Littérature scientifique sur le sujet « Matériaux composites biosourcés »

Le contraste de phase en imagerie par rayons X permet de voir des détails de structures dans les matériaux peu absorbants. Plusieurs techniques existent mais l’interférométrie à décalage multilatérale (IDML) permet une mesure simultanée des gradients de phase selon plusieurs directions par un post-traitement dans le domaine de Fourier. Dans cet article nous présentons des résultats de cette méthode sur deux types de matériaux, des polymères issus de fabrication additive biosourcée et des composites carbonés utilisés dans l’aéronautique. Des outils d’analyse d’image sont mis en oeuvre sur les images obtenues.

La transformation de la biomasse végétale en composés simples pouvant servir comme monomères pour l’élaboration de nouveaux matériaux polymères susceptibles de se substituer à leurs homologues d’origine pétrochimique a été l’un des thèmes de recherche développés au cours des deux dernières décennies. c’est dans ce vaste contexte que s’inscrivent les travaux rapportés dans ce mémoire dont l’objectif était d’élaborer une nouvelle famille d’oligoesters aliphatiques en partant de monomères biosourcés et en intégrant dans leur structure des groupes sulfonés. Cette orientation est justifié par les trois considérations suivantes (i) cela constitue une contribution à la valorisation de la biomasse végétale (ii) la présence des unités sulfonés dans leur structure leur confère des propriétés physico-chimiques particulières favorisant leur utilisation dans divers secteurs industriels. (iii) Ces oligoesters peuvent être par la suite utilisés pour la préparation des composites à base de réseaux de poly (ester-uréthane) et de liquide ionique ayant des propriétés thermomécaniques potentiellement intéressantes et une grande tendance à la dégradation hydrolytique
The research conducted in this thesis was achieved in the context of vegetal biomass valorization. It aims to develop a new family of aliphatic oligoesters from biobased monomers and incorporating into their structure sulfonated groups. This choice is justified by the following three considerations. (i) This is a contribution to the valorization of vegetal biomass. (ii) The presence of sulfonated units in the structure of this type of polymers gives them specific physicochemical properties favoring their use in various industrial sectors. (iii) These oligoesters can be subsequently used for the preparation of poly (ester-urethane) networks and ionic liquid-based composites with potentially interesting thermomechanical properties and a great tendency towards hydrolytic degradation

L’entreprise DIAM Bouchage développe des matériaux composites à base de farine de liège et de liant pour l’élaboration de bouchons technologiques mis en forme par moulage. DIAM souhaite remplacer le liant actuel à base de polyuréthanes par un nouveau polymère 100% biosourcé permettant de s’affranchir de l’utilisation d’isocyanates et de composés classifiés CMR. Pour cela, les Non-Isocyanate PolyUréthanes (NIPUs), et plus particulièrement les Polyhydroxyuréthanes (PHUs), ont été choisis. Ces travaux de thèse présentent donc la synthèse, la caractérisation et la formulation d’un nouveau liant PHU à base de cyclocarbonates et d’amines.Parmi les réactifs biosourcés et les différentes voies de synthèse des cyclocarbonates, plusieurs composés ont été sélectionnés en cohérence avec le cahier des charges. Cette sélection a ensuite mené à l’élaboration de matériaux PHUs et de bouchons composites afin d’identifier les formulations les plus prometteuses pour l’application visée. De nouvelles voies hybrides ont finalement été envisagées pour résoudre les problèmes liés aux faibles conversion et réactivité des PHUs. L’utilisation d’acrylates en tant qu’additifs réactifs ou réticulants de prépolymères PHU-amino téléchéliques a tout d’abord été décrite. Afin de répondre aux problématiques de mise en œuvre, de nouveaux monomères cyclocarbonate-siloxanes ont également été synthétisés afin d’obtenir des monomères fonctionnels de faible viscosité
DIAM Bouchage develops composites from cork flour and binder in order to produce technological cork-stoppers carried out by a molding process. To get rid of the use of isocyanates for polyurethanes synthesis, new pathways for 100% biobased polymers without the use of CMR substances are considered. As the most promising route for Non-Isocyanate PolyUrethanes (NIPUs) synthesis, Polyhydroxyurethanes (PHUs) have been chosen. The presented study concerns the synthesis, the characterization and the formulation of a new PHU binder from cyclocarbonates and amines.Among available biobased reactants and synthetic pathways, few monomers have been selected in accordance with specifications. This has led to PHUs materials and cork-stoppers development to identify the best formulations. New hybrids routes have finally been developed to overcome PHUs limitations such as reactivity and conversion. Acrylates have been used as reactive additives or cross-linkers for PHU-amino telechelic prepolymers. New cyclic carbonates monomers of low viscosity and high functionality have also been synthesized to solve process issues

Ce travail de thèse est consacré à la mise en forme de nouveaux matériaux carbonés à partir d’un précurseur biosourcé. Les matériaux carbonés tels que les fibres de carbone utilisés dans les composites sont principalement obtenus à partir de précurseurs d’origine pétrosourcée. Ces précurseurs sont onéreux et incompatibles avec une industrie durable. L’utilisation d’un précurseur biosourcé disponible en grande quantité tel que la lignine permet de pallier ces limitations. La structure moléculaire aromatique et la teneur élevée en carbone de la lignine font d’elle un candidat idéal pour l’élaboration de matériau carboné biosourcé. La lignine a pu être transformée en divers matériaux carbonés tels que des nanofibres de carbone, des tresses de nanofibres de carbone, ou encore des objets 3D composites carbonisés. Ces matériaux ont été obtenus à partir de techniques innovantes que sont l’électrofilage et l’impression 3D. Le tressage des nanofibres de carbone ex-lignine a permis d’évaluer les propriétés mécaniques des fibres de carbone. Les propriétés électrochimiques des tresses de nanofibres de carbone ex-lignine sont apparues intéressantes pour une utilisation potentielle en tant que microélectrodes. La microstructure faiblement organisée du carbone issue de la lignine a pu être améliorée. Un traitement thermique de graphitisation ou un ajout de nanocharges carbonées ont contribué à cette amélioration. Les propriétés mécaniques, structurales et de conductivité électrique des nanofibres nanocomposites ont permis de définir l’influence de l’oxyde de graphène sur la lignine. Un effet composite entre ces deux constituants a pu être observé. L’impression 3D d’encres composites à base de lignine et d’oxyde de graphène a pu être rapportée pour la première fois afin d’élaborer des objets 3D carbonisés denses, organisés et conducteurs d’électricité
This work is devoted to the preparation of new bio-based carbon materials. Carbon materials, such as carbon fibers used in composites, are mainly obtained from a petroleum precursor. These precursors are expensive and not compatible with a sustainable industry. The use of a bio-based precursor available in large quantities such as lignin makes it possible to overcome limitations of petroleum based precursors. The aromatic molecular structure and high carbon content of lignin make it an ideal candidate for the production of bio-based carbon material. Lignin could be transformed into various materials such as carbon nanofibers, twisted carbon nanofibers, or carbonized composite 3D structures. These materials have been obtained from innovative techniques such as electrospinning and 3D printing. Twisting of the lignin-based-carbon nanofibers allowed for measurements of their mechanical strength. The electrochemical properties of the lignin-based twisted carbon nanofibers are interesting for potential microelectrode applications. The low microstructural order of the carbon from the carbonized lignin has been improved. Graphitization treatment or addition of carbon nanofillers contributed to this improvement. The mechanical, structural and electrical properties of nanocomposite carbon nanofibers illustrate the influence of graphene oxide on lignin. A composite effect between these two components has been observed. The 3D printing of composite inks based on lignin and graphene oxide has been reported for the first time in order to elaborate dense, organized and electrically conductive 3D carbonized structures

Les travux de thèse ont été menés dans un contexte de développement et de valorisation de la filière lin au travers de l'élaboration de nouveaux matériaux composites biosourcés à base de mucilage et de fibres de lin. Ces travaux ont conduit dans un premier temps à la synthèse de précurseurs d'isosorbide époxy et polyuréthanes comme alternative aux précurseurs toxiques conventionnels. Pour cela nous avons proposé une voie originale d'optimisation de la synthèse de diglycidyle éther d'isosorbide (DGEI) en utilisant un procédé ultrasonique. Par la suite, la comparaison des méthodes de transformation des époxys en carbonates cycliques par l'inclusion de CO₂ nous a servi de base dans l'élaboration d'un protocole efficace de conversion des DGEI en cyclocarbonates d'isosorbide (CCI) dans des conditions douces de pression et de température. Dans une seconde partie, l'extraction de composés hydrosolubles de la graine de lin a permis d'identifier la structure complexe du mucilage et les effets des paramètres d'extraction sur les propriétés physico-chimiques et thermiques du mucilage. Ensuite, pour la première fois, l'oxydation du mucilage au 2,2,6,6-tétraméthylpipéridine-1-oxyle (TEMPO) a été réalisée avec succès. Puis, nous avons pu mettre en évidence l'efficience de l'oxydation assistée par ultrasons comparée à la méthode classique lors de la montée en échelle du procédé. En vue d'améliorer la compatibilité fibre/matrice des composites à fibres végétales, des traitements appliqués sur des fibres courtes de lin ont été effectués amenant à l'individualisation des fibres et à l'amélioration de l'oxydation appliquée sur des fibres sonifiées. Ces différents matériaux ont permis de formuler un panel de nouveaux biocomposites. Les DGEI ont été valorisés par la confection d'une résine réticulée par une amine renforcée par des fibres longues de lin dont les performances sont identiques aux composites pétro-sourcés. Par la suite, la sonicationdes fibres courtes de lin a mené à l'amélioration des propriétés mécaniques de composite PLA/Lin. L'utilisation de mucilage oxydé a démontré les aspects positifs de l'incorporation du mucilage de lin dans les composites légers et résistants en compression
The thesis was carried out in a context of development and valorisation of the flax through the conception of new bio-based composite materials made of mucilage and flax fibres. This work initially led to the synthesis of isosorbide epoxy and polyurethane precursors as an alternative to the conventional toxic precursors. For this, we proposed an original route for optimizing the synthesis of isosorbide diglycidyl ether (DGEI) using an ultrasonic process. Subsequently, the comparison of the conversion methods of epoxies into cyclic carbonates by the inclusion of CO₂ served as a basis for the development of an efficient protocol for converting DGEI into isosorbide cyclic carbonates (CCI) under moderate conditions of temperature and pressure. In the second part, the extraction of water-soluble compounds from the flaxseed allowed us to identify the complex structure of the mucilage and the effects of the extraction parameters on its physicochemical and thermal properties. Then, for the first time, oxidation of 2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl (TEMPO) mucilage was successfully performed. After that, we have highlighted the enhanced efficiency of ultrasonic assisted oxidation over the conventional method when scaling up the process. In order to improve the fibre/matrix compatibility of natural fibre-based composites, different treatments of short flax fibres led to the individualizationof the fibres and to the improvement of the oxidation of sonicated fibres.These new materials allowed to formulate a series of novel biocomposites. The DGEI have been enhanced by making an amine-crosslinked resin reinforced with long flax fibres which have a comparable performance to oil-based composites. Additionally, the sonication of short flax fibres led to the improvement of the mechanical properties of PLA/Flax composite. The use of oxidized mucilage has demonstrated the beneficial aspects of flax mucilage incorporation into lightweight, compression-resistant composites

Les travaux présentés concernent le développement d'un matériau composite (matrice polymère + fibre) pour l'élaboration de profilés de fenêtre mis en œuvre par un procédé de pultrusion. Dans le cadre de ces travaux, plusieurs polymères vinylester biosourcés ont été développés en tant que matrice de ce matériau composite. Une résine vinylester est réalisée en deux étapes : tout d'abord la synthèse du prépolymère vinylester, correspondant à un monomère (méth)acrylé porteur de fonctions ester et qui possède des doubles liaisons polymérisable à ses extrémités. Puis, la formulation du matériau vinylester est effectuée par le mélange du prépolymère vinylester avec un monomère copolymérisable, appelé diluant réactif. Enfin, le matériau est réticulé par polymérisation radicalaire, à l'aide d'un amorceur radicalaire.Dans un premier temps, une étude modèle a été réalisée : de la synthèse du prépolymère vinylester à partir d'une molécule modèle (DGEBA) à la formulation d'un matériau vinylester par polymérisation radicalaire. Plusieurs bioressources ont ensuite été étudiées afin de remplacer le DGEBA qui est issu du bisphénol A, composé CMR, groupe 2. La stratégie a été tout d'abord d'étudier des bioressources commercialisées, tels que les huiles végétales et le cardanol qui est un sous-produit de l'industrie de la noix de cajou. Puis un produit non biosourcé, mais non classé, du nom de TACTIX a été étudié également. Et enfin des bioressources non commercialisées actuellement, tels que l'isosorbide qui est un dérivé du sucre et le phloroglucinol, qui est extrait d'écorce d'arbres ont également été étudié pour la synthèse de prépolymère VE et de matériaux VE. Le diluant réactif le plus utilisé actuellement est le styrène, qui est un composé très volatile et classé nocif. Plusieurs diluants réactifs ont donc été testés avec les prépolymères VE synthétisés afin de remplacer le styrène par des composés peu volatiles et non nocifs. Enfin, trois matériaux composite renforcés par des fibres de lin, ont été fabriqués par mini-pultrusion, à partir des systèmes étudiés (prépolymère VE synthétisé et diluant réactif)
The study presented concern the development of composite material (polymer matrix + fibres) in order to produce windows profiles by a pultrusion process. In the context of this work, several biobased vinylester polymers have been developed as matrix of the composite material. A vinylester resin is formed in two steps: firstly the synthesis of vinylester prepolymer, corresponding to a (meth)acrylated monomer carrying an ester function and having polymerizable double bonds at its ends. Next, the formulation of vinylester material is performed by mixing the vinylester prepolymer with a copolymerizable monomer, called reactive diluent. Finally, the material is crosslinked by radical polymerization, using a radical initiator.First, a model study was conducted: in the synthesis of vinylester prepolymer from a template molecule (DGEBA) to the formulation of a vinylester material by radical polymerization. Severals bioresources were then studied in order to replace the DGEBA which is from bisphenol A, compound CMR, group 2. The strategy was first to study marketed bioresources, such as vegetable oils and cardanol which is a by-product of the cashew nut shell industry. Next, a non-biobased but not listed compound, of the name of TACTIX has also been studied. Finally, bioresources not currently marketed, such as isosorbide which is a sugar derivative and phloroglucinol, which is extracted of bark of trees have also been studied for the synthesis of VE prepolymers and VE materials. The reactive diluent the most currently used is styrene, which is a very volatile and harmful compound. Several reactive diluents were tested with the VE prepolymers synthesized in order to replace the styrene by compounds with low volatility and less harmful. Finally, three composites materials reinforced with flax fibres, were made by mini-pultrusion, from the systems studied (VE prepolymer synthesized and reactive diluent)

Les éco-composites sont généralement obtenus en associant un renfort de fibres naturelles à une matrice polymérique. Etudier une association inédite de fibres et de polymère ne suffit pas, il faut que les propriétés du matériau résultant répondent à un cahier des charges adapté. Pour cela nous avons choisi d’associer du lin, fibre naturelle dont les propriétés sont parmi les plus proches de celles du verre et du PA11, thermoplastique bio-sourcé de haute performance. Le composite est élaboré par thermocompression. Une étude préliminaire visant à garantir la viabilité des composants lors de la mise en œuvre a d’abord été effectuée. Ainsi, on s’est intéressé à l’influence de l’exposition à haute température sur les propriétés des matériaux pris séparément. L’évolution de leurs propriétés mécaniques dans une gamme de températures d’usage (-20°C, 0°C, 20°C et 40°C) ainsi que l’effet du vieillissement hygrothermique ont été étudiés. Ensuite, les paramètres optimaux de mise en œuvre (température, pression) et le taux volumique de fibres ont été déterminés via les propriétés mécaniques d’un composite unidirectionnel 0° (pli élémentaire de notre composite final). Une étude approfondie des propriétés mécaniques en traction et l’endommagement du composite unidirectionnel puis du stratifié [0°-90°]4s a finalement été menée
Eco-composites are of growing interest to the research and industrial community. These new types of composites are mainly obtained by adding natural fibres to a polymeric matrix. However, the resulting materials must match or surpass the properties of “classic composites” in order to be economically viable. With this in mind, we investigated the properties of a bio-based Polyamide 11 (PA11) reinforced with flax fibres which was prepared by thermo-compression. These natural fibres were selected because their properties are closed to those of glass fibres. A preliminary study was carried out in order to assess the sustainability of both flax fibres and PA11 with the thermo compression process. The mechanical properties for temperatures ranging from -20°C up to 40°C were investigated for both components. A hydrothermal ageing process was also studied. Subsequently, process parameters for thermo-compression such as temperature and pressure were optimised by studying the mechanical properties of 0° laminates composites of PA11 reinforced flax fibres. This work also identified the optimal volume fraction of flax fibres for this composite. Finally, we focused on tensile properties and damage development of [0°-90°]4s laminates

Les nanoparticules d'argile sont des ressources naturelles largement disponibles et peu coûteuses présentant de nombreuses caractéristiques telles qu'une grande surface spécifique, une imperméabilité aux gaz, ainsi que des propriétés mécaniques et thermiques élevées. Elles ont donc attiré depuis plus de trois décennies une attention particulière, notamment pour le renforcement des matériaux à base de polymères. Cependant, les nanoparticules d'argile à l'état natif souffrent d'une incompatibilité, donc de faibles interactions interfaciales et de d'une mauvaise dispersion avec/dans la plupart des matériaux polymères organiques à cause de leur hydrophilie intrinsèque et des fortes interactions entre les feuillets constitutifs. Ainsi, l'un des principaux défis dans le développement de nanocomposites polymères à base d'argile (NAPs) avec des propriétés mécaniques avancées repose sur le contrôle au niveau à l'échelle moléculaire des propriétés interfaciales entre l'argile et la matrice polymère. En tenant compte des critères du développement durable, du génie civil et de l'économie verte, nous avons développé, dans la première partie de cette thèse, des nano-renforts réactifs et pré-exfoliés qui peuvent être incorporés dans une grande série de matrices (bio)polymères en donnant lieu à de fortes interactions avec les dites matrices et conduisant pour un à des comportements mécaniques améliorés. Afin de mieux répondre à ces spécificités, nous avons mis en oeuvre des approches vertes pour la préparation de ces nano-renforts génériques, à savoir la photopolymérisation a été utilisée comme faible consommateur d'énergie et une méthode rapide et peu énergivore pour la fonctionnalisation de surface des argiles, un protocole sans solvant a été utilisé pour préparer des nanocomposites ternaires, tandis que des biopolymères (amidon, cellulose) ou des précurseurs d'origine biologique (huiles végétales époxydées) ont servi de milieux de dispersion. Les résultats principaux issus de cette première partie peuvent être résumés comme suit : - La morphologie et la réactivité des nano-renforts d'argile sont aisément contrôlées en ajustant le temps de photo-polymérisation et en choisissant un monomère vinylique approprié. - Les méthodes de préparation permettent la préparation d'échantillons de à l'échelle des grammes. - La chimie surface des nano-renforts réactifs et pré-exfoliés peut être ajustée afin d'assurer la compatibilité avec les des biopolymères préformés thermoplastiques et des résines thermodurcissables, tels que l'amidon et les résines époxyde biosourcées, respectivement. - Les propriétés mécaniques des nanocomposites ternaires ainsi obtenus sont fortement améliorées comparés aux en comparaison des matrices polymères pures grâce à la dispersion homogène et fine des feuillets du nano-renfort dans la matrice polymère et aux fortes interactions interfaciales entre ces deux constituants
Clay nanoparticles (CNP) are abundantly available low-cost natural resources with numerous positive attributes such as large surface area, impermeability to gas, superior mechanical and thermal properties so that they have attracted over the last three decades significant attention, notably for the reinforcement of polymer-based materials. However, CNP suffer from incompatibility, hence weak interfacial interactions and poor dispersion with/in most of organic polymeric materials because of their intrinsic hydrophilicity and strong interlayer interactions. This limitation is one of the major reasons why polymer nanocomposites have to date remained mainly in laboratories. Thus, one of the key challenges in developing clay-based polymer nanocomposites (PCNs) with advanced thermo-mechanical, gas barrier...properties relies on the control at the molecular level of the interface properties of clay nanoplatelets-filled polymer resins. Taking into account the criteria for sustainable development, civil engineering and green economy, we have developed, in the first part of this thesis, reactive and pre-exfoliated clay nanofillers that may be further incorporated in a diverse set of biopolymer matrices and giving rise to strong energy interactions with the said matrices for improved mechanical behavior. To ensure a closer fit of these specifications we have implemented green approaches for the preparation of these generic nanofillers, namely photopolymerisation was used as a low energy consumption and fast method for the surface functionalization of native clays, solvent-free protocols were applied to prepare polymer nanocomposites, while biopolymers (starch, cellulose) or bio-based precursors (epoxidized vegetal oils) served as dispersion media. By controlling the preparation conditions, reactive clay nanofillers with adjustable interlayer spacing and chemical surface reactivity were prepared. Of particular interest is that the layered-like structure of the clay nano ller is preserved while the d-interlayer spacing can be increased though increasing the photopolymerization time, i.e. amount of polymer within the clay nanosheets. Our major results from the the first part can be summarized as follows: Morphology and reactivity of clay nanofillers are easily controlled though adjusting the photopolymerization time and selecting adequate vinyl monomer. - The newly preparation methods allow preparation of samples beyond the gram-scale. - Reactive and surface chemistry of pre-exfoliated clay nanofillers can be tuned to provide compatibility with both conventional preformed biopolymers and bio-based epoxy resins. - The mechanical properties of the resulting polymer nanocomposites are improved as compared to the neat polymeric matrices owing to the strong interface interaction between fillers and dispersion matrices

Cette thèse porte sur l’étude du comportement mécanique et vibratoire d’un composite biosourcé incorporant un matériau viscoélastique. Les matériaux étudiés sont des stratifiés en composite lin/greenpoxy et des stratifiés viscoélastiques composés d'un noyau viscoélastique en caoutchouc naturel confiné entre deux composites. La première partie du travail a été consacrée à l’étude de l’influence de l’intégration de la couche viscoélastique sur le comportement mécanique des composites. L’analyse des résultats expérimentaux et l’observation des signaux d’émission acoustique obtenus dans ces composites soumis à différentes sollicitations mécaniques en statique et en fatigue ont permis d’identifier les signatures acoustiques des mécanismes d’endommagement prépondérants dans les deux matériaux. Dans un deuxième temps, les propriétés dynamiques de ces composites ont été déterminées à partir des essais de vibration. Les résultats obtenus ont montré que la couche viscoélastique a joué un rôle majeur dans l'amortissement et la dissipation d'énergie des composites. Suite à cette analyse, nous avons mis en place une procédure, utilisant la méthode des éléments finis, pour calculer l’amortissement de ces matériaux. Dans le but de mettre en évidence l’influence des caractéristiques de la couche viscoélastique, une étude paramétrique a été menée sur le composite viscoélastique, permettant d’optimiser l’amortissement de ce matériau en faisant varier divers paramètres. Enfin, le comportement visqueux des composites a été caractérisé par la méthode de résonance non linéaire en faisant varier l’amplitude d’excitation
This thesis focuses on the study of the mechanical and vibration behaviour of a flax fibre reinforced composites with and without an interleaved natural viscoelastic layer. The composite materials have been characterized experimentally using different mechanical and vibrational tests. First, both types of composites were studied using uni-axial tensile and three-points bending tests. Acoustic emission (AE) has been often used for the identification and characterization of micro failure mechanisms in composites. The results showed that these composites have very high specific characteristics. It can be used for applications currently using composites reinforced with synthetic fibres such glass, carbon…. Next, experimental and finite element vibration analyses were carried out on the composites with and without an interleaved natural viscoelastic layer. A good agreement between the two methods was obtained. It has been shown that the viscoelastic layer plays a major role in damping because it has a high level of energy dissipation. Therefore, it improves with a significant way the modal properties of the composite. Finally, nonlinear resonance tests were performed on the composites. It has been shown that the viscoelastic layer generates a nonlinear behaviour in the material. The linear and nonlinear, elastic and dissipative parameters have been calculated to deduce finally that nonlinear parameters are more sensitive to heterogeneities than those derived from linear vibration tests

Les fibres naturelles telles que le lin, le chanvre, le bambou ou la miscanthus sont de plus en plus utilisées pour renforcer les composites industriels afin de réduire le poids, le coût et l’impact environnemental des produits. Elles remplacent les composites conventionnels tels que les composites à base de résine polymère et fibres synthétiques. Les méthodes de parachèvement par usinage de ces produits agrocomposites demeurent un verrou technologique et un défi scientifique. Ceci est dû principalement à la structure complexe des fibres végétales constituée de cellulose et issue des feuilles ou des tiges de plantes cultivées. Ce travail de thèse propose une analyse multiéchelle du comportement à la coupe de ces matériaux renouvelables qui exploite un procédé 2D de coupe orthogonale et un procédé 3D de coupe par fraisage. L’objectif étant de mieux appréhender les mécanismes physiques majeurs activés par le processus d’enlèvement de matière des agrocomposites. Aussi, pour identifier les effets d’échelle observés en usinage, une caractérisation tribo-mécanique des agrocomposites stratifiés par nanoindentation et rayage ainsi que des essais mécaniques spécifiques ont été réalisés. Les fibres végétales se différencient des fibres synthétiques par une flexibilité transversale qui leur confère une grande capacité à se déformer lors du contact avec l’outil de coupe. Ainsi, la rigidité mécanique du contact outil/matière contrôle ici la coupe par cisaillement plastique des fibres végétales et, par conséquence, la qualité de la surface usinée des agrocomposites. Les fibres végétales, associées à une matrice polymère thermoplastique, présentent par ailleurs un comportement mécanique élastoplastique avec un endommagement ductile lorsqu’elles sont sollicitées suivant leur direction transversale. Ceci explique la production de copeaux continus en usinage par opposition aux composites synthétiques conventionnels. Les comportements mécanique et tribologique des fibres végétales en usinage sont fonction de l’échelle de contact. Ceci explique le caractère multiéchelle de la coupe des agrocomposites dont l’usinabilité est intiment liée à la taille du renfort fibreux
Natural fibers such as flax, hemp, bamboo or miscanthus are increasingly used as fibrous reinforcement in order to reduce the weight, the cost and the environmental impact of products. They replace the conventional composites based on polymer resin and synthetic fibers. The finishing operations by machining of these biocomposite products remain a technological issue and a scientific challenge. This is mainly due to the complex structure of natural fibers composed of cellulose and extracted from plant leaf or plant stem. This research work provides a multiscale analysis of cutting behavior of these renewable materials in 2D orthogonal cutting and 3D milling processes. The primary objective is to better understand the major physical mechanisms activated by the material removal process of biocomposites. Furthermore, to identify the scale effects observed in machining, a tribo-mechanical characterization of stratified biocomposites by nanoindentation and scratch as well as specific mechanical tests were carried out. Natural fibers are distinguished from synthetic fibers by a transverse flexibility, which enable them good ability to deform upon contact with the cutting tool. Thus, the mechanical tool/material contact stiffness controls the cutting by plastic shearing of plant fibers and, consequently, it controls the quality of the biocomposite-machined surfaces. Otherwise, natural fibers, associated with a thermoplastic polymer matrix, have an elastoplastic behavior with a ductile damage when they are stressed in their transverse direction. This explains the production of continuous chips when machining biocomposites, unlike conventional synthetic composites. The mechanical and tribological behaviors of plant fibers in machining are dependent on the contact scale. This explains the multiscale cutting character of biocomposites where the machinability is intimately related to the size of the fibrous reinforcement

Les composites à base de fibres naturelles suscitent un intérêt croissant. Cependant, les pièces élaborées à base de ce type de matériaux présentent une forte variabilité des propriétés mécaniques qui les rend moins compétitifs par rapport aux matériaux classiques. Dans le présent travail, une méthodologie numérique basée sur le couplage entre la Méthode des Éléments Discrets (MED) et l'approche probabiliste Certain Generalized Stress Method (CGSM) est proposée pour prendre en compte les différentes sources de variabilité, (géométriques ou physiques). À des fins de validation, le cadre d'un matériau composite biosourcé à base de fibres de lin unidirectionnelles est considéré. Une première partie du travail réalisé décrit l'élaboration du matériau et la caractérisation expérimentale de ses propriétés élastiques et de leur niveau de variabilité. La MED est dans un second temps introduite pour simuler le comportement macroscopique du matériau. Le champ de contrainte résultant de la modélisation par la MED étant hétérogène par nature, une approche nommée Halo est introduite afin de contrôler cette dispersion. L'approche proposée est testée et validée dans le cadre de milieux homogènes et hétérogènes. Finalement, la variabilité des propriétés élastiques est introduite dans le modèle discret via un couplage avec l'approche probabiliste CGSM
Natural fiber composites are attracting growing interest. However, pieces made from this type of material exhibit a high variability in terms of mechanical properties, which makes them less competitive compared to conventional materials. In this work, a numerical approach, based on Discrete Element Method (DEM) and the probabilistic method Certain Generalized Stress Method (CGSM) is proposed, in order to take into account the different sources of variability. For validation purposes, a unidirectional bio-based composite material based on flax fibers is considered. The first part of this work describes the material's manufacturing, the elastic properties experimental characterization and the quantification of their variability. The DEM is then introduced to simulate the macroscopic behaviour of the material. Since the stress field obtained using DEM modelling is heterogeneous, an approach named Halo is introduced to control this dispersion. The proposed approach is tested and validated in homogeneous and heterogeneous media. Finally, the variability of elastic properties is introduced into the discrete model via a coupling approach with the probabilistic method CGSM