Gotowa bibliografia na temat „Photovoltaïques Organiques (OPVs)”

Cette thèse a pour objet l'étude du champ électrique dans les diodes électroluminescentes et les cellules photovoltaïques organiques par l'application de la spectroscopie d'électro-absorption. Cette technique, basée sur un phénomène d'optique non-linéaire (effet Stark), permet la caractérisation des composants en fonctionnement. L'effet des couches d'injection déposées sur l'ITO, et des métaux de cathode, sur l'injection des porteurs de charge a été étudié. Les propriétés électriques et optiques d'OLEDs à base d'Alq3 et de PFV ont été mises en relation avec la variation de la tension de bandes plates. L'effet du PEDOT:PSS sur la tension en circuit ouvert de cellules photovoltaïques à base de molécules discotiques a été étudié, et les différentes composantes du champ électrique interne (champs d'interface et de volume) ont été mises en évidence
The object of this thesis is the study of electric field in organic light-emitting diodes and photovoltaic cells by use of electroabsorption spectroscopy. This technique, based on a nonlinear optical (Stark) effect, allows the characterization of operating components. The effect of injecting layers deposited on ITO, and of cathode metals, on charge carrier injection, has been studied. Electrical and optical properties of Alq3 and PFV based OLEDs have been related to flat band voltage variation. The effect of PEDOT:PSS on the open-circuit voltage of photovoltaic cells based on discotic molecules has been investigated. The presence of different components of internal electric field (interface and bulk electric field) has been evidenced

La Communication par Lumière Visible (VLC) et les cellules Photovoltaïques Organiques (OPVs) offrent des solutions prometteuses face aux besoins croissants en énergie et en communication pour l’Internet des Objets (IoT). La VLC exploite le spectre de la lumière visible pour une transmission de données sécurisée et efficace, tandis que les OPVs permettent la récupération d’énergie flexible, peu coûteuse et durable, particulièrement sous éclairage intérieur. Ensemble, ces technologies forment la base du Transfert Simultané d’Information et d’Énergie par Onde Lumineuse (SLIPT), permettant aux dispositifs de récupérer de l’énergie et de communiquer via la lumière. Cependant, l’intégration des OPVs dans les systèmes SLIPT présente des défis, tels que la gestion des compromis entre la récupération d’énergie et la communication, l’analyse des comportements non linéaires, et l’optimisation des performances dans des conditions réelles en intérieur. Cette thèse explore ces défis en étudiant les performances des OPVs dans des systèmes SLIPT. Les caractérisations statiques et dynamiques ont démontré leur efficacité dans la récupération d’énergie et la communication, même sous faible éclairage et dans des configurations courbées. Des études systématiques ont analysé l'impact des niveaux d’éclairement, de la courbure des dispositifs, et des circuits de réception sur les performances des OPVs, montrant leur robustesse et leur adaptabilité. Des simulations avancées, validées expérimentalement, ont permis de mieux comprendre le comportement des OPVs dans des scénarios intérieurs complexes, incluant la mobilité et les conditions de lumière diffuse. Un banc expérimental a été développé pour analyser les compromis dans les systèmes SLIPT, en comparant un circuit actif offrant des performances prévisibles mais nécessitant une alimentation externe, et une alternative passive plus économe en énergie mais moins prévisible. En combinant des approches expérimentales et de simulation, ce travail approfondit la compréhension des systèmes SLIPT basés sur les OPVs et traite des lacunes majeures dans ce domaine. Il établit une base solide pour l’intégration des OPVs dans des réseaux IoT autonomes, ouvrant la voie à des technologies durables, autoalimentées et efficaces, adaptées aux besoins modernes de l’IoT
Visible Light Communication (VLC) and Organic Photovoltaics (OPVs) cells offer promising solutions for the increasing energy and communication demands of the Internet of Things (IoT). VLC uses the visible light spectrum for secure and efficient data transmission, while OPVs provide flexible, low-cost, and sustainable energy harvesting, particularly under indoor lighting conditions. Together, they form the basis of Simultaneous Lightwave Information and Power Transfer (SLIPT), enabling devices to harvest energy and communicate through light. Despite their potential, integrating OPVs into SLIPT systems presents challenges such as managing the trade-offs between energy harvesting and communication, handling nonlinear behaviors, and optimizing performance under real-world indoor conditions. This thesis explores these challenges by investigating the performance of OPVs in SLIPT systems. Static and dynamic characterizations revealed their effectiveness in energy harvesting and communication, even under low-light and curved configurations. Systematic studies examined the impact of illumination levels, device curvature, and front-end circuitry on OPV performance, demonstrating their robustness and adaptability. Advanced simulations were also developed and validated experimentally, offering insights into OPV behavior in indoor scenarios, including mobility and diffuse light conditions. An experimental bench was developed to analyze SLIPT trade-offs, comparing an active front-end, which offered predictable performance but required external power, with a passive alternative that was more energy-efficient but exhibited less consistent behavior. By combining experimental and simulation approaches, this work advances the understanding of OPV-based SLIPT systems and addresses critical gaps in the field. It establishes a foundation for integrating OPVs into autonomous IoT networks, opening new pathways for sustainable, self-powered, and efficient technologies tailored to meet the demands IoT needs

En vue de limiter la dégradation par l’humidité et l’oxygène des dispositifs photovoltaïquesorganiques flexibles, les cellules solaires sont encapsulées entre des films barrières aux gaz.Malgré l’importance des procédés d’encapsulation et leur potentiel impact sur les performancesinitiales et lors du vieillissement des dispositifs, ils sont rarement étudiés dans la littérature. Enoutre, plusieurs études de vieillissement sur le terrain ont montré que la détérioration mécaniquelimitait la durée de vie des échantillons bien avant que leur stabilité photochimique ne soit miseen cause. L’adhésion entre les différentes couches composant les cellules est donc un facteurcritique afin d’obtenir des dispositifs flexibles fiables après leur mise en oeuvre et lors de leurutilisation.Dans ce travail, deux procédés d’encapsulation ont été étudiés : la lamination à rouleauxd’un adhésif sensible à la pression et la lamination sous vide d’un thermoplastique. Afin dequantifier l’adhésion de chacune des interfaces comprises dans les échantillons, la technique decaractérisation mécanique par pelage à 180° a été adaptée et ensuite appliquée aux dispositifsflexibles. De plus, des techniques de caractérisation des dispositifs par imagerie non-destructiveont été développées : la cartographie du courant induit par faisceau laser (plus courammentconnu sous l’acronyme anglais « LBIC ») et l’imagerie de luminescence sous excitation optiqueet électrique. Grace à ces techniques, l’hypothèse d’une dégradation mécanique des dispositifsdurant le procédé d’encapsulation par lamination à rouleaux a été émise. Des solutions permettantl’amélioration des interfaces identifiées comme mécaniquement faibles ont été recherchées etensuite évaluées par rapport aux performances photovoltaïques des dispositifs de référence.Les techniques d’imagerie développées précédemment ont également été appliquées durant levieillissement en condition accélérées des cellules encapsulées. Un mécanisme a été proposé,qui permet d’expliquer la localisation spatiale de la dégradation mais également le type dedégradation, optique ou électrique, survenu à chaque étape du vieillissement
In order to limit the flexible organic photovoltaic devices degradation induced by moisture andoxygen, the solar cells are encapsulated between two gas-barrier films. Despite the importanceof the encapsulation processes and their potential influence on the initial performances as well asduring aging of the devices, they are scarcely described in the literature. Furthermore, severalfield aging studies showed that mechanical degradation could limit the devices lifetime beforetheir photo-chemical stability became an issue. Thus, adhesion between the different layerscomposing the devices is a critical factor in order to develop flexible OPV devices reliable aftertheir manufacturing and during their use.In this work, two encapsulation protocols were studied: the roll-to-roll lamination of apressure sensitive adhesive and the vacuum lamination of a hotmelt thermoplastic. In order toquantify the adhesion strength of every interface comprised in the samples, the 180° peelingtest mechanical characterization was adapted for and then applied to the flexible devices. Inaddition, non-destructive imaging characterization techniques were developed: the laser-beaminduced-current mapping and the luminescence emission imaging under optical and electricalexcitation. Thank to these techniques, the hypothesis of a mechanical degradation occurringduring the roll-to-roll lamination process was made. Answers allowing for the improvement ofthe interfaces identified as weak were searched for and evaluated with respect to the photovoltaicperformances of the reference devices. The imaging techniques previously developed were alsoapplied along the accelerated aging of encapsulated cells. A mechanism was proposed, whichallows one to explain the localization of the degradation but also the failure type, either opticalor electrical, occurring during each aging step

Ce travail de recherche pluridisciplinaire a consisté en l'étude de cellules photovoltaïques organiques à base de nouveaux copolymères à blocs de type rigide-flexible. L'idée était de proposer une alternative aux mélanges donneur/accepteur, dont la morphologie en film est très difficile à contrôler, en élaborant de nouveaux matériaux conjugués capables de s'auto-organiser et de créer une nano-structuration de la couche active, permettant ainsi d'optimiser certains paramètres du processus photovoltaïque (dissociation de l'exciton, conduction des charges vers les électrodes). La première étape a consisté à développer une synthèse simplifiée et versatile de copolymères constitués d'un bloc conjugué donneur (poly(3-hexylthiophène), d'un bloc flexible polystyrène, et d'un accepteur d'électron (C60). La seconde étape a consisté à caractériser ces matériaux originaux en tant que couche active ou compatibilisants dans des dispositifs photovoltaïques organiques et ainsi montrer leur potentiel
This multidisciplinary work deals with the study of organic photovoltaic cells based on new rod-coil block copolymers. The aim was to replace donor/acceptor blends which are currently limited by poor control over their thin-film morphology. It was expected that the new materials may self-assemble to give a nano-structuration of the active layer, and thereby optimize the principal physical photovoltaic processes, namely exciton separation and conduction of charge-carriers through the film to the electrodes. A versatile and simplified synthesis of rod-coil copolymers consisting of a donor conjugated block [poly(3-hexylthiophene], a flexible block (polystyrene) and an electron acceptor (C60) was developed. The characterization of the new materials demonstrated their potential as an active layer or compatibilizer in photovoltaic devices

Les travaux de cette thèse sont en rapport avec la caractérisation de cellules solaires organiques et se déclinent suivant 3 axes :- Dans le cadre du projet IMPCELPHOTOR, nous avons développé un banc de caractérisation LBIC/LBIV permettant de cartographier des dispositifs OPV afin de visualiser et d’identifier les défauts de fonctionnement.- Dans le cadre du projet Européen SPrinTronics, nous avons travaillé sur l’amélioration des électrodes. Pour l’électrode collectrice d’électrons, nous avons sélectionné, testé et validé des encres métalliques à base de nanoparticules d’argent compatibles avec l’impression jet d’encre et permettant de réaliser des dispositifs OPV fonctionnels. Pour l’électrode collectrice de trous, nous avons testé des encres à base de nanofils d’argent et de nanotubes de carbone afin de remplacer l’ITO. Des résultats satisfaisants ont été obtenus avec une encre à base de nanofils d’argent. Cette dernière permet de réaliser des cellules semi-transparentes fonctionnelles sur verre et sur plastique. - Un travail sur l’aspect couleur d’un dispositif OPV a été mené au sein du projet PHASME. Nous avons mis en œuvre différentes techniques afin de modifier la couleur d’un dispositif OPV sans détruire ses performances photovoltaïques, le but étant de réaliser des modules polychromes. Nous avons développé simultanément un logiciel de colorimétrie permettant de contrôler et de prévoir le rendu de couleur dû à l’ajout de filtre coloré sur le dispositif OPV
The work of this thesis is related to the characterization of organic solar cells and is structured in three independant parts :- Within the IMPCELPHOTOR project, we developed an experimental bench based on LBIC/ LBIV mapping, in order to visualize and identify defects within OPV device and modules.- Within the European SPrinTronics project, we worked on the improvement of OPV electrodes. For the top electrode, we selected, tested, and validated metallic inks based on silver nanoparticles compatible with inkjet printing. For the bottom electrode, we tested silver nanowires and carbon nanotubes inks to replace ITO. Satisfactory results have been obtained with an ink based on silver nanowires, which allowed us to obtain functional semi-transparent cells on glass and plastic.- Within the PHASME project, we worked on the visual aspect of a coloured OPV device. We implemented various strategies to change the color of an OPV device without altering its photovoltaic performance, the aim being to achieve full color modules. Simultaneously, we developed a colorimetric software to control and predict the color rendering on the final device (OPV plus filter)

Les cellules photovoltaïques organiques (OPV) sont des dispositifs qui utilisent des matériaux semi-conducteurs pour générer un photocourant à partir de la lumière incidente qui frappe le dispositif. Le premier processus en jeu dans l'effet photovoltaïque est l'absorption de lumière, soit l'interaction entre les photons incidents et les électrons des molécules de la couche active du dispositif. Il apparaît donc évident qu'il convient d'employer des matériaux présentant une absorption maximale dans la gamme de la plus forte irradiance solaire. Les systèmes conjugués, dont les anneaux aromatiques créent des recouvrements d'orbitales π, sont des candidats idéaux puisqu'ils facilitent la délocalisation des électrons le long de l'ossature polymère.La modélisation ab initio est un outil puissant pour qui cherche à concevoir ces nouveaux matériaux, puisqu'elle permet de prédire avec une grande fiabilité des propriétés électroniques telles que les gaps optiques et électroniques, l'affinité électronique ou encore le potentiel d'ionisation, auxquelles les performances des dispositifs OPV sont fortement corrélées. Concevoir une nouvelle molécule à l'appui des calculs théoriques nécessite une compréhension approfondie de la structure du polymère, le jeu consistant à combiner des blocs porteurs de fonctions chimiques différentes afin d'ajuster les propriétés optoélectroniques.Le travail présente une étude théorique descriptive (benchmark) des propriétés électroniques évoquées ci-avant, calculées pour une série de composés de type PM6, PTBT-Th, P3HT, C/CPCT-T-BT-T, CPT-BT, Si/CPT-TPD, BDT2-T-ffBT-T, BDT2-T-BT-T, BDT2-T-HTAZ-T, Si/CPDP-T-BT-T, et pour une autre série molécules de cœur π de type oxybenzodithiophènes, benzotriazoles, piazthiolebenzothiadiazole et N-isopropylcarbazole. Les calculs réalisés sont de type DFT (théorie de la fonctionnelle de la densité) et TD-DFT (théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps), et ont été réalisés via Gaussian16, en employant la fonctionnelle B3LYP et un ensemble de bases 6-31G(d). Cette thèse vise à fournir une compréhension approfondie des propriétés optiques et électroniques des matériaux, en regard de ces mêmes paramètres pour les matériaux couramment employés dans les dispositifs OPV. D'autres approches basées sur la densité électronique ont également été considérées pour soutenir l'analyse des interactions non covalentes.Nous avons constaté, via les optimisations réalisées sur les systèmes moléculaires auto-assemblés, que les interactions des systèmes π entre molécules voisines, ont un impact plus important sur les propriétés optoélectroniques que les chaînes latérales qui y sont attachées. Nous avons ainsi montré qu'il est possible de remplacer les longues chaînes latérales ramifiées par des groupes méthyles réduit le coût computationnel sans changement majeur dans les résultats. Le traitement post-calculatoire de l'ensemble des interactions a été réalisé à l'aide du modèle de gradient indépendant (IGM) et a montré qu'il est possible de distinguer les interactions clés responsables de la stabilisation des systèmes (macro)moléculaires auto-assemblés telles qu'elles doivent exister dans le polymère conducteur des dispositifs OPV.Cette thèse nous a principalement permis d'établir la manière dont la structure moléculaire des agrégats affecte les propriétés électroniques d'un système. Notre travail pose également les bases d'un guide théorique pouvant servir de fil rouge à la conception de nouveaux matériaux présentant une absorption de lumière optimale pour un emploi dans les dispositifs OPV
Organic photovoltaic (OPV) cells are technologies that use semiconductor materials to generate photocurrent from incident light on the device. The first process in the photovoltaic effect is light absorption, when photons of light interact with electrons of molecules in the active layer. So, it is suitable to work with materials that have light absorption in the range of the highest intensity solar irradiance, such as conjugated systems, which aromatic rings create overlaps of π-orbitals, facilitating the delocalization of electrons along the polymer backbone.Ab initio modeling is a powerful technique to design materials at the atomistic level and predict electronic properties such as optical and electronic gaps, electronic affinity and ionization potential, that are strongly related to the OPV performance. The correlation between method and accurately estimation of these properties is well known. Designing a novel molecule from computational investigation requires a deeply understanding about parameters of the polymer structure, combining blocks with different chemical functions to tune optoelectronic properties.In this work, we present a theoretical study targeting trends of such properties from a benchmarking, for a series of compounds: PM6, PTBT-Th, P3HT, C/CPCT-T-BT-T, CPT-BT, Si/CPT-TPD, BDT2-T-ffBT-T, BDT2-T-BT-T, BDT2-T-HTAZ-T, Si/CPDP-T-BT-T, and other polymers based on fused-aromatic rings such as oxybenzodithiophenes, benzotriazoles, piazthiolebenzothiadiazole and N-isopropylcarbazole. The calculations based on density functional theory (DFT) and time-dependent DFT (TD-DFT) were carried out using Gaussian16, B3LYP functional and a 6-31G(d) basis set. This thesis counted with intense explanations about optical and electronic properties and demonstrations of correlated parameters, clarifying terminologies vastly used to materials for photovoltaic applications. Other approaches based on electron density were also considered to give support to visualization analysis of noncovalent interactions.We have found, through optimisations carried out on self-assembled molecular systems, that the interactions of π systems between neighbouring molecules have a greater impact on the optoelectronic properties than the side chains attached to them. We have thus shown that it is possible to replace long branched side chains with methyl groups, reducing the computational cost without any major change in the results. The post-computational treatment of the set of interactions was carried out using the independent gradient model (IGM) and showed that it is possible to distinguish the key interactions responsible for stabilising self-assembled (macro)molecular systems as they must exist in the conducting polymer of OPV devices.This thesis has mainly enabled us to establish how the molecular structure of aggregates affects the electronic properties of a system. With this work, we presented the main assumptions of how molecular structure can affect the electronic properties, then to guide researchers on designing a new material with a high light absorption

Au cours de ce travail, dans une première approche descendante, nous avons étudié la réalisation de cellules solaires multicouches évaporées à base de matériaux organiques : le pentacène et le PTCDI-C5. Nous nous sommes servis de cela pour bâtir des cellules simple jonction bicouches et les caractériser. Ces cellules ont servi de modèle de référence à notre étude et démontrent des capacités en accord avec la littérature. Nous avons ensuite produit et caractérisé des cellules multijonctions en bicouches. Une rapide étude sur le comportement d’une couche d’argent d’épaisseur nanométrique a servi à déposer la couche de recombinaison de ces cellules. Nous nous sommes ensuite attelés à la réalisation de monocouches auto-assemblées sur silicium dans le but de développer des couches actives donneur-accepteur et de pouvoir les empiler par l’approche ascendante. Après avoir étudié les groupements d’accroche silanes et acides phosphoniques, nous avons investigué la réalisation de SAM de (3-Triméthoxysilylpropyl) diéthylènetriamine (DETAS) sur silicium en tant que couche d’accroche pour les molécules actives. Nous avons mis en évidence la présence de liaisons hydrogènes aidant à l’organisation de la SAM grâce à des analyses ATR-FTIR. Nous nous sommes servis de cette SAM comme couche d’accroche pour la greffe d’une molécule photo-active le pérylène tétracarboxylique dianhydride (PTCDA). Les techniques de caractérisation par AFM, ellipsométrie et spectroscopie Raman nous ont servi à caractériser notre surface après la greffe de PTCDA
During this study, in a first top-down approach, we investigated evaporated multilayer organic solar cells built from pentacene and PTCDI-C5. We studied spectral response from these materials as well as their vacuum deposition characteristics. We used that knowledge to build simple junction and bi-layer solar cells. Those cells were the reference that allowed us to build and characterised multijonctions bi-layer solar cells with a nanostructured silver layer as recombination layer. A simple study of that silver layer was also conducted. We then switched to self-assembled monolayers on silicon in order to build donor-acceptor active layers that could be stacked, in a bottom-up approach. First, we compared silane and phosphonic acid grafting groups with an 18 carbon long alkane chain. Then we studied (3- trimethoxysilylpropyl) diethylentrimaine (DETAS) on silicon with extra care on relative humidity as a grafting parameter. We also investigated DETAS SAM to highlight hydrogen bonding within the monolayer using ATR-FTIR. DETAS SAM were then used as an anchor molecule for a photoactive molecule perylene tetracarboxylicdianhydrid (PTCDA). Characterisation technics used were AFM, ellipsometry, and Raman spectroscopy

La production d’énergie avec des cellules photovoltaïques organiques (OPV) est une des applications les plus prometteuses des semi-conducteurs organiques, en raison de leur compatibilité avec les substrats flexibles permettant des produits légers, peu chers et décoratifs. Pendant longtemps, poly(3-hexylthiophène) (P3HT) a été le polymère de choix dans l’OPV combiné au [6,6]-phényl-C61-butanoate de méthyle (PC61BM) comme accepteur. Toutefois, des recherches récentes ont porté sur des polymères avec meilleures absorption et processabilité, qui peuvent assurer des rendements et des durées de vie plus élevés. Des rendements de conversion en puissance (PCE) au-dessus de 11% ont récemment été démontrés. Cette thèse rapporte sur la synthèse et la caractérisation de deux séries de polymères dits à faible bande interdite, LBGs "push-pull" (ou donneur-accepteur), constitués de l'unité donneuse 4,4-bis(2-ethylhexyl)-5,5'-dithieno[3,2-b:2',3'-d]silole (DTS) combinée au 3,6-dithiophén-2-yl-2,5-dihydro-pyrrolo[3,4-c]pyrrole-1,4-dione (DPP) ou au 5,7-di(thiényl)thiéno[3,4-b]pyrazines (DTP), comme unité acceptrice. Toutes les molécules et les polymères ont été caractérisés chimiquement et leur propriétés optoelectroniques, morphologiques et photovoltaïques ont été determinées. La série DTS-DPP a été choisie parce qu'elle est représentative d'un grand nombre de polymères LBG et a fourni un modèle facilement accessible pour évaluer l'importance de la chaîne latérale utilisée sur leur propriétés optoélectroniques et thermiques. Les premières études sur les dispositifs à base de DTS-DPP:PC61BM ont été menées, pour déterminer les propriétés photovoltaïques. Le meilleur dispositif permet d’obtenir un PCE de 1,7% avec JSC de 5,9 mA cm-2, VOC de 0,54 V et FF de 0,58. La série DTS-DTP a été choisie pour la stabilité chimique élevée des deux unités et pour la facilité de substitution des groupes latéraux. La polymérisation a partiellement abouti, en donnant seulement des oligomères. La caractérisation chimique a pu être effectuée, mais leur application dans l’OPV n'a pas été explorée. En termes de stabilité, les mécanismes de défaillance électrique des dispositifs OPV ont été étudiés, montrant une méconnaissance de leur stabilité mécanique. Les contraintes caractéristiques de chaque couche mince présentes dans les cellules solaires organiques constituent la force motrice à l’origine de la délamination des interfaces faibles ou même leur decohésion, causant une perte de l'intégrité et des performances du dispositif. Une technique pour sonder les couches ou les interfaces fragiles dans les cellules solaires polymère:fullerene est présentée. Elle a été développée par l'établissement d'un nouveau set-up pour le test pull-off, développé en utilisant un dispositif à géométrie inverse, de structure verre/ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/PEDOT:PSS/Ag. Les dispositifs délaminés ont montré que le point le plus faible est localisé à l'interface AL/HTL, en bon accord avec la littérature. La technique a été étendue en variant les deux couches sensibles, en utilisant differents polymères LBG pour l’AL (PSBTBT et PDTSTzTz) en combinaison avec deux formulations de PEDOT:PSS, CleviosTM HTL Solar à base d'eau et un nouveau HTL Solar 2 à base de solvant organique. Une différence entre la contrainte à la rupture des dispositifs avec différentes combinaisons de AL et HTL est visible, suggérant différents chemins de fracture, tel que confirmé par la caractérisation de surface et qui pourrait être corrélée avec la différence de comportement de la couche active avec les deux formulations de PEDOT:PSS. Une autre voie adoptée, a été d’introduire une couche d’interface de copolymère à blocs amphiphile afin d'améliorer la compatibilité des deux couches. Cette stratégie n'a pas abouti et la nouvelle architecture présente une adhésion réduite. La poursuite de l’amélioration des procédés de fabrication de ces dispositifs pourrait faire de cette nouvelle architecture, une alternative viable
Organic photovoltaic (OPV) devices are one of the most promising applications of organic semiconductors due to their compatibility with flexible plastic substrates resulting in light weight, inexpensive and decorative products. For a long time poly(3-hexylthiophene) (P3HT) has been the polymer of choice in OPV devices in combination with [6,6]-phenyl-C61-butyric acid methylester (PC61BM) as acceptor. However, recent research has focused on polymers with improved absorbance and processability that can ensure higher efficiencies and longer lifetimes (Low BandGap polymers (LBGs)). This has been fully demonstrated with a power conversion efficiency (PCE) above 11%. This thesis reports synthesis and characterization of two series of so-called “push-pull” (or donor-acceptor) LBGs based on the donor unit 4,4′-bis(2-ethylhexyl)-5,5’-dithieno[3,2-b:2′,3′-d]silole (DTS) and either 3,6-dithiophen-2-yl-2, 5-dihydropyrrolo[3,4-c]pyrrole-1,4-dione (DPP) or 5,7-di(thienyl)thieno[3,4-b]pyrazines (DTP), as acceptor unit. All π-conjugated molecules and polymers were characterized by chemical investigation and their optoelectronic, morphological, and photovoltaic properties are reported. The DTS-DPP series was chosen because representative of a large number of LBG polymers and provided an easily accessible and useful template to discover the importance of the type of side-chain used on the polymer optoelectronic and thermal properties. First studies on DTS-DPP:PC61BM devices have been conducted, in order to investigate any effect on their photovoltaic properties. The best device obtained had a PCE of 1.7% with JSC of 5.9 mA•cm-2, VOC of 0.54 V and FF of 0.58. The DTS-DTP series was chosen for the high stability of the two units and for the ease of substitution of the side-groups. The synthesis was partially successful and only oligomers were obtained. Nonetheless, chemical characterization was performed but their application in OPV was not explored. In terms of device stability, the electrical failure mechanisms in OPV devices have been investigated, while little is known about their mechanical stability. The characteristic thin film stresses of each layer present in organic solar cells, in combination with other possible fabrication, handling and operational stresses, provide the mechanical driving force for delamination of weak interfaces or even their de-cohesion, leading to a loss of device integrity and performance. A technique to probe weak layers or interfaces in inverted polymer:fullerene solar cells is presented. It was developed by establishing a new set-up for the pull-off test. The technique was developed using inverted device, with the structure glass/ITO/ZnO/P3HT:PC61BM/PEDOT:PSS/Ag. The delaminated devices showed that the weakest point was localized at the active layer/hole transporting layer interface, in good agreement with the literature. The technique was extended varying both sensitive layers, using different p-type low bandgap (co)polymers for the active layer (PSBTBT and PDTSTzTz) in combination with two different PEDOT:PSS formulations, the water based CleviosTM HTL Solar and a new organic solvent based HTL Solar 2. The half-devices produced upon destructive testing have been characterized by contact angle measurement, AFM and XPS to locate the fracture point. A difference in the stress at break for devices made with different combinations of active and hole transporting layers is visible, suggesting different fracture paths, as confirmed by surface characterization and could be correlated to the different behavior of the active layer with the two PEDOT:PSS formulations. Another solution adopted, it had been the introduction of amphiphilic block-copolymer interlayer to enhance the compatibility of the two layers. This strategy was not successful and the new architecture showed reduced adhesion strength. Further development of device processing could make this new architecture a viable alternative

L'exciton joue un rôle clé dans le fonctionnement des cellules solaires organiques (OSCs). Comprendre sa dynamique dans les semiconducteurs organiques est essentiel, notamment pour améliorer la longueur de diffusion, une propriété déterminante pour la performance des hétérojonctions planaires, envisagées comme une alternative plus stable aux hétérojonctions en volume (BHJ). Dans la première partie de cette thèse, nous avons développé une approche méthodologique robuste et polyvalente pour évaluer la longueur de diffusion de l'exciton dans les semiconducteurs organiques. Cette approche, basée sur AIMD-ROKS, a été validée avec succès dans le cas du polymère P3HT. Elle a également été appliquée à l'accepteur NFA O-IDTBR, révélant des longueurs de diffusion prometteuses, mais encore insuffisantes pour les hétérojonctions planaires. Dans la deuxième partie de la thèse, le transfert de chaleur dans les semiconducteurs organiques a été exploré, élément crucial pour la performance des dispositifs thermoélectriques. Ces études se sont concentrées sur le P3HT, un matériau utilisé en thermoélectricité. Dans un premier temps, la conductivité thermique au sein des chaînes de P3HT a été étudiée, révélant l'influence de la longueur des chaînes de polymère. Ensuite, les transferts de chaleur entre ces chaînes ont également été examinés
The exciton plays a central role in the functioning of organic solar cells (OSCs). Understanding its dynamics in organic semiconductors is essential, particularly to optimize the diffusion length, a key property for the performance of planar heterojunctions, which are considered as a potentially more stable alternative to bulk heterojunctions (BHJ) in certain contexts. In the first part of this thesis, we developed a robust and versatile methodological approach to evaluate the exciton diffusion length in organic semiconductors. This method, based on AIMD-ROKS, was successfully validated for the P3HT polymer. It was also applied to the NFA O-IDTBR acceptor, revealing promising diffusion lengths, though still insufficient for planar heterojunctions. The second part of the thesis explores heat transfer in organic semiconductors, a crucial element for the performance of thermoelectric devices. These studies focused on P3HT, a material used in thermoelectricity. First, the thermal conductivity within P3HT chains was studied, revealing the influence of polymer chain length. Then, heat transfers between these chains were also examined

La limitation de perméation des gaz aux bordes de l’encapsulation des photovoltaïques organiques flexibles a été adressée par l’identification des chemins de perméation du vapeur d’eau et par la formulation des nanocomposites adhésives. Une version modifiée du test de calcium optique a été développée pour identifier l’importance des chemins de perméation différents présent dans l’encapsulation des modules photovoltaïques organiques flexibles. Les nanoparticules des phyllosilicates et les nanoparticules des zéolithes ont été dispersées dedans les formulations des adhésifs différents incluant les adhésifs acryliques sensibles à pression et les adhésifs UV réticulables. Les propriétés mécaniques, optiques, et barrières de vapeur d’eau des nanocomposites ont été caractérisés en plus de leur photo-stabilité sous irradiation UV. Les nanocomposites ont été également utilisés pour encapsuler les cellules photovoltaïques organiques et la stabilité des dispositifs a été évaluer sous les conditions de vieillissement accélérés d’humidité et température
In order to address the issue of lateral water and oxygen permeation through the sides of the encapsulation and into flexible organic photovoltaic (OPV) devices, the water vapor permeation pathways were identified and several adhesive nanocomposites formulated and tested to limit these pathways. To identify the relative importance of the various water vapor permeation pathways present in the encapsulation of flexible OPV devices, a modified version of the optical calcium test was developed. Passive nanoparticles (phyllosilicates) and active nanoparticles (zeolites) were both evaluated dispersed in UV curing acrylate adhesives and acrylic block copolymer pressure sensitive adhesives. The nanocomposites were characterized for their mechanical and optical properties as well as their water vapor permeation and UV photostability. The adhesives were also used to encapsulate OPV devices and tested in accelerated humidity aging