Gotowa bibliografia na temat „Stockage profond de déchets radioactifs”

Le stockage géologique profond pour les déchets radioactifs les plus dangereux fait consensus auprès de la communauté scientifique et des pouvoirs publics. Le projet Cigéo fait pourtant l’objet de débats. Lorsque les opposants au stockage proposent une alternative, ils mettent en avant l’entreposage, qu’il soit en surface ou en subsurface. Qu’en est-il ?

Cigéo, le projet français de centre de stockage profond de déchets radioactifs déclaré d’utilité publique en juillet 2022, entame une nouvelle phase avec le dépôt de la Demande d’autorisation de création (DAC), le 16 janvier 2023.

La révision du Plan national de gestion des déchets et matières radioactives (PNGMDR) exige l’organisation d’un débat public par la Commission nationale du débat public (CNDP). C’est l’occasion de rappeler les résultats du débat public de 2005–2006, notamment en ce qui concerne le stockage géologique profond des déchets radioactifs ultimes à vie longue. Une alternative au projet CIGEO avait été proposée lors de ce débat : « Confiés à l’argile vs. gérés par la société ». Cette proposition alternative n’avait pas été retenue à l’époque pour différentes raisons. Cet article a pour but de revisiter cette alternative et sa pertinence encore aujourd’hui dans le présent débat national.

L’énergie nucléaire est le premier secteur producteur de déchets radioactifs en France (devant la recherche, la défense, l’industrie non électronucléaire et le médical). Ces déchets peuvent présenter des risques pour l’homme et l’environnement et nécessitent une gestion adaptée à leur niveau de radioactivité et leur durée de vie. La gestion à long terme de ces déchets a été confiée à l’Andra, Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs. La grande majorité sont stockés dans des centres de surface. Il s’agit des déchets de très faible activité ou à vie courte qui représentent plus de 90 % des volumes mais une très faible part de la radioactivité totale. Au contraire, les déchets de haute activité et de moyenne activité à vie longue, qui sont issus du retraitement des combustibles usés et du fonctionnement des centrales nucléaires, représentent de très faibles volumes mais concentrent 99 % de la radioactivité totale et ne peuvent pas être gérés dans des centres de surface. Ils sont destinés à être stockés dans Cigéo, le projet de centre de stockage géologique profond pour lequel l’Andra a demandé une autorisation de création début 2023.

L’exploitation civile du potentiel énergétique issu de la fission de l’atome, depuis 1954, a généré des masses de déchets nucléaires souvent hautement radioactifs. Stockés à la surface de la Terre, ces déchets sont soumis aux aléas de l’histoire et exposés à d’éventuelles catastrophes naturelles impliquant un risque de diffusion à la fois des matières radioactives et de la radiotoxicité. La solution consensuelle pour leur gestion consiste, depuis trois décennies, à les enfouir en couche géologique profonde pour une durée indéterminée. Considérant que la période radioactive moyenne de ces déchets est d’environ 250 000 ans, cette solution implique de trouver un moyen de communiquer le danger que représentent ces sites d’enfouissement aux générations futures, dans un horizon temporel sans commune mesure dans, et même avec, l’histoire des civilisations humaines. L’hypothèse examinée ici est celle du « clergé atomique » proposée par le sémioticien Thomas A. Sebeok en 1984 dans Communication Measures to Bridge Ten Millennia. En prenant appui sur les travaux en sociologie des sciences de Bruno Latour et ceux sur la sémiosphère de Juri Lotman, une relecture de l’hypothèse cléricale est opérée. À travers cette réinterprétation, deux doctrines éthiques sont identifiées, qui axiomatisent le développement d’un éventuel dispositif sémiotique pour la communication dans la très longue durée associée au cas d’étude : une éthique de la responsabilité périnucléaire et une éthique de la conviction mythonucléaire.

AbstractDans le cadre du choix d’un site de stockage de déchets radioactifs de haute et moyenne activité à vie longue dans les argilites du Callovo-Oxfordien de Meuse/Haute-Marne, l’Andra (Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs) a réalisé 3 forages (EST431, EST432 et EST433) à partir d’une plate-forme implantée sur la commune de Montiers-sur-Saulx (Meuse) en position centrale d’une zone d’environ 250 km2 dite ≪ zone de transposition ≫.Les objectifs principaux des investigations ont été d’apporter des éléments pour la localisation du stockage potentiel et compléter les connaissances sur les formations encaissantes de la couche hôte (Dogger, Oxfordien carbonaté et Kimméridgien) mais également sur les formations profondes du Lias et du Trias. Plus précisément, ces derniers objectifs sont destinés à (i) acquérir une meilleure compréhension du fonctionnement global du système hydrogéologique et des échanges verticaux entre les formations et (ii) d’évaluer les ressources géothermiques potentielles sur la zone.Au-delà des objectifs liés aux problématiques de l’Andra, le forage le plus profond (EST433) a été échantillonné et étudié par plusieurs équipes de recherche associées dans le programme TAPSS (Transferts actuels et passés dans un système sédimentaire aquifère – aquitard) afin de répondre à des problématiques qui leur étaient propre. Cet article présente les données nécessaires à l’interprétation des données acquises par ces équipes et à la publication de leurs travaux.Les trois forages ont majoritairement été forés en destructif à l’exception du Kimméridgien marneux et du toit de l’Oxfordien carottés de 141 à 264 m de profondeur, du Callovo-Oxfordien et du sommet du Dogger carottés de 526 m à 770 m de profondeur. Certains horizons du Lias et du Trias ont également été carottés ponctuellement. De nombreuses diagraphies ont été réalisées entre les phases de forage ainsi que deux diagraphies thermiques 9 mois après le forage. La concaténation des données issues des trois forages a permis d’établir le log stratigraphique de la série du Tithonien au toit de l’Olénékien.Les informations du forage profond EST433 améliorent la connaissance de l’épaississement progressif de la couche du Callovo-Oxfordien vers le nord-est de la zone de transposition ainsi que la constance lithologique de celle-ci tant en vertical qu’en horizontal. Les perméabilités mesurées dans cette formation sont du même ordre de grandeur que celles observées dans les autres forages de la zone de transposition. Dans le Dogger, les variations de la perméabilité de certains niveaux sont liées aux environnements de dépôt. Les formations du Lias et du Trias sont conformes à celles dé-duites des forages antérieurs à l’exception des Marnes irisées inférieures (Keuper inférieur) plus épaisses que prévues. Les profils sismiques et les corrélations entre forages montrent l’existence d’une gouttière à l’aplomb du forage EST433 où les formations du Keuper (Carnien et Norien) sont plus épaisses. Les résultats du forage EST433 montrent également que les faciès du Lias et du Trias supérieur et moyen sont très peu poreux et que seule la base du Trias moyen (toit du Buntsandstein) contient des niveaux aquifères. Mille mètres de série sans porosité notable séparent l’aquifère du Dogger de celui du Trias inférieur.L’aquifère supérieur du Buntsandstein présente en test, entre 1862 et 1887 m de profondeur, une production d’eau à 66°C avec une salinité d’environ 180 g/l. La transmissivité calculée pour cet intervalle est de 1,1 10−3 m2/s. En comparaison avec les installations géothermiques exploitant l’aquifère du Dogger en région parisienne, la température mesurée sur EST433 est de l’ordre des températures exploitées les plus basses, la salinité nettement plus élevée (6,5 à 35 g/l en région parisienne) et la transmissivité du même ordre. Ces caractéristiques ne présentant pas un caractère exceptionnel (en termes de ressource potentielle pour une exploitation géothermique) associées au caractère argilo-gréseux de l’aquifère pouvant influer négativement sur la productivité d’un ouvrage ne font pas du Buntsandstein une ressource géothermique attractive dans les conditions technologiques et économiques actuelles.

En France, il est envisagé de stocker en couche géologique profonde les déchets radioactifs de moyenne activité à vie longue (MAVL). Ces déchets sont chargés en sels de nitrates et après des milliers d'années, le relâchement des nitrates pourrait favoriser la mobilité des radionucléides hors des déchets. Cependant, en présence de matière organique ou d'hydrogène, l'activité bactérienne peut théoriquement réduire les nitrates en espèces azotées plus réduites via la dénitrification. Le 1er objectif de cette thèse est d'évaluer la capacité des bactéries à s'adapter aux conditions physico-chimiques à proximité des déchets, c'est à dire en absence d'oxygène, à pH alcalin entre 9 et 13, en présence de concentrations élevées en nitrates, en présence d'un donneur d'électrons organique (acétate) ou minéral (hydrogène) et en présence de ciment et d'acier solides. Le 2nd objectif est d'évaluer les cinétiques de réduction des nitrates dans les conditions précédemment décrites. La réduction bactérienne des nitrates a été observée jusqu'à pH 11 et 400 mM de nitrates en présence d'acétate et jusqu'à pH 10.5 et 150 mM de nitrates en présence d'hydrogène. En présence d'hydrogène les cinétiques de réduction des nitrates étaient globalement plus ralenties et les bactéries étaient plus sensibles aux pH alcalins que les bactéries qui se développent en présence d'acétate. Ceci s'explique par le fait que l'hydrogène a une solubilité limitée à pression atmosphérique, que l'assimilation de carbone minéral est énergétiquement coûteuse pour les bactéries et enfin qu'en présence d'hydrogène le pH s'élève au cours de l'avancement de la dénitrification. En présence d'acétate le pH s'équilibre autour de 10 grâce aux CO2 produit par l'oxydation de l'acétate. Enfin la présence de ciment solide n'a pas eu de répercussion importante sur l'activité bactérienne, en revanche l'acier solide a stimulé de façon conséquente la réduction des nitrates
France has the project to dispose long-lived intermediate-level radioactive waste (ILW-LL) in a deep geological repository. The radioactive waste is loaded with nitrate salts and after thousands of years, the release of nitrates could promote the mobility of radionuclides out of the waste. However, in the presence of organic matter or hydrogen, bacterial activity can theoretically reduce nitrate to smaller nitrogen species through denitrification. The first objective of this thesis is to evaluate the ability of bacteria to adapt to the environment near the waste, i.e. in the absence of oxygen, at alkaline pH between 9 and 13, in the presence of high nitrate concentrations, in the presence of an organic (acetate) or mineral (hydrogen) electrons donor and in the presence of solid cement and solid steel. The second objective is to quantify nitrate reduction kinetics under the conditions described above. Bacterial reduction of nitrates was observed up to pH 11 and 400 mM of nitrates in the presence of acetate and up to pH 10.5 and 150 mM of nitrates in the presence of hydrogen. In the presence of hydrogen, nitrate reduction kinetics were generally slower and bacteria were more sensitive to alkaline pH than heterotrophic bacteria using acetate. This is a consequence of the low solubility of hydrogen, the mineral carbon assimilation expense for bacteria and the alkalinisation during denitrification in the presence of hydrogen. In the presence of acetate the pH equilibrate toward 10, due to CO2 generation when acetate is oxidized. Finally, while the presence of solid cement did not have a significant impact on bacterial activity, solid steel stimulated the reduction of nitrates

Cette thèse entre dans le cadre des recherches de l'Andra (Agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs) sur l'éventualité d'un stockage géologique profond des déchets radioactifs de haute et moyenne activité à vie longue. Dans ce travail, des analyses microbiologiques ont permis de caractériser et d'identifier des bactéries sulfato-réductrices (BSR) présentes dans des échantillons d'argilite du Callovo-Oxfordien, formation géologique hôte envisagée pour le stockage des déchets radioactifs. L'effet de la croissance de ces BSR sur la corrosion de l'acier P235GH des sur-conteneurs et des chemisages des déchets a ensuite été étudié. On Les vitesses de corrosion moyennes mesurées en présence de bactéries lors d'expériences en batch sont plus élevées (~30μ m/an) que celle déterminée sur un témoin stérile (~14 μm/an) et s'accompagnent de la formation de mackinawite (FeS). Les expériences de percolation menées à 120 bars avec deux carottes d'argilite et des coupons d'acier, simulant les conditions compactées attendues en situation de stockage, ont montré des résultats similaires à ceux retrouvés dans les cultures en batch (ex : production de sulfures, réduction de sulfate). La croissance des BSR au cours de la construction et l'exploitation du site reste donc plausible, ainsi que leur survie, au moins temporairement, si l'eau est disponible après la fermeture définitive des galeries de stockage. Cette activité bactérienne peut provoquer une accélération de la corrosion de l'acier des conteneurs en conditions de stockage d'un facteur 2
The subject of this thesis is part of a research program conducted by Andra (The French national agency for the management of radioactive wastes). It concerns the possible deep geological disposal of high-level and intermediate-level long-lived nuclear waste. In this work, microbiological analysis was used to characterize and identify the sulfate-reducing bacteria (SRB) that are present in Callovian-Oxfordian claystone samples, this material being studied as a host rock formation for a disposal site. The effect of the SRB on the corrosion of the P235GH steel containers and liners to be used in the disposal site has been studied. The corrosion rate of the steel coupons measured in batch experiments was high under biotic conditions (~30 μm/year) with the precipitation of mackinawite (FeS) whereas a sterilized blank showed a lower corrosion rate (~14 μm/year). Percolation experiments with claystone cores and steel coupons at 120 bar, simulating compacted conditions expected in disposal conditions, gave results similar to those obtained in batch experiments (e. G. Sulfide production, sulfate reduction). This indicates the plausibility of SRB growth during the construction and operational phases of the repository and, if water is available, their survival, at least temporarily, after the disposal site closure. This microbial activity could lead to an increase of the steel corrosion rate by a factor of two

Les interactions entre du Fe(II) en solution et une montmorillonite sont étudiées dans des conditions anoxiques et à température ambiante, sur une échelle de temps variant de l'heure à la semaine. Le Fe2+ s'adsorbe sur les sites d'échange cationique de l'argile avec la même affinité que le Ca2+ ; en présence de chlore, le Fe(II) forme des paires ioniques, FeCl+, qui s'adsorbent avec une affinité comparable à celles de CaCl+ et MgCl+. Les simulations montrent qu'en fond anionique chloré concentré (comme l'eau de mer) les ions monovalents (Na+ et paires ioniques du type CaCl+ et MgCl+) sont majoritaires sur les sites d'échange cationique. Le Fe2+ s'adsorbe sur les surfaces de bordure de la montmorillonite avec une affinité très forte. Cette adsorption spécifique peut être modélisée convenablement avec des modèles simples de complexation de surface. Le Fe2+ s'adsorbe sur l'argile avec une affinité d'environ 1000 fois plus forte que celle du Zn2+. Des expériences couplées d'adsorption, de titrage, de dissolution et de spectroscopie Mössbauer montrent que l'adsorption spécifique du Fe2+ est due à plusieurs réactions distinctes : une adsorption compétitive avec remplacement de cations présents sur les surfaces de bordure ou dans la structure (ex : Mg2+, Zn2+) ; une adsorption coopérative avec H4SiO4, ce mécanisme étant compatible avec la précipitation de surface d'une phase Fe - Si ; un mécanisme d'adsorption suivi d'une oxydation du Fe2+ en Fe3+, cette réaction libérant deux H+ en solution par Fe2+ adsorbé. Ces phénomènes ne peuvent pas tous être pris en compte dans les modèles classiques de complexation de surface. Une approche nouvelle pour les argiles est donc développée pour modéliser les interactions solutés - argiles, basée sur une approche morphologique et structurale de l'argile. Les surfaces de la montmorillonite sont caractérisées par deux méthodes indépendantes, la microscopie à force atomique (AFM) et l'adsorption de gaz à très basse pression, qui donnent le même résultat pour les surfaces de bordure : 8,5 m2 g-1. L'étude théorique de la structure de l'interface argiles - solutés montre qu'elle ne porte pas moins de 27 sites réactionnels différents pour les interactions argile - H+. Le modèle MUSIC est utilisé pour prédire leur réactivité. L'excellent accord entre les données expérimentales de titrage potentiométrique et leur simulation nous encourage à poursuivre dans cette voie et à compléter le modèle pour prédire les interactions surface - cations métalliques.

Les matériaux cimentaires ont été retenus afin de composer la barrière ouvragée du site français de stockage des déchets nucléaires en formation géologique profonde. Ce choix se justifie par les capacités physico-chimiques propres aux bétons : les hydrates de la matrice cimentaire (CSH) et le pH de sa solution interstitielle contribuent à la rétention des radionucléides ; d'autre part la compacité de ces matériaux limite le transport d'éléments.
Il convient de s'assurer de la pérennité de cette structure pendant une durée au moins égale à celle de la vie des déchets (jusqu'à 100 000 ans). Sa durabilité a été éprouvée par l'évolution des propriétés de transfert en fonction de la décalcification de matériaux cimentaires, altération traduisant le vieillissement de l'ouvrage.

Deux modes de dégradation ont ainsi été appliqués tenant compte des différentes interactions physico-chimiques induites par la formation hôte.

Le premier, de type statique, a consisté en une décalcification accélérée par le nitrate d'ammonium. Il simule l'altération de la barrière ouvragée par les eaux souterraines. La cinétique de la dégradation a été estimée par le suivi du calcium lixivié et l'avancée du front de dissolution de l'hydroxyde de calcium.
Pour évaluer l'impact de la décalcification, les échantillons ont été caractérisés à l'état sain puis dégradé, en termes de microstructure (porosité, distribution porosimétrique) et de propriétés de transfert (diffusivité, perméabilité au gaz et à l'eau).
L'influence de la nature du liant (CEM I et CEM V/A) et des granulats (calcaires et siliceux) a été observée en répétant les essais sur différentes formulations de mortiers.
A cette occasion, une importante réflexion sur la métrologie de cet essai a été menée.

Le deuxième mode de dégradation, dynamique, a été réalisé par un perméamètre environnemental. Il recrée les sollicitations subies par l'ouvrage lors de sa phase de resaturation post-fermeture (pression hydraulique imposée par la couche géologique et exothermicité des déchets).
Cet appareillage, basé sur le principe d'une cellule triaxiale, a permis de fixer un gradient de pression entre 2 et 10 MPa et une température de 20 à 80°C. La variation de la perméabilité à l'eau en fonction de ces deux paramètres expérimentaux, découplés et couplés, a été mesurée et reliée aux modifications microstructurales des échantillons.

Mots clés : décalcification, CEM I, CEM V/A, diffusivité, perméabilité au gaz, perméabilité à l'eau, porosimétrie mercure, dégradation par nitrate d'ammonium, perméamètre environnemental, gradient de pression, température, stockage nucléaire souterrain.

Les matériaux cimentaires ont été retenus afin de composer la barrière ouvragée du site français de stockage des déchets nucléaires en formation géologique profonde. Ce choix se justifie par les capacités physico-chimiques propres aux bétons : les hydrates de la matrice cimentaire (CSH) et le pH de sa solution interstitielle contribuent à la rétention des radionucléides ; d'autre part la compacité de ces matériaux limite le transport d'éléments. Il convient de s'assurer de la pérennité de cette structure pendant une durée au moins égale à celle de la vie des déchets (jusqu'à 100 000 ans). Sa durabilité a été éprouvée par l'évolution des propriétés de transfert en fonction de la décalcification de matériaux cimentaires, altération traduisant le vieillissement de l'ouvrage. Deux modes de dégradation ont ainsi été appliqués tenant compte des différentes interactions physico-chimiques induites par la formation hôte. Le premier, de type statique, a consisté en une décalcification accélérée par le nitrate d'ammonium. Il simule l'altération de la barrière ouvragée par les eaux souterraines. La cinétique de la dégradation a été estimée par le suivi du calcium lixivié et l'avancée du front de dissolution de l'hydroxyde de calcium. Pour évaluer l'impact de la décalcification, les échantillons ont été caractérisés à l'état sain puis dégradé, en terme de microstructure (porosité, distribution porosimétrique) et de propriétés de transfert (diffusivité, perméabilité au gaz et à l'eau). L'influence de la nature du liant (CEM I et CEM V/A) et des granulats (calcaires et siliceux) a été observée en répétant les essais sur différentes formulations de mortiers. A cette occasion, une importante réflexion sur la métrologie de cet essai a été menée. Le deuxième mode de dégradation, dynamique, a été réalisé par un perméamètre environnemental. Il recrée les sollicitations subies par l'ouvrage lors de sa phase de resaturation post-fermeture (pression hydraulique imposée par la couche géologique et exothermicité des déchets). Cet appareillage, basé sur le principe d'une cellule triaxiale, permet de fixer un gradient de pression entre 2 et 10 MPa et une température de 20 à 80°C. La variation de la perméabilité à l'eau en fonction de ces deux paramètres expérimentaux, découplés et couplés, a été mesurée et reliée aux modifications microstructurales des échantillons
Cementitious materials have been selected to compose engineering barrier system (EBS) of the french radioactive waste deep repository, because of concrete physico-chemical properties: the hydrates of the cementitious matrix and the pH of the pore solution contribute to radionuclides retention; furthermore the compactness of these materials limits elements transport. The confinement capacity of the system has to be assessed while a period at least equivalent to waste activity (up to 100. 000 years). His durability was sustained by the evolution of transfer properties in accordance with cementitious materials decalcification, alteration that expresses structure long-term behavior. Then, two degradation modes were carried out, taking into account the different physical and chemical interactions imposed by the host formation. The first mode, a static one, was an accelerated decalcification using nitrate ammonium solution. It replicates EBS alteration dues to underground water. Degradation kinetic was estimated by the amount of calcium leached and the measurement of the calcium hydroxide dissolution front. To evaluate the decalcification impact, samples were characterized before and after degradation in term of microstructure (porosity, pores size distribution) and of transfer properties (diffusivity, gas and water permeability). The influence of cement nature (ordinary Portland cement, blended cement) and aggregates type (lime or siliceous) was observed: experiments were repeated on different mortars mixes. On this occasion, an essential reflection on this test metrology was led. The second mode, a dynamical degradation, was performed with an environmental permeameter. It recreates the EBS solicitations ensured during the resaturation period, distinguished by the hydraulic pressure imposed by the geologic layer and the waste exothermicity. This apparatus, based on triaxial cell functioning, allows to applied on samples pressure drop between 2 and 10 MPa and temperature from 20 to 80°C. Water permeability evolution relating to experimental parameters, uncoupled or coupled, was relied to mortars microstructural modifications

Le stockage géologique profond constitue la solution internationale la plus prometteuse pour la gestion des déchets les plus radioactifs et à durée de vie longue sur de très longues échelles de temps. En France, le projet Cigéo vise à stocker les déchets dits de haute activité (HA), principalement issus des combustibles usés des centrales nucléaires après retraitement et les déchets de moyenne activité à vie longue (MA-VL), qui correspondent aux structures métalliques qui entourent le combustible ou aux résidus liés au fonctionnement et à la maintenance des installations nucléaires. La sûreté du stockage est assurée par un système multi-barrières composé de barrières ouvragées et une roche hôte. Grâce à sa très faible conductivité hydraulique, sa faible diffusion moléculaire et sa capacité significative de rétention des radionucléides, l’argilite du Callovo-Oxfordien (COx) est considérée comme la formation géologique potentielle pour la réalisation du projet. Or, après la fermeture et le scellement de l'installation souterraine, une quantité significative de gaz (principalement de l’hydrogène) peut être générée en raison de plusieurs processus tels que la corrosion anaérobie des métaux, la radiolyse de l'eau et les réactions microbiennes. Si le transitoire hydraulique-gaz des installations souterraines a été très étudié au cours des deux dernières décennies, la représentation de certains processus fortement couplés tels que les écoulements diphasiques multi-composants dans des matériaux poreux très faiblement perméables, à des différentes échelles spatiales et l'hydro-mécanique restent potentiellement complexe. La présente étude a été réalisée à l’Unité d’expertise et de modélisation des installations de stockage, à l'Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire. L'objectif était d'améliorer la robustesse des modélisations du comportement hydrodynamique des phases liquide-gaz et traiter la problématique des impacts mécaniques des déformations de la roche et des scellements sur le transport de gaz et vice versa. Seules des simulations numériques sont capables de rendre compte de l’ensemble des phénomènes sur les échelles d’espace et de temps à considérer. Pour cela, deux approches ont été suivies. Une étude analytique de l'écoulement monophasique gaz a été effectuée afin d'évaluer la sensibilité des phénomènes d'écoulement du gaz aux divers paramètres physiques, y compris la compressibilité et l'effet Klinkenberg. Parallèlement, des simulations numériques ont été réalisées sur un modèle d'alvéole de déchets HA. Elles ont permis de mettre en évidence l'évolution de la pression du gaz et la désaturation de la roche hôte et des scellements. Ces simulations prennent en compte la présence de l'air dans la phase gaz, afin d’appréhender le poids d'une atmosphère explosive en lien avec l'inflammabilité de l'hydrogène dans l'air. Ces études étaient aussi le terrain pour introduire des améliorations dans le code TOUGH2 et de développer des outils de pre- et de post- processing qui facilitent l'utilisation de ce code et l'analyse des résultats. Concernant le couplage hydromécanique, une revue bibliographique approfondie est réalisée, et a permis d'isoler les problèmes soulevés par le couplage poro-élastique en présence de gaz. Un modèle d'élasticité linéaire avec un couplage HM basé sur la théorie de Biot est ensuite étudié et implémenté dans le logiciel COMSOL Multiphysics en utilisant la méthode des éléments finis. Des simulations numériques de tests hydro-mécaniques drainés ou non-drainés ont été réalisés. Le couplage a permis de capturer l'interaction entre la variation de pression du fluide et les contraintes et déformations dans la roche poreuse. Un des résultats est la mise en évidence de la production fluide
As a safe long-term management of nuclear waste, deep geological disposal was proposed and is the widely accepted approach to deal with high-level radioactive waste. It is currently being under study in several countries. The long-term safety in a deep geological repository (DGR) is ensured through a multi-barrier system provided by engineered barrier and natural barrier systems. In most multi-barrier system concepts in crystalline and clay rock, argillaceous materials (clay rock or bentonite) are envisaged to use for barrier elements. Due to its very low hydraulic conductivity, low molecular diffusion and significant radionuclide retention capacity, COx claystone is considered as a potential geological host formation for an industrial radioactive waste repository in France. The performance of the host rock and engineered barriers in the construction phase and in a long-term perspective (thousands to million of years) is of primary importance for predicting the risk of dissemination of radioactivity. After the deep geological repository is closed and sealed, significant gas quantity can be generated due to several processes such as the anaerobic metal corrosion, water radiolysis and microbial reactions. Predicting gas flow in low-permeable, saturated materials is a challenging but important task in the risk assessment of a deep geological repository. Pressure build-up and gas migration in host rock and engineered barriers constitute a highly coupled hydro-mechanical (HM) process, and may contribute to the development of preferential gas pathways either by gas-induced micro-fracturing or macro-fracturing. In current numerical studies some behaviors still cannot be well represented, in particular, it is challenging to explain the gas migration behavior in the gas injection tests conducted on the clayey rock and barriers materials. Therefore, to better represent the actual physical process of gas flow, several modeling frameworks are proposed in the present thesis: single-phase gas flow (H2), two-phase water-gas multi-component flow (air, H2), and hydro-mechanical coupling (poro-elasticity). Two-phase gas-water flow in the waste cell model at different scales (a single waste cell contains several High Level Waste containers) is used here to quantitatively study transient hydraulic water-gas phenomena, such as gas pressure evolution and clayey rock desaturation. A wide range of scenarios and hypotheses is tested to assess significant differences between different scenarios in controlling gas migration and the transition from single phase water saturated conditions to two-phase and single phase gas. Although efficient in studying gas migration in presence of hydrogen only, the proposed models has presented a major limitation because of the difficulty in assessing gas phase evolution in presence of air. Multiphase flow of water with a gas phase (hydrogen and air) together with consideration of dissolved hydrogen, air and water vapor diffusion, is studied using equation of state EOS7R (water, brine, RN1, RN2, air) of the TOUGH2 family of codes. We have implemented code enhancements and post-processing scripts, which enhanced our capabilities in analyzing and interpreting results. A separate study of single phase gas flow was developed in order to assess analytically the sensitivity of gas flow phenomena to various rock parameters, including for instance the Klinkenberg effect due to gas slippage at low pressure in tight pores. Concerning the hydromechanical coupling, an extensive review was developed, including poroelastic coupling in the presence of gas. A linear poroelastic model based on Biot theory is studied and implemented in the Finite Elements software COMSOL Multiphysics. The coupling allows us to capture the interaction between fluid pressure variation and the stresses and strains in the porous rock (drained and undrained tests)

En France, le système de stockage profond de déchets radioactifs envisagé est constitué d’une barrière naturelle (roche hôte argileuse, argilite) et de barrières artificielles, comprenant des bouchons d’argile gonflante (bentonite)-sable pour son scellement. L'objectif de cette thèse est d’étudier l’efficacité du gonflement et du scellement des bouchons placés dans l’argilite, sous l’effet, à la fois, d’une pression d’eau et d’une pression de gaz (tel que formé dans le tunnel). Pour évaluer la capacité de scellement du bouchon bentonite/sable partiellement saturé en eau, on a évalué sa perméabilité au gaz Kgaz sous pression de confinement variable (jusqu’à 12MPa). L'étanchéité au gaz (Kgaz < 10-20m2) est obtenue sous confinement Pc≥9MPa si la saturation est d’au moins 86-91%. Par ailleurs, nous avons évalué le gonflement et l'étanchéité du bouchon de bentonite-sable imbibé d’eau dans un tube d’argilite ou de Plexiglas-aluminium lisse ou rugueux. La présence de gaz diminue la pression effective de gonflement (et la pression de percée de gaz) à partir d’une pression Pgaz= 4 MPa. Après saturation complète en eau, l’écoulement continu de gaz au travers du bouchon seul se fait à Pgaz=7-8MPa s’il dispose d’une interface lisse avec un autre matériau (tube métallique), alors que celui au travers de l’ensemble bouchon/argilite a lieu à Pgaz=7-7,5MPa. Le passage à travers le bouchon gonflé au contact d’une interface rugueuse se fait à une pression de gaz bien supérieure à la pression de gonflement du bouchon. Les essais de percée de gaz montrent que l'interface et l'argilite sont deux voies possibles de migration de gaz lorsque l’ensemble bouchon/roche hôte est complètement saturé
In France, the deep underground nuclear waste repository consists of a natural barrier (in an argillaceous rock named argillite), associated to artificial barriers, including plugs of swelling clay (bentonite)-sand for tunnel sealing purposes. The main objective of this thesis is to assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug in contact with argillite, in presence of both water and gas pressures. To assess the sealing ability of partially water-saturated bentonite/sand plugs, their gas permeability is measured under varying confining pressure (up to 12MPa). It is observed that tightness to gas is achieved under confinement greater than 9MPafor saturation levels of at least 86-91%. We than assess the sealing efficiency of the bentonite-sand plug placed in a tube of argillite or of Plexiglas-aluminium (with a smooth or a rough interface). The presence of pressurized gas affects the effective swelling pressure at values Pgas from 4MPa. Continuous gas breakthrough of fully water-saturated bentonite-sand plugs is obtained for gas pressures on the order of full swelling pressure (7-8MPa), whenever the plug is applied along a smooth interface. Whenever a rough interface is used in contact with the bentonite-sand plug, a gas pressure significantly greater than its swelling pressure is needed for gas to pass continuously. Gas breakthrough tests show that the interface between plug/argillite or the argillite itself are two preferential pathways for gas migration, when the assembly is fully saturated

En France, le système de stockage profond de déchets radioactifs envisagé est constitué d'une barrière naturelle (roche hôte argileuse, argilite) et de barrières artificielles, comprenant des bouchons d'argile gonflante (bentonite)-sable pour son scellement. L'objectif de cette thèse est d'étudier l'efficacité du gonflement et du scellement des bouchons placés dans l'argilite, sous l'effet, à la fois, d'une pression d'eau et d'une pression de gaz (tel que formé dans le tunnel). Pour évaluer la capacité de scellement du bouchon bentonite/sable partiellement saturé en eau, on a évalué sa perméabilité au gaz Kgaz sous pression de confinement variable (jusqu'à 12MPa). L'étanchéité au gaz (Kgaz < 10-20m2) est obtenue sous confinement Pc≥9MPa si la saturation est d'au moins 86-91%. Par ailleurs, nous avons évalué le gonflement et l'étanchéité du bouchon de bentonite-sable imbibé d'eau dans un tube d'argilite ou de Plexiglas-aluminium lisse ou rugueux. La présence de gaz diminue la pression effective de gonflement (et la pression de percée de gaz) à partir d'une pression Pgaz= 4 MPa. Après saturation complète en eau, l'écoulement continu de gaz au travers du bouchon seul se fait à Pgaz=7-8MPa s'il dispose d'une interface lisse avec un autre matériau (tube métallique), alors que celui au travers de l'ensemble bouchon/argilite a lieu à Pgaz=7-7,5MPa. Le passage à travers le bouchon gonflé au contact d'une interface rugueuse se fait à une pression de gaz bien supérieure à la pression de gonflement du bouchon. Les essais de percée de gaz montrent que l'interface et l'argilite sont deux voies possibles de migration de gaz lorsque l'ensemble bouchon/roche hôte est complètement saturé

La présente étude porte sur les interactions entre deux types de matériaux susceptibles d'être mis en jeu au sein d'un stockage géologique de déchets radioactifs : les matériaux métalliques, constituant notamment le surconteneur de déchets de haute activité, et les matériaux argileux, telle que la roche hôte argileuse. Les interactions entre ces deux matériaux en conditions de stockage pourraient en effet modifier leurs propriétés de confinement initiales. Les travaux présentés ont visé à déterminer l'influence d'hétérogénéités (vides technologiques et fractures) et d'activités bactériennes sur ces interactions, notamment en termes d'évolution de propriétés chimiques et hydrauliques de l'argile. Dans cet objectif, deux expériences intégrées en cellules de percolation ont été mises en œuvre, à 60 °C, pendant 13 mois : la première en présence de deux souches bactériennes (BSR, BFR), la seconde constituant un témoin abiotique. Ces expérimentations ont permis la circulation d'une eau synthétique dont la composition est représentative de celle de l'eau porale de Tournemire au travers d'un compact de fer pulvérulent puis d'une carotte d'argilite du Toarcien de Tournemire, artificiellement fissurée. L'une des deux demi-carottes d'argile contenait également un cylindre de fer massif. Les caractérisations post-mortem (MEB, MEB/EDS, Raman, DRX, tomographie aux rayons X) ont permis d'étudier deux interfaces : l'interface fer pulvérulent/argilite et l'interface fer massif/argilite.Concernant le déroulement des expérimentations, il convient de noter en premier lieu que la fissure a probablement été circulante durant la totalité de l'essai, ce que tendent à confirmer les modélisations couplées chimie/transport avec le code HYTEC. Toutefois, aucune phase néoformée n'a été mise en évidence à son niveau. Par ailleurs, la survie bactérienne dans la cellule biotique a été confirmée au cours de l'expérimentation par le suivi régulier de la population et par une analyse de la diversité génétique à la fin des essais. Une nette diminution de la concentration en sulfates en sortie de cellule confirme l'activité des BSR.Les caractérisations solides en fin d'essais ont mis en évidence dans la zone de fer pulvérulent, avec et sans bactéries, de la magnétite et de la chukanovite, cette dernière étant localisée majoritairement à l'interface avec l'argilite. Une zone enrichie en fer (10 µm) a été identifié à l'interface dans l'argilite. La vitesse moyenne de corrosion du fer pulvérulent a été estimée à 0,2 µm/an (valeur basse). A l'interface fer massif/argilite, deux faciès ont été mis en évidence. Le premier faciès, identifié dans les deux dispositifs, est composé de chukanovite en couche interne et de sidérite en couche externe. L'extension de la perturbation de l'argilite est de l'ordre de 30 µm. Le second faciès, mis en évidence seulement en présence de bactéries, montre la présence de sulfure de fer (mackinawite) et d'avancées locales de corrosion. Enfin, les simulations HYTEC réalisées ont permis de mieux comprendre les mécanismes biogéochimiques observés expérimentalement, notamment l'effet du pH, et de mieux quantifier certains paramètres cinétiques clefs
This study focuses on the interactions between two materials that may be introduced in a geological disposal of radioactive waste: metallic materials such as the high-level waste overpack, and clay materials such as the clay host rock. Indeed, the interactions between these two materials in such conditions could induce a change of their initial confinement properties. This work aimed at determining the influence of heterogeneities (technological gaps and fractures) and bacterial activities on these interactions, in terms of evolution of chemical and hydraulic properties of clayey materials. To this end, two percolation cells have been conducted during 13 months: the first one with two bacteria (SRB, IRB), the second one without bacteria. These experiments, carried out at 60°C, involved circulating synthetic water representative of the Tournemire pore water through iron powder and through Toarcian artificially cracked argillite from Tournemire. An iron rod was also placed into the argillite. Thus, solid characterizations (SEM, SEM/EDS, Raman, XRD, X-ray tomography) allowed the study of both interfaces: the iron powder/argillite interface and the iron rod/argillite interface.The water probably circulated into the crack during the entire test, which was confirmed by reactive transport modeling with the HYTEC reactive transport code. However, no secondary phase was identified in the crack. In addition, bacteria survival in the biotic cell was confirmed during the experiment by monitoring their population and by analyzing their genetic diversity at the end of the experiment. A strong decrease in sulfate concentration was measured in the output, which confirms the SRB activity.Solid characterization conducted at the end of the experiments have highlighted, with and without bacteria, the occurrence of magnetite and chukanovite in the iron powder, the latter being mainly located close to the argillite interface. In the argillite, a Fe-enriched zone (10 µm) was identified. The mean corrosion rate was estimated at 0.2 µm/y (lower bound). At the iron rod/argillite interface, two corrosion facies were observed. The first, identified in both cells, is mainly constituted of chukanovite in the inner layer and siderite in the outer layer. Extent of the argillite perturbation reaches about 30 µm. The second, only observed with bacteria, highlights the presence of iron sulfide precipitation (mackinawite) and localized corrosion patterns. Finally, HYTEC simulations have enabled us to better understand the observed biogeochemical processes, such as the pH effect, and to better quantify some key kinetic parameters

Ce chapitre permet de comprendre pourquoi le verre, matériau si commun à première vue, a été choisi pour une application dans le domaine du nucléaire dans le cadre du confinement des déchets radioactifs, et quel impact à plus ou moins long terme l’irradiation peut avoir sur le verre nucléaire et sur ses propriétés de confinement

Ce chapitre analyse les caractéristiques des cycles nucléaires ouvert et fermé (recyclage). Il aborde le monorecyclage et le multirecyclage de l’uranium et du plutonium. Il présente les coûts et modes de financement de la gestion des déchets pour l’entreposage de longue durée comme pour le stockage géologique profond (avec présentation de diverses expériences). Il aborde les incertitudes et risques des solutions retenues : fonds dédiés, provisions.