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L’article revient sur les oppositions publiques qui accompagnent la démonstration des techniques de captage, transport et stockage du CO2 (CTSC) en Europe. Le CTSC regroupe plusieurs techniques visant à séparer et capter le dioxyde de carbone de ses sources industrielles, à le transporter vers un lieu de stockage et à l’isoler de l’atmosphère sur le long terme. Dans un contexte où le changement climatique devient un enjeu reconnu, la stratégie d’un stockage visant à gérer les rejets de CO2 d’origine industrielle gagne en puissance. Durant la dernière décennie, la Commission européenne s’est engagée en partenariat avec des acteurs industriels dans une démarche de « démonstration » du CTSC articulée autour du développement de démonstrateurs sur site afin d’amener ces techniques à un stade commercial. L’article revient sur deux projets industriels abandonnés en 2010. L’analyse permet de saisir les relations entre politique transnationale et échelle locale. Elle révèle les limites d’un modèle de développement technologique qui reporte l’épreuve de la démonstration du CTSC au niveau européen sur les sites, tout en ignorant le potentiel de politisation de cette démonstration au niveau local.

L'augmentation des émissions du CO2 dans l'atmosphère est un problème environnemental majeur de part son influence dans l'augmentation de l'effet de serre. La capture et le stockage du CO2 forment l'une des solutions proposées afin de limiter ces émissions. La capture du CO2 est effectuée par un système de séparation dans le gaz effluents industriels. Dans les procédés de pre-combustion, des gaz synthétiques sont purifiés de manière a réduire la concentration des gaz non combustibles comme le CO et le CO2. Des technologies comme l'absorption par un solvant, le cycle de calcium, la voie cryogénique ou le contact des gaz avec un adsorbant solide ou à travers d'une membrane sont envisagées pour accomplir cette séparation des gaz. Dans cette thèse, l'étude est effectuée pour la technique de l'adsorption des gaz sur des adsorbants solides. L'avantage de l'adsorption consiste dans la facilité de régénération des matériaux adsorbants sous modulation thermique ou de pression. Son utilisation est aussi moins polluante que d'autres techniques telles que les solvants. Dans ce travail il a été analysé les capacités d'adsorption des différents adsorbants considérés : des zéolites et des charbons activés. Des comparaisons entre ces matériaux ont été réalisées en considérant la capacité d'adsorption et le vieillissement. La deuxième évaluation des matériaux entreprise est l'analyse de leurs performances de séparation en terme de pureté et de taux de récupération des gaz séparés. La séparation a été effectuée sur deux mélanges : le premier contenant 50% de CO2 et 50% de CH4 et le deuxième mélange constitué de 20%C02 et 80% N2. Enfin, une possible application des adsorbants pour le transport en phase adsorbée de CO2 est analysée. Une évaluation technico – économique pour le transport du CO2 en phase adsorbée est réalisée. Une comparaison avec les moyens existants de transport de CO2 par la suite effectuée
In order to reduce greenhouse gases emissions, CO2 release due to human activities should be better controlled. CO2 capture by adsorption is considered as one ot the potential options. In this work, different commercialized activated carbons (AC) were evaluated as a potential adsorbent for CO2 capture by pressure modulation and were compared to commercialised zeolites. Adsorption isotherms, materials aging and gas separation were determined and evaluated. Relations between physical properties and adsorption capacities are founded. These relations were used in order to determine the adsorbent demonstrating the best adsorption regeneration capacities depending on the operating conditions applied. CO2 transportation from production places to storage locations is presently accomplished by liquid or supercritical phase, which generate large costs and emissions. This final part of this work considers the possibility to transport CO2 in adsorbed phase (with considered materials) and analyzes its cost as a function of transported quantities, transport conditions and transportation means. CO2 transport by ship in adsorbed phase on small distances was seen as being competive to ship transportation in liquid phase. The CO2 emissions generated by CO2 transport in adsorbed phase were evaluated in all cases (transportation means, distances, conditions) to be much smaller than the ones generated by liquid phase transport

Les associations organo-minérales jouent un rôle prépondérant dans la séquestration à long terme des matières organiques des sols forestiers, mais les contributions des différents types d’association organo-minérale à la stabilisation, ainsi que les processus microbiens qui en sont responsables, restent mal connus. Pour y remédier, des techniques de traçage isotopique ont été combinées à la séparation densitométrique séquentielle des associations organo-minérales. Ces dernières ont été investiguées in et ex situ, à différentes échelles spatiales (macroscopique, submicrométrique et moléculaire) et temporelles (de 8 heures à 12 ans).Quatre types d’association organo-minérale ont été distingués : les débris végétaux associés à quelques rares minéraux, les agrégats végétaux, les agrégats microbiens et les grains minéraux. Le traçage isotopique du carbone et de l’azote dérivés des litières de feuilles a mis en évidence, à l’échelle de la décennie, des transferts entre les différentes associations organo-minérales. Tous deux entrent dans le sol sous forme de fragments végétaux, puis migrent progressivement vers les agrégats végétaux et microbiens. Les agrégats apparaissent pertinents pour la stabilisation du carbone et de l’azote à l’échelle décennale. Une petite fraction du carbone et de l’azote apparaît rapidement stabilisée dans les grains minéraux denses. Nos observations du devenir du 15N indiquent que l’activité des microorganismes du sol est responsable de ces transferts. Les fragments de feuilles colonisés par les microorganismes sont progressivement incorporés dans les agrégats végétaux. A mesure que la décomposition se poursuit, les agrégats végétaux se disloquent pour former des agrégats plus stables, plus pauvres en matières organiques, plus enrichis en produits microbiens et plus compacts : les agrégats microbiens. La stabilisation microbienne a été étudiée aux échelles macroscopique, submicrométrique et moléculaire, principalement par NanoSIMS et LC-IRMS. Elle opère (i) directement par immobilisation dans les cellules microbiennes et (ii) indirectement via une abondante production de métabolites extracellulaires. La calibration des C/N obtenus par NanoSIMS a permis de déterminer qu’ils sont stabilisés dans les associations organo-minérales sans contrôle apparent de la chimie des matières organiques. L’incorporation du 13C dans les sucres aminés, biomarqueurs des biomasses bactériennes et fongiques, indique que les microorganismes vivants croissent où la ressource se trouve. Ils s’accumulent dans les agrégats microbiens via les processus de transfert précédemment évoqués. Ce travail souligne l’importance des agrégats pour la séquestration du carbone et de l’azote dérivés des litières à l’échelle de la décennie. Il met également en évidence le rôle des microorganismes dans les transferts et la stabilisation du carbone et de l’azote dérivés des feuilles au sein d’associations organo-minérales
Organo-mineral associations play a key role in the long-term sequestration of organic matter in forest soils. However, knowledge about the contribution of the different types of organo-mineral associations and the microbial processes involved in soil organic matter stabilisation is scant. To solve it, stable isotope techniques have been combined with the sequential density fractionation of organo-mineral associations. Isolated fractions were investigated in field and in lab, at different temporal (from 8 hours to 12 years) and spatial scales (macro-, submicron- and molecular scales).Four types of organo-mineral associations were distinguished: plant debris with little mineral attached, plant aggregates, microbial aggregates and mineral grains. Isotopically labeled beech leaf litters were tracked at a decadal time-scale to reveal transfers in between organo-mineral associations. Both litter-derived carbon and nitrogen entered the soil as plant fragments to progressively pass through plant and microbial aggregates. Aggregates appeared particularly meaningful for the stabilisation of litter-derived carbon and nitrogen at a decadal time-scale. Little of the litter-derived carbon and nitrogen was found quickly stabilized to mineral grains. Microbial activities appeared as a major controlling factor for the evolvement of organo-mineral associations, responsive for the transfers of litter-derived carbon and nitrogen. Indeed, plant debris colonized by microorganisms are progressively trapped into plant aggregates. As decomposition proceeds, plant aggregates disrupt into denser microbial aggregates. These aggregates are loaded with lesser organic matter, but enriched in stable microbial materials.Stabilisation by soil microorganisms has been studied at the macro-, submicronand molecular- scales, using mostly NanoSIMS and LC-IRMS. Microbial stabilization operated (i) directly through immobilization in microbial cells and, (ii) indirectly through large production of extracellular microbial products. By calibrating the NanoSIMS for accurate C/N ratios, extracellular microbial products have been shown to be stabilized onto organo-mineral associations without apparent control of the mineral-attached organic matter chemistry. The incorporation of 13C tracers into amino sugars, biomarkers of bacterial and fungal biomasses, revealed that living microorganisms grow where the resource is, but accumulate in microbial aggregates. Microbial biomasses moved from plant debris to microbial aggregates, likely along with the transfers of decaying litter residues as described above.This work points aggregates as meaningful organo-mineral associations for the sequestration of litter-derived carbon and nitrogen at the decadal time-scale. It also revealed the role of microorganisms in the transfers and stabilization of litterderived carbon and nitrogen within organo-mineral associations

La formation de carbonates constitue une option pérenne de séquestration géologique du dioxyde de carbone (CO2), susceptible de participer significativement à la réduction des émissions d’origine anthropique. Or, notre compréhension du mécanisme de carbonatation, ainsi que des blocages cinétiques rencontrés au cours de cette réaction chimique, n’est encore que peu développée. Bien qu’il existe de nombreuses études portant sur les cinétiques de dissolution des silicates basiques et de précipitation de carbonates, peu de travaux se sont intéressés à l’impact que la formation de phases secondaires non carbonatées pouvait produire sur ces cinétiques réactionnelles. C’est le parti pris par ce travail de thèse, dans la mesure où seule une bonne connaissance du mécanisme global de carbonatation pourra rendre ce procédé prédictible et efficace. Des données expérimentales de dissolution et carbonatation en réacteur fermé ont ainsi été obtenues sur des minéraux et roches pertinents. Dans une première partie, nous nous intéressons à la carbonatation de l’olivine, phase majeure des péridotites et mineure des basaltes, à 90°C et sous une pression de CO2 de 280 bars. L’altération d’olivine de San Carlos (Mg1. 76Fe0. 24SiO4) est inhibée par la formation d’un gel de silice en surface du minéral, dès lors que le milieu atteint la saturation vis de la silice amorphe (SiO2am). Le transport des espèces, qui se poursuit par un mécanisme de diffusion intra-solide à travers la couche de silice, devient l’étape limitante, ralentissant le processus de dissolution de l’olivine de San Carlos de cinq ordres de grandeur. En revanche, cette passivation des surfaces ne se produit pas lors de l’altération de calcio-olivine (Ca2SiO4), malgré la formation d’une couche de silice. Cette comparaison démontre que ce n’est pas la structure du silicate primaire qui contrôle les propriétés de transport de la silice, mais sa composition chimique. Le second volet se focalise sur la dynamique de formation des phases secondaires, en explorant les effets produits par l’ajout de ligands organiques, ainsi que par des variations de température. L’ajout de citrate à 90°C accélère bien la dissolution d’olivine de San Carlos d’un ordre de grandeur, et permet de libérer du magnésium en concentration suffisante pour former des carbonates avant que la silice ne précipite depuis la solution et passive les surfaces de l’olivine. Une expérience à 120°C en eau pure met en évidence le rôle de la valence du fer (et donc de la fugacité d’oxygène du système) sur les propriétés de transport de la silice, et le fait qu’un environnement réduit doit être nécessaire pour rendre viable la carbonatation de l’olivine. Enfin, une expérience similaire à 170°C montre, par la formation d’un phyllosilicate ferreux en remplacement de la silice, que la minéralogie et les propriétés passivantes des couches interfaciales évoluent avec la température. Le troisième volet de ce travail s’intéresse à la carbonatation d’une roche totale, un basalte provenant d’un site pilote de stockage de CO2 (Hellisheidi, Islande), composé de plagioclases calciques, de pyroxènes, d’oxydes de fer et d’olivines ferromagnésiennes. L’analyse minéralogique et chimique des produits de réaction à 150°C montre que c’est essentiellement l’olivine qui se carbonate. Cette étude confirme le rôle de la fO2 dans la formation de phases passivantes transitoires, et montre que le fer, lorsqu’il ne se situe pas dans le silicate, peut agir efficacement pour réduire le système et initier la formation de carbonates ferromagnésiens.

Les reconstructions paléoclimatiques sont classiquement basées sur l’analyse géochimique de sédiments pélagiques. Néanmoins, les travaux sont parfois rendus difficiles du fait du mélange dans les sédiments analysés de particules de diverses origines. L’hypothèse de départ est de comprendre comment la composition relative des différents types de particules peut contraindre la signature géochimique globale mesurée sur carbonate total. L’application de cette problématique a été réalisée sur des séries pélagiques du Crétacé inférieur des bassins Vocontien et Ibérique. L’obtention des signatures isotopiques de chaque type de particule est rendue possible par l’utilisation d’un protocole de microfiltration sur membrane de 60µm à 2µm. Les valeurs isotopiques du carbone obtenues sur les coccolithes et les Nannoconus montrent une évolution comparable à celle enregistrées par la roche totale. Ainsi, ces mesures du 13C confirment qu’au moins la totalité de la zone photique est affectée par la perturbation du cycle du carbone du Valanginien. Alors que les travaux antérieurs sur bélemnites évoquaient un refroidissement lors de l’événement Weissert, les données sur l’oxygène des coccolithes et des Nannoconus indiquent un réchauffement. Ceci nous conduit à proposer une stratification de la colonne d’eau avec des échanges très restreints entre les masses superficielles (coccolithes+Nannoconus) et les masses sous-jacentes (bélemnites). Cette stratification permettrait une augmentation de la séquestration de matière organique dans des fonds dioxiques et serait responsable de l’excursion positive du carbone observée.

Le stockage géologique du CO2 dont le but est de réduire les émissions anthropiques de gaz à effet de serre consiste à capter le CO2 produit au niveau des gros émetteurs et à l'injecter dans des formations géologiques profondes (aquifères ou réservoirs d'hydrocarbures). Nous évaluons les risques de fuite associés à ce type de stockage et estimons les quantités injectables. Deux types de fuites ont été envisagés, les fuites par rupture de l'étanchéité capillaire des couvertures et les fuites par diffusion. Le premier type de fuite repose sur les propriétés interfaciales du ternaire eau/CO2/roche : tension interfaciale saumure/CO2 et mouillabilité des roches en présence de CO2 dense. Le premier chapitre présente la mise en place d'un tensiomètre permettant de mesurer les tensions interfaciales eau/CO2 jusqu'à 45 MPa et 110°C. Les résultats, acquis suivant des isothermes, dévoilent une forte décroissance de la tension avec la pression jusqu'à 20 MPa puis, au-delà, une quasi-stagnation de ces valeurs entre 25 et 30 mN. M-1. Le second chapitre traite des propriétés de mouillabilité des roches. Un tensiomètre a été adapté de façon à mesurer en dynamique, jusqu'à 10 MPa, l'angle de contact d'une bulle de CO2 déposée en phase aqueuse sur des substrats modèles : mica et quartz. Les résultats montrent une altération de la mouillabilité avec la pression confirmée par une modélisation DLVO, des interactions entre roche, phase aqueuse et CO2. Des mesures directes de pressions d'entrée dans un échantillon argileux sont présentées dans le troisième chapitre. La diffusion, est traitée dans le quatrième chapitre. Un dispositif expérimental, basé sur la méthode de Taylor, a permis de mesurer D jusqu'à 40 MPa. Les résultats suggèrent des valeurs faibles, de l'ordre de 2. 10-9m2. S-1. Les conséquences sur le stockage des grandeurs précédemment mesurées sont discutées dans le cinquième chapitre
CO2 underground storage as an option for reducing greenhouse gases emissions consists of trapping industrial CO2 and injecting it into deep geological formations such as saline aquifers and hydrocarbons reservoirs. This study aims at assessing leakage processes and evaluating storage capacities. To this end, two leakage phenomena were considered, caprock capillary breakthrough and diffusional transport. The former involves interfacial properties of the brine/CO2/mineral system: brine/CO2 interfacial tension and rock wettability under dense CO2. Chapter one presents a series of IFT measurements performed at temperatures and pressures up to 45 MPa-110°C. Results show a great decrease of IFT with pressure in the 0-to-20 MPa range beyond what it tends to stabilize at values in the order of 25-30 mN. M-1. Chapter two deals with rock wettability. Dynamic contact angles were measured on muscovite mica and quartz up to 10 MPa. Results highlight an alteration of wettability with pressure that was accounted for by means of a DLVO based model. Direct capillary entry pressures on a clay stone sample are proposed in chapter three. Diffusion, is treated in chapter four. We used the Taylor dispersion method to measure D up to 40 MPa. Results indicate low values in the order of 2. 10-9 m2. S-1. Chapter five discuses the consequences of the previous parameters in terms of storage capacity

Le développement et l’utilisation des technologies de captage et de stockage du dioxyde de carbone (CO2) dans des formations géologiques profondes permettent d’amplifier la lutte contre les émissions de gaz à effet de serre. Dans ce contexte, l’étude approfondie du mouvement du CO2 à travers les formations hôtes poreuses ainsi que la roche couverture, qui contient beaucoup d’argile, présente un grand intérêt. Dans ce travail, la modélisation moléculaire a été utilisée pour décrire en détail les phénomènes microscopiques liés à la présence de CO2 au contact de la roche hydratée. Les propriétés thermodynamiques et de transport du système CO2/H2O/argile dans les micro- et mésopores ont été étudiées. Premièrement, des simulations de type Monte Carlo dans l’ensemble Grand-Canonique ont été utilisées pour déterminer la taille, la composition, etc des états thermodynamiquement stables des micropores. Les propriétés de structure et de transport dans ces pores ont ensuite été obtenues grâce à des simulations de dynamique moléculaire à l’équilibre et comparées avec celles obtenues sur le même système en l’absence de CO2. Concernant les mésopores la dynamique moléculaire hors équilibre a permis de modéliser les écoulements de type Poiseuille dans des mésopores et de discuter des conditions aux limites hydrodynamiques en fonction de leur taille. Enfin, l’influence du type d’argile et de la taille des pores sur les propriétés thermodynamiques du système CO2/ H2O/argile ont été étudiées

Dans un objectif de limitation des émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère, la séquestration géologique du CO2 apparait comme une solution incontournable pour lutter contre le changement climatique. Le développement d’outils de surveillance fiables pour s’assurer de la pérennité et de la sécurité des stockages est un préalable à la mise en œuvre des tels sites. Dans ce cadre, une méthodologie de monitoring géochimique combinant la géochimie des gaz rares et des isotopes du carbone a été testée sur des analogues naturels et industriels. Sur les analogues naturels de contextes géologiques variés, des comportements systématiques des paramètres géochimiques en fonction du confinement des sites ont pu être révélés, attestant de l’efficacité de ces outils en termes de détection des fuites et en tant que traceurs du comportement du CO2 dans les futurs sites de stockage. De plus, une expérience de traçage géochimique sur un stockage de gaz naturel a démontré qu’il est possible d’identifier les processus physico-chimiques se déroulant dans le réservoir à l’échelle humaine, renforçant l’intérêt pour l’outil proposé et apportant des informations méthodologiques sur son utilisation
To limit emissions of greenhouse gases in the atmosphere, CO2 geological sequestration appears as a solution in the fight against climate change. The development of reliable monitoring tools to ensure the sustainability and the safety of geological storage is a prerequisite for the implementation of such sites. In this framework, a geochemical method using noble gas and carbon isotopes geochemistry has been tested on natural and industrial analogues. The study of natural analogues from different geological settings showed systematic behaviours of the geochemical parameters, depending on the containment sites, and proving the effectiveness of these tools in terms of leak detection and as tracers of the behaviour of CO2. Moreover, an experience of geochemical tracing on a natural gas storage has demonstrated that it is possible to identify the physical-chemical processes taking place in the reservoir to a human time scale, increasing interest in the proposed tool and providing general informations on its use

Le projet de cette thèse concerne l'étude de l'impact de la variabilité initiale des réservoirs géologiques sur le stockage souterrain du CO₂. Nous nous sommes inspirés de réservoirs naturels : le Dogger carbonaté du Bassin de Paris et les réservoirs gréseux de Ravenscar (mer du Nord). Chacun des réservoirs modèles reconstruits a été défini par la liste de ses minéraux (calcite, dolomite, albite, clinochlore, k-feldspath, kaolinite, quartz … par exemple pour les réservoirs carbonatés) et par ses propriétés pétrophysiques (porosité, perméabilité). La variabilité de ces paramètres a été simulée à l’aide de méthodes géostatistiques multivariables opérant sur leur portée, palier, et seuillage. Nous avons défini des paramètres opérationnels utiles pour résumer les propriétés principales du stockage (à savoir la quantité de carbone stockée dans le réservoir, la quantité de carbone précipité sous forme de dolomie, la quantité de carbone évacuée par l’aquifère mobile, la quantité de carbone contenue dans l’eau du réservoir ainsi que la variation de la porosité dans le réservoir). Des simulations déterministes de transfert réactif ont ensuite été effectuées en suivant différents scénarii de stockage : (Cas de l’injection du CO₂ initial dans le réservoir qui nous a permis de définir l’état initiale du réservoir, cas d’un aquifère mobile se déplaçant dans le réservoir contenant du CO₂ en saturation résiduel et le cas du déplacement d’une eau acide dans un réservoir contenant un aquifère neutre). Nous avons cherché par la suite à étudier l’influence de la variabilité initiale sur les paramètres opérationnels de stockage. Nous avons ainsi mis en évidence que, par rapport au cas homogène, le champ hétérogène favorise le stockage du carbone sous forme de dolomie et diminue la quantité de carbone entrainée par l'aquifère. Les effets des grandes portées de la pétrophysique et de l’aquifère mobile ont a également été étudié. Enfin, nous avons mis en place un modèle de plans d'expériences pour étudier l'effet de la variabilité de toutes les entrées sur les différentes réponses sélectionnées. L'effet de la dispersion numérique a été étudié et nous avons montré leur importance sur certains résultats. Les plans d'expériences ont mis en exergue l'importance des taches de la dolomie (associé ici à la portée du champ de dolomie seuillée) sur le carbone stocké
The project of this thesis relates the impact of initial variability of geological reservoir on the underground storage of CO₂. We use as a starting point the natural basins such as the carbonated Dogger of the Basin of Paris and sandy reservoirs of Ravenscar (the North Sea). Each of the rebuilt model reservoir was defined by the list of its minerals (calcite, dolomite, chlorite, potassic feldspath, kaolinite, quartz for example for the carbonate reservoir) and by his petrophysical properties (porosity and permeability). The variability of these parameters was simulated using multivariable geostatistic methods operating on their range, stage, and thresholding. We defined important operational parameters to summarize the main properties of storage (namely the quantity of carbon stored in the reservoir, the quantity of carbon precipitated in the form of dolomite, quantity of carbon evacuated by the mobile aquifer, quantity of carbon contained in the water of the reservoir as well as the variation of porosity in the reservoir). Deterministic responsive transfer simulations were then made following different storage scenarios: (a) case of the injection of the initial CO₂ in the tank that has enabled us to set the initial state of the tank, (b) case of an aquifer mobile moving in the tank containing saturated CO₂, and (c) the case of an acidic water moving in a tank containing an neutral aquifer). We have subsequently sought to study the influence variability on operational parameters storage settingsWe have thus highlighted that, compared to the homogeneous case, the heterogeneous field promotes the dolomite carbon storage and decreases the amount of carbon removed by the aquifer. The effect of high petrophysical range and the impact of mobile aquifer have also been studied. Finally, we set up a model of experimental plan, to study the impact of the variability of all input data on selected answers. The effect of numerical dispersion has been studied and we demonstrated their importance in some results. The experimental plan has highlighted the importance of dolomite spot on the carbon stored

La mise en oeuvre de l’oxycombustion avec recycle des gaz brûlés interroge sur la conception de brûleurs adaptés à cette technique. La séparation de l’oxydant (O2) et du gaz inerte (gaz de recycle) permet d’envisager leur injection avec prémélange, dans des brûleurs de conception similaire à ceux utilisés en aérocombustion, ou leur injection séparée, avec possibilité de modifier indépendamment les paramètres d’entrée d’un écoulement par rapport à l’autre. Une étude académique simplifiée, menée sur des brûleurs multi-coaxiaux de 25 kW alimentés par du CH4 permet de comparer les deux stratégies d’injection de l’O2 et du CO2 (remplaçant les gaz de recycle). Ces brûleurs sont munis de trois à quatre injections coaxiales selon la stratégie étudiée : respectivement CH4/O2/(CO2+O2) pour la stratégie prémélangée, et CH4/O2/CO2/O2 pour l’injection séparée. Le maintien d’une faible oxy-flamme primaire amène la flamme à se stabiliser derrière la lèvre d’injection du méthane, et quatre types de flamme principaux sont observés par chimiluminescence. La flamme est continue et homogène en intensité (type A) pour les types prémélangés. Pour les configurations à injection séparée, elle peut également présenter une diminution locale d’intensité entre la flamme primaire et la flamme secondaire (type A’ ou C), ou la flamme secondaire peut être suspendue loin au-dessus de l’oxy-flamme primaire (type B), mettant en avant l’importance d’un dimensionnement soigné pour la mise en oeuvre de l’injection séparée. Les mécanismes de mélange menant à ces structures sont analysés grâce à des algorithmes de PIV originaux permettant une résolution importante des couches de mélange près de l’injecteur, et montrent que la stabilité de la flamme est favorisée par la présence de zones de recirculation, et par une vitesse faible de l’écoulement de CO2 ou coflow (CO2+O2), associée à un rapport de vitesses UO2/UCO2 élevé. Les forts gradients de vitesse favorisent le mélange et permettent de fournir une flamme stable, avec des flux thermiques, températures, et émissions polluantes contrôlées et acceptables
The set-up of oxy-fuel combustion with flue gas recirculation raises questions about the design of adapted burners. The separation of the oxidant (O2) and inert gas (flue gas) allows either their injection with premixing of both flows, in burners with similar design than those used in classic air combustion, or separated injection, with the possibility to modify independently the injection parameters for each flow. Both injection strategies are studied and compared in the frame of a simplified academic study, led on CH4-fed multi-coaxial 25 kW burners, with O2 and CO2 (replacing the recirculation gases). These burners are composed of three to four coaxial injections, depending on the strategy: respectively CH4/ O2/(CO2+O2) for premixed strategy, and CH4/O2/CO2/O2 for separated injection strategy. A small primary oxy-fuel flame is maintained, and stabilizes behind the methane lip: four main flame types are observed thanks to chemiluminescence. The flame is continuous and homogeneous in terms of intensity (A type) for premixed burners. For separated injection burners, it may exhibit a localized decrease of intensity between the primary and the secondary flame (A’ or C type), or the secondary flame is lifted far above the primary oxy-fuel flame (B type). Mixing mechanisms leading to these structures are analyzed with PIV, and show that flame stability is favored by recirculation zones, by a small CO2 flow or co-flow (CO2+O2) velocity, associated to a large velocity ratio UO2/UCO2. The large velocity gradients favor the mixing and provide a stable flame, with controlled and acceptable thermal fluxes and temperatures distributions, and exhaust gases composition