Academic literature on the topic 'Aérosols organiques biogéniques primaires'

Les particules en suspension dans l’air (notées « PM » pour « Particulate matter ») sont aujourd’hui au cœur des préoccupations sociétales en raison de leur impact majeur sur la santé publique et leur forte participation au changement climatique. La matière organique (MO) représente généralement la première composante en masse des PM mais reste encore très mal appréhendée, en particulier la fraction organique d’origine biogénique primaire (PBOA). Des sucres primaires sont proposés comme des traceurs moléculaires pour étudier les processus de transport atmosphérique ainsi que pour estimer la contribution des PBOAs à la masse totale des PM. Cependant, les connaissances sont encore très limitées sur leurs distributions spatiales et temporelles (i.e., cycles journaliers, saisonniers et annuels), leurs principales sources d’émissions, ou encore les facteurs environnementaux qui déterminent leurs concentrations atmosphériques. Par ailleurs, si la comprehension du potentiel oxydant (PO) —proxy de l’effet sanitaire des PM— inhérent à la composante chimique des aérosols a relativement bien avancé ces dernières années, la contribution de cette fraction PBOA est encore est très mal connue. Ces différents aspects constituent les objectifs de ce travail de thèse. D’un point de vue méthodologique, nos questions ont été abordées par une approche interdisciplinaire, qui a impliquée l’exploitation statistique d’une large base de données et le couplage de campagnes de terrain spécifiques avec la mise en œuvre d’une stratégie expérimentale novatrice développée pour l’étude simultanée des caractéristiques chimiques et microbiologiques des échantillons prélevés.Dans un premier travail basé sur l’exploitation d’une large base de données, nous avons montré que les PBOAs constituent une fraction très importante des PM en France, independamment de la typologie de l’environnement, contribuant en moyenne annuelle à 13 ± 4 % de la MO dans les PM10. On met en évidence une similitude entre les évolutions temporelles de concentrations et de ratios entre sucres primaires pour des sites localisés dans une même région géographique (jusqu’à une distance inter-sites d’environ 200 km). Ces observations indiquent que la source PBOA est très homogène spatialement sur des distances cohérentes avec celle de grands types d'écosystèmes. Cette observation a ensuite été validée par une expérimentation basée sur deux échantillonnages annuels de terrain qui nous a permis de démontrer (i) que les évolutions journalières des concentrations atmosphériques en sucres primaires sont déterminées par seulement quelques taxons microbiens atmosphériques, variables d’un point de vue regionale ; et (ii) que ces taxons proviennent respectivement de la flore locale et régionale pour les sites d’étude qui sont directement influencés et non par les activités agricoles. Enfin, dans le cadre d’étude de PO, nos résultats ont permis de démontrer (i) que tous les bioaérosols modèles testés possèdent un PO intrinsèque significatif, comparable pour certaines espèces à celui de composants chimiques atmosphériques modèles connus pour leur forte reactivité redox ; et (ii) qu’ils sont capables d’influencer significativement le PO des PM chimiques modèles ou collectées en condition réelle.Ces travaux apportent un nouveau regard sur l’importance massique des PBOAs et des nouvelles connaissances sur les sources et processus dominants conduisant à leur introduction dans l’atmosphère, ainsi que l’influence des facteurs environnementaux sur ces processus. L’ensemble des résultats de ce travail plaide pour une prise en compte systematique des PBOAs dans les modèles de chimie atmosphérique pour une meilleure prédiction de la qualité de l’air
Airborne particles (called « PM » for Particulate matter") are nowadays at the core of societal concerns because of their major impact on public health and their strong participation in climate change. Organic matter (OM) generally represents the first mass component of PM but it is still poorly understood, in particular the organic fraction from primary biogenic origin (PBOA). Some specific primary sugars are proposed as molecular tracers to study the atmospheric transport processes as well as to estimate the contribution of PBOAs to the total mass of PM. However, knowledge is still very limited about their spatial and temporal distributions (i.e., daily, seasonal and annual cycles), their main emission sources, or the environmental factors that drive their atmospheric concentrations. Moreover, although the understanding of the oxidative potential (OP) —a proxy of the health effect of PM— inherent in the chemical component of aerosols has progressed quite well in recent years, the contribution of this PBOA fraction is still very poorly understood. These aspects constitute the main objectives of this thesis work. From a methodological point of view, our questions were addressed by an interdisciplinary approach, which involved the statistical exploitation of a large database and the coupling of specific field campaigns with the implementation of an innovative experimental strategy developed for the simultaneous study of the chemical and microbiological characteristics of the samples collected.In a first work based on the exploitation of a large database, we showed that PBOAs constitute a very important fraction of PM in France, regardless of the typology of the environment, contributing on average to 13 ± 4% of the annual MO in PM10. We observed a synchronous temporal trends in both concentrations and ratios between primary sugars species for sites located in the same geographical region (up to an inter-site distance of about 200 km). These observations indicate that the PBOA source is very spatially homogeneous over distances consistent with those of large ecosystem types. This observation was then validated by an experimental approach based on two annual field sampling studies that allowed us to demonstrate (i) that daily changes in atmospheric concentrations of primary sugars are drived by only a few regionally variable atmospheric microbial taxa; and (ii) that these taxa come from local and regional flora for study sites that are directly influenced and not by agricultural activities, respectively. Finally, in the framework of the OP study, our results demonstrated (i) that all the tested model bioaerosols have a significant intrinsic OP, which is comparable for some species to the model atmospheric chemical components known for their high redox reactivity; and (ii) that they can significantly influence the OP of chemical PM models or sampled under real ambient conditions.This work provides a different look into the mass importance of PBOAs and new insights into the dominant sources and processes leading to their introduction into the atmosphere, as well as the influence of environmental factors on these processes. Alltogether these results argue for a systematic consideration of PBOAs in atmospheric chemistry models for better prediction of air quality

La pollution atmosphérique liée aux aérosols organiques secondaire (SOA) représente un des enjeux majeurs du XXIème siècle. La photochimie multiphasique des SOA constitue le coeur et l'originalité de cette thèse.Le réacteur photochimique permet de simuler en laboratoire, l'oxydation en phase aqueuse atmosphérique des composés organiques volatils biogéniques (BVOC), et notamment, la méthyl vinyl cétone (MVK), afin d'étudier la formation ces SOA.Nous étudions la réactivité de la MVK en présence de ●OH et sa capacité à oligomériser en fonction des concentrations initiales de MVK, d'oxygène, et de ●OH. Une large stratégie analytique basée sur la chromatographie liquide couplée à la spectrométrie de masse (MS) permet d'identifier des produits de réaction, et d'établir un mécanisme réactionnel, expliquant la formation des oligomères, leurs rendements et leur vieillissement.Les données colligées servent d'entrées à un modèle de boîte multiphasique, afin d'explorer la sensibilité de l'oligomérisation aux conditions atmosphériques.Ensuite, nous comparons la réactivité de la MVK en présence de ●OH à celle induite par la photolyse de l'acide pyruvique; puis nous mesurons la tension de surface engendrée par ces deux systèmes d'oligomères. Enfin, la mobilité ionique couplée à la MS permet d'observer la co-oligomérisation d'une gamme étendue de BVOC en présence de ●OH.L'oligomérisation atmosphérique implique (i) une concentration minimale de précurseurs pouvant être atteinte dans les aérosols humides via la co-oligomérisation; (ii) une réactivité en compétition avec l'oxygène dissous dans la phase aqueuse, et dont la pertinence atmosphérique reste à explorer
Air pollution caused by secondary organic aerosol (SOA) is one of the major challenges of this century. We focus this thesis on SOA , through an innovative approach, i.e. multiphase photochemistry.The photochemical reactor allows to simulate in laboratory, the atmospheric aqueous phase oxidation of biogenic volatile organic compounds (BVOC) and in particular, methyl vinyl ketone (MVK), and thus, to study SOA.We study the reactivity of MVK in the presence of ●OH and its ability to oligomerize under various initial concentrations of oxygen, MVK and ●OH. A wide analytical strategy based on liquid chromatography-mass spectrometry is used to identify the reaction products, and establish a chemical mechanism. We focus on these oligomers systems, formation, yield and aging. Collected data are used as inputs to a multiphase box model to explore the sensitivity of oligomerization to the variations of physical and chemical atmospheric parameters. The photochemistry of pyruvic acid generates radical chemistry and initiates MVK oligomerization. We closely compare this reaction to MVK ●OH oxidation. Then, we measure the surface activity of both systems. The ability of oligomers to partition to the interface could affect the climate. Finally, we used ion mobility - mass spectrometry to observe ●OH co-oligomerization of a mixture of organic compounds most representative of the atmosphere.Atmospheric oligomerization implies (i) a minimal concentration of precursors that could be reached in wet aerosol via the co-oligomerization; (ii) a reactivity in competition with the addition of the dissolved oxygen, whose the atmospheric relevance remains to be explored

Le but de cette thèse est de comprendre les origines et les processus de formation des aérosols organiques (AO) et inorganiques (AI)en Méditerranée durant différentes saisons en utilisant le modèle de chimie-transport de la plateforme de la modélisation de la qualité de l'air Polyphemus. Dans le cadre du projet de recherche ChArMEx (Chemistry Aerosol Mediterranean Experiment), des mesures des concentrations des aérosols et de leurs propriétés ont été conduites à la station ERSA du Cap Corse (île de la Corse, France) dans le bassin ouest de la Méditerranée pendant les étés 2012 et 2013 et l'hiver2014. Ce travail de thèse a également bénéficié de mesures effectuées durant des vols avions au-dessus de la Méditerranée pendant l'été 2014.Le modèle est évalué pendant les différentes périodes simulées et des processus/paramétrisations ont été ajoutés ou modifiés afin d'avoir de bonnes comparaisons modèle/mesures pour les concentrations et les propriétés des aérosols. Des études de sensitivité à la météorologie, aux émissions anthropiques et aux émissions marines, en plus des différents paramètres d’entrée du modèle sont conduites pour comprendre les origines des aérosols. La paramétrisation des émissions de sels marins est choisie de manière à avoir de bonnes comparaisons aux mesures de sodium, qui est un composé non volatil émis principalement par les sels marins. Grâce à une paramétrisation qui estime la fraction organique des émissions marines à partir de la chlorophylle-a montre que les organiques marins contribuent à moins de 2% des AO. L'évaluation du modèle montre l'importance de la description des émissions des bateaux pour la modélisation des concentrations du sulfate et des AO. Cependant, les hypothèses faites dans la modélisation de la condensation/évaporation ont beaucoup d'impact sur les concentrations simulées de nitrate et d'ammonium (équilibre thermodynamique, état de mélange).Pendant les étés 2012 et 2013, les AO sont principalement d'origine biogénique, ce qui est bien reproduit par le modèle. Les mesures enregistrent d'importantes concentrations d'AO hautement oxydés et oxygénés. Pour que le modèle reproduire non seulement les concentrations, mais également les propriétés d’oxydation et d'hydrophilicité des AO, trois processus de formation d'aérosols organiques secondaires (AOS) à partir de monoterpènes sont ajoutés au modèle: l'autoxidation qui induit la formation de composés organiques d'extrêmement faible volatilité, un mécanisme de formation du nitrate organique, et un mécanisme de formation d'un produit d'oxydation de deuxième génération. Les états d'oxydation et d'oxygénation des AO à Ersa sont bien simulés en supposant de plus la formation d'organosulfates. Des simulations hivernales montrent que les AO y sont principalement d'origine anthropique. Bien que les émissions des composés organiques semi-volatils et de volatilité intermédiaire (COVIS) qui sont manquants dans les inventaires d'émissions influencent peu les AO en été, leur influence est dominante en hiver. La contribution du secteur du chauffage résidentiel pendant la saison froide s'avère très importante. Différentes descriptions et paramétrisations des émissions et des schémas de vieillissement des COVIS sont ajoutées au modèle, c-à-d distribution de volatilité à l'émission, schéma à une étape d'oxydation vs schéma à plusieurs étapes d'oxydation et la prise en compte de composés organiques volatils non-traditionnels(COVNT). Bien que le modèle reproduise bien les concentrations des AO, les études de sensibilité révèlent que la distribution de volatilité à l'émission influence beaucoup les concentrations des AO. Néanmoins, les états d'oxydation et d'oxygénation de ces derniers restent sous-estimés par le modèle pendant l'hiver quelque soit la paramétrisation utilisée, ce qui suggère la nécessité d'ajouter au modèle d'autres mécanismes de formation des AOS à partir des précurseurs anthropiques (autoxidation, formation du nitrate organique)
This work aims at understanding the origins and processes leading to the formation of organic aerosols (OA) and inorganic aerosols (IA) over the western Mediterranean Sea during different seasons, using the air-quality model Polyphemus. In the framework of ChArMEx (the Chemistry-Aerosol Mediterranean Experiment), measurements of both aerosol concentrations and properties are performed at a remote site (Ersa) on Corsica Island in the northwestern Mediterranean sea in the summers 2012, 2013 and the winter 2014. This thesis also benefits from measurements performed during flights above the western Mediterranean Sea in the summer 2014. The model is evaluated during these periods, and different processes/parameterizations are added or modified in order to have good model-to-measurements comparisons, not only of aerosol concentrations but also of their properties. Origins of aerosols are assessed through different sensitivity studies to the meteorological model, anthropogenic emissions inventory, sea-salt emissions and different input models. The contribution of marine emissions to inorganic aerosols (IA) is important, and the parameterization of sea-salt emissions is chosen such as having good comparisons to sodium measurements, which is a non-volatile compound emitted mainly by sea salts. Marine organic aerosols (OA), which are added to the model with a parameterization that uses the chlorophyll-a concentration as a proxy parameter to model the marine chemistry, contribute to OA by only 2% at the maximum. The ground-based and airborne model-to-measurements comparisons show the importance of an accurate description of shipping emissions to model sulfate and OA concentrations. However, this is not true for nitrate and ammonium concentrations, which are very dependent on the hypotheses used in the model for condensation/evaporation (thermodynamic equilibrium, mixing state).During the summers 2012 and 2013, OA concentrations are mostly of biogenic origin, which is well reproduced by the model. Measurements show important concentrations of highly oxidized and oxygenated OA. For the model to reproduce not only the concentrations but also the oxidation and hydrophilicity properties of OA, three processes to form secondary organic aerosols (SOA) from monoterpenes are added to the model : the autoxidation process leading to the formation of extremely low volatility organic compounds, the organic nitrate formation mechanism and the second generational ageing. The high oxidation and oxygenation states of OA at Ersa are well modeled when organosulfate formation is also assumed. Winter simulations show that OA are mainly of anthropogenic origin. The influence of the anthropogenic intermediate/semi-volatile organic compound (ISVOC) emissions, which are missing from emission inventories, is low in summer. Nonetheless, the role and the contribution of ISVOC appear very significant during the winter, with a large contribution from residential heating. Different parameterizations to represent the emissions and the ageing of IS-VOC are implemented in the model, namely the volatility distribution of emissions, single-step vs multi-step oxidation scheme and non-traditional volatile organic compounds (NTVOC) chemistry. Sensitivity studies show that the volatility distribution at the emission is a key parameter to improve the modeling of OA concentrations. The model reproduces well the observed concentrations, but the observed organic oxidation and oxygenation states are strongly under-estimated, stressing the potential role of autoxidation and organic nitrate from anthropogenic precursors

La connaissance des sources des particules dans le milieu ambiant est devenue une préoccupation majeure depuis que leur impact sur la santé est avéré. Ainsi, une connaissance détaillée de la nature des fines particules (PM) et de leurs sources, devient nécessaire pour quantifier l’importance des émissions sur la masse totale en PM. Dans ce contexte, l’objectif de ce travail est de mieux connaître la composition chimique et les sources de l’aérosol organique. Les travaux réalisés s’intègrent dans le cadre du projet MEGAPOLI. Deux campagnes ont été conduites en région parisienne en été et en hiver sur deux sites urbain (LHVP) et suburbain (SIRTA). Une caractérisation chimique des PM2.5 a été effectuée. La contribution des sources primaires des PM2.5 fut calculée par modélisation CMB et les résultats furent par la suite intercomparés à ceux obtenus par les approches AMS/PMF et radiocarbone 14C. L’analyse CMB montra qu’en hiver, les principales sources contributrices sont les sources primaires, dominées par les émissions véhiculaires et la combustion de la biomasse. En été, les concentrations de PM2.5 sont gouvernées par les espèces secondaires. D’après l’approche basée sur les marqueurs organiques secondaires, le SOA biogénique traditionnel contribue faiblement à la masse de PM2.5. La comparaison des deux approches CMB et AMS-PMF a montré qu’en hiver, les différences ont été observées pour les deux sources majeures d’aérosol organique : combustion de biomasse et source véhiculaire. En été, les différences obtenues sont moins marquées. Les comparaisons des résultats de modélisation CMB avec les mesures de 14C, approche totalement indépendante, montrèrent un bon accord
Knowing the sources of airborne fine particulate matter in ambient area became a major concern since their adverse effects on health were. Then, knowing in detail the nature and the sources of the fine particles (PM) is necessary to quantify the relative importance of the emissions on the total PM concentration. In this context, the main objective is to better know the chemical composition and the sources of the organic aerosol. This works is integrated within the MEGAPOLI framework. Two intensive campaigns were led in Paris region in summer and in winter at an urban (LHVP) and a suburban (SIRTA) sites. During the both sampling campaigns, a complete PM2.5 chemical characterization was made. The contributions of the PM2.5 primary sources were calculated by CMB modelling and the results were intercompared with those obtained by the AMS/PMF and the radiocarbon 14C approaches. The CMB analysis showed that in winter, the main contributing sources were primary, dominated by vehicular exhaust and biomass burning. In summer, the PM2.5 ambient concentrations were mainly governed by secondary species. According to the approach based on the secondary organic markers, the traditional biogenic SOA contribution to the PM2.5 mass was. The both CMB and AMS-PMF approaches comparison showed that in winter, the differences were particularly observed for both major organic aerosol sources: biomass burning and vehicular exhaust. In summer, the differences between both approaches were less visible. The comparisons of the CMB modeling approach results with the radiocarbon 14C measurements, a totally independent approach, show a very good agreement between both approaches

Les aérosols carbonés, qui incluent les aérosols organiques (AO) et le carbone suie (BC), jouent un rôle majeur sur la qualité de l’air et sur le climat. Il est donc primordial de pouvoir quantifier leurs sources, ainsi que celles de leurs précurseurs gazeux, pour la mise en œuvre de plans d’action appropriés. Les études de tendance sur la composition chimique de l’atmosphère sont également nécessaires afin d’améliorer les connaissances de l’impact des particules sur le réchauffement climatique, actuel et à venir. Ce travail de thèse a permis d’exploiter les mesures automatiques et in situ des aérosols carbonés réalisées au SIRTA (Site de Recherche par Télédétection Atmosphérique) depuis plus de 6 ans. Cet observatoire appartient au programme européen ACTRIS (infrastructure de recherche européenne sur les aérosols, nuages, et espèces gazeuses réactives). Il est situé à 25 km au sud-ouest de Paris et est représentatif de la pollution de fond en région Ile de France. Les principales sources d’AO ont été discriminées à l’aide de l’outil Positive Matrix Factorization appliqué aux données issus d’un Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM). Les propriétés d’absorption de la lumière de BC et du brown carbon (BrC) ont été mesurées à l’aide d’un aethalomètre multi-longueurs d’onde. L’ensemble des résultats obtenus indiquent des cycles saisonniers, hebdomadaires et journaliers spécifiques aux différentes fractions des aérosols primaires et secondaires. Ils ont confirmé que l’AO primaire (AOP), provenant essentiellement de la combustion de biomasse et du transport routier, est prépondérant sur la période froide (de novembre à février), alors que le reste de l’année est dominé par des aérosols organiques oxygénés. Parmi ces derniers, une fraction moins oxydée, provenant probablement de façon majeure de précurseurs biogéniques, est prépondérante en été (60% de l’AO en moyenne estivale). Les études de tendance ont montré une légère diminution des concentrations (de l’ordre de 0.05-0.20 µg/m3 par an) de toutes les fractions d’AO identifiées au cours de la période étudiée, hormis pour cette fraction d’AO moins oxydée qui ne présente pas de tendance significative. Concernant les propriétés optiques, une contribution moyenne globalement équivalente à celle de BC a été observée pour le BrC dans le proche ultraviolet en hiver. Par ailleurs, il a été mis en évidence une augmentation significative des propriétés d’absorption du BC liée à des interactions avec les aérosols secondaires en mélange interne, en particulier en été (avec une valeur moyenne de 1.6 pour le paramètre Eabs). La fraction organique la plus oxydée a pu être identifiée comme principale responsable de ce phénomène, faisant des aérosols organiques secondaires l’une des fractions des particules les plus importants à considérer par les modèles climatiques
Carbonaceous aerosols, including organic aerosols (OA) and black carbon (BC), are playing important roles on air quality and climate change. Therefore, quantifying contribution of their emission sources, as well as the sources of their gaseous precursors, is needed to implement efficient mitigation measures. Investigating trends in atmospheric composition is also essential to a better knowledge of present and future impacts of airborne particles on global warming. This work aimed at investigating on-line and in situ carbonaceous aerosol measurements performed for more than 6 years at the SIRTA facility (Site Instrumental de Recherche par Télédétection Atmosphérique). This observatory platform is part of the ACTRIS (Aerosols, Clouds, Trace gases Research InfraStructure). It is located 25 km southwest of Paris city center and is representative of background air quality in the Ile de France region. The main sources of submicron OA were discriminated through Positive Matrix Factorization applied to Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) data. Light absorption properties of BC and brown carbon (BrC) were obtained from multi-wavelength Aethalometer measurements. Converging results illustrated well-marked seasonal, weekly, and diel cycles of the various primary and secondary carbonaceous aerosol fractions. Primary OA (POA), mainly from wood burning and traffic emissions, were confirmed to dominate submicron OA concentrations during the coldest months (November to February), while Oxygenated OA (OOA) were shown as the major contributors during the rest of the year. Less Oxidized OOA (LO-OOA), possibly with predominant biogenic origins, were found to contribute up to about 60% of total submicron OA on average in summer. Trend analyses indicated slight decreasing features (in the range of 0.05-0.20 µg m-3 yr-1) for every OA fractions over the 6+-year investigated period, except for this LO-OOA factor which showed no significant trend. Regarding absorption properties, BrC - with overwhelming biomass burning origin - was found to have equivalent light absorption impact than BC at near-ultraviolet wavelengths during the winter season. In summer, a mean value of 1.6 was obtained for BC absorption enhancement (Eabs) due to secondary aerosol lensing effect, supporting possible higher BC-related radiative impact than currently expected. Last but not least, More Oxidized OOA (MO-OOA) were shown as the main agent for this Eabs and then appeared as one of the most critical aerosol fraction to be considered within near-future climate models

Les aérosols organiques (AO), issus de nombreuses sources et de différents processus atmosphériques, ont un impact significatif sur la qualité de l’air et le changement climatique. L’objectif de ce travail de thèse était d’acquérir une meilleure connaissance de l’origine des AO par l’utilisation de marqueurs organiques moléculaires au sein de modèles source-récepteur de type positive matrix factorization (PMF). Ce travail expérimental était basé sur deux campagnes de prélèvements réalisées à Grenoble (site urbain) au cours de l’année 2013 et dans la région parisienne (site péri-urbain du SIRTA, 25 km au sud-ouest de Paris) lors d’un intense épisode de pollution aux particules (PM) en Mars 2015. Une caractérisation chimique étendue (de 139 à 216 espèces quantifiées) a été réalisée et l’utilisation de marqueurs moléculaires primaires et secondaires clés dans la PMF a permis de déconvoluer de 9 à 11 sources différentes de PM10 (Grenoble et SIRTA, de façon respective) incluant aussi bien des sources classiques (combustion de biomasse, trafic, poussières, sels de mer, nitrate et espèces inorganiques secondaires) que des sources non communément résolues telles que AO biogéniques primaires (spores fongiques et débris de plantes), AO secondaires (AOS) biogéniques (marin, oxydation de l’isoprène) et AOS anthropiques (oxydation des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et/ou des composés phénoliques). En outre, le jeu de données obtenu pour la région parisienne à partir de prélèvements sur des pas de temps courts (4h) a permis d’obtenir une meilleure compréhension des profils diurnes et des processus chimiques impliquées. Ces résultats ont été comparés à ceux issus d’autres techniques de mesures (en temps réel, ACSM (aerosol chemical speciation monitor) et analyse AMS (aerosol mass spectrometer) en différée) et/ou d’autres méthodes de traitement de données (méthodes traceur EC (elemental carbon) et traceur AOS). Un bon accord a été obtenu entre toutes les méthodes en termes de séparation des fractions primaires et secondaires. Cependant, et quelle que soit l’approche utilisée, la moitié de la masse d’AOS n’était toujours pas complètement décrite. Ainsi, une nouvelle approche d’étude des sources de l’AO a été développée en combinant les mesures en temps réel (ACSM) et celles sur filtres (marqueurs moléculaires organiques) et en utilisant un script de synchronisation des données. L’analyse PMF combinée a été réalisée sur la matrice de données unifiée. 10 facteurs AO, incluant 4 profils chimiques différents en lien avec la combustion de biomasse, ont été mis en évidence. Par rapport aux approches conventionnelles, cette nouvelle méthodologie a permis d’obtenir une meilleure compréhension des processus atmosphériques liés aux différentes sources d’AO
Organic aerosols (OAs), originating from a wide variety of sources and atmospheric processes, have strong impacts on air quality and climate change. The present PhD thesis aimed to get a better understanding of OA origins using specific organic molecular markers together with their input into source-receptor model such as positive matrix factorization (PMF). This experimental work was based on two field campaigns, conducted in Grenoble (urban site) over the 2013 year and in the Paris region (suburban site of SIRTA, 25 km southwest of Paris) during an intense PM pollution event in March 2015. Following an extended chemical characterization (from 139 to 216 species quantified), the use of key primary and secondary organic molecular markers within the standard filter-based PMF model allowed to deconvolve 9 and 11 PM10 sources (Grenoble and SIRTA, respectively). These included common ones (biomass burning, traffic, dust, sea salt, secondary inorganics and nitrate), as well as uncommon resolved sources such as primary biogenic OA (fungal spores and plant debris), biogenic secondary AO (SOA) (marine, isoprene oxidation) and anthropogenic SOA (polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and/or phenolic compounds oxidation). In addition, high time-resolution filter dataset (4h-timebase) available for the Paris region also illustrated a better understanding of the diurnal profiles and the involved chemical processes. These results could be compared to outputs from other measurement techniques (online ACSM (aerosol chemical speciation monitor), offline AMS (aerosol mass spectrometer) analyses), and/or to other data treatment methodologies (EC (elemental carbon) tracer method and SOA tracer method). A good agreement was obtained between all the methods in terms of separation between primary and secondary OA fractions. Nevertheless, and whatever the method used, still about half of the SOA mass was not fully described. Therefore, a novel OA source apportionment approach has finally been developed by combining online (ACSM) and offline (organic molecular markers) measurements and using a time synchronization script. This combined PMF analysis was performed on the unified matrix. It revealed 10 OA factors, including 4 different biomass burning-related chemical profiles. Compared to conventional approaches, this new methodology provided a more comprehensive description of the atmospheric processes related to the different OA sources