Academic literature on the topic 'Approximation de Raman'

Nous avons étudiés des fils quantiques dopés de semi-conducteurs gravés par spectroscopie de diffusion Raman. Nous avons observés les excitations du gaz d'électrons. Celles-ci présentent des règles de sélection différentes de celles établies pour les systèmes bi-dimensionnels. Nous avons montré théoriquement qu'elles proviennent de la modification de la structure du champ électromagnétique local provoquée par la géométrie particulière des fils gravés. Pour cela nous avons dû calculer le champ local et l'introduire dans la section efficace de diffusion Raman pour en déduire les règles de sélection de toutes les excitations. Cela a permis de déterminer sans équivoque la nature des excitations qui sont des plasmons. Aucune excitations à une particule ni fluctuations de densité de spin n'a été observées. Nous avons étudié l'évolution continue des dispersions de ces plasmons lorsque la largeur du fil est réduite de 1 micromètre à 30 nm. Jusqu'à 60 nm, celles-ci sont en très bon accord avec les résultats d'un modèle hydrodynamique. Au dessous de 60 nm, la comparaison avec un modèle RPA s'impose. Le plasmon intra-bande dispersif est observé jusqu'à 45 nm, largeur en dessous de laquelle les spectres Raman sont dominés par des excitations localisées qui nécessitent une analyse ultérieure pour en déterminer clairement leur nature. Nous montrons à l'aide du modèle RPA que nous avons atteint la limite quantique pour un fil de largeur 55 nm. Une gamme étroite de fils dont les largeurs sont comprises entre 55 nm à 45 nm permet donc l'étude de gaz strictement unidimensionnel.<br />Nous avons cherché à déterminer la contribution de la forte illumination dans les conclusions précédentes. Nous avons utilisé pour cela la spectroscopie de magnéto-transmission infra-rouge qui ne modifie pas les conditions d'équilibre du gaz d'électrons. Une largeur critique de 130 nm a été extraite, en dessous de laquelle nous n'avons plus aucun signe de la présence d'électrons libres. La comparaison des mesures Raman et infra-rouge a permis l'établissement et la validation d'un modèle microscopique du potentiel de confinement présent dans les fils. Enfin nous avons fabriqués des échantillons de géométries plus complexes. L'observation et l'analyse par diffusion Raman des plasmons dans ces fils a montré que nous pouvions contrôler la géométrie du potentiel confinant les électrons et a mis en évidence des effets nouveaux tels que le repliement et le confinement de plasmons unidimensionnels.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre de l'étude théorique des réseaux optiques brillants et gris, par des modèles uni- ou multidimensionnels. Nous présentons d'abord une méthode d'élaboration et de classification systématique des réseaux optiques multidimensionnels en utilisant des arguments de cristallographie. Une approche semi-classique basée sur des simulations de Monte-Carlo est ensuite mise au point dans le cadre des réseaux optiques unidimensionnels pour diverses transitions atomiques. Ce modèle, ainsi que le modèle quantique des bandes, sont utilisés pour l'étude de la température et du magnétisme des réseaux optiques brillants et gris. Le comportement magnétique général trouvé est en bon accord avec des expériences récentes. Nous étudions enfin un nouveau type de réseau gris bidimensionnel, comportant une structure périodique d'antiplots. La dynamique atomique au sein de ce réseau est analysée au moyen de spectroscopie pompe-sonde, permettant de mettre en évidence un comportement dynamique très original.

Le développement des sources XUV intenses du type laser à électrons libres (LEL) et génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHOE) en régime femtoseconde (fs) et sub-fs permet l’investigation des processus non-linéaires ultra rapides dansl’interaction laser-matière. Dans le contexte de l’étude de la dynamique de la photoionisation moléculaire aux temps ultra-brefs, la résolution directe de l’équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT) s’est révélée cruciale pour l’interprétationdes observations expérimentales. Dans cette thèse, nous présentons des calculs ab-initio pour la photo-ionisation de H2 en impulsion ultra-brève UV et X. On s’intéressera plus particulièrement aux processus non-linéaires impliquant deux photons,à leur rôle dans le couplage dynamique électron-noyaux ainsi qu’aux effets liés aux corrections à l’approximation dipolaire (AD).Notre approche théorique est basée sur la méthode spectrale, elle nécessite la détermination des états quantiques de la molécule isolée. Ces états sont calculés dans l’approximation Born-Oppenheimer (BO) dans le contexte de la méthode d’interaction de configuration, en s’appuyant sur la théorie des collisions pour traiter les continua et sur le formalisme de Feshbach pour calculer les états autoionisants. Dans le traitement de l’interaction avec le rayonnement, nous nous basons sur un développement multipolaire du vecteur potentiel du champ en jauge de Coulomb, dont nous conservons les termes correspondant à l’AD et aux effets de retard jusqu’à l’ordre O(1/c). Finalement, nous utilisons des approches perturbatives et nonperturbatives pour obtenir l’amplitude de transition liée à l’ionisation, à partir de laquelle on calcule les sections efficaces, les spectres de photoélectrons et les distributionsangulaire dans le référentiel de la molécule [...]<br>The development of intense XUV sources through free-electron lasers (FELs) and high-order harmonic generation (HHG) in the femtosecond (fs) and sub-fs domains provides a unique tool to investigate non-linear ultrafast laser-matter interaction. In the study of the dynamics of molecular photoionization at ultrashort timescales, the Time-Dependent Schrödinger Equation (TDSE) has been crucial for the interpretation of experimental observations. In this thesis, we present results for ab initio calculations of H2 photoionization with UV/X-ray ultrashort laser pulses. We focus on the study of non-linear processes involving two photons and their role in the coupled electron-nuclear dynamics they induce and their study beyond the dipole approximation (DA). Our theoretical approach is based on a spectral method, which requires determining the quantum states of the field-free molecule. These states are calculated in the Born-Oppenheimer approximation employing a configuration interaction scheme together with multichannel scattering theory to determine for the treatment of continuum states, and the Feshbach partitioning formalism to account for autoionization. We resort to a multipolar expansion of the vector potential in the Coulomb gauge, from which we keep the terms corresponding to DA and retardation effects up to O(1/c), to account for the interaction with radiation. Finally, we make use of perturbative and non-perturbative propagation schemes to obtain transition amplitudes from which we can extract cross-sections, photoelectron spectra (PES), and molecular frame angular distributions (MFPADs).In the first part of the results, we demonstrate the coherent control of ionization and dissociation achieved by filtering the higher harmonics in an attosecond pulse train (APT) in an XUV pump-UV probe scheme. By solving the TDSE in DA including electronic and nuclear motion, we are able to extract nuclear and electronic kinetic energy release (KER) spectra to analyze the main ionization pathways as afunction of the delay between pump and probe. We then discuss the effect of harmonic filtering in manipulating one-photon against two-photon ionization yields, dissociative ionization channels, and asymmetries in the MFPADs. In the second part of the results of the thesis, we report the first calculations of Stimulated Raman Scattering (SRS) and Stimulated Compton Scattering (SCS) in H2 with intense X-ray laser fields. These non-linear phenomena consist in the absorption of a photon and the subsequent stimulated emission of a less energetic one leaving the molecule in an excited state (SRS) or effectively ionizing it (SCS). Theoretically, the inclusion of effects beyond DA becomes mandatory. We begin by investigating the relative role of the dipole (A.P) and non-dipole (A2) interaction terms through a perturbative study of the Raman cross-section. The role of the high energy electronic continuum in the partial cancellation of the dipole contribution is also analyzed. We then present results from SRS and SCS calculations using ultra-short pulses in which we compare the relative contribution of the dipole and non-dipole routes as a function of the photon energy. We assert the validity of perturbation theory by directly comparing SRS calculations with results obtained by solving the TDSE. In SCS, the interference between dipole and non-dipole routesproduces asymmetries in the MFPADs, which we analyze. Special attention is givento the effect of molecular orientation.Finally, we study SCS with two colors, focusing on the effect of the angle between the pulse propagation directions. As seen in atoms, non-dipole effects are enhanced for counter-propagating pulses. We also investigate the effect of color separation in energy

Une onde évanescente lumineuse permet de réaliser un miroir à atomes, à condition que ceux-ci soient incidents avec une énergie cinétique suffisamment faible. Dans le régime de faible saturation, les atomes sont réfléchis de façon cohérente par un potentiel répulsif, le potentiel dipolaire. Nous caractérisons la réflexion d'un point de vue quantique, moyennant une solution analytique de l'équation de (\sc Schrödinger). La théorie de la diffraction d'atomes par une onde évanescente stationnaire est développée. Nous introduisons l'approximation du réseau de phase mince, valable dans le régime semi-classique, qui montre qu'en incidence normale la diffraction est efficace pour une faible modulation spatiale de l'intensité lumineuse. Pour interpréter la diffraction d'atomes en incidence rasante, il faut prendre en compte des transitions (\sc Raman) stimulées entre les sous-niveaux magnétiques. La réflexion atomique devient diffuse lorsque la rugosité de la surface du diélectrique, au-dessus de laquelle se propage l'onde évanescente, dépasse la longueur d'onde atomique incidente. La distribution angulaire des atomes diffusés donne accès à la densité spectrale de rugosité pour des échelles spatiales autour de la longueur d'onde lumineuse.

Diese Arbeit befasst sich mit der theoretischen Beschreibung nichtlinearer optischer Phänomene in Hinblick auf das (numerische) unstetige Galerkin-Zeitraumverfahren. Insbesondere werden zwei Materialmodelle behandelt: das hydrodynamische Modell für Metalle und das Modell für Raman-aktive Materialien. Im ersten Teil der Arbeit wird das hydordynamische Modell für Metalle unter Verwendung eines störungstheoretischen Ansatzes behandelt. Insbesondere wird dieser Ansatz genutzt, um die nichtlinearen optischen Effekte, Erzeugung zweiter Harmonischer und Summenfrequenzerzeugung, mit Hilfe des unstetigen Galerkin-Verfahrens zu studieren. In diesem Zusammenhang wird demonstriert, wie das optische Signal zweiter Ordnung von Nanoantennen optimiert werden kann. Hierzu wird ein hier erarbeitetes Schema für die Abstimmung des eingestrahten Lichtes angewandt. Zudem führt eine intelligente Wahl des Antennendesigns zu einem optimierten Signal. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird das Modell für Raman-aktive Dielektrika behandelt. Genauer wird die nichtlineare Antwort dritter Ordnung für stimulierte Raman-Streuung hergeleitet. Diese wird dazu genutzt, um ein System aus Hilfsdifferentialgleichungen für das unstetige Galerkin-Verfahren zu konstruieren. Die Ergebnisse des erweiterten numerischen Verfahrens werden im Anschluss gezeigt und diskutiert.<br>This thesis is concerned with the theoretical description of nonlinear optical phenomena with regards to the (numerical) discontinuous Galerkin time-domain (DGTD) method. It deals with two different material models: the hydrodynamic model for metals and the model for Raman-active dielectrics. In the first part, we review the hydrodynamic model for metals, where we apply a perturbative approach to the model. We use this approach to calculate the second-order nonlinear optical effects of second-harmonic generation and sum-frequency generation using the DGTD method. In this context, we will see how to optimize the second-order response of plasmonic nanoantennas by applying a deliberate tuning scheme for the optical excitations as well as by choosing an intelligent nanoantenna design. In the second part, we examine the material model for Raman-active dielectrics. In particular, we see how to derive the third-order nonlinear response by which one can describe the process of stimulated Raman scattering. We show how to incorporate this third-order response into the DGTD scheme yielding a novel set of auxiliary differential equations. Finally, we demonstrate the workings of the modified numerical scheme.