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Dissertations / Theses on the topic 'Attosecondes'
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1
Mairesse, Yann. "Génération et caractérisation d'impulsions attosecondes." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011620.
Full textAbstract:
La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'un laser intense femtoseconde dans un jet de gaz rare permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'extrême ultraviolet. Dans cette thèse, nous présentons une caractérisation temporelle de ce rayonnement sur deux échelles de temps, femtoseconde et attoseconde. En transposant une technique d'interférométrie spectrale couramment utilisée pour la caractérisation complète d'impulsions infrarouges (SPIDER), nous effectuons une caractérisation complète monocoup du profil temporel d'harmoniques individuelles, à l'échelle femtoseconde.
Ensuite, nous étudions expérimentalement la structure attoseconde du rayonnement harmonique, et mettons en évidence une dérive temporelle dans l'émission : les harmoniques les plus faibles sont émises avant les plus élevées. Cette dérive, qui est directement liée à la dynamique électronique microscopique dans le processus de génération, limite la durée d'impulsion que l'on peut obtenir en augmentant la largeur spectrale. Nous présentons les résultats de l'optimisation des conditions de génération afin d'améliorer la synchronisation dans l'émission. Nous montrons également la possibilité de recomprimer les impulsions attosecondes.
Enfin, nous proposons une nouvelle technique pour la caractérisation complète d'impulsions attosecondes arbitraires : FROGCRAB. Elle permettrait une mesure simultanée des caractéristiques femtoseconde et attoseconde du rayonnement, et ainsi une connaissance complète de la source lumineuse attoseconde en vue de son utilisation dans des expériences d'applications.
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Bourassin-Bouchet, Charles. "Optiques pour les impulsions attosecondes." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00657772.
Full textAbstract:
Les plus brefs flashs de lumière qui puissent être produits en laboratoire actuellement ont des durées de quelques dizaines d'attosecondes (1 as = 10-18 s), et ne peuvent être créés que dans le domaine extrême-ultraviolet (XUV). Le développement de composants optiques capables de contrôler et de mettre en forme ce rayonnement attoseconde est crucial pour permettre à ces impulsions de se généraliser. Cette thèse porte donc sur l'étude et la réalisation de tels composants.Les impulsions attosecondes ont la particularité de comporter une dérivée de fréquence intrinsèque au processus utilisé pour leur génération. Cela a pour effet d'augmenter leur durée. Nous avons donc développé des miroirs multicouches capables d'induire une dérive de fréquence opposée sur les impulsions s'y réfléchissant, permettant ainsi de les compresser. En caractérisant les impulsions attosecondes réfléchies par ces miroirs, nous avons pour la première fois observé une telle compression des impulsions attosecondes. Nous avons également développé des miroirs multicouches théoriquement capables de compresser des impulsions sous la barre symbolique des 50 as, soit en dessous du record actuel de durée d'une impulsion lumineuse.La mesure de ces impulsions requiert leur focalisation dans un spectromètre. Or les miroirs focalisants généralement utilisés peuvent très rapidement introduire des aberrations géométriques. A l'aide de simulations numériques et d'une étude analytique, nous avons montré que ces aberrations pouvaient très fortement déformer la structure spatio-temporelle des impulsions attosecondes, provoquant une augmentation de leur durée. Enfin, nous avons montré que ces effets n'étaient pas pris en compte par les techniques actuelles de caractérisation d'impulsions attosecondes, cela pouvant amener à mesurer une impulsion attoseconde plus courte qu'elle ne l'est en réalité.
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Vincenti, Henri Paul. "Génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma relativiste." Phd thesis, Ecole Polytechnique X, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00787281.
Full textAbstract:
Lorsqu'on focalise un laser femtoseconde ultraintense [$I>10^{16}W.cm^{-2}$] à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisant pour ioniser complètement la surface de la cible durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Ce plasma est très dense [densité supérieure à la densité critique pour la fréquence laser] et réfléchit le faisceau laser dans la direction spéculaire: c'est ce que l'on appelle un "miroir plasma". Lorsque l'intensité laser est suffisamment élevée, la réponse de ce miroir plasma devient non-linéaire, ce qui conduit à la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmoniques est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient d'arriver à une meilleure compréhension des propriétés des faisceaux harmoniques produits sur miroir plasma, et de mettre au point de nouvelles méthodes pour contrôler ces propriétés, notamment en vue de générer des impulsions attosecondes isolées au lieu de trains. Ainsi, nous avons tout d'abord imaginé et analysé, la première technique réaliste de génération d'impulsions attosecondes isolées sur miroir plasma. Cette approche entièrement nouvelle repose sur un tout nouvel effet physique: "l'effet phare attoseconde". Son principe consiste à envoyer les impulsions attosecondes du train dans des directions différentes, puis à sélectionner une seule de ces impulsions en champ lointain à l'aide d'une fente. En plus de sa simplicité d'implémentation sur une chaîne laser de type CPA, cette technique est très générale et s'applique non seulement aux miroirs plasma, mais plus généralement à n'importe quel mécanisme de génération d'harmoniques d'ordres élevés. Au delà de la génération d'impulsions attosecondes isolées, cet effet a plusieurs autres applications que nous discutons en détail. Ensuite nous nous sommes intéressés aux propriétés spatiales de ces harmoniques, dont la caractérisation et le contrôle sont cruciaux pour pouvoir utiliser cette source dans de futures expériences d'application. Par exemple, la réalisation de l'effet phare attoseconde nécessite de contrôler précisément la divergence des impulsions attosecondes. Ces propriétés spatiales sont imposées par la courbure du miroir plasma sous l'effet de la pression inhomogène du laser sur la cible. Nous avons développé un modéle complet de cette déformation du miroir plasma, qui permet de calculer analytiquement les propriétés spatiales du faisceau harmonique. Ce modèle a été validé par des simulations numériques approfondies.
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Vincenti, Henri. "Génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma relativiste." Palaiseau, Ecole polytechnique, 2012. https://pastel.hal.science/docs/00/78/72/81/PDF/manuscrit.pdf.
Full textAbstract:
Lorsqu'on focalise un laser femtoseconde ultraintense [$$I>10^{16}W. Cm^{-2}$$] à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisant pour ioniser complètement la surface de la cible durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Ce plasma est très dense [densité supérieure à la densité critique pour la fréquence laser] et réfléchit le faisceau laser dans la direction spéculaire: c'est ce que l'on appelle un "miroir plasma". Lorsque l'intensité laser est suffisamment élevée, la réponse de ce miroir plasma devient non-linéaire, ce qui conduit à la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmoniques est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient d'arriver à une meilleure compréhension des propriétés des faisceaux harmoniques produits sur miroir plasma, et de mettre au point de nouvelles méthodes pour contrôler ces propriétés, notamment en vue de générer des impulsions attosecondes isolées au lieu de trains. Ainsi, nous avons tout d'abord imaginé et analysé, la première technique réaliste de génération d'impulsions attosecondes isolées sur miroir plasma. Cette approche entièrement nouvelle repose sur un tout nouvel effet physique: "l'effet phare attoseconde". Son principe consiste à envoyer les impulsions attosecondes du train dans des directions différentes, puis à sélectionner une seule de ces impulsions en champ lointain à l'aide d'une fente. En plus de sa simplicité d'implémentation sur une chaîne laser de type CPA, cette technique est très générale et s'applique non seulement aux miroirs plasma, mais plus généralement à n'importe quel mécanisme de génération d'harmoniques d'ordres élevés. Au delà de la génération d'impulsions attosecondes isolées, cet effet a plusieurs autres applications que nous discutons en détail. Ensuite nous nous sommes intéressés aux propriétés spatiales de ces harmoniques, dont la caractérisation et le contrôle sont cruciaux pour pouvoir utiliser cette source dans de futures expériences d'application. Par exemple, la réalisation de l'effet phare attoseconde nécessite de contrôler précisément la divergence des impulsions attosecondes. Ces propriétés spatiales sont imposées par la courbure du miroir plasma sous l'effet de la pression inhomogène du laser sur la cible. Nous avons développé un modéle complet de cette déformation du miroir plasma, qui permet de calculer analytiquement les propriétés spatiales du faisceau harmonique. Ce modèle a été validé par des simulations numériques approfondiesWhen an ultra intense femtosecond laser ($$I>10^{16}W. Cm^{-2}$$) with high contrast is focused on a solid target, the laser field at focus is high enough to completely ionize the target surface during the rising edge of the laser pulse and form a plasma. This plasma is so dense (the electron density is of the order of hundred times the critical density) that it completely reflects the incident laser beam in the specular direction: this is the so-called " plasma mirror ". When laser intensity becomes very high, the non-linear response of the plasma mirror to the laser field periodically deforms the incident electric field leading to high harmonic generation in the reflected beam. In the temporal domain this harmonic spectrum is associated to a train of attosecond pulses. The goals of my PhD were to get a better comprehension of the properties of harmonic beams produced on plasma mirrors and design new methods to control theses properties, notably in order to produce isolated attosecond pulses instead of trains. Initially, we imagined and modeled the first realistic technique to generate isolated attosecond on plasma mirrors. This brand new approach is based on a totally new physical effect: "the attosecond lighthouse effect". Its principle consists in sending the attosecond pulses of the train in different directions and selects one of these pulses by putting a slit in the far field. Despites its simplicity, this technique is very general and applies to any high harmonic generation mechanisms. Moreover, the attosecond lighthouse effect has many other applications (e. G in metrology). In particular, it paves the way to attosecond pump-probe experiments. Then, we studied the spatial properties of these harmonics, whose control and characterization are crucial if one wants to use this source in future application experiments. For instance, we need to control very precisely the harmonic beam divergence in order to achieve the attosecond lighthouse effect and get isolated attosecond pulses. At very high intensities, the plasma mirror dents and gets curved by the inhomogeneous radiation pressure of the laser field at focus. The plasma mirror surface thus acts as a curved surface, which focuses the harmonic beam in front of the target and fixes its spatial properties. We developed a fully analytical and predictive model for the surface deformation, thanks to which we are now able to calculate very easily the spatial properties of the generated harmonic beams. We validated this model through hundreds of 1D and 2D PIC simulations
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Barreau, Lou. "Étude de dynamiques de photoionisation résonante à l'aide d'impulsions attosecondes." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLS511/document.
Full textAbstract:
Cette thèse s’intéresse à la photo-ionisation de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse à l’aide d’harmoniques d’ordre élevé, un rayonnement cohérent dans le domaine de l’extrême ultraviolet (10-100 eV) sous la forme de trains d’impulsions attosecondes (1 as = 10-18 s). Dans un premier temps, les dynamiques électroniques au cours de l’auto-ionisation de gaz rares sont étudiées par interférométrie électronique. L’auto-ionisation résulte de l’interférence entre un chemin d’ionisation direct et un chemin résonant pour lequel l’atome reste transitoirement piégé dans un état excité.L’amplitude de la transition associée à ces processus est accessible via des expériences de photo-ionisation dans le domaine spectral (sur synchrotron par exemple), mais ce n’est pas le cas de la phase qui est pourtant essentielle à la compréhension de la dynamique électronique.Nous avons développé plusieurs méthodes interférométriques afin de mesurer la phase spectrale associée aux transitions électroniques vers des résonances de Fano dans les gaz rares.A partir des informations dans le domaine spectral, nous avons reconstruit pour la première fois la dynamique d'auto-ionisation ultra-rapide dans le domaine temporel et observé les interférences électroniques donnant lieu au profil de raie asymétrique. Dans un second temps, la photo-ionisation de molécules de NO est étudiée dans le référentiel moléculaire et utilisée comme un polarimètre afin de caractériser complètement l’état de polarisation du rayonnement harmonique, et en particulier de distinguer la partie du rayonnement polarisée circulairement d’une éventuelle partie dépolarisée. Nous présentons les résultats des mesures de polarimétrie moléculaire dans le cas de la génération d’harmoniques par un champ à deux couleurs polarisées circulairement en sens opposé. Ces études, complétées par des simulations numériques, permettent de proposer des conditions optimales de génération de rayonnement harmonique polarisé circulairement et contribuent à ouvrir la voie vers des études de dichroïsme circulaire ultrarapide dans la matièreIn this work, photoionzation of atomic and molecular species in the gas phase is investigated with high-harmonic radiation. In a first part, electronic dynamics in the autoionization process of rare gases in studied with electron interferometry. This method gives access to the spectral phase of the transition to the autoionizing state, and allows there construction of the entire autoionization dynamics. The ultrafast electronic dynamics, as well as the build-up of the celebrated asymmetric Fano profile, are observed experimentally for the first time. In a second part, photoionization of NO molecules in the molecular frame is used as a polarimeter to completeley characterize the polarization state of high-harmonics. In particular, this method can address the challenging disentanglement of the circular and unpolarized components of the light. The experimental results, completed by numerical simulations, allow defining optimal generation conditions of fully circularly-polarized harmonics for advanced studies of ultrafast dichroisms in matte
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Haessler, Stefan. "Génération d'Impulsions Attosecondes dans les Atomes et les Molécules." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00440190.
Full textAbstract:
Dans plusieurs expériences, nous démontrons le potentiel du processus de génération d'harmoniques d'ordre élevé pour observer des dynamiques électroniques et nucléaires intra-moléculaires ultrarapides. La plus grande partie de cette thèse traite d'expériences où les molécules constituent le milieu de génération et le paquet d'ondes électronique recollisionnant joue le rôle d'une 'auto-sonde'. Les mesures de phase et amplitude de l'émission harmonique des molécules de CO2 et N2 alignées dans le référentiel du laboratoire nous permettent d'extraire l'élément de matrice du dipole de recombinaison. Ce dernier contient la signature d'une interférence quantique entre les parties libre et liée de la fonction d'onde électronique totale. L'utilisation de cette interférence quantique pour la mise-en-forme de l'émission XUV attoseconde (1as=10−18s) sera démontrée. De plus, nous étudions théoriquement la tomographie d'orbitales moléculaires à partir des éléments de matrice du dipole de recombinaison et nous démontrons sa faisabilité expérimentale. Ceci ouvre la perspective d'imager les distorsions ultra-rapides d'une orbitale frontière lors d'une réaction chimique. Dans une deuxième partie de cette thèse, nous utilisons la lumière XUV cohérente émise par des atomes d'argon pour photoioniser des molécules de N2 et mesurons comment une résonance auto-ionisante modifie la phase spectrale du paquet d'ondes de photoélectrons émis. Le dernier chapitre de ce manuscrit décrit des études de génération d'impulsions XUV attosecondes dans un milieu différent: des plasmas d'ablation. La première caractérisation temporelle d'une telle source démontre sa structure femtoseconde et attoseconde.
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Clergerie, Alex. "Modélisation de spectroscopie moléculaire par paquets d'électrons attosecondes." Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0243.
Full textAbstract:
Sur la base d'une approche numérique bien optimisée dans le cas atomique, on développe des simulations numériques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans des molécules soumises à un champ laser intense et bref. Dans ce processus, un paquet d'onde électronique issu de l'ionisation vient, guidé par le champ, sonder la cible moléculaire à l'échelle attoseconde. Nous avons développé un modèle semi-classique dans lequel l'ionisation et la propagation de l'électron dans le continu sont traitées classiquement en termes de trajectoires électroniques, tandis que la photorecombinaison est décrite quantiquement. Nous présentons la méthodologie que nous avons mise en place, et son application à la génération d'harmoniques dans les molécules d'eauen phase gazeuse. Après des simulations dans lesquelles les molécules sont figées à leur géométrie d'équilibre tout au long de l'interaction, l'effet de la vibration nucléaire entre ionisation et recombinaison est explicitement pris en compte. Notre modèle fournit une description quantitative du processus de génération, associée à une image intuitive inhérente à la description classique de la dynamique électroniqueOn the basis of previous numerical simulations for atomic targets, we develop a model to describe high-orderharmonic generation in molecules subjected to short and intense laser pulses. In this process, anelectron wavepacket launched through ionization is driven by the field and comes back to the molecular ioniccore that it probes on the attosecond timescale. Our model, to which we refer to as molCTMC-QUEST,describes ionization and electron propagation into the continuum classically, in terms of electron trajectories, while photorecombination is described quantum mechanically. We present the methodology that wehave built, and we later apply it to harmonic generation in water molecules. After simulations in which themolecules remain frozen in their equilibrium geometry throughout the interaction, we explicitly take intoaccount nuclear vibration between ionization and recombination. molCTMC-QUEST provides a quantitativedescription of the generation process combined with an intuitive picture of the interaction inherent in theclassical description of electron dynamics
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Bocoum, Maïmouna. "Harmonic and electron generation from laser-driven plasma mirrors." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLX023/document.
Full textAbstract:
Dans cette thèse expérimentale, nous nous intéressons à la réponse non-linéaire d’un miroir plasma sous l’influence d’un laser d’intensité sous-relativiste (~10^18 W/cm^2), et de très courte durée (~30fs). Nous avons en particulier étudié la génération d’impulsions attosecondes (1as=10^(-18) s) et de faisceaux d’électrons en effectuant des expériences dites de « pompe-sonde » contrôlées. Un premier résultat important est l’observation d’une anti-corrélation entre l’émission X-UV attoseconde et l’accélération d’électron lorsque l’on change la longueur caractéristique du plasma, résultats confirmés par des simulations numériques. Un second résultat important concerne le diagnostique de l’expansion du plasma sous vide par « interférométrie en domaine spatial » (SDI), technique élaborée dans le cadre de cette thèse. Enfin nous discutons à deux reprises l’utilisation d’algorithmes de reconstruction de phase dans le domaine spatiale ou temporel.De manière plus générale, nous avons cherché à replacer ce travail de thèse dans un contexte scientifique plus général. En particulier, nous tentons de convaincre le lecteur qu’à travers l’intéraction laser-miroir plasma, il devient concevable de fournir un jour aux utilisateurs des sources peu onéreuses d’impulsions X-UV et de faisceaux d’électrons de résolutions temporelles inégaléesThe experimental work presented in this manuscript focuses on the non-linear response of plasma mirrors when driven by a sub-relativistic (~10^18 W/cm^2) ultra-short (~30fs) laser pulse. In particular, we studied the generation of attosecond pulses (1as=10^(-18) s) and electron beams from plasma mirror generated in controlled pump-probe experiment. One first important result exposed in this manuscript is the experimental observation of the anticorrelated emission behavior between high-order harmonics and electron beams with respect to plasma scale length. The second important result is the presentation of the « spatial domain interferometry » (SDI) diagnostic, developed during this PhD to measure the plasma expansion in vacuum. Finally, we will discuss the implementation of phase retrieval algorithms for both spatial and temporal phase reconstructions.From a more general point of view, we replace this PhD in its historical context. We hope to convince the reader that through laser-plasma mirror interaction schemes, we could tomorrow conceive cost-efficient X-UV and energetic electron sources with unprecedented temporal resolutions
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Borot, Antonin. "Génération d'impulsions attosecondes sur miroir plasma à très haute cadence." Phd thesis, Ecole Polytechnique X, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00787912.
Full textAbstract:
La focalisation d'un laser intense sur une surface solide entraine l'ionisation presque complète du milieu, donnant lieu à la formation d'un plasma de densité plusieurs centaines de fois supérieure à la densité critique. La dynamique collective des électrons du plasma est alors dictée par l'action du champ laser, et peut donner lieu à l'émission d'un train d'impulsions XUV de durée attoseconde. Les motivations de ce travail de thèse sont les suivantes : démontrer que l'on peut, en contrôlant tir à tir la forme exacte du champ électrique du laser, guider de façon reproductible la dynamique des électrons du plasma avec une précision attoseconde, et par conséquent la structure temporelle du train d'impulsions attosecondes généré. Pour réaliser cette expérience, nous avons tout d'abord mis en place un dispositif expérimental d'interaction laser-solide au kHz, dimensionné pour assurer des conditions d'interaction parfaitement reproductible tir à tir. Une fois ce dispositif éprouvé et les premières harmoniques détectées, nous avons ensuite démontré, en observant le spectre de l'émission XUV, le contrôle attoseconde de la dynamique des électrons du plasma en utilisant la source laser de deux cycles optiques stabilisée en phase. Enfin, nous avons observé expérimentalement, par la technique du phare attoseconde, le contrôle spatio-temporel par le champ laser du train d'impulsions attosecondes, donnant notamment lieu à la génération d'un groupe d'impulsions attosecondes isolées spatialement.
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Quere, Fabien. "Impulsions attosecondes de lumière : caractérisation temporelle et sources de deuxième génération." Habilitation à diriger des recherches, Université Paris Sud - Paris XI, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00455370.
Full textAbstract:
Produire des impulsions lumineuses toujours plus courtes permet de résoudre temporellement des processus microscopiques de plus en plus rapides grâce aux techniques pompe-sonde. Ainsi, mesurer la dynamique d'évolution des électrons dans la matière nécessite des impulsions de durée situées dans la gamme attoseconde (1 as=10-18 s). Si une technique pour générer de telles impulsions a été identifiée dès le début des années 90, il a fallu attendre 2001 pour que des méthodes permettant d'en mesurer la durée soient enfin élaborées, basées sur la spectroscopie des photoélectrons produits par photoionisation d'atomes en présence d'un champ laser. Je présente l'évolution de ces méthodes, depuis les premiers concepts permettant simplement d'estimer une durée, jusqu'aux techniques plus élaborées donnant aujourd'hui accès expérimentalement à la structure temporelle exacte du champ électrique. Des sources d'impulsions attosecondes bien caractérisées sont ainsi aujourd'hui disponibles et commencent à être utilisées dans des expériences résolues en temps. Néanmoins, pour étendre la gamme des phénomènes accessibles, il est essentiel d'obtenir des sources plus intenses, plus brèves et à plus courtes longueurs d'onde. Dans ce contexte, j'analyse le phénomène de réflexion spéculaire d'impulsions lasers ultraintenses sur miroir plasma, qui devrait à terme permettre l'obtention de sources attosecondes de « 2ième génération ».
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Zair, Amelle. "Production et caractérisation d'impulsions attosecondes VUV par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00111726.
Full textAbstract:
La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.
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Kovačev, Milutin. "Rayonnement harmonique d'ordre élevé : génération d'impulsions attosecondes : applications de la cohérence." Paris 11, 2003. http://www.theses.fr/2003PA112297.
Full textAbstract:
Les travaux présentés dans ce mémoire de thèse sont consacrés à la caractérisation et à l'optimisation des propriétés uniques de la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans les gaz: grande brillance, très courte durée (femtoseconde à attoseconde, 1as = 10^-(18)s) et bonne cohérence mutuelle. Dans une première partie, nous nous consacrons à l'exploitation de la loi d'échelle qui consiste à utiliser un laser de forte énergie faiblement focalisé dans un milieu générateur de grande dimension. Pour la première fois,une énergie par impulsion dépassant 1mJ est générée dans la 15èmc harmonique à une longueur d'onde de 53mn. L'efficacité de conversion atteint 4x10^(-5); elle résulte de la combinaison d'une réponse dipolaire intense et d'un bon accord de phase à l'échelle d'un volume étendu grâce à l'autoguidage de l'impulsion laser génératrice. Dans une deuxième partie, nous nous intéressons au profil temporel de l'émission harmonique et à sa structure attoseconde. Nous montrons d'abord la faisabilité d'une sélection spatiale/spectrale des contributions associées aux deux trajectoires électroniques, permettant ainsi la génération de trains réguliers d'impulsions attosecondes. Puis, nous caractérisons ces trains à partir de la mesure des phases relatives des harmoniques. Finalement, nous décrivons une technique originale de confinement temporel de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par manipulation de l'ellipticité du laser générateur. Dans une troisième partie, nous nous intéressons aux propriétés de cohérence mutuelle du rayonnement harmonique. Nous démontrons d'abord le contrôle précis de la phase relative d'impulsions harmoniques par interférence de faisceaux multiples dans l'UVX. Cette expérience d'interférométrie fréquentielle à 4 impulsions bloquées en phase et décalées en temps montre une extrême sensibilité du spectre à la phase relative des impulsions à une échelle de temps attoseconde. Ensuite, nous mesurons pour la première fois l'autocorrélation du 1er ordre du rayonnement harmonique, grâce à la génération de deux sources harmoniques mutuellement cohérentes et séparées spatialement. Nous étudions l'influence de la séparation spatiale des sources harmoniques sur les interférogrammes ainsi obtenus. Ces études ouvrent la voie à la spectroscopie par transformée de Fourier dans l'UVXThe work presented in this thesis is dedicated to the characterization and optimisation of the unique properties of high order harmonic generation in a rare gas: high brilliance, short pulse duration (femtosecond to attosecond, 1as = 10^(-18)s) and good mutual coherence. In the first part of this work, we concentrate on the exploitation of a scaling law using a high-energy laser loosely focused inside an extended gaseous medium. For the first time, the generated harmonic energy exceeds the 1mJ level per laser pulse m the 15th harmonic order at a wavelength of 53nm. The conversion efficiency reaches 4x10^(-5), which results from the combination of a strong dipolar response and a good phase matching within a generating volume that is extended by selfguiding of the generating laser pulse. In the second part, our interest is devoted to the temporal profile of the harmonic emission and its attosecond structure. We first demonstrate the feasibility of a spatial/spectral selection of the contributions associated to the two main electronic trajectories, allowing thereby the generation of regular attosecond pulse trains. We then characterize such an attosecond pulse train by the measurement of the relative phases of consecutive harmonics. Finally, we describe an original technique for the temporal confinement of the harmonic emission by manipulating the ellipticity of the generating laser beam. In the third part, our interest is dedicated to the mutual coherence properties of the harmonic emission. We first demonstrate the precise control of the relative phase of the harmonic pulses by multiple beam interference in the XUV. This frequency-domain interferometry using four phase-locked temporally separated pulses shows an extreme sensitivity to the relative phase of the pulses on an attosecond time scale. We then measure for the first time the first order autocorrelation trace of the harmonic beam thanks to the generation of two harmonic sources mutually coherent and spatially separated. We study the influence of the spatial separation between the harmonic sources on the measured interferograms. These studies provide a way towards Fourier transform spectroscopy in the XUV
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Zaïr, Amelle. "Production et caractérisation d'impulsions attosecondes VUV par génération d'harmoniques d'ordre élevé." Bordeaux 1, 2006. http://www.theses.fr/2006BOR13192.
Full textAbstract:
La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) , qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visan à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permis de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisées pour confiner la HHG. Etant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inférieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel au train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.
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Dubrouil, Antoine. "Post compression d'impulsions intenses ultra-brèves et mise en forme spatiale pour la génération d'impulsions attosecondes intenses." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00669335.
Full textAbstract:
La génération d'harmoniques d'ordre élevé en milieu gazeux est un phénomène habituellement décrit par un modèle à trois étapes : sous l'e et d'un champ laser intense, un atome (ou une molécule) est ionisé par e et tunnel. L'électron éjecté est accéléré dans le champ laser, puis il se recombine sur son ion parent en émettant un photon XUV. Ce rayonnement XUV, émis sous la forme d'impulsions attosecondes (1 as = 10^-18 s), est un outil idéal pour sonder la structure électronique des atomes ou des molécules, avec une résolution temporelle de l'ordre de l'attoseconde. Néanmoins, l'intensité de ce rayonnement n'est en général pas su sante pour induire des e ets non-linéaires (transitions à deux photons). Au cours des travaux réalisés pendant cette thèse, nous avons développé une source harmonique capable de produire un rayonnement XUV intense qui doit permettre d'accéder à la physique non-linéaire dans cette gamme de longueur d'onde. Pour parvenir à ces résultats, un travail important sur les impulsions infrarouges génératrices a été nécessaire, aussi bien dans le domaine spatial que dans le domaine temporel. Une technique de mise en forme spatiale de faisceaux laser intenses a donc été développée, ainsi qu'une technique de post compression adaptée aux impulsions laser intenses. Ce travail de thèse se divise donc en trois étapes : - Le développement de la source harmonique haute énergie et des diagnostics associés. Cette source est basée sur l'utilisation d'une chaîne laser Titane-Saphir qui délivre des impulsions de 150 mJ pour des durées de 40 fs à une cadence de 10 Hz. De bonnes conditions d'optimisation ont été obtenues, donnant lieu à des impulsions XUV dont l'énergie est de l'ordre du J lors de la génération dans l'argon. - Le développement d'une technique de mise en forme spatiale adaptée aux faisceaux laser intenses et à la génération d'harmoniques. Le dispositif est basé sur une optique en ré exion, et sur les interférences à deux faisceaux. Il permet de produire, dans la région focale, des faisceaux dont le pro l d'intensité est radialement constant (faisceaux at top) et ainsi d'apporter un contrôle supplémentaire sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé. - Le développement d'une technique de post compression en propagation guidée basée sur l'élargissement spectral induit par ionisation. Cette technique est adaptée pour des impulsions intenses (3.5 TW) et permet de produire des impulsions de puissance crête supérieure au Térawatt dans le domaine sub-10 fs. Cette technique fournit donc une source unique pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Ces deux approches ont été testées et validées pour la génération d'harmoniques d'ordre élevé, et les résultats obtenus ouvrent d'intéressantes perspectives telles que la génération d'impulsions attosecondes isolées de haute énergie (> 100 nJ).
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Diveki, Zsolt. "Generation and Application of Attosecond Pulses." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00722473.
Full textAbstract:
To capture electronic rearrangements inside a molecule or during chemical reactions, attosecond (as, 1 as =10−18 s) time resolution is needed. To create a light pulse with this duration, the central frequency has to be in the XUV range and cover several tens of eVs. Moreover, the frequency components have to be synchronized. The so called High Harmonic Generation (HHG) in gases well suits this task. During this process a high intensity laser pulse is focused in a gas jet, where its electric field bends the potential barrier of an atom allowing an electron wave packet (EWP) to tunnel ionize. Following the electric field of the laser the EWP gets accelerated, gaining a large kinetic energy that may be released as a high energy (XUV) photon in the event of a re-collision with the ionic core. These recolliding EWP probe the structure and dynamics of the core in a self-probing scheme: the EWP, that is emitted by the molecule at a certain time, probes itself later. More precisely, this "self-probing" scheme gives access to the complex valued recombination dipole moment (RDM) of the molecule which is determined by both the nuclear and electronic structure. The recombination encodes these characteristics into the spectral amplitude, phase and polarization state of the harmonic radiation emitted by the dipole. Due to the coherent nature of HHG it is possible to measure all these three parameters. Moreover, it is in principle possible through a tomographic procedure to reconstruct the radiating orbital.The objective of my thesis was two-fold. By implementing advanced characterization techniques of the harmonic amplitude, phase and polarization we studied i) the electronic structure of N2 and laser induced multi-channel tunnel ionization. We presented the reconstruction of molecular orbitals and revealed the ionization channel dependent ultrafast nuclear vibration. We also studied ii) the reflectivity and dispersion of recently designed chirped XUV mirrors that can shape the temporal profile of attosecond pulses. With these mirrors we could control the spectral phase over 20 eV and compensate the GDD of the harmonics or introduce a TOD. We also proposed a novel attosecond pulse shaper.
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Constant, Éric. "Champs laser intenses ultracourts application à la mesure et création d'impulsions attosecondes et à l'imagerie de paquets d'ondes moléculaires par explosion coulombienne." Thesis, National Library of Canada = Bibliothèque nationale du Canada, 1997. http://www.collectionscanada.ca/obj/s4/f2/dsk2/ftp02/NQ35765.pdf.
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Constant, Éric. "Champs laser intenses ultracourts : application à la mesure et création d'impulsions attosecondes et à l'imagerie de paquets d'ondes moléculaires par explosion coulombienne." Sherbrooke : Université de Sherbrooke, 1997.
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Ruf, Hartmut. "Dynamique moléculaire par imagerie attoseconde." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00803390.
Full textAbstract:
Depuis sa première observation, la génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE) dans les gaz a demontré son importance, ouvrant la voie à la science attoseconde. Cette technique produit un rayonnement impulsionnel XUV qui s'étend dans le domaine spectral intermédiaire entre l'ultraviolet et les rayons X. Ces impulsions attosecondes donnent accès à des résolutions temporelles extrêemes, permettant ainsi d'observer des dynamiques électroniques dans des atomes ou des molécules. En effet le processus de généneration d'harmonique repose sur l'oscillation de paquets d'électrons attosecondes issus des molécules, accélérés par le champ de laser intense et se recombinant radiativement avec leurs ions moléculaires parents. Ainsi, le rayonnement harmonique émis lors de la recombinaison permet d'encoder l'information structurale sur le ou les orbitales impliquées avec une résolution spatiale de l'ordre l'Angström et temporelle femtoseconde ou attoseconde. La génération d'harmonique peut être utilisée comme signal de sonde dans des expériences de spectroscopie pompe-sonde résolue en temps. Ces expériences de spectroscopie harmoniques permettent d'étudier la structure des orbitales et les dynamiques moléculaires ultra-rapides. L'objectif de cette thèse est d'utiliser le processus de la GHOE, pour sonder les processus fondamentaux qui interviennent dans les atomes, les molécules et la matière condensée. Tout d'abord, pour comprendre comment extraire des informations dynamiques ou structurelles sur les orbitales à partir du signal harmonique nous avons étudié un système simple et connu: l'argon. Une nouvelle approche théorique développée par Fabre et Pons a permis de reproduire fidèlement l'expérience. Nous avons continué à étudier la structure et la dynamique moléculaire dans N2 et CO2. Les molécules issues d'un jet supersonique Even-Lavie qui permettait d'obtenir des températures rotationelles de moins de 10K ont été alignées par laser avec un fort degré d'alignement. Ce type de jet permet d'améliorer la sensibilité à la structure des orbitales impliquées et d'identifier la contribution de plusieurs orbitales. Ensuite nous avons utilisé la sensibilité de la génération des harmoniques d'ordre élevé à la structure des orbitales moléculaires pour sonder la dynamique complexe du NO2 excité autour d'une intersection conique. Nous avons appliqué la méthode du réseau d'excitation transitoire qui permet d'améliorer la sensibilité aux molécules excitées. Nous avons donc mené une étude dans les agrégats. A l'aide d'une étude différentielle en température et d'une méthode de cartographie spectrale et spatiale, nous avons pu isoler la contibution des grands agrégats. Notre analyse suggère un nouveau mécanisme de génération par des agrégats et permet même une estimation de la longeur de corrélation des électrons dans les agrégats. Ce manuscrit se termine avec la présentation d'une ligne de lumière XUV. Cette technique consiste à utiliser le rayonnement XUV fs produit par la GHOE comme impulsion sonde pour ioniser des fragments de dissociation moléculaire à l'aide d'une transition à un photon.
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Chopineau, Ludovic. "Physique attoseconde relativiste sur miroirs plasmas." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2019. http://www.theses.fr/2019SACLS132/document.
Full textAbstract:
Lors de la réflexion d’un laser femtoseconde ultra-intense [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] sur une cible solide, celle-ci est ionisée dès les premiers cycles de l’impulsion. Un plasma se détend alors vers le vide avec un profil exponentiel de longueur caractéristique Lg. Pour de faibles longueurs de gradient Lg < λʟ, le gradient plasma est considéré comme raide, il réfléchit spéculairement l’impulsion incidente : c’est un miroir plasma. De tels plasmas, réfléchissant pour la lumière, sont aujourd’hui exploités dans différentes applications scientifiques, comme l’accélération de particules par laser ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, associées dans le domaine temporel à un train d’impulsions attosecondes. Néanmoins, pour favoriser ces émissions de lumière ou de particules, le transfert d’énergie entre l’impulsion laser incidente et le plasma est essentiel. L’objectif de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions à l’aide de la caractérisation de ces deux observables physiques qui en sont issues : les émissions d’électrons relativistes et d’harmoniques d’ordre élevé. Tout d’abord, nous reportons dans ce manuscrit la première étude expérimentale et numérique détaillée des mécanismes de couplage laser-plasma dense impliqués en régime relativiste [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] en fonction notamment de la longueur caractéristique de gradient Lg. Cette étude a notamment permis d’identifier deux régimes distincts en fonction des conditions d’interaction, éclaircissant ainsi la physique régissant ces systèmes. Par ailleurs, au delà de cet aspect fondamental, le contrôle de ces sources est également essentiel pour de futures expériences. Pour cela, différentes approches permettant de mettre en forme spatialement et temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves ont été étudiées au cours de ce doctorat, ouvrant ainsi de nouvelles perspectives pour l’utilisation de ces sources. En particulier, nous démontrons qu’il est possible d’introduire un moment angulaire orbital aux impulsions XUV attosecondes via la mise en forme spatiale du faisceau IR femtoseconde incident ou bien de plasma dense créé à la surface de la cible mais également de contrôler la dynamique des électrons de surface du plasma à l’échelle attoseconde à l’aide d’un champ incident à deux couleurs. Finalement, une méthode novatrice basée sur des mesures de ptychographie dynamique a été développée afin de caractériser spatio-temporellement ces impulsions de lumière ultra-brèves, constituant un enjeu majeur pour la communautéWhen an ultra-intense femtosecond laser beam [Iʟ > 10¹⁶ W/cm²] is focused on a solid target, the surface becomes completely ionized during the first optical cycles of the laser pulse. Due to their solid-like density and to their limited expansion into the vacuum such plasmas specularly reflect these pulses, just like ordinary mirrors do for low intensity. These plasmas are now used in many scientific applications like particle acceleration by laser light as well as high-order harmonic generation, associated to a train of attosecond pulses in the time domain. Nevertheless, to favor these emissions of light or particle, the energy transfert between the incident field and the dense plasma is crucial. The aim of this thesis is to better understand these interactions through the characterization of high-order harmonics and relativistic electron beams generated on plasma mirrors. We reported in this manuscript the first detailed experimental and numerical study of the coupling mechanisms involved between an ultra-intense laser light [Iʟ > 10¹⁸ W/cm²] and a dense plasma, and more specifically as a function of the gradient scale length Lg. These results enabled to identify two different regimes, clarifying some physical issues. Furthermore, beyond these fondamental aspects, the control of these sources is essential, particularly for futures pump-probe experiments or new spectroscopies. For that, several approaches have been studied to temporally and spatially shape these ultra-short light pulses, thus opening up new perspectives for these sources. We demonstrate in particular the generation of intense XUV vortex beam either by spatially shaping the incident IR field or the dense plasma created at the target surface as well as controlling the electron dynamics on the attosecond time scale with relativistic two-color waveforms. Finally, an innovative method based on in-situ ptychographic measurements has been developed to simultaneously characterize in time and space these ultrashort XUV light pulses, constituting one of the major challenges of the community
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Quintard, Ludovic. "Caractérisation et contrôle des profils spatiaux, spectraux et temporels de faisceaux XUV obtenus par génération d’harmoniques d’ordres élevés dans des gaz." Thesis, Bordeaux, 2017. http://www.theses.fr/2017BORD0641/document.
Full textAbstract:
Dans ce travail nous présentons nos travaux réalisés sur le contrôle de la générationd’harmoniques d’ordres élevés dans les gaz. Dans un premiers temps nous montronscomment, en générant les harmoniques hors du foyer du faisceau IR, il est possiblede contrôler la phase spatiale des harmoniques dans le milieu générateur permettantd’obtenir un front d’onde divergent, collimaté ou convergent. Par cette méthode nousmontrons qu’il est possible de focaliser les harmoniques à des distances pouvant atteindresix longueur de Rayleigh après le point focal du faisceau IR. Nous avons ensuiteétudié des faisceaux harmoniques XUV présentant des distributions spatio-spectralesen champ lointain structurées. Dans cette étude nous observons l’influence d’un irisde diamètre variable positionné avant la focalisation de l’IR. Dans un troisième tempsnous étudions des méthodes de contrôle du spectre harmonique. Tout d’abord nousavons contrôlé finement la longueur d’onde centrale des harmoniques par modificationdu contenu spectral de l’IR en superposant deux impulsions IR retardées. Puis nousavons utilisé les effets collectifs de la génération d’harmoniques afin de favoriser uneharmonique spécifique ou un groupe d’harmoniques en champ lointain. Enfin, nousprésentons une méthode de caractérisation de la durée d’impulsions attosecondes dansle domaine temporel. Cette méthode, appelée ionisation par paliers, utilise l’ionisationcomme sonde pour mesurer des durée d’impulsions pouvant atteindre la centained’attosecondeWe present our work on the control of high order harmonic generation in gases.We first show how, by generating the harmonics outside the focus of the IR beam,it is possible to control the spatial phase of the harmonics in the generating mediumallowing to obtain a divergent, collimated or convergent wavefront. With this methodwe show that it is possible to focus the harmonics up to six Rayleigh length after thefocal point of the IR beam. Then we study XUV harmonic beams presenting structuredspacio-spectral distributions in the far field. In this study, we observe the influence ofthe diameter of an iris positioned before the focusing of the IR. In a third step we studymethods for controlling the harmonic spectrum. First, we finely control the harmonicscentral wavelength by modifiying the spectral content of the IR by adding two delayedIR pulses. Then we used the collective effects of the high order harmonic generationin order to foster a specific harmonic or a group of harmonics in the far field. Finally,we present a method for characterizing the duration of attosecond pulses in the timedomain. This method, called ionization ladder, uses ionization as a probe to measurepulse duration of up to hundreds of attosecond
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Hort, Ondřej. "High harmonic generation with high energy femtosecond pulses." Thesis, Bordeaux, 2014. http://www.theses.fr/2014BORD0097/document.
Full textAbstract:
Nous présentons nos travaux sur la génération d’harmoniques élevée (HHG) avec des impulsions térawatt femtosecondes. Nous avons effectué l’HHG avec les impulsions fondamentales de haute énergie et caractérisé l’émission de XUV spatialement et spectralement de manière monocoup et nous avons observé plusieurs structures dans le champ lointain. Ces structures sont très robustes et reproductibles et ont été observés dans de nombreux types de gaz et des géométries de génération. Sans caractérisation monocoup spatiale et spectrale les structures ne sont pas visibles. Nous avons développé des simulations simples pour identifier ces structures et nous avons pu observer des structures similaires. Nous les avons identifiés comme étant liées à la cohérence spatiale de la source XUV et la diffraction dans le champ lointain. Dans le champ proche, la phase et l’amplitude harmonique évoluent spatialement et temporellement et leurs profils sont fortement modulés. Ces profils modulés diffractent et créent des spectres structurés dans le champ lointain. Nous avons observé que la propagation dans un milieu générateur fin a peu d’influence sur les structures. Nous démontrons une mise en forme spatiale de l’impulsion fondamentale via l’optique adaptative et leur avantage pour HHG. Une optique adaptative nous permet d’avoir un faisceau à profil de phase régulier. Un tel faisceau est utilisé pour HHG avec un faisceau de grand diamètre et contrôle du faisceau XUV est démontrée. Nous avons développé une technique de post-compression de haute énergie, et nous avons obtenu des impulsionsde 10 fs et 10 mJ dans un profil quasi gaussien. La technique repose sur l’automodulation de phase induite par l’ionisation et est compatible avec des impulsions niveau TW de haute énergie. Nous avons effectué des HHG avec ces impulsions et obtenu des spectres XUV quasi continu avec des structures spatiales et spectrales. Nous avons effectué des simulations simples etdes simulations de SFA et nous avons observé des structures similaires même sans prendre en compte la propagation dans le milieuWe present our work on high harmonic generation with TW femtosecond pulses. We performed HHG with high energy femtosecond pulses and characterize the generated XUV emission spatially and spectrally at the single-shot basis and we observed many structures in spatially resolved XUV spectra in the far field. Those structures are very robust and reproducible and have been observed in many different gases and generation geometries. Without spatial and spectral characterization on the single-shot basis the structures are not visible. We developed simple simulations to identify those structures and we observed similar structures as experimentally. We identified them as a result of spatial coherence of the XUV source and the diffraction to the far field. In the near field, the harmonic amplitude and phase are spatially and temporally dependent and their profiles are strongly modulated. Such modulated profiles diffract to structured spatially resolved spectra in the far field. We observed that propagation of the XUV in the generating medium has little influence on the structures. We demonstrate spatial shaping of the driving pulses via adaptive optics and their advantage for HHG. An adaptive optics allows us to have the driving beam of regular spatial profile and phase even out of focus. Such a beam is used for HHG with a large diameter driving beam and control of the XUV beam is demonstrated. We developed a high energy TW post-compression technique and we obtained pulses of 10 fs and 10 mJ in a quasi-Gaussian spatial profile. The technique is based on ionization-inducedself-phase-modulation and is compatible with high energy TW level pulses. We performed HHG with such TW pulses and obtained XUV quasi-continuum spectra with spectral and spatial structures. We performed simple simulations and SFAsimulations and we observed similar structures even without considering the XUV propagation in the medium
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Monchocé, Sylvain. "Contrôle et métrologie de la génération d'harmoniques sur miroir plasma." Thesis, Paris 11, 2014. http://www.theses.fr/2014PA112344.
Full textAbstract:
Lorsqu'on focalise une impulsion laser femtoseconde ultraintense à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisamment important pour ioniser la surface durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Au sein de ce plasma s'établit un gradient de densité résultant de l'expansion hydrodynamique du plasma. Ce plasma très dense, réfléchit le faisceau laser incident dans la direction spéculaire: on parle alors de miroir plasma. Comme l'interaction entre le laser et le miroir plasma est fortement non-linéaire, cela conduit à la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmonique est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient de contrôler expérimentalement cette génération d'harmoniques et d'en mesurer toutes les propriétés. Nous nous sommes intéressés dans un premier temps, à l'optimisation du signal harmonique, puis à la caractérisation spatiale en champ lointain du faisceau harmonique (divergence des harmoniques).Si la caractérisation et le contrôle de ces propriétés sont des points importants pour le développement de la source, ces résultats permettent également une meilleure compréhension de l'interaction laser-plasma à ultra-haute intensité. Ils nous ont notamment permis d'obtenir des informations cruciales sur les dynamiques électronique et ionique du plasma, démontrant ainsi qu'il est possible d'utiliser les harmoniques comme un diagnostic de l'interaction laser-plasma.Nous introduisons également une méthode complètement optique permettant de structurer un plasma in-situ. En tirant partie des propriétés de l'expansion d'un plasma, nous avons pu créer in-situ des réseaux plasmas transitoires, que nous avons ensuite exploités pour réaliser les premières mesures ptychographiques à des intensités de 10^19W/cm^2, permettant de mesurer entièrement, pour la première fois, les propriétés spatiales des harmoniques (taille de source et phase) dans le plan de leur générationWhen an ultra intense femtosecond laser with high contrast is focused on a solid target, the laser field at focus is sufficient enough to completely ionize the target surface during the rising edge of the laser pulse and form a plasma. This dense plasma entirely reflects the incident beam in the specular direction: this is a so-called plasma mirror. As the interaction between the laser and the plasma mirror is highly non-linear, it thus leads to the high harmonic generation (HHG) in the reflected beam. In the temporal domain, this harmonic spectrum is associated to a train of attosecond pulses.The aim of my PhD were to experimentally control this HHG and to measure the properties of the harmonics. We first studied the optimization of the harmonic signal, and then the spatial characterization of the harmonic beam in the far-field (harmonic divergence). These characterizations are not only important to develop an intense XUV/attosecond light source, but also to get a better understanding of the laser-matter interaction at very high intensity. We have thus been able to get crucial information of the electrons and ions dynamics of the plasma, showing that the harmonics can also be used as a diagnostic of the laser-plasma interaction.We then developed a new general approach for optically-controlled spatial structuring of overdense plasmas generated at the surface of initially plain solid targets. We demonstrate it experimentally by creating sinusoidal plasma gratings of adjustable spatial periodicity and depth, and study the interaction of these transient structures with an ultraintense laser pulse to establish their usability atrelativistically high intensities. We then show how these gratings can be used as a `spatial ruler' to determine the source size of the high-order harmonic beams roduced at the surface of an overdense plasma. These results open new directions both for the metrology of laser-plasma interactions and the emerging field of ultrahigh intensity plasmonics
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Böhle, Frederik. "Near-single-cycle laser for driving relativistic plasma mirrors at kHz repetition rate - development and application." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017SACLX116/document.
Full textAbstract:
Les impulsions laser ultrabrèves nous permettent de suivre en temps réel les phénomènes ultrarapides au sein de la matière à l’échelle microscopique. C’est précisément pour l’invention de la chimie à l’échelle femtoseconde, ou femtochimie, qu’Ahmed Zewail se vit décerner le prix Nobel de chimie en 1999. Depuis les utilisateurs du laser cherchent à augmenter la résolution temporelle, c’est-à-dire réduire la durée des impulsions laser. Aujourd’hui, nous savons générer des flashs lumineux à l’échelle attoseconde dans le domaine spectral de l’extrême ultraviolet (XUV) mais l’efficacité de génération reste faible et le développement de sources laser attosecondes intenses constitue un sujet de recherche très actif sur le plan international.Notre groupe au LOA se concentre sur la génération d’impulsions attoseconde sur miroir plasma en régime relativiste. Pour cela, il cherche à développer une source d’impulsions femtosecondes à forte cadence et fort contraste et suffisamment énergétiques pour atteindre des intensités relativistes (>> 10^18W/cm2) lorsqu’elles sont fortement focalisées sur un plasma surdense. Un plasma surdense réfléchit la lumière incidente et par conséquent agit comme un miroir qui se déplaçant à vitesse relativiste et qui comprime l’impulsion incidente, produisant ainsi un flash attoseconde par cycle optique. En utilisant des impulsions proches d’un cycle optique, il est donc envisageable de générer une seule impulsion attoseconde intense pendant l’interaction.Dans la première partie de mon travail de thèse, j’ai réalisé un compresseur nonlinéaire pour réduire la durée des impulsions issues d’une chaîne à double dérive de fréquence (10mJ, 25fs, 1kHz) à phase enveloppe-porteuse (CEP) stabilisée. En propageant les impulsions du laser à haute intensité dans une fibre creuse remplie de gaz rare, j’ai réussi à générer des impulsions de 1.3 cycle optique avec une puissance crête autour de 1TW avec une CEP stabilisée. Dans un deuxième temps, j’ai mis en forme spatialement et temporellement les impulsions issues du compresseur à fibre pour générer à la fois des impulsions attosecondes intenses et des faisceaux d’électrons énergétiques sur un miroir plasma à gradient de densité contrôlé. Ces expériences nous permis, pour la première fois, de mettre en évidence la production d’impulsions attosecondes isolées dans l’XUV, l’émission corrélée de faisceaux d’électrons énergétiques en régime relativiste ainsi qu’un nouveau régime d’accélération d’électrons à très long gradient plasmaVery short light pulses allow us to resolve ultrafast processes in molecules, atoms and condensed matter. This started with the advent of Femtochemistry, for which Ahmed Zewail received the Novel Prize in Chemistry in 1999. Ever since, researcher have been trying to push the temporal resolution further and we have now reached attosecond pulse durations. Their generation, however, remains very challenging and various different generation mechanisms are the topic of heated research around the world.Our group focuses on attosecond pulse generation and ultrashort electron bunch acceleration on solid targets. In particular, this thesis deals with the upgrade of a high intensity, high contrast, kHz, femtosecond laser chain to reach the relativistic interaction regime on solid targets. Few cycle driving laser pulses should allow the generation of intense isolated attosecond pulses. A requirement to perform true attosecond pump-probe exeriments.To achive this, a HCF postcompression scheme has been conceived and implemented to shorten the duration of a traditional laser amplifier. With this a peak intensity of 1TW was achieved with near-single-cycle pulse duration. For controlled experiments, a vacuum beamline was developed and implemented to accurately control the laser and plasma conditions on target.During the second part of this thesis, this laser chain was put in action to drive relativistic harmonic generation on solid targets. It was the first time ever that this has been achieved at 1 kHz. By CEP gating the few-cycle-pulses, single attosecond pulses were generated. This conclusion has been supported by numerical simulations. Additionally a new regime to accelerate electron bunches on soft gradients has been detected
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Barillot, Thomas. "Propriétés statiques et dynamiques électroniques ultrarapides dans les molécules carbonées, du régime linéaire au non-linéaire." Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10156/document.
Full textAbstract:
Les travaux présentés dans cette thèse s'inscrivent dans le cadre du projet MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) qui consiste en une approche expérimentale et théorique combinée de l'étude des dynamiques électroniques dans les molécules sur une large fenêtre de temps. Ils se concentrent particulièrement sur les dynamiques électroniques dans les molécules carbonées aux échelles femtoseconde et attoseconde. Pour comprendre les processus à l'oeuvre dans ces systèmes complexes, il est nécessaire d'effectuer une étude approfondie de leurs propriétés électroniques en régime d'excitation à la fois linéaire et non linéaire. En effet, une grande partie des modèles de dynamiques électroniques valides dans le cas d'atomes s'effondrent lorsque l'on considère des molécules polyatomiques. Par ailleurs, l'accès à des sources de lumière ultrarapides permet maintenant de sonder expérimentalement des processus multiélectroniques ultrabrefs et de les confronter aux modèles théoriques. Les systèmes modèles C60, PAHs (Naphtalène, Anthracène et Pyrène) et les bases de l'ADN/ARN (bases pyrimidiques Cytosine, Thymine, Uracile) ont été les principaux systèmes étudiés dans cette perspective. Les expériences ont été conduites en spectroscopie de photoélectrons résolue en angle (VMIS) et spectroscopie de masse des produits d'ionisation, sous excitation XUV (10-30 eV) en champ faible (rayonnement synchrotron) ou proche Infrarouge en champ laser intense (∼1013 W/cm2) ainsi que sur une ligne laser pompe sonde XUV-IR disposant d'une résolution temporelle d'une centaine d'attosecondes. A l'aide de ces outils, nous avons mis en évidence et modélisé l'influence de la résonance plasmon de surface à 20 eV dans la dynamique de photoionisation du C60 à l'échelle attoseconde. Nous avons identifié la population d'états de Rydberg similaires lors de l'excitation des bases de l'ADN/ARN par un champ laser infrarouge intense, ce qui permet de contraindre les modèles théoriques sur la réponse non linéaire de systèmes complexes exposés à ce type de rayonnement. Enfin nous avons pu observer en temps des dynamiques non adiabatiques (couplages électrons-noyaux à l'échelle de plusieurs femtosecondes) dans les PAH consécutives à des processus d'ionisation et d'excitation multiélectroniques (mécanisme de shake-up)The works presented in this thesis are part of project MUSES (MUltiscale Electron Spectroscopy) which consist in a combined experimental and theoretical approach on the study of electronic dynamics in molecules over a large time range. They concentrate particularly on electrons dynamics in carbonates molecules at the femtosecond and attosecond timescales. In order to understand processes occurring in those complex systems, it is necessary to study them in linear excitation regime as well as non linear one. Indeed, many electron dynamics theoretical models, valid in case of atoms or diatomic systems collapse in the case of polyatomic molecules. Moreover, the access to ultrafast light sources now allows to probe multielectronic processes and confront experimental results to theoretical calculations. Model systems C60, PAHs (Naphtalene, Anthracene and Pyrene) as well as DNA/RNA bases (pyrimidic bases Cytosine, Thymine, Uracile) have been the principal objects of study in that purpose. Experiments have been done in angularly resolved photoelectron spectroscopy and ionisation products mass spectroscopy, under XUV (10-30 eV) weak field synchrotron excitation, intense near infrared (I 1013 W/cm2) excitation as well as on a pump-probe XUV-IR laser beamline that give access to a hundred attosecond time resolution. With help of those tools, we evidenced and modeled the influence of the surface plasmon resonance of C60 at 20 eV in its photoionization dynamics at the attosecond timescale. We identified the population of Rydberg states during multiphoton ionisation of DNA/RNA bases similar for all the bases. This constraints theoretical models about non linear response of complex system under those excitation conditions. Finally we have been able to observe non adiabatic dynamics (electrons-nucleus couplings at a few tens of femtoseconds timescale) that appear consecutively of multielectronic excitation and ionization processes (shake-up mechanism)
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Thaury, Cédric. "Génération d'harmoniques d'ordres élevés sur miroir plasma." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00335261.
Full textAbstract:
Lorsqu'un faisceau laser intense est focalisé sur une cible solide, cette dernière est rapidement ionisée en surface, et forme un plasma dense qui réfléchit le champ incident. Pour des éclairements lasers supérieurs à quelques $10^{15}Wcm^{-2}$, cette réflexion peut s'accompagner de la génération d'harmoniques d'ordres élevés de la fréquence laser, associées dans le domaine temporel à un train d'impulsions attosecondes ($1as=10-^{18}s$). Un tel miroir plasma pouvant supporter des éclairements arbitrairement élevés, ce processus devrait permettre à terme, de produire des impulsions très intenses dans le domaine des rayons X.Au cours de cette thèse, nous avons prouvé que lorsque l'éclairement laser est de l'ordre de $10^{19}Wcm^{-2}$, deux mécanismes peuvent contribuer à la génération d'harmoniques d'ordres élevés sur miroir plasma : l'émission cohérente de sillage et l'émission relativiste. Ces deux mécanismes ont été étudiés à la fois théoriquement et expérimentalement.
Nous avons ainsi montré que, grâce à des propriétés très différentes, les harmoniques générées par ces deux processus peuvent être distinguées expérimentalement, sans ambiguïté. Nous nous sommes ensuite intéressés aux propriétés de phase spectrales et spatiales des harmoniques. Enfin, nous avons illustré comment exploiter la cohérence des mécanismes de génération pour obtenir des informations sur la dynamique électronique du plasma.
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Foumouo, Emmanuel. "Problème coulombien à trois corps en champ haute fréquence : application à l'étude de l'ionisation double à deux photons de l'hélium." Université catholique de Louvain, 2008. http://edoc.bib.ucl.ac.be:81/ETD-db/collection/available/BelnUcetd-02172008-222015/.
Full textAbstract:
Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.
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Géneaux, Romain. "Le moment angulaire de la lumière en génération d'harmoniques d'ordre élevé." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016SACLS474/document.
Full textAbstract:
Le moment angulaire est une quantité essentielle pour l'étude d'objets en interaction. Tout comme la matière, un rayonnement porte du moment angulaire. Il se décompose en deux composantes, moment angulaire de spin (MAS) et moment angulaire orbital (MAO). Chacune de ces composantes a des propriétés spécifiques et ont donné lieu à de nombreuses applications en utilisant de la lumière dans le domaine visible et infrarouge. Dans cette thèse, nous nous proposons d'étudier le comportement des deux types de moment angulaire de la lumière dans un processus très non-linéaire appelé génération d'harmoniques d'ordre élevé (GHOE). Dans ce processus physique connu depuis 1987, un laser infrarouge intense est focalisé dans un jet d'atomes ou de molécules, ce qui dans le bon régime d'intensité permet de générer un rayonnement à courte longueur d'onde (domaine extrême ultraviolet) et extrêmement bref (attoseconde, 1 as = 10⁻¹⁸ s). Nous commençons par décrire théoriquement ce processus, ainsi que définir de manière approfondie la notion de moment angulaire de la lumière. Nous étudions ensuite la GHOE à partir d'un faisceau infrarouge portant du MAO, ce qui nous permet d'obtenir une source unique, générant des impulsions lumineuses ultrabrève de moment angulaire orbital contrôlé et de longueur d'onde de l'ordre de 10nm. Nous étudions étudions la GHOE à partir de faisceaux portant du MAS. En utilisant une résonance du gaz de génération, nous parvenons à transmettre ce moment angulaire au rayonnement extrême ultraviolet. Ce rayonnement est ensuite utilisé pour mesurer des dichroïsmes circulaires de photoionisation dans des molécules chirales, mesures auparavant réservées aux sources synchrotrons. Ceci ouvre la voie à des mesures chirotpiques résolues en temps à l'échelle femto/attosecondeAngular momentum is an ubiquitous quantity in all areas of physics. Just like matter, radiation carries angular momentum. It can be decomposed in two parts, namely the spin angular momentum (SAM) and the orbital angular momentum (OAM). Each one of these components has very specific properties and lead to numerous applications using visible and infrared light. In this thesis, we study the behavior of these two types of light angular momentum in a very non-linear process called high harmonic generation (HHG). In this physical process known since 1987, an intense infrared laser is focused into an atomic or molecular gas jet, which in the right intensity regime allows to generate a radiation which has a short wavelength (extreme ultraviolet domain) and is extremely brief (attosecond, 1 as = 10⁻¹⁸ s).We begin by describing theoretically this process, as well as defining in depth the notion of light angular momentum. We then study HHG from an infrared laser carrying OAM. This allows to obtain an unique light source, generating ultrashort light pulses of controlled orbital angular momentum with a wavelength of the order of 10 nm. We then study GHOE from beams carrying MAS. Using a resonance from the generation gas, we manage to transfer this angular momentum to the emitted extreme ultraviolet radiation. This radiation is finally used to measure photoionisation circular dichroisms in chiral molecules, measurements previously restricted to synchrotron sources. This paves the way towards chiroptic time resolved measurement on a femto/attosecond timescale
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Alexandridi, Christina-Anastasia. "Attosecond spectroscopy : study of the photoionization dynamics of atomic gases close to resonances." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLS571/document.
Full textAbstract:
L'interaction des puissantes impulsions laser avec les gaz atomiques et moléculaires entraîne l’émission de flashs exceptionnellement brefs de lumière XUV grâce au processus de génération harmonique d'ordre élevé (GHOE) de la fréquence laser fondamentale. Ce rayonnement ultra-bref, dans la gamme attoseconde (10⁻¹⁸ s), permet des investigations détaillées de la dynamique électronique ultra-rapide dans la matière. Le travail de cette thèse consiste à étudier les délais de photoionisation au voisinage de différents types de résonances, en utilisant la technique Rainbow RABBIT. Il s'agit d'une technique interférométrique à deux couleurs (XUV + IR) qui permet d'accéder au temps nécessaire à l'électron pour s'échapper du potentiel atomique avec une haute résolution. Nous nous intéressons particulièrement à deux cas: i) les résonances auto-ionisantes spectralement étroites (dizaines de meV) et ii) les minima de type Cooper ayant une largeur spectrale de quelques eV. L'effet de ces structures de continuum sur la dynamique d'ionisation correspondante est étudiéThe interaction of intense laser pulses with atomic and molecular gases results in exceptionally short bursts of XUV light, through the process of high-order harmonic generation of the fundamental laser frequency. This ultrashort radiation, in the attosecond (10⁻¹⁸ s) range, allows detailed investigations of ultrafast electron dynamics in matter. The work of this thesis consists in studying the photoionization delays close to different types of resonances, using the Rainbow RABBIT technique. This is a two-color interferometric technique (XUV + IR) that allows access to the time required for the electron to escape the atomic potential with high resolution. We are particularly interested in two cases: i) autoionizing resonances which are spectrally narrow (tens of meV) and ii) Cooper-type minima which have a spectral width of some eV. The effect of these continuum structures on the corresponding ionization dynamics is studied
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Gruson, Vincent. "Polarimétrie harmonique et spectroscopie de photoionisation attoseconde." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015SACLS227/document.
Full textAbstract:
La physique attoseconde est un domaine en pleine expansion, intrinsèquement lié au processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé. Cette émission, sous forme d’un train d’impulsions attosecondes ou d’une impulsion attoseconde isolée, constitue une source de lumière dans le domaine spectral extrême-UV (XUV), ultra-brève, cohérente, parfaitement synchrone du champ générateur. Deux thématiques ont été abordées. La première consiste en la caractérisation complète de l’état de polarisation des harmoniques par Polarimétrie Moléculaire en collaboration avec l’ISMO-Orsay. Cette technique est basée sur la mesure de la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel moléculaire lors de l’ionisation dissociative de la molécule de NO. Nous l’appliquons à trois configurations produisant un rayonnement harmonique polarisé elliptiquement. Nous obtenons ainsi, pour la première fois, la valeur absolue de l’ellipticité harmonique, son signe, ainsi que le taux de dépolarisation.La seconde thématique est la photoionisation attoseconde résonante : nous avons étudié la photoionisation de l’hélium au voisinage de la résonance d'autoionisation 2s2p à 60.15eV, excitée par une impulsion XUV accordable et sondée par une impulsion laser IR en utilisant la technique RABBIT, qui permet la mesure de l’amplitude et de la phase spectrales de la transition résonante à deux photons. Il est ainsi possible de reconstruire dans le domaine temporel, le paquet d'ondes électronique (POE) à 2 photons. Ces mesures ont été complétées par des simulations effectuées par nos collaborateurs à UAM-Madrid et au LCPMR-Paris, qui montrent que, dans nos conditions expérimentales, ce paquet à deux photons est une image fidèle du paquet résonant à un photon. Ceci représente la première reconstruction de la dynamique temporelle d’une résonance non perturbée par le champ laser, avec une résolution attosecondeAttosecond physics is an expending field, intrinsically linked to the High Harmonic Generation process. This emission, which can be either an attosecond pulse train or an isolated attosecond pulse, constitutes a light source in the extreme-UV (XUV) spectral domain, coherent, perfectly synchronous of the generating field. Two thematic have been studied. The first one consists in the complete characterization of the harmonic emission through Molecular Polarimetry, in collaboration with ISMO-Orsay. This technique is based on the measurement of the Molecular Frame PhotoElectron Angular Distribution, during the dissociative ionization of NO molecules. We applied this technique to three configurations producing an elliptically polarized light. For the first time, we obtain the absolute value of the ellipticity, its sign and the depolarization rate. The second topic is the resonant attosecond photoionization: we studied the photoionization of helium, close to the 2s2p autoionization resonance at 60.15 eV, excited by a tunable XUV pulse and probed by an IR pulse, using RABBIT technique, enabling the measurement of the spectral amplitude and phase of the two photons resonant transition. From this, we can reconstruct the two-photons electron wave packets (EWP). These measurements have been completed by simulations done by our collaborator from UAM-Madrid and LCPMR-Paris, showing that, in our experimental conditions, this two photons EWP corresponds to the image of the one-photon EWP. This measurement is the first reconstruction of the temporal dynamic of a resonance non-perturbed by a laser field, with an attosecond resolution
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Berman, Simon. "Classical mechanisms of recollision and high harmonic generation." Thesis, Aix-Marseille, 2018. http://www.theses.fr/2018AIXM0494/document.
Full textAbstract:
Trente ans après la démonstration de la production d'harmoniques laser par interaction laser-gaz non linéaire, la génération d'harmoniques d’ordre élevées (HHG) est utilisée pour sonder la dynamique moléculaire et réalise son potentiel technologique comme source compacte d'impulsions attosecondes XUV à la gamme de rayons X. Malgré les progrès expérimentaux, le coût de calcul excessif des simulations fondées sur les premiers principes et la difficulté de dériver systématiquement des modèles réduits pour l'interaction non perturbatif et à échelles multiples d'une impulsion laser intense avec un gaz macroscopique d'atomes ont entravé les efforts théoriques. Dans cette thèse, nous étudions des modèles réduits de premier principe pour HHG utilisant la mécanique classique. En utilisant la dynamique non linéaire, nous élucidons le rôle indispensable joué par le potentiel ionique lors des recollisions dans la limite du champ fort. Ensuite, en empruntant une technique de la physique des plasmas, nous dérivons systématiquement une hiérarchie de modèles hamiltoniens réduits pour l’interaction cohérente entre le laser et les atomes lors de la propagation des impulsions. Les modèles réduits permettent une dynamique électronique soit classique, soit quantique. Nous construisons un modèle classique qui concorde quantitativement avec le modèle quantique pour la propagation des composantes dominantes du champ laser. Dans une géométrie simplifiée, nous montrons que le rayonnement à fréquence anormalement élevée observé dans les simulations résulte de l’interaction délicate entre le piégeage d’électrons et les recollisions de plus grande énergie provoqués par les effets de propagationThirty years after the demonstration of the production of high laser harmonics through nonlinear laser-gas interaction, high harmonic generation (HHG) is being used to probe molecular dynamics in real time and is realizing its technological potential as a tabletop source of attosecond pulses in the XUV to soft X-ray range. Despite experimental progress, theoretical efforts have been stymied by the excessive computational cost of first-principles simulations and the difficulty of systematically deriving reduced models for the non-perturbative, multiscale interaction of an intense laser pulse with a macroscopic gas of atoms. In this thesis, we investigate first-principles reduced models for HHG using classical mechanics. Using nonlinear dynamics, we elucidate the indispensable role played by the ionic potential during recollisions in the strong-field limit. Then, borrowing a technique from plasma physics, we systematically derive a hierarchy of reduced Hamiltonian models for the self-consistent interaction between the laser and the atoms during pulse propagation. The reduced models can accommodate either classical or quantum electron dynamics. We build a classical model which agrees quantitatively with the quantum model for the propagation of the dominant components of the laser field. In a simplified geometry, we show that the anomalously high frequency radiation seen in simulations results from the delicate interplay between electron trapping and higher energy recollisions brought on by propagation effects
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Fieß, Markus. "Advancing attosecond metrology." Diss., lmu, 2010. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:19-119134.
Full text
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Gagnon, Justin. "Attosecond Electron Spectroscopy." Diss., lmu, 2011. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:19-125375.
Full text
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Eckle, Petrissa Roberta. "Attosecond angular streaking /." Zürich : ETH, 2008. http://e-collection.ethbib.ethz.ch/show?type=diss&nr=18118.
Full text
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Lupetti, Mattia. "Plasmonic generation of attosecond pulses and attosecond imaging of surface plasmons." Diss., Ludwig-Maximilians-Universität München, 2015. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:19-183678.
Full textAbstract:
Attosecond pulses are ultrashort radiation bursts produced via high
harmonic generation (HHG) during a highly nonlinear excitation process
driven by a near infrared (NIR) laser
pulse. Attosecond pulses can be used
to probe the electron dynamics in ultrafast processes via the attosecond
streaking technique, with a resolution on the
attosecond time scale.
In this thesis it is shown that both the generation of attosecond (AS) pulses
and the probing of ultrafast processes by means of AS pulses, can
be extended to cases in which the respective driving and streaking fields are produced by
surface plasmons excited on nanostructures at NIR wavelengths.
Surface plasmons are optical modes generated by collective oscillations of the surface
electrons in resonance with an external source.
In the first part of this thesis, the idea of high harmonic generation (HHG)
in the enhanced field of a surface plasmon is analyzed in detail by means of numerical simulations.
A NIR pulse is coupled
into a surface plasmon propagating in a hollow core tapered
waveguide filled with noble gas. The plasmon field intensity
increases for decreasing waveguide radius, such that at the apex
the field enhancement is sufficient for producing high harmonic radiation.
It is shown that with this setup it is possible to generate isolated AS pulses
with outstanding spatial and temporal structure, but with an intensity of orders of magnitude smaller than in standard gas harmonic
arrangements.
In the second part, an experimental technique for the imaging
of surface plasmonic excitations on nanostructured surfaces is proposed,
where AS pulses are used to probe the surface field by means of
photoionization. The concept constitutes an
extension of the attosecond streak camera
to ``Attosecond Photoscopy'', which allows
space- and time-resolved imaging of the plasmon dynamics during
the excitation process. It is numerically demonstrated that the relevant parameters of the
plasmonic resonance buildup phase can be determined with subfemtosecond precision.
Finally, the method used for the numerical solution of
the Maxwell's equations is discussed, with
particular attention to the problem of absorbing boundary conditions.
New insights into the mathematical formulation of the absorbing
boundary conditions for Maxwell's equations are provided.Attosekundenpulse sind ultrakurze extrem-ultraviolette (XUV) Pulse, die durch einen nicht-linearen, von einer nah-infraroten (NIR) Laserquelle stimulierten Anregungsprozess erzeugt werden. Attosekundenpulse können verwendet werden, um die Elektronendynamik eines ultraschnellen Prozesses durch die ``Attosecond Streaking'' Technik zu messen, mit einer Auflösung auf der Attosekundenskala. In dieser Dissertation wird gezeigt, dass sowohl die Erzeugung von Attosekundenpulsen als auch die Messung ultraschneller Prozesse mittels Attosekundenpulse auf Fälle erweitert werden können, bei denen die Anregungs- und Streakingsfelder von Oberflächenplasmonen generiert werden, welche bei nahinfraroten Wellenlängen auf Nanostrukturen angeregt werden. Oberflächenplasmonen sind optische Moden, die aus einer kollektiven Schwingung der Elektronen an der Oberfläche in Resonanz mit einer externen Quelle entstehen. Im ersten Abschnitt dieser Dissertation wird das Konzept der High Harmonic Generation (HHG) in plasmonisch erhöhten Feldern durch numerische Simulationen analysiert. Ein NIR Puls wird mit einem Oberflächenplasmon, das sich in einem konischen, mit Edelgas gefüllten, Hohlleiter ausbreitet, gekoppelt. Die Intensität des plasmonischen Feldes steigt mit der Verringerung des Durchmessers des Hohlleiters, sodass die Felderhöhung an seiner Spitze groß genug wird, um hohe harmonische Strahlung zu generieren. Es wird nachgewiesen, dass die Herstellung von isolierten Attosekundenpulsen mit außergewöhnlichen Zeit- und Raumstrukturen möglich ist. Trotzdem ist deren Intensität um mehrere Größenordnungen niedriger als die, die in Experimenten mit fokussierten Laserpulsen erreicht werden kann. Im zweiten Abschnitt wird eine experimentelle Technik für die Abbildung plasmonischer Oberflächenanregungen vorgeschlagen, wobei Attosekundenpulse verwendet werden, um das Feld an der Oberfläche mittels ``Momentum Streaking'' der photoionisierten Elektronen zu messen. Dieses Konzept ist eine Erweiterung der ``Attosecond Streak Camera'', welches ich ``Attosecond Photoscopy'' nenne. Es ermöglicht die Abbildung eines Plasmons in Zeit und Raum während des Anregungsprozesses. Anhand von numerischen Simulationen wird es gezeigt, dass die wesentlichen Parameter des plasmonischen Resonanzaufbaus mit subfemtosekunden-Präzision bestimmt werden können. Zuletzt wird die Methode für die numerische Lösung der Maxwell-Gleichungen diskutiert, mit Fokus auf das Problem der absorbierenden Randbedingungen. Neue Einsichten in die mathematische Formulierung der Randbedingungen der Maxwell-Gleichungen werden vorgestellt.
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Flögel, Martin [Verfasser]. "Raising the XUV Intensity towards Attosecond-Attosecond Pump-Probe Experiments / Martin Flögel." Berlin : Freie Universität Berlin, 2017. http://d-nb.info/1133492347/34.
Full text
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Wirth, Adrian. "Attosecond transient absorption spectroscopy." Diss., lmu, 2011. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:19-140120.
Full text
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Desrier, Antoine. "Dynamique ultrarapide corrélée : théorie, simulations et interprétations d'expériences de spectroscopie "attoseconde"." Thesis, Sorbonne université, 2018. http://www.theses.fr/2018SORUS494.
Full textAbstract:
L'objet de cette thèse est l'étude, à des échelles de temps de l'ordre ou inférieure à la femtoseconde, des corrélations dans la dynamique de photoionisation d'atomes et de molécules. Dans un premier temps, nous mettons en évidence l’influence des corrélations vibroniques donnant une asymétrie dans la dynamique d’ionisation de molécules diatomiques. Au travers de simulations numériques impliquant la résolution de l’équation de Schrödinger dépendant du temps, nous pouvons identifier l'influence de l’échange d’énergie se produisant entre le photoélectron et les noyaux sur cette dynamique. Plus encore, nous avons développé une approche stationnaire permettant de rendre compte de ces résultats, et de fournir une interprétation fondée sur la définition d’une géométrie effective associée à un canal vibrationnel. Cette approche est testée pour différentes molécules modèles, exhibant une asymétrie de charge ou encore de masse des noyaux. Nous validons cette approche par des simulations d’ionisation à un photon, mais aussi par des mesures interférométriques à deux photons. Le lien entre les deux phénomènes est ainsi mis en évidence. Dans une deuxième étude, nous sondons la dynamique de photoionisation d’atomes modèle en présence d’une résonance de Fano. Nous étudions, à l'aide d'un modèle multicanaux, la formation dans le temps des spectres de photoélectrons, puis validons une conjecture utilisée implicitement par différents groupes pour leurs interprétations d'expériences de spectroscopie résolue en temps. Nous montrons la robustesse de cette conjecture, et poussons plus loin la comparaison avec l’expérience en soulignant les effets de l’impulsion «sonde» sur la dynamique. Ces travaux ont été effectués en collaboration avec des groupes d’expérimentateurs, dont un au CEA SaclayThe main topic of this thesis is the subfemtosecond study of correlations during the photoionisation dynamics of atoms and molecules. First, we observe vibronic correlations on asymmetric ionisation of diatomic molecules. Solving the time-dependent Schrödinger equation numerically, we are able to highlight the influence of photoelectron-nuclei energy exchange on such processes. Moreover, we have developped a stationary approach enabling to retrieve those results, and to define a specific optimal geometry for each vibrational channel. Such an approach is tested for various model molecules, involving charge or mass asymmetry. We finally compare and establish the link between two-photons interferometric measurement simulations to one-photon results. Besides, we also study the photoionisation dynamics through a Fano resonance, using a multichannel model developped for this work. The time-dependent built-up of the photoelectron spectrum enables us to validate experimental interpretations conjectured in CEA Saclay group. We show how robust is this conjecture, et go further into details by highlighting the influence of probe pulse on the dynamics
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Chirla, Razvan Cristian. "Attosecond Pulse Generation and Characterization." The Ohio State University, 2011. http://rave.ohiolink.edu/etdc/view?acc_num=osu1313429461.
Full text
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Hageman, Stephen James. "Complex Attosecond Transient-absorption Spectroscopy." The Ohio State University, 2021. http://rave.ohiolink.edu/etdc/view?acc_num=osu1608050018545904.
Full text
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Camper, Antoine. "Spectroscopie de phase multi-dimensionnelle de l'émission attoseconde moléculaire." Thesis, Paris 11, 2014. http://www.theses.fr/2014PA112024/document.
Full textAbstract:
Une molécule soumise à un champ laser infra-rouge intense (dans la gamme des 10 14 W.cm−2) peut être ionisée par effet tunnel. Le paquet d’ondes électroniques (POE) ainsi libéré est alors accéléré par le champ laser et, lorsqu’il repasse à proximité de l’ion parent, il a une certaine probabilité de se recombiner dans son état fondamental. Lors de cette recombinaison, le POE libère son énergie sous la forme d’un flash attoseconde (1as=10 −18s) de rayons XUV. Cette émission cohérente est produite à chaque demi-cycle laser résultant en un train d’impulsions attosecondes. Dans le domaine spectral, ce train correspond à un spectre discret d’harmoniques de la fréquence lasers. L’étape de recombinaison de l’électron avec l’ion parent peut être considérée comme une sonde de la structure des orbitales de valence moléculaires participant à la génération d’harmoniques et de la dynamique ayant lieu dans l’ion pendant l’excursion de l’électron dans le continuum. En caractérisant en amplitude, phase et polarisation, l’émission harmonique associée à cette recombinaison, il est possible de remonter à ces informations structurales et dynamiques avec une précision de l’ordre de l’Ångström et une résolution attoseconde. En particulier, la phase de l’émission harmonique qui est difficile à caractériser, encode des informations indispensables à la bonne compréhension des processus ayant lieu dans le milieu de génération. Nous présentons les principes et testons de nouvelles techniques permet tant de caractériser la phase de l’émission attoseconde suivant plusieurs dimensions à la fois et dans un laps de temps optimisé. Dans une première partie, nous présentons une méthode permettant de caractériser rapidement la phase spectrale de l’émission harmonique, fondée sur un modèle en champ fort de la photoionisation à deux couleurs (RABBIT). Nous introduisons ensuite une nouveau dispositif interférométrique à deux sources, permettant de mesurer les variations de phase de l’émission attoseconde induites par l’excitation d’un paquet d’ondes rotationnelles ou vibrationnelles. Ce dispositif très stable, compact et sobre énergétiquement repose sur l’utilisation d’un élément optique de diffraction (DOE) binaire. Après avoir qualifié notre dispositif par des simulations numériques et des expériences préliminaires, nous montrons qu’il est si sensible qu’il permet de mesurer les variations de phase en fonction du paramètre d’excitation pour différentes trajectoires électroniques dans le continuum. Pour l’azote et le dioxyde de carbone, les mesures expérimentales montrent des variations de phase très différentes pour les deux premières trajectoires électroniques. Ce DOE est ensuite utilisé pour mesurer la phase de l’émission harmonique dans les molécules alignées dans les mêmes conditions expérimentales que le RABBIT. Les deux expériences menées successivement donnent des résultats compatibles que nous combinons par deux méthodes différentes : le CHASSEUR et le MAMMOTH. Enfin, nous proposons de combiner le DOE avec un réseau transitoire pour caractériser simultanément la phase de l'émission attoseconde moléculaire suivant deux axes de polarisation différents. Ces différentes techniques de mesure de phase nous ont permis d’étudier précisément l’émission harmonique suivant différentes dimensions (angle d’alignement, intensité de génération, trajectoire électronique) et d’en tirer de nouvelles informations sur le mécanisme de génération dans les moléculesWhen a low-frequency laser pulse is focused to a high intensity into a gas, the electric field of the laser light may become of comparable strength to that felt by the electrons bound in an atom or molecule. A valence electron can then be 'freed' by tunnel ionization, accelerated by the strong oscillating laser field and can eventually recollide and recombine with the ion. The gained kinetic energy is then released as a burst of coherent XUV light which is spectrally organized as harmonics of the fundamental driving field frequency.In high-harmonic molecular spectroscopy, the recombining electron wave-packet probes the structure of the molecule and the dynamics occurring in the ion left after tunnel ionization. The XUV burst is imprinted with this information which can be retrieved through an accurate characterization of the amplitude, phase and polarization of the harmonics. In the case of small molecules as nitrogen and carbon dioxide, impulsive alignment allows to change the direction of recombination of the electron wave-packet with respect to the molecular axis. The XUV burst from the molecular sample should then be characterized both along the spectral dimension and the alignment angle one, and this for the two polarization components. In this report, we present a new experimental scheme to perform two-source interferometry to measure the phase of the emission in aligned molecules along the alignment angle dimension. We how a refined spatio-spectral analysis of the fringe patterns obtained with this very stable interferometer allows one to extend high-harmonic spectroscopy from short to long trajectories. We then show how the combination of this setup together with RABBIT gives access to a bidimensionnal (spectrum and alignment angle) phase map with no arbitrary constant. Finally comparing two-source interferometry with transient grating spectroscopy leads to inconsistent results that can be interpreted taking into consideration polarization effects
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Kiesewetter, Dietrich. "Dynamics of Near-Threshold, Attosecond Electron Wavepackets in Strong Laser Fields." The Ohio State University, 2019. http://rave.ohiolink.edu/etdc/view?acc_num=osu1544447128975478.
Full text
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Schapper, Florian. "Attosecond structure of high-order harmonics." Konstanz Hartung-Gorre, 2010. http://d-nb.info/1000540448/04.
Full text
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Wu, Yi. "High flux isolated attosecond pulse generation." Doctoral diss., University of Central Florida, 2013. http://digital.library.ucf.edu/cdm/ref/collection/ETD/id/6038.
Full textAbstract:
This thesis outlines the high intensity tabletop attosecond extreme ultraviolet laser source at the Institute for the Frontier of Attosecond Science and Technology Laboratory.
First, a unique Ti:Sapphire chirped pulse amplifier laser system that delivers 14 fs pulses with 300 mJ energy at a 10 Hz repetition rate was designed and built. The broadband spectrum extending from 700 nm to 900 nm was obtained by seeding a two stage Ti:Sapphire chirped pulse power amplifier with mJ-level white light pulses from a gas filled hollow core fiber. It is the highest energy level ever achieved by a broadband pulse in a chirped pulse amplifier up to the current date.
Second, using this laser as a driving laser source, the generalized double optical gating method is employed to generate isolated attosecond pulses. Detailed gate width analysis of the ellipticity dependent pulse were performed. Calculation of electron light interaction dynamics on the atomic level was carried out to demonstrate the mechanism of isolated pulse generation.
Third, a complete diagnostic apparatus was built to extract and analyze the generated attosecond pulse in spectral domain. The result confirms that an extreme ultraviolet super continuum supporting 230 as isolated attosecond pulses at 35 eV was generated using the generalized double optical gating technique. The extreme ultraviolet pulse energy was ~100 nJ at the exit of the argon gas target.Ph.D.
Doctorate
Optics and Photonics
Optics and Photonics
Optics
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Wu, Xiuyu. "Optimization of Intense Attosecond XUV Pulses." Thesis, Umeå universitet, Institutionen för fysik, 2019. http://urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:umu:diva-165569.
Full textAbstract:
To observe electron dynamics in molecules and atoms which takes place on the attosecond timescale, single isolated attosecond pulses are required utilized in performing pump–probe experiments. The Light Wave Synthesizer 20 generates intense sub-5 fs pulses with a peak power of 16 TW and a broad spectrum. This offers a chance of generating isolated attosecond pulses via high harmonic generation (HHG) in gas medium. In this project, the variation of cutoff energy of HHG with different intensities of the driving laser was investigated. In addition, an isolated attosecond pulse with an Fourier-limited pulse duration of 188 as is produced with a selection of 15 eV around the cutoff region. Moreover, one optimization method refer to GDD scan was illustrated to optimize the HHG cutoff and continuum.
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Comby, Antoine. "Dynamiques ultrarapides de molécules chirales en phase gazeuse." Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0230/document.
Full textAbstract:
La chiralité est une propriété géométrique caractérisant les objets qui ne sont pas superposables à leur image dans un miroir. Nos mains en sont un exemple emblématique, puisqu’elles existent sous deux formes différentes droite et gauche. Si la chiralité s'observe à toutes les échelles de l'univers, elle joue un rôle particulièrement important en chimie. Une molécule chirale et son image miroir peuvent réagir différemment avec leur environnement et être thérapeutiques ou toxiques. Ces effets ont évidemment d'immenses répercussions sur le règne animal et végétal. Il apparaît alors clairement qu'il est essentiel d’étudier précisément les dynamiques des réactions chimiques chirales.Dans cette thèse, nous avons étudié les dynamiques ultrarapides de molécules chirales par des sources lasers de durée femtosecondes).($10^{-15}$ s). La chiralité moléculaire étant généralement difficile à détecter, nous avons ici utilisé une technique récente, le dichroïsme circulaire de photoélectrons (PECD) qui permet de générer un signal chiral très important. Nous avons ainsi observé des dynamiques moléculaires ultrarapides jusqu'à l'échelle attoseconde ($10^{-18}$ s), et mis en avant des dynamiques de relaxation et d'ionisation encore jamais observées.Parallèlement à ces études résolues en temps, nous avons développé plusieurs expériences employant une nouvelle source laser Yb fibrée à haute cadence et grande puissance moyenne. Nous avons développé une nouvelle méthode, par extension du PECD, qui nous a permis de mesurer la compositions d'échantillons chiraux rapidement avec une grande précision. Enfin, nous avons développé une ligne de lumière XUV ultrabrève de très haute brillance ($sim 2$ mW). Cette source, couplée à un détecteur de photoélectrons et photoions en coïncidence, servira à étudier les mécanismes de reconnaissance chiraleChirality is a geometric property that characterizes objects that cannot be superposed on their mirror image. Our hands are an emblematic example of this, since they exist in two different forms, right and left. While chirality is observed at all scales in the universe, it plays a particularly important role in chemistry. A chiral molecule and its mirror image can react differently with their environment and be therapeutic or toxic. These effects obviously have immense repercussions on the animal and plant kingdom. It then becomes clear that it is essential to study precisely the dynamics of chiral chemical reactions.In this thesis, we studied the ultrafast dynamics of chiral molecules by laser sources of femtosecond duration ($10^{-15}$ s). Molecular chirality is generally difficult to detect, so we have used a recent technique, circular photoelectron dichroism (PECD), to generate a very important chiral signal. We have thus observed ultrafast molecular dynamics at the attosecond scale ($10^{-18}$ s), and highlighted relaxation and ionization dynamics never observed before.In parallel to these time-resolved studies, we have developed several experiments using a new high repetition rate, high mean power Yb fiber laser. We have developed a new method, by extending the PECD, that has allowed us to measure the composition of chiral samples quickly and accurately. Finally, we have developed an ultra-short XUV beamline with very high brightness ($sim 2$ mW). This source, coupled with a photoelectron and photoion coincidence detector, will be used to study chiral recognition mechanisms
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Platzer, Dominique. "Spectroscopie de photoionisation d’atomes et molécules en phase gazeuse aux échelles de temps femtoseconde et attoseconde." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASP088.
Full textAbstract:
Cette thèse porte sur l’étude de systèmes atomiques et moléculaires en phase gazeuse par spectroscopie pompe-sonde électronique aux échelles de temps femtoseconde (1 fs = 10⁻¹⁵ s) et attoseconde (1 as = 10⁻¹⁸ s) sur la ligne de lumière SE1 de la plateforme ATTOLab. Dans un premier temps, la dissociation femtoseconde de la molécule d’iodométhane suite à l’absorption d’un photon UV a été suivie par spectroscopie Auger d’une part et ionisation multiphotonique (ATI-IR) d’autre part. Dans le second cas, il a été possible de mettre en évidence une dynamique de relaxation dont la durée caractéristique est de 75 fs pour le paquet d’onde nucléaire confiné aux faibles distances internucléaires. Dans un deuxième temps, la dynamique d’ionisation attoseconde de l’argon a été étudiée sur une large gamme spectrale incluant des minima de Cooper. Pour cela, ont été exploitées : (i) une source cohérente dans l’ultra-violet extrême (énergie de photon de l’ordre de 10–100 eV) basée sur le phénomène de génération d’harmoniques d’ordre élevé et permettant de produire des trains d’impulsions attosecondes, et (ii) une technique d’interférométrie électronique donnant accès aux phases spectrales des paquets d’ondes émis. Ces dernières permettent d’extraire les délais de photoionisation attosecondes, qui peuvent être interprétés comme le temps nécessaire à l’électron pour s’échapper du potentiel atomique. Les fortes variations observées pour les délais d’ionisation entre les couches de valence 3s et 3p révèlent des effets importants de corrélation électronique, notamment la présence de canaux d’ionisation de type "shake-up". Pour pouvoir reconstruire le film complet du processus de photoionisation, il est nécessaire d’ajouter une dimension spatiale aux mesures purement spectrales/temporelles. L’ionisation résonante à deux photons de l’hélium à travers l'état 1s3p a ainsi été étudiée avec un spectromètre imageur de vecteurs vitesse (VMI) au lieu du spectromètre intégrateur de type bouteille magnétique utilisé pour les études précédentes. Un saut de phase spectral extrêmement rapide a été mesuré, et ceci de façon relativement homogène jusqu’à des angles de 45°, donnant une vision plus complète du processus. Pour finir, un nouveau spectromètre VMI a été conçu, construit puis installé sur la ligne de lumière. Ses principales caractéristiques (gamme d’énergie, résolution) ont été optimisées pour la spectroscopie attoseconde, grâce notamment au développement d’une nouvelle lentille électrostatiqueIn this work are studied atomic and molecular systems in the gas phase using time-resolved electron pump-probe spectroscopy on the femtosecond (1 fs = 10⁻¹⁵ s) and attosecond (1 as = 10⁻¹⁸ s) timescales on the SE1 beamline of the ATTOLab platform. First, the femtosecond dissociation of methyl iodide following the absorption of one UV photon was investigated by Auger spectroscopy and multiphoton ionization (ATI-IR). In the latter case, a relaxation dynamic with 75 fs caracteristic time was evidenced for the part of the nuclear wavepacket confined to small internuclear distances. Second, the attosecond ionization dynamics of argon were studied over a large spectral range including Cooper minima. This study required: (i) a coherent light source in the extreme ultra-violet (photon energy in the 10-100 eV range) based on high harmonic generation and producing attosecond pulse trains, and (ii) an electron interferometry technique giving access to the spectral phase of the photoemitted wavepackets. The latter are used to extract the attosecond photoemission time delays that can be interpreted as the time necessary for the electron to escape from the atomic potential. Strong variations of the time delays were observed between the 3s and 3p valence shells, revealing important electronic correlation effects, like the presence of shake-up ionization channels. To be able to reconstruct the complete movie of the photoionization process, one needs to add spatial information to the spectral/temporal measurements. Two-photon resonant ionization of helium through the 1s3p state was then studied, using a velocity-map imaging (VMI) spectrometer instead of the angularly-integrating magnetic-bottle electron spectrometer used in the previous studies. An extremely fast spectral phase shift was measured, quite homogeneously up to 45° emission angles, thus giving a more complete view of the process. Finally, a new VMI spectrometer was designed, built and installed on the beamline. Its main specifications (energy range and resolution) were optimized for attosecond spectroscopy, mainly through the development of a new electrostatic lens
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Wang, He. "From few-cycle femtosecond pulse to single attosecond pulse-controlling and tracking electron dynamics with attosecond precision." Diss., Kansas State University, 2010. http://hdl.handle.net/2097/4393.
Full textAbstract:
Doctor of PhilosophyDepartment of Physics
Zenghu Chang
The few-cycle femtosecond laser pulse has proved itself to be a powerful tool for controlling the electron dynamics inside atoms and molecules. By applying such few-cycle pulses as a driving field, single isolated attosecond pulses can be produced through the high-order harmonic generation process, which provide a novel tool for capturing the real time electron motion. The first part of the thesis is devoted to the state of the art few-cycle near infrared (NIR) laser pulse development, which includes absolute phase control (carrier-envelope phase stabilization), amplitude control (power stabilization), and relative phase control (pulse compression and shaping). Then the double optical gating (DOG) method for generating single attosecond pulses and the attosecond streaking experiment for characterizing such pulses are presented. Various experimental limitations in the attosecond streaking measurement are illustrated through simulation. Finally by using the single attosecond pulses generated by DOG, an attosecond transient absorption experiment is performed to study the autoionization process of argon. When the delay between a few-cycle NIR pulse and a single attosecond XUV pulse is scanned, the Fano resonance shapes of the argon autoionizing states are modified by the NIR pulse, which shows the direct observation and control of electron-electron correlation in the temporal domain.
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Soane, Alexander (Alexander Visotsky). "An apparatus for frequency resolved optical gating of attoseconds pulses." Thesis, Massachusetts Institute of Technology, 2011. http://hdl.handle.net/1721.1/64594.
Full textAbstract:
Thesis (S.M.)--Massachusetts Institute of Technology, Dept. of Electrical Engineering and Computer Science, 2011.Cataloged from PDF version of thesis.
Includes bibliographical references (p. 95-97).
I report on the design and construction of an apparatus for frequency resolved optical gating of attosecond pulses. Frequency resolved optical gating is the state-of-the-art technique for measuring the temporal profile of attosecond optical pulses. In this thesis, I discuss the operation of the apparatus in the context of the theoretical background, numerical algorithms, and engineering design features of the experimental system. This thesis contains detailed explanations of the various design goals and decisions that are necessary to understand in order to successfully operate the system.
by Alexander Visotsky Soane.
S.M.
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Hassan, Mohammed. "Synthesis and control of attosecond light transients." Diss., Ludwig-Maximilians-Universität München, 2013. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bvb:19-161230.
Full text
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Chini, Michael. "Characterization and Application of Isolated Attosecond Pulses." Doctoral diss., University of Central Florida, 2012. http://digital.library.ucf.edu/cdm/ref/collection/ETD/id/5163.
Full textAbstract:
Tracking and controlling the dynamic evolution of matter under the influence of external fields is among the most fundamental goals of physics. In the microcosm, the motion of electrons follows the laws of quantum mechanics and evolves on the timescale set by the atomic unit of time, 24 attoseconds. While only a few time-dependent quantum mechanical systems can be solved theoretically, recent advances in the generation, characterization, and application of isolated attosecond pulses and few-cycle femtosecond lasers have given experimentalists the necessary tools for dynamic measurements on these systems. However, pioneering studies in attosecond science have so far been limited to the measurement of free electron dynamics, which can in most cases be described approximately using classical mechanics. Novel tools and techniques for studying bound states of matter are therefore desired to test the available theoretical models and to enrich our understanding of the quantum world on as-yet unprecedented timescales. In this work, attosecond transient absorption spectroscopy with ultrabroadband attosecond pulses is presented as a technique for direct measurement of electron dynamics in quantum systems, demonstrating for the first time that the attosecond transient absorption technique allows for state-resolved and simultaneous measurement of bound and continuum state dynamics. The helium atom is the primary target of the presented studies, owing to its accessibility to theoretical modeling with both ab initio simulations and to model systems with reduced dimensionality. In these studies, ultrafast dynamics - on timescales shorter than the laser cycle - are observed in prototypical quantum mechanical processes such as the AC Stark and ponderomotive energy level shifts, Rabi oscillations and electromagnetically-induced absorption and transparency, and two-color multi-photon absorption to "dark" states of the atom. These features are observed in both bound states and quasi-bound autoionizing states of the atom. Furthermore, dynamic interference oscillations, corresponding to quantum path interferences involving bound and free electronic states of the atom, are observed for the first time in an optical measurement. These first experiments demonstrate the applicability of attosecond transient absorption spectroscopy with ultrabroadband attosecond pulses to the study and control of electron dynamics in quantum mechanical systems with high fidelity and state selectivity. The technique is therefore ideally suited for the study of charge transfer and collective electron motion in more complex systems. The transient absorption studies on atomic bound states require ultrabroadband attosecond pulses ? attosecond pulses with large spectral bandwidth compared to their central frequency. This is due to the fact that the bound states in which we are interested lie only 15-25 eV above the ground state, so the central frequency of the pulse should lie in this range. On the other hand, the bandwidth needed to generate an isolated 100 as pulse exceeds 18 eV - comparable to or even larger than the central frequency. However, current methods for characterizing attosecond pulses require that the attosecond pulse spectrum bandwidth is small compared to its central frequency, known as the central momentum approximation. We therefore explore the limits of attosecond pulse characterization using the current technology and propose a novel method for characterizing ultrabroadband attosecond pules, which we term PROOF (phase retrieval by omega oscillation filtering). We demonstrate the PROOF technique with both simulated and experimental data, culminating in the characterization of a world-record-breaking 67 as pulse.Ph.D.
Doctorate
Physics
Sciences
Physics