Academic literature on the topic 'Bioenergy with Carbon Capture and Storage'

Sverige har som ambition att uppnå nettonollutsläpp av fossilt CO2 till år 2045. För att lyckas med detta ska landet minska sina utsläpp med 85%, samtidigt som så kallade kompletterande åtgärder kommer vidtas för att kompensera för resterande 15%. Denna studie utreder Sveriges arbete med negativa utsläpp som kompletterande åtgärd med fokus på teknikerna bio-energy for carbon capture and storage (Bio-CCS på svenska), Direct air capture for carbon capture and storage (DACCS) och biokol. Även carbon capture and storage (CCS), som kan bidra till att göra anläggningar CO2-neutrala, har studerats. Under arbetets gång har en litteraturstudie samt intervjuer med forskare, politiker, bransch- och företagsrepresentanter samt myndigheter genomförts.  För CCS och Bio-CCS, som innefattar avskiljning av CO2 från punktutsläpp, finns fyra olika avskiljningsstrategier som kallas post-, pre-, och oxyfuel combustion samt chemical looping. I fallet med DACCS tillämpas antingen absorption eller adsorption för att avskilja koldioxiden från atmosfären. Biokol produceras genom förbränning av biomassa i en pyrolysanläggning och kan sedan användas som jordförbättringsmedel och kolsänka. Det finns idag en inhemsk biokolsproduktion på kommersiell skala vilket gör att biokol skiljer sig från de övriga tre teknikerna som inte kommit lika långt i sin utveckling. Däremot finns det ett flertal pilotprojekt inom CCS och Bio-CCS i Sverige.  Sveriges väletablerade bioekonomi gör att det finns goda förutsättningar för biokol och Bio- CCS att bidra till negativa utsläpp ur ett 2045-perspektiv. DACCS anses däremot inte aktuellt som kompletterande åtgärd till år 2045. Efter intervjuer framgår att det råder en god samstämmighet mellan olika aktörer kring vilka faktorer som behöver behandlas för att implementera teknikerna. Gemensamt för alla tekniker är att det krävs ekonomiska incitament för att möjliggöra storskalig implementering. För CCS-teknikerna krävs även regulatoriska förändringar för att underlätta transporten av CO2.<br>Sweden's ambition is to achieve net zero emissions of fossil CO2 by the year 2045. To reach this target, Sweden aims to reduce its emissions by 85%, while so-called supplementary measures will be taken to compensate for the remaining 15%. This study investigates Sweden's work with negative emissions as a complementary measure with a focus on the technologies bio-energy for carbon capture and storage (Bio-CCS in Swedish), Direct air capture for carbon capture and storage (DACCS) and biochar. Carbon capture and storage (CCS), which can help make industrial plants CO2-neutral, has also been studied. During the project, a literature study and interviews with researchers, politicians, industry and company representatives as well as authorities were carried out, which formed the basis of the report.  For CCS and Bio-CCS, which include separation of CO2 from point source emissions, there are four different separation strategies called post-, pre-, and oxyfuel combustion as well as chemical looping. Among these, post combustion is highlighted as the most developed. In the case of DACCS, either absorption or adsorption is applied to separate CO2 from the atmosphere. CCS, Bio-CCS and DACCS all have in common that the captured CO2 must be stored in deep geological formations once it has been separated. Biochar is produced by heating biomass in a pyrolysis plant and can be used as a soil improver and carbon sink. Today Sweden has a domestic biochar production on a commercial scale, which means that biochar differs from the other three technologies that have yet to reach that stage of development. However, there are several pilot projects within Bio-CCS and CCS in Sweden.  Sweden's well-established bioeconomy means that the conditions are good for biochar and Bio-CCS to contribute to negative emissions in relation to the 2045 target. DACCS, on the other hand, is not considered relevant as a supplementary measure to the year 2045 due to its technical immaturity and high cost. From interviews with researchers, authorities, companies, industry organizations and politicians, it is clear that there is a consensus between the different actors on which factors need to be addressed in order to enable large-scale implementation of the technologies. Common to all technologies is that financial incentives are required to enable large-scale implementation. The CCS technologies also require regulatory changes to facilitate the transport of CO2.

Att begränsa globala uppvärmningen till 1,5°C kommer kräva negativa koldioxidutsläpp. En metod för att generera negativa koldioxidutsläpp är så kallad Bio-Energy Carbon Capture and Storage (BECCS). En direkt implementering av BECCS är att fånga in CO2 från rökgas som genereras vid förbränning av biomassa i en så kallad post-combustion capture-konfigurering. Post-combustion BECCS har skapat en stor resonans hos kraftverksoperatörer och pappersproducenter. Stockholm Exergi, som ägs av Fortum och Stockholms Stad, siktar på att fånga in upp till 800 kt CO2 per år från deras biomass-eldade CHP-anläggning i Värtaverket vid 2024. Planen är att fånga in CO2 från rökgasen genom en absorptionsprocess och sedan skeppa det till Norge för geologisk förvaring. Mastersexamensarbetet följde en experimentskampanj driven av Stockholm Exergi som siktade på att uppnå experimentell validering av en absorptionsprocess för koldioxidinfångning från rökgas vid förbränning av biomassa. En testenhet konstruerades och tester genomfördes från december 2019 till maj 2020. Examensarbetet fokuserade på rollen absorptionsmedlet hade på infångningshastigheten. Tester med tre olika lösningsmedel genomfördes och de experimentella resultaten analyserades genom en kombination av jämviktsmodeller och Murphree-effektiviteter. Resultatet visar att ett absorptionsmedel baserat på vattenlöslig K2CO3 är kompatibel med rökgas från förbränning av biomassa, eftersom infångningshastigheter mellan 5 och 13 % uppmättes. De undersökta hastighetspromotorerna (3 vikt% H3BO3 + 1 vikt% V2O5) visade dock inte den förväntade effekten på infångningshastigheter, och på grund av tidsbegränsningar testades inte olika vikt% av promotorn under det här examensarbetet. Ingen tydlig slutsats drogs därför med hänsyn till promotorer. Baserat på Murphree-effektiviteterna som beräknats genom experimenten med konstant förhållande mellan vätske- och gasflöde uppskattas en 28–35 m hög kolonn fånga 90% av CO2 i rökgasen.<br>Limiting global warming to 1.5°C will require negative carbon emissions. One way for generating negative carbon emissions is through bio-energy carbon capture and storage (BECCS). A direct implementation of BECCS is to capture CO2 from the flue gas originating from the combustion of biomass in a post-combustion capture configuration. Post-combustion BECCS has generated considerable resonance among power plant operators and paper manufactures. Stockholm Exergi, owned by Fortum and Stockholm Stad, aims at capturing up to 800 kt CO2 per year from their biomass-fired CHP plant in Värtaverket by 2024. The plan foresees to capture CO2 from the flue gas utilizing an absorption process and shipment of the captured CO2 to Norway for geological storage. The Master thesis project followed an experimental campaign run by Stockholm Exergi that aimed at experimental validation of an absorption process for carbon capture from flue gas originating from the combustion of biomass. A test unit was constructed, and test trials were run from Dec. 2019 to May 2020. The thesis focused on the role of the absorption solvent on the capture rate. Test trails with three different solvents were conducted, and the experimental results were analyzed using equilibrium models combined with Murphree efficiencies. The results show that an absorption solvent based on aqueous K2CO3 is compatible with the flue gas derived from biomass combustion, i.e., capture rates ranging from 5 to 13 % were measured. However, the investigated rate promoters (3 wt.% H3BO3 + 1 wt.% V2O5) did not show the expected effect with regards to capture rates and due to time constrain different wt.% of the promoter were not tested within the scope of this thesis. Therefore, no firm conclusion was given with regards to promoters. Based on the Murphree efficiency calculated from the experiment with keeping a constant liquid to gas flow ratio, a column height of 28-35 m is estimated to capture 90% of CO2 from the flue gas.

Bioenergy with carbon capture and storage is emphasized by the Intergovernmental Panel on Climate Change as a key mitigation option to reach the Paris Agreement goal of 2 degrees Celsius but the required need of large-scale facilities is yet to be developed and is therefore in large theoretical. Norway is one country often portraited as a forerunner in the field especially when it comes to offshore storage. How media is framing the technology can impact how society responds to it. This thesis explores how bioenergy with carbon capture and storage is constructed in Norwegian news media between 2005 and 2020. This is done by conducting a discourse analysis based on Marten Haajers analytical approach and reflect on how the constructed story lines are aligned with the current policy path in Norway. The results show that the three discourses Survivalism, Promethenaism and Ecological modernization have dominated the Norwegian news media and the notion of bioenergy with carbon capture and storage. The majority of published articles in the sample were found to be supportive of the technology but there are also more critical voices who above all advocate an increased focus on the forests’ mitigation potential. The discourses constructed in the news media have clear similarities with the ongoing policy path on bioenergy with carbon capture and storage, as both voice the idea that technological development is well aligned with striving towards sustainability.

Bioenergy is extracted from biomass. What counts as biomass is generally quite diverse, but broadly speaking, it is material that previously lived. Today, energy extracted from biofuels make up around 23% of Stockholm city's total energy consumption. Stockholm city has set a goal to be a fossil-free city by 2040, i.e. zero emissions from energy use. Two sectors have been identified where emissions occur and these are the transport sector and the electricity and heating sector. This thesis will only address the electricity and heating sector. This includes all energy consumption within Stockholm city municipality. When Stockholm is developing towards a fossil fuel free city, it’s interesting to look at how important bioenergy will be as an energy source in the future. This thesis has scrutinized the role of bioenergy in reaching a fossil fuel free city. Three major policies have been investigated. The carbon dioxide tax and the emission rights system have promoted the bioenergy and its deployment in a positive way. The system of electricity certificates has shown to indirectly affect the bio energy in a negative way. The key finding is that bioenergy will have a great impact in reaching the goal mainly through its contributions with negative emissions, but it is also an important substitute to fossil fuels.<br>Bioenergi utvinns ur biomassa eller biobränslen. Biomassa och biobränslen är ganska diffusa begrepp då definitionen varierar runt om i världen, men generellt sett är det material som tidigare levt. Idag utgör energi från biobränslen cirka 23% av Stockholms stads totala energiförbrukning. Stockholms stad har satt upp ett mål att vara en fossilfri stad år 2040, det vill säga inga utsläpp från stadens energiförbrukning. Det finns två huvudsakliga sektorer där koldioxidutsläpp förekommer, dessa är transportsektorn och eloch värmesektorn. Detta inkluderar all energiförbrukning inom Stockholms kommuns gränser, till exempel uppvärmning av hushåll och energin de fordon som körs i staden förbrukar. När Stockholm utveckling går mot att bli en fossilbränslefri stad är det intressant att se hur viktig bioenergi kommer att vara som energikälla i framtiden. Denna rapport granskar bioenergins roll i att nå klimatmålet till 2040. De huvudsakliga slutsaterna är att bioenergi kommer ha en stor och viktig roll i att nå målet och att dess största inverkan kommer vara de negativa utsläppen. Vissa lagar har främjat bioenergin medans vissa indirekt har påverkat dess utveckling negativt. Bioenergin har en ljus framtid i Stockholm.

Carbon dioxide is released by natural and anthropogenic processes, such as the production and combustion of fossil fuels. Production of biogas also generates carbon dioxide, but of biogenic origin. The global, yearly emissions of greenhouse gases are regularly increasing, although agreements such as the Paris Agreement is signed by parties globally. Sweden has the goal to reach net-zero emissions by 2045, and thereafter to only obtain negative emission levels. To reach these goals the biogenic version of Carbon Capture and Storage (CCS) called Bioenergy with Carbon Capture and Storage (BECCS) is considered to be an essential strategy. Using carbon dioxide, through Carbon Capture and Utilization (CCU), in for example products, can complement BECCS since the strategy can increase the value of carbon dioxide. These strategies make it possible to reduce the climate impact of biogas production.  This master thesis aimed to chart different techniques in CCS and CCU to examine how they can be used to utilize or store carbon dioxide from biogas plants. What technical demands different solutions create was explored. The different techniques were assessed through a multi criteria analysis by a technological, environmental, marketable and economical standpoint to investigate which ones were the most suitable for a specific, studied case – Tekniska verken’s biogas plant. One suitable technique within CCU was analyzed through a screening of actors in the region. An environmental assessment of one technique in CCS and one in CCU were compared with the reference case Business as usual, to explore how a simulated biogas plant’s climate impact can change through the implementation of CCS and CCU.  The charting of literature gave findings of 42 different techniques, which were sifted down to 7; algae farming for wastewater treatment, BECCS in saltwater aquifers, carbon dioxide curing of concrete, bulk solutions, production of methanol, production of methane through Power To Gas and crop yield boosting in greenhouses. The multi criteria analysis pointed out carbon dioxide curing of concrete and BECCS in saltwater aquifers as suitable solutions for the studied case. The implementation of these techniques requires a liquefaction plant, infrastructure for transportation as well as business partners.  A life cycle assessment of the studied cases climate impact was given through modelling and simulation of a model plant of the studied case, with the functional unit 1 Nm3 biomethane. The reference case Business as usual had a climate impact of 0,38 kg CO2 eq, which corresponds to approximately one eighth of the climate impact of fossil fuels such as gasoline or diesel. By storing the carbon dioxide through BECCS in saltwater aquifers the climate impact decreased to - 0,42 kg CO2 eq. By utilizing the carbon dioxide through curing of concrete the biomethane’s climate impact decreased to -0,72 kg CO2 eq. The results thereby evince that Swedish biogas producers can improve their climate performance through CCS and CCU.<br>Koldioxid släpps ut av såväl naturliga som antropogena processer, exempelvis vid produktion och förbränning av fossila bränslen. Även vid biogasproduktion uppkommer koldioxid, men av biogent ursprung. Årliga globala utsläpp av växthusgaser ökar regelbundet, trots överenskommelser som Parisavtalet som syftar till att begränsa klimatförändringarna. Sverige ska nå nettonollutsläpp senast 2045 och därefter ha negativa utsläppsnivåer. För att uppnå detta mål anses en biogen version av Carbon Capture and Storage (CCS), det vill säga avskiljning och lagring av koldioxid, kallad Bioenergy with Carbon Capture and Storage (BECCS) vara en essentiell strategi. Tillvaratagande av koldioxid, genom Carbon Capture and Utilization (CCU), kan ge ett bra komplement till BECCS eftersom det nyttiggör koldioxid i produkter och kan öka värdet av koldioxid. Tekniker inom CCS och CCU möjliggör minskad klimatpåverkan inom biogasproduktion.  Detta examensarbete syftade till att kartlägga olika alternativ inom teknikerna CCS och CCU för att undersöka hur dessa kan användas för att nyttiggöra eller lagra koldioxid från biogasanläggningar, samt att undersöka vilka tekniska krav som ges av lösningarna. Utifrån en multikriterieanalys bedömdes vilka lösningar som var tekniskt, miljömässigt, marknadsmässigt och ekonomiskt motiverade för tillvaratagande av koldioxid. Bedömningen genomfördes genom att studera specifikt fall som var Tekniska verken i Linköpings biogasanläggning. Den lösning som valdes ut som lämplig inom CCU analyserades ur ett marknadsmässigt perspektiv genom en översiktlig kartläggning av aktörer i regionen. Därefter studerades klimatpåverkan från en förenklad modell av Tekniska verkens biogasanläggning för att undersöka hur denna förändras vid implementering av en lämplig lösning inom CCS respektive CCU.  Genom en screening av lösningsförslag identifierades 42 lösningsförslag inom CCS och CCU som sållades ner till sju stycken; algodling vid vattenrening, BECCS i saltvattenakviferer, betong härdad av koldioxid, bulklösning, metanoltillverkning, tillverkning av metan genom Power To Gas samt växthusodling. Multikriterieanalysen visade att koldioxidhärdad betong inom CCU och BECCS i saltvattenakviferer inom CCS var lämpliga lösningar för det studerade fallet. För implementering av förslagen krävdes bland annat en förvätskningsanläggning, infrastruktur för transport och samarbetspartners.  De studerade scenariernas klimatmässiga livscykel erhölls genom modellering och simulering av en modellanläggning av det studerade fallets biogasanläggning i programvaran SimaPro med användning av den funktionella enheten 1 Nm3 fordonsgas. Resultatet visade att fordonsgasen i referensfallet har en klimatpåverkan på 0,38 kg koldioxidekvivalenter. Fordonsgasens klimatpåverkan var cirka en åttondel av fossila bränslen såsom bensin och diesels klimatpåverkan. Vid lagring av koldioxid genom BECCS i saltvattenakviferer förändrades klimatpåverkan till - 0,42 kg koldioxidekvivalenter. När koldioxid användes till härdning av betong förändrades fordonsgasens klimatpåverkan till -0,72 kg koldioxidekvivalenter. Detta innebär att svenska producenter av biogas kan förbättra sin klimatpåverkan genom såväl lösningar inom CCS som CCU.

Att koldioxidutsläppen neutraliseras är avgörande för att begränsa klimatförändringarna. Bioenergi i kombination med separation och lagring av koldioxid (BECCS) är en Teknik som kan generera negativa utsläpp. Det största hindret för dess storskaliga genomförande är de höga energikraven för processen. Detta projekt syftar till att kvantifiera energistraffen för lean solvent flash och modifikationer för multitrycksstrippning för att förbättra prestandan av koldioxidavskiljning (CC) i en kraftvärmeverksanläggning för förbränning av biomassa.  En jämviktsmodell utvecklades och validerades för att simulera en fullskalig CC genom kemisk absorption i Aspen Plus med kaliumkarbonat som lösningsmedel. Båda layoutändringarna resulterar i energipåföljder på 18-21 % för en kraftvärmeverk, medan energistraffet för baslinjeprocessen är 5 %. För ett kraftverk går straffen från 32 till 62 %. Detta visar hur en förbättring av processen kan minska kostnaderna för CCS, särskilt om värme anses vara en värdefull produkt. CCS i kraftvärmeverk har en mycket lägre energipåverkan än i kraftverk där värme inte återvinns.<br>Bio-energy with carbon capture and storage (BECCS) is a technology that can generate negative emissions. Hence it is recognized as a solution for becoming carbon neutral, which is essential for climate change mitigation. The main obstacle for its large scale implementation is the high energy requirements of the process. This thesis aims at quantifying the energy penalties for lean solvent flash and multi-pressure stripper layout modifications to improve the performance of carbon capture (CC) by means of absorption with a liquid solvent in a biomass-fired CHP plant. The work focuses on K2CO3 based solvents operated in a mixed temperature swing/pressure swing cycle witch is deemed advantageous for heat recovery.  An equilibrium model was developed and validated to simulate a full-scale CC by chemical absorption in Aspen Plus using potassium carbonate as solvent. Both layout modifications result in energy penalties of 18-21 % for a CHP plant, while the energy penalty for the baseline process is 28 %. For a power plant, the penalties go from 32 % to 62 % for the lean solvent flash and the multi-pressure stripper respectively. This shows how improving the process can reduce the costs of CCS, especially if heat is considered a valuable product. CCS in CHP plants has a much lower energy impact than in power plants where heat is not recovered.

In this work two research topics are presented: investigation of carbonation reactions of high – calcium waste materials and CO2 storage in coal. Firstly, sorption capacity of CO2 and CH4 of hard coal and associated sorption-induced expansion of the material was measured. This investigation was maintained in isothermal and non-isothermal conditions. Experiments were done on purpose-design apparatus allowing simultaneous measurement of sorption kinetics and sorption-induced swelling/contraction of coal. Chosen coal sample had higher sorption capacity for CO2 when compare to capacity for CH4.. Next to CO2 storage, the topic of CO2 utilization has been investigated. Carbonation of European high-calcium fly ashes is assessed. The experiments have been done on different fly ashes with content of 5-36% CaO. Complementary, characterization and analysis of fly ash samples has been performed. Acceleration of carbonation has been explored. Experiments has been done in temperature range between 25 and 290°C, 1-12 bar of CO2, CO2 + H2O and simulated flue gas over reaction times between 2 and 72 hours. Major conclusions of this work is that increasing the temperature and pressure strongly enhances the process of carbonation. Also, addition of water vapor substantially accelerates the process and increase its kinetics. This thesis reports that maintaining the carbonation process without steam addition leads to effective carbonation conversion. Chemical fixation of CO2 molecules with solid material of fly ash with high content of CaO to produce calcium carbonate is possible. The highest sequestration capacity achieved is 117.7 g CO2/kg fly ash and highest carbonation efficiency obtained is 48%. The microstructural analysis of fly ash samples showed the evolution of the cenosphere surface according to the carbonation experiments conditions. Different shapes and sizes of calcium carbonate has been detected after carbonation experiments. The compositional constraints of fly ashes that control reaction with CO2 has been described. It was found that not the bulk content of CaO is the factor controlling the carbonation reaction, but the content of free lime. Impact on carbonation of two pressure flow systems was assessed: batch and continuous flow, with and without addition of steam. Using he batch treatment with addition of steam gave the highest carbonation efficiency. Another set of carbonation experiments which has been done was with using simulated flue gas (84% N2, 15% CO2, 1 % H2O) instead of pure CO2 stream, in conditions: 160°C, 6 bar of gas and 2 hours of reaction time. It was concluded that using flue gas instead of pure stream of carbon dioxide lowers the carbonation rate of about 9%. Final part of this research was to determine the change of free lime content in fly ash samples before and after carbonation. Carbonation reactions lead to substantial decrease of free lime contents in fly ashes. In most cases, the amount of free lime in fly ash after carbonation was compatible with the current EU legislations regarding fly ash incorporation to cement as admixture.<br>En este trabajo se presentan dos temas de investigación: almacenamiento de CO2 en carbón y carbonatación de residuos industriales con un alto contenido en calcio. En primer lugar, se midió la capacidad de sorción de CO2 y CH4 de la hulla y su asociada expansión. Esta investigación se mantuvo en condiciones isotérmicas y no isotérmicas. Los experimentos se realizaron en un aparato diseñado específicamente, el cual permite la medición simultánea de la cinética de sorción y su asociada expansión y contracción. La muestra de carbón elegido tenía una mayor capacidad de absorción de CO2 comparado a CH4. Además, la absorción de CO2 indujo una expansión de volumen en el carbón, duplicando la obtenida tras la absorción de CH4. La cinética de deformación lineal muestra que la expansión del carbón inducida por ambos gases es anisotrópica, y es mayor en la dirección perpendicular al plano de estratificación que en paralelo a este. El análisis dilatométrico hace referencia a la deformación del material en presencia de CH4 es casi dos veces más baja que la obtenida en presencia de CO2, en el mismo rango de presión. El aumento de temperatura da como resultado una expansión adicional del carbón cuando se expone a CH4. La absorción de CO2 en el carbón en condiciones iso-térmicas conduce a la contracción de la muestra. Esto podría estar asociado con la composición petrográfica del carbón. Los datos obtenidos de la cinética de absorción y expansión de carbón se ajustaron en una ecuación cinética. El modelo utilizado fue: ‘Ecuación Exponencial Estirada’. El modelado de la cinética de absorción y expansión es importante para determinar la respuesta del carbón como posible almacenamiento de gas y permite predecir los cambios en la absorción-transporte de carbón. Junto al almacenamiento de CO2, la utilización de este también ha sido investigado. Se evalúa la carbonatación de las cenizas volante de origen europeo con alto contenido en calcio. Los experimentos se han realizado en diferentes cenizas volantes con un contenido entre 5-36% de CaO. Un estudio detallado de la carbonatación acelerada de las cenizas volantes has sido llevado a cabo Los experimentos se han realizado en un rango de temperatura entre 25 y 290°C, 1 - 12 bares de CO2, CO2 + H2O y gases de combustión simulados durante tiempos de reacción entre 2 y 72 horas. La principal conclusión de este trabajo es: el aumento de temperatura, presión y la adición de vapor de agua acelera considerablemente el proceso de carbonatación en estos materiales. Evidencias experimentales sugieren que una carbonatación efectiva se puede obtener sin la adición de vapor de agua. La mayor capacidad de CO2 secuestrado es de 117.7 g CO2/kg de cenizas volantes y la mayor eficiencia de carbonatación obtenida equivale a 48%. El análisis microestructural de las cenizas volantes mostró una evolución de la superficie de la cenosferas según las condiciones de los experimentos de carbonatación. Se han detectado diferentes formas y tamaños de carbonato de calcio después de los experimentos de carbonatación Se han descrito las restricciones referidas a la composición de las cenizas volantes que controlan su reacción con CO2. Se encontró que el factor dominante que controla la reacción de carbonatación es el contenido mineralógico de cal libre, en lugar del contenido total de CaO. Se evaluó el impacto en la carbonatación de dos sistemas presurizados: batch y flujo continuo, con y sin adición de vapor. Las reacciones llevadas a cabo en sistemas tipo batch con la adición de vapor produjeron la mayor eficiencia de carbonatación. Otra serie de experimentos de carbonatación realizados consistieron en el uso de gas de combustión simulado (84% N2, 15% CO2, 1% H2O) en lugar de CO2 puro. Las condiciones experimentales fueron: 160°C, 6 bares de presión total y 2 horas de tiempo de reacción. Se concluyó que el uso de gas de combustión en lugar de dióxido de carbono puro reduce la tasa de carbonatación de aproximadamente el 9%. Finalizando, el contenido de cal libre ha sido determinado para cada muestra antes y después de las reacciones de carbonatación en una variedad de cenizas volantes. Las reacciones de carbonatación produjeron una disminución sustancial del contenido de cal libre en las cenizas volantes. En la mayoría de los casos, el contenido de cal libre después de la carbonatación fue compatible con las legislaciones actuales de la UE con respecto a la incorporación de cenizas volantes al cemento como aditivo.<br>W niniejszej przedstawiono dwa tematy badawcze: badanie reakcji karbonatyzacji odpadów wysoko wapniowych i składowania CO2 w węglu. W pierwszej części badawczej dokonano analizy pojemności sorpcyjnej CO2 i CH4 węgla kamiennego oraz zmiany wolumetryczne węgla spowodowane procesem sorpcji. Eksperymenty prowadzono w warunkach izotermicznych i nieizotermicznych. Do pomiarów użyto specjalistycznego aparatu do jednoczesnego pomiaru sorpcji oraz ekspansji próbek wywołanej sorpcją. Wybrana próbka węgla charakteryzowała się większą pojemnością sorpcyjną dla CO2 niż dla CH4. Odkształcenia próbki węgla spowodowane sorpcją CO2 były dwa razy większe niż odkształcenia próbki wzbudzone sorpcją metanu. Ekspansja próbki jest anizotropowa w wyniku sorpcji obu gazów i większa w kierunku prostopadłym niż równoległym. Analiza dylatometryczna wskazuje, że ekspansja węgla w obecności CH4 jest prawie dwukrotnie mniejsza niż ekspasnsja węgla podczas sorpcji CO2, w tym samym zakresie ciśnień. Prowadzenie eksperymentów sorpcji w warunkach nieizotermicznych powoduje dodatkową ekspansję węgla podczaj reakcji z CH4. Sorpcja CO2 na węglu w tych warunkach prowadzi do kontrakcji próbki. Przedstawione różnice wolumetryczne mogą być związane ze składem petrograficznym węgla. Dane kinetyk sorpcji i rozszerzalności próbki węgla kamiennego zostały dopasowane do równania kinetycznego. Zastosowanym modelem było równanie ’Stretched Exponential Equation’. Modelowanie kinetyki sorpcji i rozszerzalności węgla jest ważne w celu określenia potencjalu zmagazynowania CO2 w węglu oraz pozwala przewidzieć zmiany wolumetryczne pokładów węglowych. W drugiej części niniejszej pracy zbadano temat utylizacji ditlenku węgla. Przedstawiono oraz zbadano temat karbonatyzacji europejskich popiołów lotnych o wysokiej zawartościści tlenku wapnia. Doświadczenia przeprowadzono na różnych popiołach lotnych o całkowitej zawartości CaO w przedziale 5-36%. Dokonano również charakteryzacji oraz analizy wybranych próbek popiołów lotnych. Przeprowadzono próby akceleracji kinetyki procesu karbonatyzacji. Eksperymenty wykonano w zakresie temperatur od 25 do 290°C, ciśnienia 1-12 barów CO2, CO2 + H2O lub mieszaniny gazów. Czas reakcji eskerymentów mieścił się w przedziale 2 a 72 godzin. Podwyższenie temperatury oraz ciśnienia CO2 zwiększa konwersję gazu i CaO do węglanu wapnia. Ponadto, dodanie pary wodnej do strumienia CO2 przyśpiesza proces karbonatyzacji. Uzyskane wyniki eskerymentów pozwalają wnioskować, że karbonatyzacja w warunkach gaz – ciało stałe, bez dostępu wody jest możliwa do przeprowadzenia. Opisane warunki doświadczeń pozwoliły na interakcję cząsteczek CO2 z tlenkiem wapnia zawartym w popiele lotnym i wytworzenie kalcytu. Najwyższa uzyskana pojemność sekwestracyjna CO2 wyniosła 117,7 g CO2/kg popiołu lotnego, a najwyższa uzyskana wydajność karbonatyzacji wyniosła 48%. Analiza mikrostrukturalna próbek popiołów lotnych ukazała ewolucję powierzchni cenosfer podczas zmieniających się warunków eskerymentalnych procesu karbonatyzacji. Podczas analizy próbek popiołu po karbonatyzacji wykryto w materiale różne kształty i rozmiary węglanu wapnia. Zdeterminowano wpływ składu chemicznego popiołów lotnych na reakcję z ditlenkiem węgla. Stwierdzono, że zawartość wolnego wapna jest czynnikiem kontrolującym reakcję, a nie całkowita zawartość CaO. Oceniono wpływ na reakcję karbonatyzacji dwóch układów przepływu ciśnieniowego: reaktor zamknięty oraz reaktor z ciągłym przepływem gazu, z dodatkiem pary wodnej lub bez. Zastosowanie reaktora zamkniętego z dodatkiem pary dało najwyższą wydajność karbonatyzacji. W finalnej partii eskerymentów karbonatyzacji użyto symulowanego gazu spalinowego (84% N2, 15% CO2, 1% H2O) zamiast czystego strumienia CO2, w warunkach: 160°C, 6 barów ciśnienia i 2 godzin czasu reakcji. Stwierdzono, że stosowanie gazu spalinowego zamiast czystego strumienia dwutlenku węgla obniża wydajność karbonatyzacji o około 9%. Końcową częścią badań procesu karbonatyzacji było określenie zmiany zawartości wolnego wapna w próbkach popiołu lotnego przed i po nasyceniu ditlenkiem węgla. Reakcje karbonatyzacji prowadzą do znacznego zmniejszenia zawartości wolnego wapna w popiele lotnym. W większości przypadków ilość wolnego wapna w popiele lotnym po nasycaniu ditlenkiem węgla była zgodna z obowiązującymi przepisami UE dotyczącymi utylizacji popiołów lotnych w cemencie, jako domieszki.

Thesis (S.M.)--Massachusetts Institute of Technology, Engineering Systems Division, Technology and Policy Program, 2004.<br>Includes bibliographical references (leaves 74-76).<br>Climate change is increasingly being recognized by governments, industry, the scientific community, and the public as an issue that must be dealt with. Parties are pursuing various strategies to reduce CO₂ emissions. Renewable energy, energy efficiency, cleaner fuels, terrestrial CO₂ sequestration, and geologic CO₂ capture and storage (CCS) are the major efforts underway. This thesis examines some major regulatory and political issues that may affect geologic sequestration projects in the future. CCS is a technology system that captures CO₂ from a point source (e.g. power plant or industrial facility), pressurizes it into liquid form, transports it, and finally injects it underground into a porous geology for long-term storage. Technical and economic issues of capture, transportation, and injection of CO₂ have been relatively well studied over the past decade. The impacts of how current environmental regulation and political action to curb climate change will affect CCS have not been thoroughly explored. This thesis investigates the Environmental Protection Agency's Underground Injection Control Program and several types of protected and restricted land use areas to evaluate where it would be difficult or impossible to site a CCS project. I also explore state-level action on climate change and categorize them based on their attractiveness for CCS projects. I suggest a methodology for incorporating this regulatory information into a geographic information system based decision analysis tool, designed to aid decision makers dealing with CCS.<br>by Adam Smith.<br>S.M.

Global warming along with the climate change derived from the World's demand for energy are among the greatest challenges to our society. To tackle climate change issue, research must focus on proposing practical approaches for carbon emissions reduction and environmental remediation. This thesis focuses on carbon dioxide separation mainly from flue gases (major sources of carbon dioxide emissions) using metal organic frameworks (MOFs) to reduce its impact on the global warming hence the climate change. MOFs are a class of crystalline porous adsorbents with structures that attract CO2 selectively and store it in their porous frameworks. Over the course of this PhD research, the fundamental aspects of these materials, as well as their practical applications, have been investigated. For example, the synthesis recipe of copper (II) benzene-1,3,5-tricarboxylate (CuBTC) MOF was improved to deliver a product of high yield ( > 89%) and free of by-product. Also, a mechanism study on the hydrothermal stability CuBTC MOF was carried out under simulated flue gas conditions and delivered the first experimental proof of the decomposition mechanism of CuBTC MOF caused by the water vapour. The fundamental understanding of the stability of materials then motivated the research into the development of a facile method of using an economic functional dopant (i.e. glycine) to strengthen the structure of CuBTC MOF (completely stable towards water vapour), as well as to improve the selectivity of resulting materials to CO2 (by 15% in comparison to the original CuBTC MOF). The suitability of the CuBTC MOF for fixed bed adsorption processes was also assessed using a combined experimental and process simulation method. In addition to the experimental approaches, molecular simulation based on grand canonical Monte Carlo method was also used to understand the effect of structural defects of MOFs on the CO2 adsorption isotherms.