Dissertations / Theses: 'Dynamique de polarisation du VCSEL'

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Uy, Chi-Hak. "Two-Polarization dynamics in optically delayed lasers." Thesis, CentraleSupélec, 2018. http://www.theses.fr/2018CSUP0006.

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Abstract:

La diode laser est un composant clef de notre vie de tous les jours. Inventée il y a cinquante ans (1962) elle est utilisée aujourd'hui pour lire l'information encodée sur des disques compacts dans les lecteurs CD, pour transmettre l'information sous forme optique dans les réseaux de télécommunications à fibres optiques, pour scanner nos articles dans les supermarchés, pour aider au positionnement, à l'éclairage et à l'affichage dans des systèmes multimédias. Ces applications nécessitent un comportement stable et surtout prédictible du composant laser. Cependant, il a été démontré depuis plus de trente ans que sous certaines conditions, la diode laser émet une puissance fluctuant dans le temps de façon chaotique c'est-à-dire imprévisible. Le chaos ou la sensibilité extrême d'un système dynamique conduisant à son imprédictibilité, a aujourd'hui été observé dans grands nombres de systèmes physiques et biologiques. Le chaos explique par exemple aujourd'hui l'impossibilité mathématique de prédire la météo au-delà de quelques jours. Cette thèse est donc à la confrontation de deux thèmes scientifiques majeurs: le comportement dynamique et les performances de diodes lasers, et l'étude du chaos optique. Nous proposons dans un premier temps d'étudier la génération de chaos optique par une diode laser à l'aide d'une rétroaction optique conduisant à des dynamiques complexes entre deux états de polarisation du laser. L'analyse approfondie de ces dynamiques montre l'existence de propriétés de corrélation inattendues entre polarisation se manifestant à plusieurs échelles de temps distincts. Nous démontrons d'une part l’interaction qui existe entre ces échelles de temps et proposons d'autre part une interprétation physique à ce phénomène.Dans un second temps, nous nous intéressons à une dynamique particulière conduisant à un basculement régulier entre deux états de polarisation dans une diode laser soumis à une rétroaction optique modifiant l'état de polarisation. Ces basculements sont à l'origine de modulation ondes carrées. La fréquence de modulation est modulable de manière très simple par une modification de la rétroaction. De plus, nous observons l'apparition de dynamiques oscillants et entretenues accompagnant les états hauts des ondes carrées. Une analyse expérimentale et numérique montre que la fréquence de ces oscillations dépassent les fréquences typiques observées pour ce genre de système laser. L'étude analytique prévoit des fréquences pouvant aller au-delà des 20 GHz sur des dispositifs lasers particuliers appelés VCSELs
Laser diodes have become a key component in our everyday life. Discovered 50 years ago (1962), laser diode is used for reading information engraved in compact disk (CD), for transmitting informations in modern telecommunication systems based on optical fibers, for reading bar codes at the supermarket, for positioning and ranging and for lightning. All those applications need a stable and predictible behavior of the laser. Nonetheless, it has been shown that lasers can emit an chaotic fluctuation of light intensity under certain conditions i.e. an unpredictable dynamic. The chaos, or the high sensitivity of a system leading to its unpredictibility, is nowaday observed in a large variety of physical and biologial systems. Chaos explains for example the mathématical impossibility to predict the weather beyond few days. This thesis is therefore at the interface between two main scientific themes : the dynamical behavior and the specifications of laser diodes, and the study of optical chaos.We propose in a first part to study the generation of optical chaos from a laser diode using an optical feedback which leads to complex dynamics between two polarisation states of the laser. An in-depth analysis of this dynamic shows the existence of unexpeted correlation properties between the polarisations which manifest themselves on several time-scales. We demonstrate, on the one hand, the interplay between the different time-scales and on the other hand, we bring a physical interpretation to this phenomenon.In a second part, we focus on a peculiar dynamic leading to regular switching between two polarization states in a laser diode subjected to optical feedback. Those swtichings lead to square-wave modulations. The modulation frequency can be driven by a simple modification of the feedback parameters. In addition, we observe the emergence of oscillatory and undamped dynamics which accompagny the upper state of the square-wave. An experimental and numerical analysis show that the frequency of those oscillations exceed the usual frequency signatures for this kind of laser system. The analytical study predicts frequencies going beyond 20 GHz for a peculier type of lasers called VCSELs

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Doumbia, Yaya. "Optical injection dynamics and polarization properties of semiconductor lasers frequency combs." Thesis, CentraleSupélec, 2021. http://www.theses.fr/2021CSUP0008.

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Abstract:

Dans ce travail, nous étudions la dynamique non linéaire de diodes laser injectées optiquement avec des peignes de fréquence.Nous analysons d'abord théoriquement et expérimentalement la dynamique non linéaire des lasers à émettant par la tranche (EELs) à partir d'une injection optique de peignes de fréquence. Les paramètres d'injection et les propriétés du peigne injecté sont variés pour dévoiler plusieurs dynamiques verrouillées et déverrouillées. Pour une force d'injection suffisamment grande et sur une large plage de désaccord, le verrouillage d'injection bifurque vers une dynamique temporelle correspondant à un peigne de fréquence optique qui étend le peigne injecté à un spectre optique beaucoup plus large. Une analyse de bifurcation révèle une dynamique de peigne de fréquence harmonique en cascade conduisant à une augmentation significative des lignes de peigne de sortie. Nous avons également utilisé les paramètres d'injection, les propriétés du peigne et le courant d'injection pour contrôler les propriétés du nouve peigne. Dans un deuxième temps, nous analysons expérimentalement la dynamique non linéaire et les propriétés de polarisation dans des lasers émettant par la surface (VCSEL) soumis à une injection optique orthogonale avec des peignes de fréquence. Plus important encore, le VCSEL montre deux peignes de fréquence avec une polarisation orthogonale à partir d'un seul appareil pour certains paramètres d'injection. Nous démontrons également la possibilité de contrôler le taux de répétition des peignes à une ou deux polarisations grâce à la génération de peignes à fréquence harmonique. Nous présentons enfin expérimentalement et théoriquement la dynamique d'injection de VCSEL à partir d'une injection de peigne de fréquence optique avec une polarisation parallèle à celle du VCSEL. Nous montrons que la performance des peignes à deux polarisations sont limitées à une injection de courant élevé dans le cas d'une injection optique parallèle. Pour un courant de polarisation fixe, la dynamique des deux peignes de polarisation disparaît lorsque l'on augmente l'espacement des peignes injectés.Cette thèse démontre donc outre son intérêt pour la dynamique laser non linéaire, l'injection optique est une technique permettant d'exploiter les propriétés de peigne dans les diodes laser
In this work, we study the nonlinear dynamics of laser diodes optically injected with frequency combs.We first theoretically and experimentally analyze the nonlinear dynamics of edge-emitting lasers (EELs) from an optical injection of frequency combs. The injection parameters and injected comb properties are varied to unveil several locked and unlocked dynamics. For large enough injection strength and over a large detuning range, the injection locking bifurcates to a time-periodic dynamics corresponding to an optical frequency comb that extends the injected comb to a much broader optical spectrum. A bifurcation analysis reveals a cascade harmonic frequency comb dynamics leading to a significant increase in the output comb lines. We have also used the injection parameters, comb properties, and injection current to control the new comb properties. We secondly analyze the nonlinear dynamics and polarization properties in vertical-cavity surface-emitting lasers (VCSELs) subject to orthogonal optical injection with frequency combs experimentally. Most importantly, the VCSEL shows two frequency combs with orthogonal polarization from a single device for some injection parameters. We also demonstrate the possibility to control the single or two polarizations comb repetition rate through harmonic frequency combs generation. We finally present experimentally and theoretically the VCSEL injection dynamics from parallel optical frequency comb injection. We show that the two polarizations combperformance is restricted to high current injection in the case of parallel optical injection. For fixed bias current, the two polarization comb dynamics disappear when increasing the injected comb spacing.This thesis therefore demonstrates besides its interest for nonlinear laser dynamics, optical injection is a technique to harness the comb properties in laser diodes

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Tastavridis, Konstantinos. "Dynamics of vertical cavity surface emitting laser arrays." Thesis, University of Bristol, 2002. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.268777.

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Gatare, Gahangara Ignace. "Polarization switching, locking and synchronization in VCSELs with optical injection." Thesis, Metz, 2008. http://www.theses.fr/2008METZ004S/document.

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Abstract:

Le laser à cavité verticale émettant par la surface (VCSEL ou Vertical-Cavity Surface-Emitting Laser) comporte des avantages compétitifs par rapport aux lasers émettant par le côté. Le VCSEL présente souvent deux modes de polarisation linéaire orthogonaux avec des fréquences et des gains optiques presque identiques. Dès lors, de faibles perturbations telles que des modifications du courant d injection ou de la température peuvent induire des basculements de polarisation. Toutefois, en utilisant un schéma d injection optique d un faisceau laser externe, il est possible de contrôler ces instabilités de polarisation. Nous nous intéressons au contrôle du basculement de polarisation, à la bistabilité de polarisation ainsi qu à la compétition des modes transverses d un VCSEL soumis à injection optique de polarisation orthogonale. En variant les paramètres d injection¡(puissance injectée et désaccord en fréquence entre le laser maître et le VCSEL), nous montrons que le basculement de polarisation implique des dynamiques non linéaires telles le mélange d ondes, le cycle limite, la résonance subharmonique ainsi qu une route de doublement de période vers le chaos optique. L analyse des bifurcations sous-jacentes permet de dresser une cartographie des dynamiques de basculement de polarisation du VCSEL. orthogonaux affecte la qualité de la synchronisation du chaos. Ces résultats sont intéressants dans le cadre du développement de liaisons de communication sécurisée par chaos optique. Dans notre thèse, nous étudions également la synchronisation du chaos de VCSELs dans un schéma de couplage unidirectionnel. Nous montrons que la compétition des modes de polarisation linéaire
Vertical-cavity surface-emitting lasers (VCSELs) have competitive advantages with respect to conventional edge-emitting lasers such as the fabrication of dense two-dimensional VCSEL arrays for optical interconnects. VCSELs exhibit intriguing polarization properties which are critical in polarization-sensitive applications. Polarization switching (PS) between two VCSEL s preferential orthogonal linearly polarized (LP) modes may be induced by changing the bias current, temperature or, externally, through orthogonally polarized optical injection. Depending on optical injection parameters, i.e., the injected power and the frequency detuning, injection-locking of the VCSEL can be achieved. We contribute to the study of polarization bistability, polarization switching (PS), injection-locking and transverse mode competition in a VCSEL subject to orthogonal continuous-wave optical injection. We experimentally show and theoretically demonstrate that PS and locking may involve rich nonlinear dynamics including wave mixing, limit cycle, subharmonic resonances or a period-doubling route to chaos. In particular, we analyze the interplay between PS and the underlying nonlinear dynamics, and unveil its bifurcation mechanisms. Our study brings a new insight into the physics of polarization dynamics in externally-driven VCSELs. Chaos synchronization of coupled VCSELs is also investigated. A feedback-induced chaotic light from the master VCSEL is unidirectionally injected into the slave VCSEL. We show that the synchronization quality can be significantly enhanced when chaos involves both orthogonal LP modes. This result is interesting for chaos communication schemes based on VCSELs

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Hamm, Joachim. "Spatio-temporal and polarisation dynamics of semiconductor microcavity lasers." [S.l. : s.n.], 2004. http://www.bsz-bw.de/cgi-bin/xvms.cgi?SWB12103646.

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Bouwmans, Géraud. "Microlasers : Dynamique de Couplage et de Polarisation." Phd thesis, Université des Sciences et Technologie de Lille - Lille I, 2001. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00083926.

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Abstract:

Ce travail s'inscrit dans le cadre général de l'étude des mécanismes de couplage entre oscillateurs. Deux aspects sont abordés qui concernent respectivement le couplage par proximité de deux microlasers au sein d'une même galette et les interactions entre modes de polarisation dans les microlasers YAG présentant de faibles anisotropies.
L'étude expérimentale du couplage de deux lasers continus a mis en évidence trois régimes dynamiques différents qui apparaissent successivement à mesure que les fréquences propres des cavités des lasers se rapprochent : i) lasers quasi indépendants, ii) instabilités périodiques et chaotiques et iii) verrouillage de phase des lasers.
Le modèle développé pour rendre compte des caractéristiques du couplage introduit un coefficient de couplage complexe. Il reproduit de façon remarquable l'ensemble des résultats expérimentaux et de plus a permis de proposer une méthode fiable de mesure du coefficient de couplage. Une étude détaillée du recouvrement entre les modes des lasers et le profil non uniforme du gain et de l'indice de réfraction a permis d'établir une expression analytique reproduisant correctement l'évolution des parties réelle et imaginaire du coefficient de couplage en fonction de la distance entre lasers.
La dynamique de polarisation des microlasers YAG, et en particulier des lasers Nd3+,Cr4+:YAG, met en jeu la biréfringence liée aux contraintes locales, l'anisotropie de gain induite par un faisceau de pompe polarisé linéairement et de celle de l'absorbant saturable. Suivant l'importance relative de ces différentes anisotropies, le laser peut émettre dans l'un et/ou l'autre des modes propres de la biréfringence ou avoir une polarisation orientée de façon privilégiée suivant l'un des axes cristallins de l'absorbant.
Les observations expérimentales ont pu être reproduites analytiquement et/ou numériquement à l'aide d'un modèle qui rend compte de l'évolution temporelle des composantes du champ selon les axes propres de la biréfringence ainsi que celle de leur phase relative. L'anisotropie du gain est décrite par deux coefficients d'anisotropie respectivement relatifs à la pompe et au laser. L'anisotropie de l'absorbant saturable est prise en compte grâce à l'introduction d'inversions de populations associées à chacun des axes cristallins.

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Gatare, Ignace. "Basculement de polarisation, contrôle et synchronisation de lasers à cavité verticale émettant par la surface (VCSELs) soumis à injection optique." Phd thesis, Université de Metz, 2008. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00347370.

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Abstract:

Le laser à cavité verticale émettant par la surface (VCSEL ou Vertical-Cavity Surface-Emitting Laser) comporte des avantages compétitifs par rapport aux lasers émettant par le côté. Notamment, l'émission par la surface permet la fabrication de matrices bidimensionnelles de VCSELs intéressants pour les réseaux d'interconnexion et le routage tout optique. Le VCSEL présente souvent deux modes polarisation linéaire orthogonaux avec des fréquences et des gains optiques presque identiques. Dès lors, de faibles perturbations telles que des modifications du courant d'injection ou de la température peuvent facilement induire des basculements de polarisation. Toutefois, en utilisant un schéma d'injection optique, il est possible de contrôler ces instabilités de polarisation.
Nous nous intéressons au contrôle du basculement de polarisation ainsi que la compétition des modes transverses d'un VCSEL soumis à injection optique de polarisation orthogonale. Nous montrons expérimentalement et théoriquement la dynamique de basculement de polarisation dans le plan des paramètres d'injection (puissance injectée et désaccord en fréquence entre le laser maître et le VCSEL) implique des dynamiques non linéaires telles le mélange d'ondes, les cycles limites ainsi qu'une route de doublement de période vers le chaos optique. L'analyse des bifurcations sous-jacentes nous a permet de dresser une cartographie de la dynamique de basculement de polarisation du VCSEL.
Dans notre thèse, nous étudions également la synchronisation du chaos de VCSELs dans un schéma de couplage unidirectionnel. Nous montrons que la compétition des modes de polarisation linéaire orthogonaux affecte la qualité de la synchronisation du chaos. Ces résultats sont intéressants dans le cadre du développement récent de liaisons de communication sécurisée par chaos optique.

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Ferrero, F. "Reconfiguration dynamique d'antennes imprimées en directivité et polarisation." Phd thesis, Université de Nice Sophia-Antipolis, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00454613.

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Abstract:

Ce travail porte sur l'étude d'antennes agiles en directivité et polarisation, et de leurs circuits d'alimentation. Cette agilité est obtenue au moyen de différents éléments actifs dont les propriétés sont mises à profit pour modifier le fonctionnement électromagnétique des antennes. Des composants semi-conducteurs classiques comme les diodes PIN ou les varactors sont ainsi reportés sur des circuits d'alimentation des antennes selon les techniques MIC (microwave integrated circuit). Une architecture innovante de coupleur reconfigurable à base de varactors est proposée, étudiée et théorisée. Ce coupleur hybride est associé à une antenne à double alimentation orthogonale. Le système complet permet une reconfiguration de la polarisation de l'onde rayonnée par l'antenne, allant d'une polarisation parfaitement linéaire à une polarisation circulaire. Les mesures de cette antenne montrent un rapport axial pour la polarisation circulaire de 0,8dB. Une seconde application proposée permet de réaliser électroniquement une variation sur un angle de 90° de la direction de polarisation d'une antenne. Les mesures montrent qu'une polarisation linéaire de qualité est conservée tout au long de la rotation. Dans une troisième étude, une antenne microruban est associée à deux éléments parasites sur un même substrat. En modifiant la réactance de charge des deux éléments parasites, une reconfiguration du diagramme de rayonnement de l'antenne est observée. Enfin, différentes solutions sont proposées pour alimenter un réseau linéaire. Une première solution utilisant deux coupleurs hybrides en mode réflexion et des diodes PIN permet de réduire le nombre de composants nécessaires à la conception. Un second déphaseur basé sur le coupleur reconfigurable et la méthode de la sommation des vecteurs en quadrature est étudiée. Ce déphaseur est associé à un réseau de deux antennes pour modifier l'angle de focalisation du réseau. Enfin, une solution totalement intégrée sur Silicium haute résistivité à 60 GHz utilisant des composants microsystèmes est étudiée et réalisée grâce au procédé micro-électronique de la société MEMScap. Les déphaseurs utilisent la technique des lignes commutées. Des commutateurs MEMS de type série et parallèles sont conçus, simulés et réalisés. Le système final occupe une place de 0,5*1mm².

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Ferrero, Fabien. "Reconfiguration dynamique d'antennes imprimées en directivité et polarisation." Nice, 2007. http://www.theses.fr/2007NICE4054.

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Abstract:

Ce travail porte sur l'étude d'antennes agiles en directivité et polarisation, et de leurs circuits d'alimentation. Cette agilité est obtenue au moyen de différents éléments actifs dont les propriétés sont mises à profit pour modifier le fonctionnement électromagnétique des antennes. Des composants semi-conducteurs classiques comme les diodes PIN ou les varactors sont ainsi reportés sur des circuits d'alimentation des antennes selon les techniques MIC (microwave integrated circuit). Une architecture innovante de coupleur reconfigurable à base de varactors est proposée, étudiée et théorisée. Ce coupleur hybride est associé à une antenne à double alimentation orthogonale. Le système complet permet une reconfiguration de la polarisation de l'onde rayonnée par l'antenne, allant d'une polarisation parfaitement linéaire à une polarisation circulaire. Les mesures de cette antenne montrent un rapport axial pour la polarisation circulaire de 0,8dB. Une seconde application proposée permet de réaliser éléctroniquement une variation sur un angle de 90° de la direction de polarisation d'une antenne. Les mesures montrent qu'une polarisation linéaire de qualité est conservée tout au long de la rotation. Dans une troisième étude, une antenne microruban est associée à deux éléments parasites sur un même substrat. En modifiant la réactance de charge des deux éléments parasites, une reconfiguration du diagramme de rayonnement de l'antenne est observée. Enfin, différentes solutions sont proposées pour alimenter un réseau linéaire. Une première solution utilisant deux coupleurs hybrides en mode réflexion et des diodes PIN permet de réduire le nombre de composants nécessaires à la conception. Un second déphaseur basé sur le coupleur reconfigurable et la méthode de la sommation des vecteurs en quadrature est étudiée. Ce déphaseur est associé à un réseau de deux antennes pour modifier l'angle de focalisation du réseau. Enfin, une solution totalement intégrée sur Silicium haute résistivité à 60 GHz utilisant des composants microsystèmes est étudiée et réalisée grâce au procédé micro-électronique de la société MEMScap. Les déphaseurs utilisent la technique des lignes commutées. Des commutateurs MEMS de type série et parallèles sont conçus, simulés et réalisés. Les système final occupe une place de 0,5*1mm²
This study concern reconfigurable antenna and their feeding circuit. Directivity and polarisation agility is obtained using different active components as PIN diodes and varactors which directly reported on the feeding circuit using MIC (microwave integrated circuit). A novel architecture of quasi-lumped coupler based on varactor is proposed, studied and theorized. This hybrid coupler is associated to a dual-orthoganal feed antenna. The system allow a reconfiguration of the polarization of the radiated antenna from a linear polarization to a circular one. Measurements show an axial ratio for the circular polarization of 0. 8dB. In a second application, a linear polarization can be rotated on a 90° angle. Measurements show that a high quality linear polarization is conserved during the rotation. In a third study, a microstrip antenna is associated with two parasitic elements. While the reactance connected to the parasitic elements is changed, a reconfiguration of the radiating pattern is observed. Eventually, diffent soltions are proposed to feed a linear array of antenna. A first solution using two hybrid coupler in reflection mode et PIN diodes permits to reduce the number of active devices needed. A second phased shifter based on the quasi-lumped hybrid coupler and the summation method is studied. This phase shifter is associated with an array of two antennas to modify the focusing of the radiating beam. Finally, a solution fully integrated on a high K silicon substrate is studied and realised. Phase shifter are using switching line technique

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Ysacco, Cedric. "Préparation et étude de nouveaux dinitroxydes comme agents de polarisation en polarisation dynamique nucléaire (PDN) en phase solide." Thesis, Aix-Marseille, 2012. http://www.theses.fr/2012AIXM4819.

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Abstract:

Préparation et étude de nouveaux dinitroxydes comme agents de polarisation en polarisation dynamique nucléaire (PDN) en phase solide. La principale limite de la RMN, en tant qu'outil de détection ou d'imagerie (IRM), est sa faible sensibilité qui résulte principalement de la faible différence d'énergie entre les états de spin nucléaire entre lesquels on observe la résonance. A l'équilibre thermique, la polarisation nucléaire PI (différence de population entre les états de spin) est très faible et le signal RMN, qui lui est proportionnel, sera peu intense. Le but de la Polarisation Dynamique Nucléaire (PDN) est d'augmenter l'intensité de signaux de RMN, en transférant vers des spins nucléaires de la polarisation de spin électronique PS, plus élevée que celle des spins nucléaires (PS/PI = 658 pour 1H). Depuis une quinzaine d'années, la PDN connaît un regain d'intérêt et un champ de développement exceptionnels. Cette renaissance de la PDN est surtout due aux importants travaux de fond du groupe de R. G. Griffin et ceux plus récents du groupe d'Ardenkjaer-Larsen. Ces travaux ont entre autre montré qu'avec des radicaux trityl ou des dinitroxydes, la PDN pouvait permettre d'atteindre de fortes augmentations du rapport signal sur bruit, en RMN en phases solide et liquide. Les propriétés de l'espèce paramagnétique à partir de laquelle se fait le transfert de polarisation spin électronique - spin nucléaire, jouent un rôle primordial dans l'efficacité de ce transfert. Au cours de notre travail, nous avons réalisé les synthèses de cinq nouveaux biradicaux de la famille des dinitroxides
Preparation and study of new dinitroxydes as polarizing agents in dynamic nuclear polarization (DNP) in solid state. Nowadays, nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy is one of the most important structure elucidation techniques in chemistry and biochemistry, NMR is also the underlying principle of magnetic resonance imaging (MRI). However, the use of NMR to investigate various materials or biological systems is still limited by its inherent low sensitivity. This arises from the relatively small size of the Zeeman interaction of the nuclear spins with an external magnetic field which leads to small Boltzmann polarizations (PI) and weak NMR signals. Dynamic Nuclear Polarization (DNP) is a prominent process to achieve a high non-equilibrium nuclear spin polarization by transferring to nuclear spins the higher electron spin polarization PS (PS/PI = 658 for 1H)) of unpaired electrons, belonging for example to stable free radicals. The past fifteen years has witnessed a renaissance in the use of DNP. This renewed interest is due to the outstanding work of the R. G. Griffin's group and the more recent work of the Ardenkjaer-Larsen's group. These authors have shown, among other, that with the use of trityl radicals or dinitroxides, PDN allowed to reach impressive signal enhancements for solid state and liquid NMR. The characteristics of the paramagnetic species used as polarizing agent play a pivotal role in the efficiency of a DNP process. In the course of our work we have performed the synthesis of five new dinitroxides, and through collaborations we tested their performance as polarizing agents for solid state PDN at 100 K, 9,4 T [263 GHz (RPE), 400 MHz (RMN)]

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Palau, Cécile. "Nouveaux radicaux phosphorés pour la polarisation dynamique nucléaire : études théorique et expérimentale." Aix-Marseille 1, 1992. http://www.theses.fr/1992AIX11014.

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Abstract:

Notre etude a concerne l'examen des perspectives qu'offrent les radicaux phosphoniumyle, et phosphoranyle, pour les applications de la polarisation dynamique nucleaire (pdn) en magnetometrie des champs faibles. Nous avons prepare une serie de tris(chlorophenyl)phosphines et determine leur structure par utilisation de la diffraction des rayons-x et de la mecanique moleculaire. Le radical tris(2,6-dichlorophenyl)phosphoniumyle a pu etre caracterise en solution par resonance paramagnetique electronique, mais sa duree de vie est insuffisante pour des applications en pdn. Des mesures et une modelisation de la largeur de raie ont montre que pour les radicaux phosphoniumyle, ce parametre est incompatible avec les exigences de performance de la pdn en magnetometrie des champs faibles. Pour les radicaux phosphoranyle de structure bipyramide trigonale, nous avons montre que la largeur de raie, le nombre de niveaux d'energie magnetique et la valeur du couplage hyperfin correspondent parfaitement aux criteres necessaires pour une amelioration des performances du magnetometre a pdn. Neanmoins la plupart des radicaux obtenus ne presentent pas une stabilite suffisante pour des applications en pdn. Des etudes cinetiques sur certains radicaux phosphoranyle comportant des liaisons oxygene-silicium, ont montre que ces liaisons conduisent a un fort ralentissement de la fragmentation. D'autre part nous avons mis en evidence pour ces radicaux l'existence d'un equilibre monomere-dimere. Nous avons prepare divers nouveaux precurseurs de radicaux phosphoranyle et certains de ces radicaux ont pu etre etudies par rpe en phase solide

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Van, der Grinten Maurits. "Diffusion des neutrons aux petits angles. Variation de contraste par polarisation dynamique." Paris 11, 1993. http://www.theses.fr/1993PA112213.

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Abstract:

Le sujet de cette these est la variation de contraste par polarisation dynamique appliquee a la diffusion des neutrons. On a etudie la conformation des polymeres pour trois systemes modeles: un homopolymere en solution (du polystyrene (ps) dans de l'otp), un block-copolymere en solution (du psh-psd (dh) dans de l'otp) et un melange de deux homopolymeres differents dans une solution (du ps et du polydichlorophosphazene (pclpn) dans du toluene). La diffusion du homopolymere ps en solution a ete ajustee par une fonction debye avec un rayon de giration correspondant a celui d'un polymere en bon solvant. La diffusion du block-copolymere dh en solution a montre l'influence du facteur de contraste d'interference negative a polarisation negative. A polarisation positive le contraste etait trop faible pour pouvoir voir la forme de la diffusion du polymere. La diffusion du dh a ete ajustee avec les fonctions de diffusion connues pour des polymeres en bon solvant avec une statistique du marche au hasard. Le systeme du melange de deux homopolymeres differents en solution nous a permis d'etudier l'interference entre les differentes especes de homopolymeres. La conformation des deux polymeres ps (masse5000) et pclpn (polydisperse) a change par rapport a la situation des memes polymeres en solution separee. Le rayon de giration du ps comme du pclpn a augmente dans le melange. Par ailleurs on a observe la fonction de structure d'interference entre le ps et le pclpn, qui etait negative, dans le meme domaine de q que les fonctions de structure des polymeres eux-memes. La distance moyenne entre les deux homopolymeres est du meme ordre que leur rayon de giration. On a une configuration ou les differents homopolymeres sont tres proches l'un de l'autre comme ce serait le cas par exemple dans une situation ou le pclpn entoure le ps. En conclusion on peut dire qu'on est arrive a mesurer les fonctions de structure intra et inter-moleculaire des polymeres en solution avec du contraste engendre par la polarisation dynamique. Pour le homopolymere et le block-copolymere en solution, les resultats sont en accord avec les theories connues pour des polymeres en bon solvant. Les homopolymeres dans le melange ont montre une augmentation de rayon de giration par rapport aux memes homopolymeres separes en solution

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Märker, Katharina. "Détermination structurale de systèmes organiques par polarisation dynamique nucléaire et RMN solide." Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2017. http://www.theses.fr/2017GREAV082/document.

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Abstract:

La détermination structurale supramoléculaire de solides organiques est d'une importance capitale pour la compréhension de leurs propriétés et de leur fonction. Des informations structurales à l’échelle atomique peuvent en principe être obtenues pour des composés en phase solide par la spectroscopie RMN (résonance magnétique nucléaire) combinée à la rotation de l’échantillon à l’angle magique (MAS). Cette technique est cependant confrontée à de fortes limitations de sensibilité, notamment en raison de la faible abondance isotopique naturelle (AN) d’isotopes clés, comme le carbone-13 et l’azote-15 (respectivement 1,1% et 0,37%).Une amplification de la sensibilité de plusieurs ordres de grandeur peut être obtenue avec la polarisation nucléaire dynamique (DNP), technique basée sur le transfert de polarisation des spins électroniques aux spins nucléaires. Les progrès récents dans la mise en œuvre pratique de la DNP ouvrent de nouvelles voies passionnantes, explorées dans cette thèse, pour la détermination de la structure des solides organiques.La première étape d’une étude structurale par RMN consiste en l'attribution spectrale des résonances. Malgré la faible AN des isotopes 13C et 15N, nous montrons dans ce travail que l’attribution complète de ces résonances pour un assemblage à base d’un dérivé de Guanosine est possible, grâce à l’utilisation d’expérience de corrélation multidimensionnelle 13C-13C et, pour la première fois, de spectre de corrélation 13C-15N.L'accent est alors mis sur l'obtention d'information structurale sous la forme de distances carbone-carbone et carbone-azote à partir d’expériences de transfert d’aimantation (expériences dites de « recouplage dipolaire »). Plusieurs stratégies sont discutées pour l’obtention de courbes de transfert d’aimantation sur des échantillons en AN. La dilution naturelle des isotopes 13C et 15N présente ici un avantage décisif pour ces mesures en réduisant de manière importante la troncature dipolaire, ce qui permet un transfert de polarisation sur de longues distances sans perturbation engendrée par la présence d’un troisième spin. Il en découle une description simplifiée de la dynamique de spin qui peut ainsi être facilement reproduite par des simulations numériques. Cette approche est démontrée expérimentalement sur des nanotubes du peptide diphénylalanine cyclique auto-assemblé (cyclo-FF). Les courbes de transfert d’aimantation 13C-13C et 13C-15N obtenues sont effectivement sensibles à de longues distances allant jusqu'à ~ 7 Å, et sont en excellent accord avec les simulations basées sur la structure cristalline du cyclo-FF. De plus, chaque courbe de transfert d’aimantation est constituée d’une superposition de contributions multiples intra et intermoléculaires, et contiennent donc une information structurale très riche.Il est ensuite montré que le contenu élevé de l'information contenu dans ces courbes de transfert d’aimantation et leur description théorique simple permettent de déterminer à la fois la structure moléculaire et la structure supramoléculaire du cyclo-FF. Ceci est réalisé à l'aide d'un code de calcul dédié qui crée de manière systématique des modèles structuraux par translation/rotation moléculaire et différentes symétries possible de la maille cristalline. Ces modèles sont ensuite classés en fonction de leur accord avec les données expérimentales.La thèse conclut en présentant des améliorations méthodologiques pour la séquence d'impulsions de recouplage dipolaire homonucléaire SR26. Cette séquence est particulièrement puissante pour une utilisation sur des échantillons en AN. Ces améliorations permettent une augmentation de l'efficacité du recouplage et l'acquisition de spectres de corrélation 2D avec de larges fenêtres spectrales.En résumé, cette thèse démontre que l'utilisation d'échantillons organiques en AN présente d’importants avantages pour leur étude structurale par RMN en phase solide qui devient possible avec la technique de DNP sous MAS
Supramolecular structure determination of organic solids is of utter importance for understanding their properties and function. Structural insights at the atomic level can be provided by magic-angle spinning (MAS) solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy. However, this technique faces strong limitations in sensitivity due to the low natural isotopic abundance (NA) of the key nuclei 13C and 15N (1.1 % and 0.37 %, respectively). Sensitivity enhancement by several orders of magnitude can be achieved with dynamic nuclear polarization (DNP) which is based on polarization transfer from electron to nuclear spins. The recent progress in the practical implementation of DNP opens up new and exciting possibilities for structure determination of organic solids which are explored in this thesis.The first step for structural studies with NMR is resonance assignment. The complete assignment of 13C and 15N resonances at NA is demonstrated here to be feasible based on DNP-enhanced 13C-13C and, for the first time, 13C-15N correlation spectra.The focus is then laid on obtaining structural information in the form of carbon-carbon and carbon-nitrogen distances from the buildup of polarization in dipolar recoupling experiments. Several strategies are discussed for recording such polarization buildup curves at NA. A decisive advantage of these measurements is that dipolar truncation is reduced to a great extent in samples at NA, enabling undisturbed polarization transfer over long distances and a simple description of the spin dynamics by numerical simulations. This is demonstrated experimentally on the self-assembled cyclic diphenylalanine peptide (cyclo-FF). The 13C-13C and 13C-15N buildup curves obtained are indeed sensitive to long distances (up to ~ 7 Å) and are in excellent agreement with the crystal structure of cyclo-FF. Moreover, each buildup curve represents a superposition of multiple intra- and intermolecular distance contributions and can therefore provide a wealth of structural information.It is subsequently shown that the high information content and the simple theoretical description of such polarization buildup curves enables determination of both the molecular and the supramolecular structure of cyclo-FF. This is achieved with the help of a dedicated computational code which creates structural models based on a systematic grid-search and ranks them according to their agreement with the experimental data.The thesis concludes by presenting improvements for the homonuclear dipolar recoupling pulse sequence SR26 which is a powerful sequence for use in NA samples. These improvements enable increased recoupling efficiency and the acquisition of 2D correlation spectra with large spectral widths.Overall, this thesis demonstrates that clear advantages lie in the use of NA samples for structural studies of organic solids, and that MAS-DNP enables structure determination which is mainly based on distance information from NMR data

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Bellencontre, Frédéric. "Contributions au développement d'un champ de forces classique pour la spectroscopie vibrationnelle de bio-molécules." Thesis, Evry-Val d'Essonne, 2008. http://www.theses.fr/2008EVRY0005.

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Abstract:

Les simulations de dynamique moléculaire sont un outil pertinent pour apporter une compréhension et interprétation fines des expériences de spectroscopie vibrationnelle. Compte tenu de la taille des systèmes bio-moléculaires étudiés expérimentalement, il faut avoir recours à des simulations de dynamique moléculaire classique, c'est-à-dire qui reposent sur des champs de forces classiques. Cette thèse s'inscrit dans le cadre du développement d'un champ de forces classique, spécifiquement dédié aux calculs de spectroscopie infrarouge de bio-molécules. Nous y développons la partie électrostatique de ce champ de forces. La force et l'originalité de ce travail résident d'une part, sur un ajustement des paramètres à partir de dynamiques moléculaires ab initio de type Car-Parrinello, et d'autre part, sur l'utilisation d'un modèle électrostatique de charges variant avec les coordonnées internes moléculaires. Notre méthode est appliquée avec succès sur des polypeptides d'Alanine. Elle permet de reproduire les spectres de référence dans la zone 1000-2000 cm-1 qui correspond aux modes Amide I, II et III, qui sont spécifiquement employés pour caractériser les structures des peptides et protéines. Nous nous limitons à cette zone spectrale dans ce travail
Molecular dynamics simulations is the proper tool giving a precise interpretation and comprehension of vibrational spectroscopy experiments. As our interests lie in the vibrational spectroscopy of biomolecules, classical molecular dynamics simulations should be performed, thus relying on empirical classical force fields. This thesis is thus dedicated to the development of a biomolecular classical force field specifically to be used in the context of vibrational infrared spectroscopy. To that end, we have developed an electrostatic model, in which the parameters are fitted from ab initio Car-Parrinello molecular dynamics simulations, which is the strength of the present developments. We have more specifically developed an electrostatic fluctuating charge model in which the charges linearly fluctuate with the molecular internal coordinates. Our method has been applied on Alanine polypeptides, and is shown to reproduce the ab initio reference spectra in the 1000-2000 cm-1 spectral domain which is characteristic of the Amide I, II and III modes of peptides and proteins

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GUIBERTEAU, THIERRY. "Polarisation dynamique en champ magnetique faible : application a la spectroscopie et a l'oxymetrie." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1994. http://www.theses.fr/1994STR13157.

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Abstract:

Cette these presente l'etude sur le developpement de la polarisation dynamique nucleaire (pdn) en tant que technique oxymetrique applicable in vivo. Un premiere partie est consacree a la theorie de la pdn dans les liquides avec des solutions de radicaux libres presentant ou non une structure hyperfine par resonance paramagnetique electronique (rpe). Cette etude a permis de mettre en evidence la possibilite de detecter par pdn en champ magnetique faible les transitions rpe de type pi, induites par un champ radiofrequence perpendiculaire au champ magnetique principal, et les transitions rpe de type sigma, induites par un champ radiofrequence parallele au champ magnetique principal. Une deuxieme partie concerne le materiel et les methodes utilisees pour la pdn en champ magnetique faible. Dans une troisieme partie, nous presentons l'etude par pdn de deux types de radicaux libres qui sont les phtalocyanines de lithium et les nitroxydes. Avec les phtalocyanines de lithium, nous avons observe pour la premiere fois un effet de pdn dans une suspension aqueuse d'un radical libre insoluble. Quant aux nitroxydes, nous avons etudie leurs parametres de pdn dans les fluides biologiques en vue de leur application in vivo. Dans une quatrieme partie, nous avons utilise la pdn en tant que technique spectroscopique et nous avons obtenu les spectres experimentaux de pdn en champ magnetique faible. Nous avons ainsi observe pour la premiere fois un effet de pdn avec la saturation des transitions rpe de type sigma. Les spectres de pdn montrent la possibilite d'utiliser la pdn dans le champ magnetique terrestre. Enfin, nous presentons les resultats concernant l'oxymetrie par pdn en champ magnetique faible

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Marque, Sylvain. "Production et études par RPE de radicaux phosphoranyle persilyles : applications en polarisation dynamique nucléaire." Aix-Marseille 3, 1996. http://www.theses.fr/1996AIX30103.

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Abstract:

Notre etude a concerne l'examen des perspectives qu'offrent les radicaux phosphoranyle persilyles, (r#3sio)#4p#?, dans les applications de la polarisation dynamique nucleaire a la magnetometrie des champs faibles. Nous avons prepare deux phosphite de tris(trialkylsilyle), deux peroxydes de bis(trialkylsilyloxy)phosphoranyle. La structure bpt de ces radicaux a ete determinee par des etudes de rpe en phase isotrope et anisotrope. Les etudes de cinetique ont permis de mettre en evidence un processus d'alpha scission tres lent et un processus de disparition par reaction entre le peroxyde et le radical phosphoranyle persilyle. Nos travaux nous ont permis de decouvrir les premiers radicaux phosphoranyle acycliques, persistants a temperature ambiante. Nous avons determine les differents processus de relaxation intervenant dans l'elargissement de la raie de rpe de ces radicaux. Nous avons mesure le facteur d'efficacite pour un radical phosphoranyle et calcule le facteur de polarisation dynamique. Nous avons montre que la famille des radicaux phosphoranyle persilyles possede un fort potentiel pour une application en polarisation dynamique nucleaire. L'obtention de radicaux phosphoranyle persilyles stables en solution demeure un defi pour le chimiste

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Grucker, Daniel. "Relaxation magnetique des protons : applications aux phenomenes d'echange et de polarisation dynamique en biologie." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1989. http://www.theses.fr/1989STR13134.

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Abstract:

Etude du taux de relaxation transversal des protons de l'eau (r2) dans les tissus biologiques. R2 est discute par rapport aux phenomenes d'echange et a la diffusion de l'eau dans les gradients de champ magnetique lies a l'heterogeneite des tissus. Une nouvelle technique d'imagerie fondee sur l'effet overhauser a ete developpee et appliquee a la visualisation de la distribution d'un radical libre dans un rat in vivo

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Madelin, Guillaume. "Développements méthodologiques de l'IRM à bas champ : Elastographie, Interaction IRM-Ultrasons et Polarisation Dynamique Nucléaire." Phd thesis, Université Victor Segalen - Bordeaux II, 2005. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00011433.

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Abstract:

Cette thèse porte sur deux aspects de l'Imagerie par Résonance Magnétique (IRM) à bas champ (0.2 T) : la recherche de nouveaux contrastes liés à l'interaction entre la Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) et l'acoustique (élastographie, interaction spin-phonon) et l'augmentation du rapport signal-sur-bruit par Polarisation Dynamique Nucléaire (PDN). L'Elastographie par Résonance Magnétique (ERM) permet de retrouver certaines propriétés viscoélastiques des tissus par visualisation de la propagation d'ondes acoustiques transverses à basse fréquence. Une revue sur l'ERM est présentée, ainsi qu'une étude sur la mesure locale du coefficient d'absorption acoustique. La partie suivante est consacrée à l'interaction IRM-ultrasons. Le transducteur ultrasonore a d'abord été calibré en puissance et en champ acoustique en comparant deux méthodes : la méthode de la force de radiation (méthode de la balance) et l'interférométrie laser. Nous avons ensuite tenté de modifier le T1 des tissus par interaction spin-phonon due à l'application d'ultrasons à la fréquence de résonance à 0.2 T, soit environ 8.25 MHz. Aucune modification du contraste T1 n'a été obtenue, mais le phénomène de courant acoustique a pu être observé dans les liquides. La visualisation par IRM de ce courant pourrait permettre de calibrer les transducteurs ainsi que de retrouver certaines propriétés mécaniques des fluides visqueux. Le but de la dernière partie était la mise en place d'expériences de PDN à 0.2 T dans le but d'augmenter le signal RMN. Cette méthode de double résonance est basée sur le transfert de polarisation des électrons non-appariés de radicaux libres vers les protons de l'eau environnants. Ce transfert s'effectue par relaxation croisée lors de la saturation d'une transition électronique par Résonance Paramagnétique Electronique (RPE). Deux cavités de RPE opérant à 5.43 GHz ont été testées sur des radicaux libres d'oxo-TEMPO (nitroxyde). Un gain en signal RMN d'un facteur 30 a pu être obtenu lors de ces expériences préliminaires.

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Madelin, Guillaume. "Développements méthodologiques de l'IRM à bas champ : élastographie, interaction IRM-Ultasons et polarisation dynamique nucléaire." Bordeaux 2, 2005. http://www.theses.fr/2005BOR21253.

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Abstract:

Cette thèse porte sur l'Imagerie par Résonance Magnétique (IRM) à bas champ (0,2 T). L'Elastographie par Résonance Magnétique permet de retrouver les propriétés viscoélastiques des tissus par imagerie d'ondes acoustiques transverses. Pour la partie suivante, un transducteur ultrasonore a été calibré en comparant la méthode de la balance et l'interférométrie laser. Puis, il a été tenté de modifier le contraste T1 des tissus par interaction spin-phonon due à l'application d'ultrasons à la fréquence de Larmor. Aucune modification n'a été obtenue, mais un courant acoustique a été observé. La visualisation de ce courant permet de calibrer les transducteurs et de retrouver certaines propriétés des liquides. La dernière partie était consacrée à la mise en place d'expériences de Polarisation Dynamique Nucléaire, basée sur le transfert de polarisation d'électrons non-appariés de radicaux libres vers les protons de l'eau. Un gain en signal RMN d'un facteur 30 a été obtenu sur des nitroxydes
This thesis deals with low field (0. 2 T) Magnetic Resonance Imaging (MRI). Magnetic Resonance Elastography allows to assess some viscoelastic properties of tissues by imaging of acoustic strain waves. In the next part, an ultrasonic transducer was calibrated using the comparison of the balance method and laser interferometry. Then, it was tried to modify the T1 contrast of tissues by spin-phonon interaction due to the application of ultrasound at the Larmor frequency. No modification was obtained, but an acoustic streaming was observed. The visualization of this streaming makes possible to calibrate transducers and to assess some properties of liquids. The last part was dedicated to set up Dynamic Nuclear Polarization experiments, based on the polarization transfer of unpaired electrons of free radicals to the protons of water. An enhancement of the NMR signal by a factor 30 was obtained on nitroxides

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Rivot, Angélique. "Développement de l’IRM du poumon rehaussée par polarisation dynamique nucléaire : vers l’imagerie de la protéolyse." Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0274.

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Abstract:

Les maladies inflammatoires pulmonaires tels que la mucoviscidose et le BPCO, ont pour point commun un influx important de neutrophiles qui libèrent des protéases, responsables des lésions tissulaires et de la perte progressive de fonction. À ce jour, il n'existe aucune méthode permettant d'évaluer l'activité des protéases dans le poumon in vivo. Une telle méthode permettrait un diagnostic précoce de tout déséquilibre protéase / inhibiteur bien avant la détection des lésions pulmonaires par des méthodes d'imagerie anatomique ainsi que l'évaluation de thérapies avec des inhibiteurs de protéases. L'IRM rehaussée par Polarisation dynamique nucléaire (PDN) est une approche possible pour révéler de telles activités enzymatiques en utilisant des nitroxydes spécifiques. Cependant, l’imagerie du poumon par IRM est encore aujourd’hui exigeante, en raison des propriétés intrinsèques à l'organe. Dans la nécessité d'obtenir du signal dans le poumon en IRM, une séquence radiale est souvent privilégiée. En effet, les trajectoires radiales bénéficient de nombreuses avantages comme leur faible sensibilité aux artefacts de mouvements ainsi que la possibilité de sous-échantillonner les acquisitions. Ainsi, l’objectif de cette thèse est de développer une séquence 3D à Temps d'Echo Ultra court sur un nouveau système IRM bas champ (0.2T) et de la comparer à une séquence robuste utilisant l'écho de spin. Les deux méthodes ont été implémentés au système afin d'obtenir des images en 3D en un temps d’acquisition limité. Après leur évaluation in vitro, leur utilisation in vivo chez la souris donnent accès à la biodistribution de nitroxydes dans le poumon, dont un substrat de l'élastase du neutrophile. L'IRM rehaussée a par ailleurs permis d'évaluer in vitro les activités enzymatiques de protéases à sérine dans le cas de poumons infectés
Pulmonary inflammatory diseases such as cystic fibrosis and COPD, have in common a high influx of neutrophils that secrete proteases responsible for tissue injury and the progressive loss of lung function. To date there is no method able to assess lung enzyme activity in vivo. Such a method would allow an early diagnostic of any protease/inhibitor imbalance long before the detection of pulmonary lesions by anatomical imaging methods. Lungs function could thus be preserved with protease inhibitors. MRI enhanced by dynamic nuclear polarization (DNP) is an approach that reveal proteolytic activity through specific nitroxide. However, lung imaging by MRI is demanding, because of intrinsic properties. In order to obtain signal in the lung by MRI, a radial sequence imaging is often favorable. Indeed, radial trajectories benefit from various advantages like their low sensitivity to motion artefacts as well as the opportunity to highly undersample acquisitions. Thus the aim of this thesis was to develop a 3D Ultra Short Echo Time sequence on a new low field MRI system (0.2T). This sequence has been compared to a robust spin echo sequence. Both methods have been implemented in the system to obtain 3D images in a limited acquisition time. After their in vitro evaluation, their in vivo use in mice gives access to the biodistribution of nitroxides in the lung, like substrate of neutrophil elastase. Enhanced MRI allowed in vitro monitoring of the enzymatic activities of serine proteases inthe case of infected lungs

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Apostoluk, Aleksandra. "Dynamique de la polarisation tout-optique de molécules organiques présentant un photochromisme rapide en phase polymérisée." Phd thesis, Université d'Angers, 2003. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00110790.

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Abstract:

L'étude concerne la mise en œuvre du processus de polarisation tout–optique en vue de l'orientation et du contrôle complet de la structuration de matériaux organiques polymères. Il est démontré que la superposition cohérente de deux faisceaux optiques aux fréquences fondamentale et second harmonique permet de briser la centrosymétrie du milieu et d'induire une orientation polaire des molécules photochromiques au sein du matériau. Les paramètres importants qui doivent être contrôlés, permettant une polarisation efficace du matériau, sont la phase relative, les amplitudes et les états de polarisation des faisceaux d'écriture. Nous présentons une technique originale qui est basée sur la dispersion de l'indice de réfraction des verres et qui permet de négliger l'influence de la phase relative sur le processus de polarisation. On montre également que cette nouvelle méthode développée dans le cadre de cette étude permet de réaliser le contrôle en temps réel de l'orientation tout optique. Cette technique est appliquée à plusieurs matériaux polymères possédant des propriétés nonlinéaires intéressantes, et a notamment permis d'observer la formation de réseaux de surface dans des films polymères amorphes contenant des molécules azoïques. La configuration particulière utilisant un prisme permet d'observer une diffusion translationnelle photoinduite des molécules azoïques, cette dernière étant à l'origine de la formation des réseaux de surface. Une analyse des réseaux enregistrées avec des polarisations s (TE) et p (TM) a été effectuée. La formation de ces derniers est attribuée à un transport de matière des régions ou le taux d'isomérisation est élevé vers les régions ou ce taux est plus faible. Nous avons aussi utilisé la technique d'orientation tout–optique afin d'augmenter le rendement de cellules organiques photovoltaïques.

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Duong, Tuan Nghia. "Développement de la polarisation dynamique nucléaire à haut champ magnétique pour la caractérisation des matériaux nanostructurés." Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015GREAV019/document.

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Abstract:

La spectroscopie de RMN des solides est une méthode de choix pour la caractérisation de la structure et de la dynamique à l'échelle atomique des matériaux ordonnés et désordonnés. Cependant, l'utilisation de cette technique est limitée par son manque de sensibilité qui empêche l'observation de la surface des matériaux, souvent responsable de leurs propriétés chimiques. Il a été récemment montré que la Polarisation Nucléaire Dynamique (en anglais, Dynamic Nuclear Polarization, DNP) dans les conditions de rotation à l'angle magique (en anglais Magic-Angle Spinning, MAS) permet de surmonter cette limitation. Cette technique permet d'augmenter la sensibilité de la RMN de plusieurs ordres de grandeur. Elle consiste à transférer la polarisation élevée des électrons non-appariés vers les noyaux grâce une irradiation micro-onde. L'objectif de cette thèse consiste à appliquer la MAS-DNP pour sonder la structure de matériaux nanostructurés inorganiques et hybrides. Ces nouvelles informations faciliteront l'amélioration raisonnée de leurs propriétés. Deux classes de matériaux ont été étudiées : des nanoparticules (NP) de silice fonctionnalisées avec des chaînes siloxane et deux formes d'alumine. Les NP de silice fonctionnalisées permettent d'accroître la durée de vie des piles à combustible. Grâce au gain en sensibilité offert par la DNP, il a été possible de sonder les connectivités et les proximités 29Si-29Si dans ces matériaux et ainsi d'élucider le mode de condensation des chaînes siloxane à la surface des NP de silice. La seconde classe de matériaux étudiés comprend deux formes d'alumine : l'alumine- et l'alumine mésoporeuse. La première est largement utilisée dans l'industrie comme catalyseur, support de catalyseur et adsorbant, tandis que la seconde est un matériau prometteur du fait de sa porosité contrôlée et de son accessibilité élevée. Néanmoins, la structure de ces alumines est toujours largement débattue car elles ne forment pas des monocristaux. Grâce à une meilleure compréhension des performances de la MAS-DNP, conduisant notamment à une optimisation de la préparation des échantillons, il a été possible de compenser la très faible efficacité des expériences 27Al sélectives de la surface. La structure de la surface d'alumine a été sondée par des expériences RMN avancées à deux dimensions et une nouvelle expérience a été proposée pour l'observation sélective du cœur de l'alumine. Afin d'obtenir davantage d'informations sur les proximités 27Al-27Al, nous avons cherché à mieux comprendre les séquences de recouplage dipolaire homonucléaire pour des noyaux 27Al. Pour ce faire, la dynamique de spin au cours de ces séquences a été analysée par la théorie de l'hamiltonien moyen et des simulations numériques. En résumé, au cours de cette thèse, nous avons montré comment la MAS-DNP ouvre de nouvelles perspectives pour l'étude des matériaux nanostructurés
Solid-state NMR spectroscopy is a powerful analytical technique to characterize the atomic-level structure and dynamics of both ordered and disordered materials. However, its main limitation is the lack of sensitivity, particularly preventing studies on the surface of materials, an important region determining their chemical properties. It has been recently shown that Magic Angle Spinning Dynamic Nuclear Polarization (MAS-DNP) could overcome this difficulty. This technique can provide an enhancement of NMR sensitivity of many orders of magnitude. It is based on the partial microwave-driven transfer of the large intrinsic polarization of electron spins to nuclear spins, making impractical NMR experiments feasible. The aim of this work is to use this MAS-DNP technique to help gain new insights into the structure of inorganic and hybrid nanostructured materials. Such knowledge will facilitate the rational improvement of their properties. Two classes of materials are investigated. The first ones are siloxane-functionalized silica nanoparticles (NPs), which can be used to extend the working durability of fuel cells. Owing to the sensitivity enhancement achieved by MAS-DNP, the condensation network structure of siloxanes bound to the surface of silica NPs could be elucidated using 29Si-29Si homonuclear correlation NMR experiments. The second class of investigated systems encompasses two forms of aluminas, -alumina and mesoporous alumina. The former is widely used in industry as a catalyst, catalyst support, and adsorbent, whereas the latter is a promising material owing to its highly controlled porosity and its high surface accessibility. Nevertheless, their structures are still under heavy investigation since they do not form single crystals. Due to an improved comprehension of MAS-DNP performance, including optimized sample preparation, the obstacle of extremely low efficiency for surface-selective 27Al NMR experiments is circumvented. Sophisticated two-dimensional NMR experiments are employed to provide selective insights into structures on the surface and a new experiment is proposed to study only the bulk of these materials. For achieving further information on the spatial proximities between different 27Al sites, a thorough understanding of homonuclear dipolar recoupling pulse sequences for half-integer quadrupolar nuclei is required. In order to do this, Average Hamiltonian theory and numerical simulations are used to analyze the spin dynamics resulting from these pulse sequences, giving insights into their relative performances. Overall, it is shown that the use of MAS-DNP can be crucial for the characterization of state-of-the-art materials, highlighting the future importance of this technique

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Zagdoun, Alexandre. "Dynamic Nuclear Polarisation Surface Enhanced NMR Spectroscopy." Phd thesis, Ecole normale supérieure de lyon - ENS LYON, 2014. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01065554.

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Abstract:

Since its discovery in the 1950's, DNP has been a topic of significant interest in magnetic resonance. DNP is the transfer of polarization between single electrons and nuclei, driven by micro-wave irradiation. Since its renaissance at high field in the 90's, due to the introduction of gyrotrons as high-power, high-frequency microwave sources most application of this technique have been samples of biological interest in frozen solution. The long standing interest of our group in the characterization of surface species such as supported catalysts on silica lead us to apply this technique to the study of surfaces. The goal of this thesis is the development of this method, dubbed DNP Surface Enhanced NMR Spectroscopy. To that end, we first introduce new polarizing agents, soluble in organic solvents. The influence of the electron relaxation times on the DNP enhancements is demonstrated and efficient tailored polarizing agents are introduced. The optimization of the sample preparation to obtain optimal sensitivity is also discussed, as well as the interaction between the radical and the surface. These developments made it possible to apply the technique to many functionalized materials, with some examples developed in this manuscript. Finally, the issue of DNP on polarization conductors is discussed, and we show how microcrystals can be efficiently polarized using DNP.

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Leymarie, Edouard. "Méthodes de variation de contraste par polarisation nucléaire en diffusion de neutrons aux petits angles : Observation de domaines de polarisation nucléaire par diffusion de neutrons." Phd thesis, Paris 11, 2002. https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00002103v2.

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Abstract:

Dans cette thèse nous étudions les aspects théoriques et expérimentaux de la méthode de Variation de Contraste par Polarisation Nucléaire (VCPN) appliquée à la diffusion de neutrons aux petits angles. Nous exposons les bases théoriques de la diffusion de neutrons en mettant en évidence le fondement de la méthode VCPN : la forte dépendance en spin, en particulier pour les protons, de l'interaction noyau-neutron. Nous présentons également les principes de la RMN en nous attardant sur les méthodes de polarisation dynamique par effet solide, qui permettent de contrôler la polarisation des protons des échantillons, et par là même de maîtriser la variation de contraste. Nous présentons une étude essentiellement théorique de la méthode VCPN dite " en statique " qui suppose que la polarisation nucléaire est homogène dans l'échantillon et constante au cours de l'expérience. Nous montrons qu'elle permet, en réalisant plusieurs acquisitions à différentes polarisations, d'obtenir les fonctions de structure de système à composants multiples, et cela, sans avoir à recourir à plusieurs échantillons. Pour cela, nous avons testé un dispositif simple de stabilisation de la polarisation nucléaire. Nous exposons également une nouvelle application de la méthode VCPN dite " en dynamique ". Nous avons montré l'existence, dans des mélanges glycérol-eau deutériés dopés par des centres paramagnétiques, de domaines de polarisation nucléaire pendant les premières secondes de la polarisation dynamique par effet solide. Ceci renforce considérablement la diffusion cohérente des centres paramagnétiques. Nous abordons les raisons théoriques expliquant l'apparition de ces domaines de polarisation, ainsi que les différentes techniques permettant de les observer par diffusion de neutrons
In this thesis we study the theoretical and experimental aspects of Contrast Variation by Nuclear Polarization (CVNP) applied to small-angle neutron scattering. The basics of neutron scattering theory is developed by highlighting the origin of the CVNP method : the strong spin dependence of thermal neutron scattering, especially on protons. We also present the principles of NMR with a special attention on the method of dynamic nuclear polarization by the solid effect which makes it possible to control the proton polarization and therefore the contrast for neutron scattering. We present a theoretical study of the CVNP method called static which supposes that the nuclear polarization is homogeneous in the sample and constant during the experiment. We show that it allows one to obtain partial structure functions of systems with multiple components, by carrying out several acquisitions with different polarizations on a single sample. For this purpose, we tested a simple device to stabilize the nuclear polarization. We describe finally a new application of the CVNP method called dynamic. In a solution of deuterated glycerol-water containing a small concentration of paramagnetic centres, we showed the existence of domains of polarized protons at the onset of dynamic polarization. This reinforces considerably the coherent scattering of paramagnetic centres. We describe the theoretical reasons explaining the appearance of these domains of polarization, as well as the various techniques used to observe them by neutron scattering

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ZEGHIB, NADIR. "Transfert de la polarisation dynamique nucleaire (dnp) du 6li aux protons de l'eau a tres bas champ magnetique." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1999. http://www.theses.fr/1999STR13172.

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Abstract:

Le lithium joue un role important dans le traitement de desordres neuro-psychiatriques. Il est utilise depuis plusieurs dizaines d'annees avec succes, mais les mecanismes moleculaires de son action therapeutique restent inconnus. La mise en oeuvre de methodes non invasives permettant d'observer le lithium dans le tissu cerebral presenterait un grand interet compte tenu de son importance pharmacologique. L'objectif de cette etude est de comprendre les mecanismes de distribution du lithium dans l'organisme lors de son administration en tant que medicament et, plus particulierement, de pouvoir modeliser les phenomenes d'echange entre cellules et milieu extracellulaire du sang. Dans l'introduction de ce manuscrit, cette question est exposee de maniere concise et nous expliquons pourquoi il est judicieux de choisir la resonance magnetique du lithium-6 (nombre de spin 1) malgre une plus faible sensibilite de principe de cet isotope par rapport au lithium-7 (nombre de spin 3/2) qui est davantage sujet aux effet d'elargissement quadrupolaire. On justifie egalement le choix de la demarche adoptee, fondee sur la polarisation dynamique nucleaire (dnp) du li-6, puis une detection indirecte utilisant le transfert de polarisation du lithium aux protons de sa couche d'hydratation. Ce transfert est renforce par la conjugaison des operations precedentes et d'une technique de field cycling. Ce travail consiste a poser les bases theoriques et donner des indications experimentales sur l'approche proposee.

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Lang, Humblot Karine. "Etude et réalisation d'un magnétomètre à résonance magnétique nucléaire à polarisation dynamique pour les applications en forage pétrolier." Université Joseph Fourier (Grenoble), 1997. http://www.theses.fr/1997GRE10023.

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Abstract:

Les magnetometres a resonance magnetique nucleaire bases sur le phenomene de polarisation dynamique sont des instruments tres adaptes a la mesure du champ magnetique terrestre dans les puits de forage petrolier, ce qui permet une datation assez precise des couches geologiques concernees. Le magnetometre contient un solvant protone avec des radicaux libres en solution afin de realiser la polarisation dynamique qui amplifie le signal nucleaire des protons inobservable sans ce dispositif. Le but de ce travail est d'ameliorer les performances du magnetometre en presence de gradients de champs magnetiques importants et de permettre son fonctionnement jusqu'a des temperatures relativement elevees. Le choix de la solution radicalaire est crucial. Les criteres preponderants sont l'obtention d'un radical stable presentant une structure hyperfine interne importante et une largeur de raie rpe fine. Nous avons developpe un modele plus performant de cette largeur de raie qui nous a permis de definir precisement les caracteristiques requises pour le radical et le solvant. Nous avons montre que la tenue en gradient de la solution est conditionnee par des temps de relaxation nucleaires courts et la correlation entre ces deux effets a ete formulee a l'aide d'un modele theorique en accord avec les resultats experimentaux. L'ensemble de ces criteres a conduit au choix de la solution de triglyme contenant le radical nitroxyde tmio. Cette solution stable et relativement resistante aux gradients de champ magnetiques est la plus performante pour notre application. Un nouvel oscillateur base sur cette solution a ete concu et caracterise. Une etude fondamentale complementaire et originale sur la relaxation intermoleculaire entre les protons du solvant et les spins electroniques des radicaux a structure hyperfine interne a ete developpee. Le comportement des densites spectrales selon une loi proportionnelle a la racine de la frequence de resonance nucleaire a ete observe dans divers domaines de frequence, ce qui a permis une determination precise de la constante de diffusion relative du couple radical-solvant

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Ferroud-Plattet, Marie-Pierre. "Etude de la polarisation dynamique en champ faible de radicaux libres en solution : application à la magnétométrie Raman." Grenoble 1, 1992. http://www.theses.fr/1992GRE10034.

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Abstract:

Nous presentons une etude theorique et experimentale des performances en polarisation dynamique de nouveaux radicaux centres sur le phosphore, radicaux envisages pour la magnetometrie rmn bas champ. A partir d'une analyse theorique de la polarisation dynamique en champ faible, nous avons etabli les criteres de selection des couples radical-solvant. L'accent a tout d'abord ete mis sur la preponderance du couplage hyperfin anisotrope dans l'elargissement de la raie rpe pour les radicaux phosphores. De nombreux systemes ont ete etudiees experimentalement et interpretes par des modeles numeriques. Les radicaux phosphoranyle en solution dans le tetrahydrofuranne semblent les plus prometteurs. D'autre part, nous avons fait une etude assez approfondie du couplage electron-proton qui se traduit par un facteur dit de fuite qui joue un role essentiel au niveau de la polarisation dynamique. La determination de ce facteur a fait l'objet du developpement d'un relaxometre rmn a precession libre en champ terrestre, ainsi que de nombreuses caracterisations pour differents radicaux et solvants

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Renucci, Pierre. "Dynamique des polaritons de microcavité : cohérences optiques, cohérences de spin." Toulouse, INSA, 2001. http://www.theses.fr/2001ISAT0020.

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Abstract:

Ce mémoire est une contribution à l'étude, par spectroscopie optique ultra-rapide, des phénomènes de cohérence optique et de spin relatifs aux états de polaritons de microcavité. Nous réalisons le contrôle cohérent temporel du spin et de la population polaritonique et nous montrons que l'efficacité des processus de diffusion susceptibles de détruire la cohérence optique est affaiblie lorsque la particule présente un caractère photon marqué. A faible densité, l'analyse des cohérences de spin fait apparaître un blocage de la relaxation du spin et de l'alignement du polariton à désaccord négatif. A plus forte densité, un mécanisme d'émission fortement non-linéaire est observé en régime de couplage fort. Cet effet est interprété en terme de luminescence paramétrique stimulée, processus cohérent qui repose sur une approche bosonique des polaritons en interaction via l'échange. Sous champ magnétique transverse, des battements quantiques de spin sont observés. Sous excitation résonante, une corrélation de spin électron-trou au sein de la composante exciton du polariton est mise en évidence. Enfin, nous montrons que la valeur du module du facteur de Landé effectif transverse de l'électron au sein du polariton est d'autant plus forte que la quasi-particule présente un caractère exciton marqué
This thesis is a contribution to the study, via ultrafast time-resolved optical spectroscopy, of optical and spin coherence phenomena involving polaritons in semiconductor microcavities. Coherent control of spin and population of polaritons is performed and we show that the scattering processes responsible for the loss of optical coherence are less efficient when the quasi-particule exhibits a strong photonic character. At low density, the analysis of spin coherences evidences a quenching of spin and alignment relaxation processes for negative detuning. At higher density, a strong non-linear mechanism is observed in the strong coupling regime. This effect is interpreted as stimulated parametric scattering, a coherent process which relies on a bosonic approach of interacting polaritons. Under transverse magnetic field, spin quantum beats are observed. Under resonant excitation, an electron-hole spin correlation is evidenced. To finish with, we show that the absolute value of the effective transverse electron Landé factor increases with the excitonic character of the quasi-particule

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Lagardère, Louis. "Calcul haute-performance et dynamique moléculaire polarisable." Thesis, Paris 6, 2017. http://www.theses.fr/2017PA066042.

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Abstract:

Ce travail de thèse se situe à l'interface entre la chimie théorique, le calcul scientifique et les mathématiques appliquées. On s'intéresse aux différents algorithmes utilisés pour résoudre les équations spécifiques qui apparaissent dans le cadre de la dynamique moléculaire utilisant des champs de forces polarisables dans un cadre massivement parallèle. Cette famille de modèles nécessite en effet de résoudre des équations plus complexes que les modèles classiques usuels et rend nécessaire l'utilisation de supercalculateurs pour obtenir des résultats significatifs. On s'intéressera plus précisément à différents cas de conditions aux limites pour rendre compte des effets de solvatation comme les conditions aux limites périodiques traitées avec la méthode du Particle Mesh Ewald et un modèle de solvatation continu discrétisé par décomposition de domaine : le ddCOSMO. Le plan de cette thèse est le suivant : sont d'abord passées en revue les différentes stratégies parallèles en dynamique moléculaire en général, sont ensuite présentées les façons de les adapter au cas des champs de forces polarisables. Après quoi sont présentées différentes stratégies pour s'affranchir de certaines limites liées à l'usage de méthodes itératives en dynamique moléculaire polarisable en utilisant des approximations analytiques pour l'énergie de polarisation. Ensuite, l'adaptation de ces méthodes à différents cas pratiques de conditions aux limites est présentée : d'abord en ce qui concerne les conditions aux limites périodiques traitées avec la méthode du Particle Mesh Ewald et ensuite en ce qui concerne un modèle de solvatation continue discrétisé selon une stratégie de décomposition de domaine
This works is at the interface between theoretical chemistry, scientific computing and applied mathematics. We study different algorithms used to solve the specific equations that arise in polarizable molecular dynamics in a massively parallel context. This family of models requires indeed to solve more complex equations than in the classical case making the use of supercomputers mandatory in order to get significant results. We will more specifically study different types of boundary conditions that represent different ways to model solvation effects : first the Particle Mesh Ewald method to treat periodic boundary conditions and then a continuum solvation model discretized within a domain decomposition strategy : the ddCOSMO. The outline of this thesis is as follows : first, the different parallel strategies in the general context of molecular dynamics are reviewed. Then several methods to adapt these strategies to the specific case of polarizable force fields are presented. After that, strategies that allow to circumvent certain limits due to the use of iterative methods in the context of polarizable molecular dynamics are presented and studied. Then, the adapation of these methods to different cases of boundary conditions is presented : first in the case of the Particle Mesh Ewald method to treat periodic boundary conditions and then in the case of a particular continuum solvation model discretized with a domain decomposition strategy : the ddCOSMO. Finally, various numerical results and applications are presented

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Doutte, Anne. "Étude expérimentale et théorique de la dynamique des lasers Raman à fibre optique." Lille 1, 2005. http://www.theses.fr/2005LIL10158.

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Abstract:

Le laser Raman a été réalisé dans les années 70. Cependant la configuration ne permettait pas de l'utiliser à des fins industrielles. Il a fallu attendre les années 90, avec l'arrivée des diodes laser et des réseaux de Bragg pour que la configuration de ce laser évolue vers un système "tout fibre" utilisables dans des applications industrielles. Cependant pour rendre ce système vraiment attractif, la puissance de sortie doit être stable. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse. Deux axes essentiels sont développés : l'étude du laser Raman muni d'une fibre standard de télécommunication (laser LSF) et l'étude du laser Raman muni d'une fibre à maintien de polarisation (laser LPMF). Les expériences ont montré que la dynamique du LSF est très riche. En effet la puissance de sortie du signal Stokes est instable et ces instabilités dépendent de la polarisation des différentes ondes se propageant dans la cavité du laser. Le laser PMF quant à lui a un comportement différent : quelque soit l'état de polarisation de l'onde pompe incidente, le signal Stokes en sortie est stable. De plus, nous avons mené une étude résolue en polarisation du laser PMF, mettant en évidence le fait que le laser PMF est constitué de deux lasers indépendants linéairement polarisés le long des axes de biréfringence de la fibre. Ce travail de thèse a également consisté en la modélisation théorique du LSF ainsi que du PMF. Les résultats obtenus sont qualitativement très proches des résultats expérimentaux. Pour cela nous avons inclus dans notre modélisation les effets liés à la polarisation tels que l'effet Kerr et la biréfringence des fibres utilisées.

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Roy, Vincent. "Lasers à fibre à synchronisation modale passive par rotation non linéaire de la polarisation : dynamique en régime multi-impulsionnel." Thesis, Université Laval, 2007. http://www.theses.ulaval.ca/2007/24719/24719.pdf.

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Abstract:

Les travaux présentés dans cet ouvrage concernent l’étude de la dynamique des lasers à fibre à synchronisation modale passive. Le mécanisme qui assure la formation des impulsions repose sur un principe d’interférométrie non linéaire (i.e. rotation non linéaire de la polarisation). Or, ce mécanisme possède la particularité de voir son action être renversée lorsque la puissance des impulsions dépasse un certain seuil, i.e. les ailes observent un gain plus élevé que le centre de l’impulsion. Le train d’impulsions devient alors instable, une situation généralement suivie de l’apparition d’une ou plusieurs impulsions additionnelles. Dans ce nouveau régime, il est courant d’observer la formation de groupes d’impulsions cohérentes. La nature de l’interaction en jeu diffère selon que la dispersion observée par les impulsions est plus ou moins élevée. Dans le cas où la dispersion résiduelle de la cavité permet la propagation d’impulsions solitoniques, il a été montré que ce phénomène est relié à l’interaction non linéaire entre les impulsions et les ondes dispersives résonantes émises suite aux perturbations périodiques encourues par les impulsions suivant leur propagation dans la cavité. Toutefois, dans le cas où des milieux de dispersion positive et négative sont disposés dans la cavité pour faire en sorte de réduire la dispersion résiduelle de celle-ci, les bandes latérales associées aux ondes dispersives résonantes s’en trouvent fortement atténuées en raison de la dérive de fréquence (importante) observée par les impulsions dans chaque portion de la cavité. En fait, on montre que la formation des groupes d’impulsions résulte plutôt de l’interaction directe entre les impulsions puisque celles-ci sont amenées à se superposer partiellement sur une portion significative de la cavité. Également, dans ce même régime, on rapporte l’observation de collisions qui se produisent entre des groupes d’impulsions voyageant avec des vitesses différentes. Divers scénarios sont observés suivant les modifications plus ou moins importantes entraînées par la collision. En effet, il n’est pas nécessaire que l’énergie et la quantité de mouvement soient conservées lors des collisions entre les impulsions dans le laser puisqu’il s’agit d’un système dissipatif. En outre, dans le cas où les collisions se répètent sur une base périodique, l’acquisition d’une séquence d’autocorrélations a permis de mettre en évidence la dynamique particulière qui caractérise le processus de collision.
The work presented herein is primarily concerned with the dynamics of passively mode-locked fiber lasers. The mechanism used for achieving pulse emission relies on nonlinear interferometry (i.e. nonlinear polarization rotation). However, the same mechanism acts as a limiter whenever the pulse power is increased above a given amount, i.e. the wings are subject to a higher gain than the peak of the pulse. The pulse train then becomes unstable and the creation of one or more additional pulses follows from this instability. In this new regime, it is not unusual to observe the formation of coherent states of bound pulses. The nature of the interaction responsible for this phenomenon depends on the amount of dispersion experienced by the pulses along the laser cavity. In the case of a cavity that sustains the formation of solitons, the occurrence of pulse bound states was shown to result from the nonlinear interaction between the pulses and the resonant dispersive waves emitted as a result of the periodic perturbations the solitons undergo on successive cavity round trips. In contrast, for the case of a cavity built from positive and negative dispersion fibers such as to reduce the net dispersion, the sidebands related to the resonant dispersive waves are greatly reduced because of the significant frequency chirp the pulses acquire along each fiber segment. Thus we show here that the formation of pulse bound states results instead from the direct interaction between the multiple pulses since the pulses interfere with one another on a significant part of the laser cavity. In addition, in the same regime, we report the observation of collisions occurring between pulse bound states traveling with different group velocities. This process may result in several outcomes, depending on the changes the bound states undergo during the collisions. In fact, energy and momentum need not be conserved in the process since the laser is a dissipative system. Finally, in the case of collisions that repeat periodically, the acquisition of a sequence of autocorrelations allowed us to verify the peculiar dynamics that characterizes the collision process.

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Mugeniwabagara, Epiphanie. "Intérêt des mesures de polarisation dynamique nucléaire induite chimiquement pour l'étude des photo-réactions de complexes polyazaaromatiques du Ru(II)." Doctoral thesis, Universite Libre de Bruxelles, 2012. http://hdl.handle.net/2013/ULB-DIPOT:oai:dipot.ulb.ac.be:2013/209596.

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Abstract:

A l’Université Libre de Bruxelles, les complexes polyazaaromatiques du Ru(II) sont synthétisés et étudiés dans le cadre du développement d’outils de diagnostic de l’ADN, de drogues photo-activables, de nouveaux matériaux opto-électroniques … Certains de ces complexes possèdent une importante photoréactivité vis à vis de l’ADN ;elle résulte d’un transfert d’électron photo-induit entre une guanine, jouant le rôle de donneur, et le complexe dans un état excité 3MLCT. La photo-oxydation des acides aminés tryptophane et tyrosine a également été observée. La photo-oxydation de cibles biologiques peut conduire à la formation de photo-adduits covalents avec la guanine et avec le Trp. Ceci est à la base des travaux visant à développer des drogues photo-activables.\
Doctorat en Sciences
info:eu-repo/semantics/nonPublished

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Goutailler, Florent. "Polarisation dynamique nucléaire a basse température et fort champ magnétique pour des applications biomédicales en imagerie spectroscopique par résonance magnétique." Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00684287.

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Abstract:

Le travail de cette thèse a consisté à concevoir, réaliser et optimiser un montage expérimental de Polarisation Dynamique Nucléaire multi-échantillons pour des applications biomédicales en Imagerie Spectroscopique par Résonance Magnétique. Ce montage est constitué d'un aimant à fort champ magnétique (3,35T), dans lequel se place un système cryog&nique à bain d'hélium (He4) liquide pompé pouvant atteindre des températures infèrieures à 1,2K. Un ensemble d'inserts permet d'effectuer les différentes étapes du processus PDN dont l'irradiation des échantillons par un champ micro-onde (f=94GHz et P=50mW) et le suivi de leur polarisation par Résonance Magnétique Nucléaire. Ce système permet de polariser jusqu'à trois échantillons, de volume proche de 1mL, à des taux de polarisation de quelques pourcents. Il présente une forte autonomie supérieure à quatre heures, autorisant ainsi la polarisation de molécules à longues constantes de temps de polarisation. La possibilité de disposer quasi-simultanèment, après dissolution, de plusieurs échantillons fortement polarisés ouvre la voie à de nouvelles applications dans le domaine de l'imagerie biomédicale.

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Goutailler, Florent. "Polarisation dynamique nucléaire à basse température et fort champ magnétique pour des applications biomédicales en imagerie spectroscopique par résonance magnétique." Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00672305.

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Abstract:

Le travail de cette thèse a consisté à concevoir, réaliser et optimiser un montage expérimental de Polarisation Dynamique Nucléaire multi-échantillons pour des applications biomédicales en Imagerie Spectroscopique par Résonance Magnétique. Ce montage est constitué d'un aimant à fort champ magnétique (3,35T), dans lequel se place un système cryogénique à bain d'hélium (He$^4$) liquide pompé pouvant atteindre des températures inférieures à 1,2K. Un ensemble d'inserts permet d'effectuer les différentes étapes du processus PDN dont l'irradiation des échantillons par un champ micro-onde (f=94GHz et P=50mW) et le suivi de leur polarisation par Résonance Magnétique Nucléaire. Ce système permet de polariser jusqu'à trois échantillons, de volume proche de 1mL, à des taux de polarisation de quelques pourcents. Il présente une forte autonomie supérieure à quatre heures, autorisant ainsi la polarisation de molécules à longues constantes de temps de polarisation. La possibilité de disposer quasi-simultanément, après dissolution, de plusieurs échantillons fortement polarisés ouvre la voie à de nouvelles applications dans le domaine de l'imagerie biomédicale.

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Delias, Arnaud. "Polarisation dynamique de drain et de grille d’un amplificateur RF GaN appliquée à un fonctionnement RF impulsionnel à plusieurs niveaux." Thesis, Limoges, 2015. http://www.theses.fr/2015LIMO0109/document.

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Abstract:

Les systèmes de transmission de l’information sans fil connaissent un essor considérable et sont intégrés dans la plupart des systèmes électroniques modernes. De manière plus spécifique, la consommation énergétique de la fonction amplification de puissance RF, qui constitue le cœur de ce travail de recherche, est un enjeu économique et écologique de premier plan. Dans ce sens, ce travail présente une architecture de polarisation de drain dynamique permettant de maintenir un rendement énergétique élevé sur une large dynamique de puissance de sortie. La conception et la réalisation d’un amplificateur de puissance RF large bande, d’un modulateur de polarisation de drain haute fréquence et d’un pilote de grille en technologie GaN sont présentés. L’architecture proposée démontre une amélioration du rendement énergétique global. Une focalisation sur la problématique de couplage non-linéaire entre l’amplificateur de puissance RF et le module d’alimentation agile met en évidence les répercussions de cette méthode sur l’intégrité du signal. Une étroite impulsion de polarisation de grille est appliquée afin d'atténuer l’impact de la polarisation dynamique de drain sur les formes d'onde de l'enveloppe du signal RF amplifié. Une validation expérimentale du démonstrateur proposée est effectuée pour un signal impulsionnel RF multi-niveaux de test. Cette méthode permet de maintenir un facteur de forme de l’enveloppe du signal de sortie RF quasi-rectangulaire sans impact majeur sur les performances globales énergétiques
Wireless communications are experiencing tremendous growth and are integrated into most modern electronic systems. More precisely, saving energy consumption of RF power amplifier is the core of this thesis work. This work presents a dynamic drain bias architecture used to keep a high efficiency over a large output power range. Design and implementation of a wideband RF power amplifier, a drain supply modulator and a gate driver circuit in GaN technology are presented. The built-in prototype demonstrates an overall efficiency improvement. A specific focus on non-linear interaction between the RF power amplifier and the drain supply modulator highlights the effects of this technique on the output envelope signal shape. A narrow pulse gate bias peaking preceding drain bias voltage variations is applied in order to mitigate drain bias current, voltage overshoot and power droop, thus improving pulse envelope waveforms of the RF output signal. An experimental validation of the proposed demonstrator is performed for a RF pulsed test sequence having different power levels. This way enables to keep rectangular pulse envelope shape at the RF output signal without any major impact on overall efficiency performances

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Augeau, Patrick. "Alimentations de puissance agiles en technologie GaN pour l’amplification de puissance RF." Limoges, 2014. https://aurore.unilim.fr/theses/nxfile/default/9021e9e4-b921-4e14-b994-76a04bf6c5db/blobholder:0/2014LIMO4010.pdf.

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Abstract:

Dans un système de télécommunications, l’amplificateur de puissance à l’émission est le dispositif présentant les pertes énergétiques les plus importantes. Il s’avère nécessaire de mettre en oeuvre des techniques d’amélioration de son rendement. La gestion dynamique de polarisation (envelope tracking) est une des solutions possibles qui consiste à adapter la polarisation de l’amplificateur au niveau de puissance instantanée appliqué à son entrée. L’état de l’art des différents travaux portant sur les modulateurs de polarisation pour l’envelope tracking met en évidence la complexité de conception de tels modulateurs ayant les performances requises en termes de rendement, rapidité et puissance. Dans ces travaux de thèse, une cellule de commutation originale à base de transistors GaN est analysée théoriquement puis par des simulations temporelles non-linéaires. Les résultats expérimentaux ont validé les prévisions théoriques. Deux modulateurs de polarisation ont ensuite été réalisés à partir des cellules de commutation élémentaires. Le premier modulateur est un convertisseur DC-DC basé sur une modulation PWM dédié à l’envelope tracking continu. Le deuxième modulateur de polarisation est un dispositif de commutation d’alimentations dédié à l’envelope tracking discret. Le couplage de ce modulateur avec un amplificateur de puissance RF a été réalisé et les résultats en matière de rendement et de linéarité sont présentés
In telecommunication systems, the impact of front-end consumption on the system efficiency is one of the most critical issues which drives a lot of research effort. At power amplifier (PA) level, the implementation of efficiency improvement techniques is mandatory. The dynamic biasing technique (envelope tracking) appears as a promising technique for the modern standard communications requirements. In such a technique, the drain supply voltage of the PA is dynamically adjusted in accordance with the value of envelope signal being transmitted. State of the art works focusing on bias modulators for envelope tracking highlight the design complexity of such modulators to meet the expected efficiency, power and speed requirements. In this thesis, innovative topology and design method of GaN-based switching cells is theoretically analyzed and validated by non-linear transient simulations. Such improvements of switching cells are validated by two different demonstrators which are realized in high-frequency, high-power GaN HEMT technology. The first modulator is a DC-DC converter driven by a Pulse Width Modulation (PWM) signal, in order to perform a continuous tracking of the drain supply envelope. The second modulator operates in switching mode in order to perform a discrete tracking of the drain supply envelope. This last modulator was coupled to a RF power amplifier to experimentally demonstrate its efficiency without negative impact on PA linearity

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Bourget, Pierre. "Coronographie à masque adaptatif pour imagerie et détection à haute dynamique." Thesis, Aix-Marseille, 2014. http://www.theses.fr/2014AIXM4375.

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Abstract:

L’imagerie à très haute dynamique s’applique à de nombreux domaines de recherche en astronomie et astrophysique. Cette problématique observationnelle est abordée sur plusieurs fronts par de nombreuses techniques complémentaires : coronographie, interferométrie, optique adaptative, controle de front d’onde et discrimination des speckles. La combinaison de celles ci permet d’atteindre un haut contraste avec pour ultime objectif l’imagerie d’exoplanètes et l’étude de l’environnement stellaire. Le travail présenté dans ce manuscrit se focalise sur la coronographie et plus particulièrement sur l’optimisation active du procedé d’occultation en fonction du contexte observationnel.La première partie de cette recherche traite de l’observation d’objets résolus par le développement d’un masque focal de Lyot de diamètre variable. La deuxième partie s’applique à étendre le concept du masque focal adaptatif au masque de phase de type Roddier pour l’observation de l’environnement proche d’objets non résolus. L’utilisation des propriétés des cristaux liquides permet de réaliser un déphasage par rotation de polarisation et une modulation de transmission à l’extérieur du masque. Cette modulation permet un controle actif d’optimisation de l’interférence pour une adéquation du masque au contexte observationnel : longueur d’onde, morphologie d’image et défauts intrinsèques au masque, agitation atmosphérique. La dernière partie de ce manuscrit ébauche de nouvelles perspectives quant à la possibilité d’une imagerie à haut contraste. La modulation temporelle de phase transmise par un masque focal adaptatif est mise à profit par l’utilisation des méthodes de détection synchrone
High contrast imaging of extra-solar planets and environments of bright astro- physical objects in general, such as stars, active galactic nuclei or objects of the Solar System is a challenging task. Different approaches are needed if the bright region to occult is optically resolved or not. We present the Adaptive Mask concept, observations on sky and numerical simulations show the usefulness of the proposed methods to optimize the efficiency of the coronagraphs for optically resolved or non resolved objects. Accessing small IWA is considered as an edge as it provides substantial scientific and technical advantages. One of the difficulties of accessing small IWA is that coronagraphs become very sensitive to low-order aberrations such as tip-tilt. Our original approach aims at integrating the small IWA capability and the mitigation of sensitivity to low-order aberrations within the coronagraph itself. Our concept is applicable to both low and high Strehl regimes, corresponding to current and next generation AO systems. The adaptive coronagraph can adapt dynamically, in quasi real time, to adjust to the observing conditions to deliver a stable and optimized contrast at the science image level. The mask adaptability both in size, phase and amplitude also compensates for manufacturing errors of the mask itself, and potentially for chromatic effects. The mask adaptability concept using a local phase modulation in the focal plane allows synchronous modulation for high dynamic range synchronous detection of a faint target immersed in a background. The coherence of the speckles with the central star is used to discriminate them from proper companions

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Koverga, Volodymyr. "Organisation de la structure locale de mélanges liquide ionique/solvant moléculaire : une étude théorique basée sur la dynamique moléculaire." Thesis, Lille 1, 2017. http://www.theses.fr/2017LIL10221/document.

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Abstract:

Ce travail est motivé par l’utilisation dans de nombreux dispositifs électrochimiques des mélanges de liquides ioniques (LIs) à base du cation 1-butyl-3-méthylimidazolium (C4mim+) couplés à des anions perfluorés (BF4−, PF6−, TFO−, TFSI−), avec d’autre part des solvants aprotiques polaires tels que l'acétonitrile (AN), la γ-butyrolactone (γ-BL), le carbonate de propylène (PC). Nous avons réalisé des simulations de dynamique moléculaire afin de caractériser la structure locale de ces mélanges. Les variations de la structure microscopique en fonction de la composition du mélange ont été calculées via l’utilisation d’un arsenal de fonctions statistiques avancées, basé sur la structure locale. Celle-ci est largement déterminée par la distribution radiale et orientationelle des plus proches voisins à un ion ou une molécule de référence. Dans un premier temps, la structure locale dans les LIs purs et dans les solvants moléculaires a été analysée. Pour l'ensemble des LIs, il a été établi que les interactions de liaison H de type C-H···X impliquant les atomes d’hydrogène H2,4,5 du cycle imidazolium et les atomes électronégatifs de l’anion sont faibles et peuvent être classés dans l’ordre suivant TFO-, BF4-, PF6-, TFSI-. Pour le solvant pur, nos résultats montrent que les interactions dipôle-dipôle jouent un rôle important dans la structure locale des solvants étudiés, alors que les interactions liaison H dans le PC et le γ-BL sont faibles.Les résultats montrent que dans tous les mélanges LI/solvant moléculaire étudiés, la distribution de l'anion autour du cation n'est pas fortement affectée lorsque la fraction molaire du LI, xIL, varie entre 0,3 et 1,0. Mais pour les valeurs de xIL inférieures à 0,3 les interactions entre cation et anion sont fortement diminuées. Ces résultats corroborent les données publiées sur le comportement du déplacement chimique du proton H² en fonction de xIL. Nos résultats soulignent aussi l'importance des interactions anion-solvant dans la description de la structure locale des mélanges LI/solvant moléculaire
Mixtures of imidazolium ionic liquids (ILs) with perfluorinated anions and dipolar aprotic solvent are promising candidates for electrolytic components used in different electrochemical applications. Current state of technologies requires detailed information on the influence of the mixture composition on the physical and chemical properties of the mixture. This thesis presents a molecular dynamics simulation analysis of the local structure organization of the mixtures of 1-butyl-3-methylimidazolium (C4mim+) ILs with perfluorinated anions (BF4‒, PF6‒, TFO‒, TFSI‒) and dipolar aprotic solvents such as acetonitrile (AN), γ-butyrolactone (GBL) and propylene carbonate (PC). As a first step, the local structure in the neat ILs and molecular solvents has been analyzed. For the set of ILs it was established that H-bonding interactions at the H2 site is strongly enhanced compared to the H4-5 sites in the case of asymmetric and/or strongly basic anions like TFO− or TFSI−. The cation-cation contacts via the aggregation of the butyl chains is much stronger and less anion-dependent than the π+-π+ stacking of the imidazolium rings. For the pure solvent our results show that although the dominant dipole-dipole orientation between a reference molecule and first neighbor is the antiparallel one, while for the subsequent neighbors the antiparallel orientation is gradually weakened in favor of the parallel one. More distant neighbors tend to be parallel to the reference molecule. A deep analysis of the local structure made it possible to identify the presence of weak hydrogen bonds in the selected dipolar solvents. For the mixtures of imidazolium-based ILs the results show that in all the studied IL/molecular solvent mixtures, the distribution of the anion around the cation is not drastically affected in the range of xIL between 1.0 and 0.3 and for further decrease of xIL noticeable changes in the distance characteristics describing the cation and anion hydrogen bonding interactions, occur. These changes are associated with the expected weakening of the cation and anion interactions. These results are in good agreement with the behavior of the 2H chemical shift as a function of xIL. Furthermore, our results point out to the importance of the anion-solvent interactions in describing the local structure in these mixtures

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Mokhtari, Merwan. "Étude physique des défauts induits par les procédés de fabrication de lasers à émission par la surface (VCSEL) à confinement par diaphragme d'oxyde." Thesis, Rennes 1, 2019. https://ged.univ-rennes1.fr/nuxeo/site/esupversions/0ee68d0c-8e0d-4d1d-b904-5340f044131c.

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Abstract:

Les VCSELs sont aujourd'hui des composants incontournables pour les applications datacom. Les travaux présentés ont comme objectif principal l'étude des déformations mécaniques induites par les étapes initiant le procédé de fabrication de VCSELs GaAs à confinement par diaphragme d'oxyde émettant à 850 nm. L'utilisation de techniques non-destructives telles que la mesure du degré de polarisation de la photo-luminescence (DOP) et la micro-photoluminescence nous a permis d'obtenir une vision précise, à la fois spatiale et quantitative de ces déformations. Les effets induits dans les structures VCSELs après le dépôt de diélectrique comme couche de masquage pour la gravure, la gravure plasma de la mesa P, mais aussi l'oxydation thermique par voie humide des couches de confinement ont ainsi été caractérisés. Des valeurs de contraintes de plusieurs dizaines de MPa ont été mesurées au sein d'une structure VCSEL qui a subi les étapes de procédé jusqu'à l'oxydation. Nous avons pu démontrer expérimentalement qu'il est possible de réduire jusqu'à 25 % les contraintes mécaniques engendrées par le procédé d'oxydation en effectuant un recuit post-oxydation. Une étude par STEM-EELS de la morphologie et de la composition atomique des oxydes à une échelle locale nous a permis d'affiner l'interprétation physique de l'effet de ce recuit. En se basant sur les résultats expérimentaux de DOP, nous avons réalisé un travail de modélisation analytique et numérique afin de prédire les déformations mécaniques induites par les étapes de procédés citées précédemment. Enfin, nous avons exposé les premiers résultats de caractérisations électriques et optiques de tels VCSELs montrant que les composants étudiés entrent dans les spécifications internes avec un procédé de fabrication globalement uniforme
Nowadays, VCSELs are key components for datacom applications. The work presented is focused on the study of the mechanical deformations induced by the steps initiating the manufacturing process of GaAs based VCSELs operating at 850 nm and including aluminum-oxide as confinement layers. The use of non-destructive techniques such as the measurement of the degree of polarization of photoluminescence (DOP) and micro-photoluminescence allowed us to obtain a precise vision both spatially and quantitatively of these mechanical deformations. The effects induced in VCSEL structures after dielectric deposition used as a hard mask for etching, plasma etching of the P-mesa and wet thermal oxidation of the confinement layers have thus been characterized. Stress values of several tens of MPa were measured in a VCSEL structure conducted through the various process steps up to oxidation. We have experimentally demonstrated that it is possible to reduce the mechanical stress generated by the oxidation process by up to 25% by performing a post-oxidation annealing. A study by STEM-EELS of the oxide morphology and its atomic composition at a local scale has helped us to refine the physical interpretation of the effect related to this annealing. Based on the experimental DOP results, analytical and numerical modeling approaches were also carried out to predict the mechanical deformations induced by the different process steps mentioned above. Finally, we presented the first electrical and optical characterizations performed on such VCSELs showing that the studied devices are in agreement with the internal specifications and that the fabrication process can be considered as uniform

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Assowe, Dabar Omar. "Etude des processus de corrosion du nickel par dynamique moléculaire avec un potentiel réactif ReaxFF." Phd thesis, Université de Bourgogne, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00867048.

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Abstract:

La compréhension des processus de corrosion est un élément majeur de l'étude de la durabilité des matériaux en environnements agressifs. C'est dans ce cadre que ce travail de thèse se situe. L'objectif est d'apporter un nouvel éclairage sur les processus de corrosion du nickel en milieu aqueux en utilisant la simulation par dynamique moléculaire avec un champ de force réactif " ReaxFF ".Nous nous sommes particulièrement intéressé aux réactions entres les molécules d'eau et les surfaces monocristallines de nickel. Ces résultats ont montré aucune dissociation de l'eau sur les surfaces. Par ailleurs, une adsorption des molécules en bicouche a été constatée, traduisant la polarisation mutuelle entre l'eau et le nickel, ce que confirme le calcul de charges. La surface du métal s'est chargée positivement alors que la première couche d'eau se charge négativement, reproduisant la double couche électrique. L'introduction d'un champ électrique extérieur a conditionné la réaction entre l'eau et le nickel. La présence du champ a permis d'observer les différentes étapes d'oxydation du nickel : l'adsorption des molécules d'eau puis leurs dissociations en OH- et H3O+. La dissolution des atomes de nickel à la surface puis la pénétration de O dans Ni. Ces processus d'oxydation sont répétés au cours du temps pour obtenir le film d'oxyde. L'épaisseur du film d'oxyde dépend linéairement de l'intensité du champ électrique. La cinétique d'oxydation est améliorée pour la surface (110) par rapport aux autres surfaces étudiées. L'étude de l'oxydation d'un bicristal de nickel a montré des processus identique. Par ailleurs, nous avons constaté que les premiers germes d'oxydation se sont produits au niveau des joints de grains et se sont propagés sur toute la surface. L'ensemble de ces résultats est en bon accord avec les observations expérimentales

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Sauvée, Claire. "New dinitroxides as efficient polarizing agents for Dynamic Nuclear Polarization solid-state NMR." Thesis, Aix-Marseille, 2014. http://www.theses.fr/2014AIXM4739.

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Abstract:

Depuis sa découverte, la spectroscopie de Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) a permis de grandes avancées scientifiques dans de nombreux domaines allant de la physique à la médecine. L'inconvénient majeur de la RMN est sa faible sensibilité intrinsèque, due à la très faible polarisation des spins nucléaires. Au cours de ces 20 dernières années, la Polarisation Dynamique Nucléaire (PDN) s'est développée comme technique très prometteuse permettant d'augmenter la polarisation de spin nucléaire, et l'intensité des signaux en RMN liquide ou solide de plusieurs ordres de grandeur. Dans les mêmes conditions expérimentales, la polarisation de spin de l'électron est beaucoup plus grande que la polarisation de spin nucléaire et la PDN permet le transfert de cette forte polarisation à partir d'un agent de polarisation paramagnétique (habituellement un radical libre organique) vers les noyaux avoisinants. L'augmentation de l'intensité du signal RMN (I) est caractérisé par un facteur d'exaltation ε=I(μw ON)/I(μw OFF).L'objectif principal de cette thèse est la synthèse d'agents de polarisation, de type dinitroxyde, solubles dans l'eau et très efficaces pour des expériences de MAS ssNMR/PDN. Nous avons préparé une large série de dérivés du bTurea solubles dans l'eau et leurs performances PDN ont été évaluées à différent champs magnétiques. En remplaçant les groupements méthyl des fonctions TEMPO par des cycles pyranyl, ainsi qu'en introduisant des chaînes PEG sur le linker urée, AMUPol (ε=247) et PyPolPEG2OH (ε=303) ont entre autres été obtenus. Ce sont actuellement les agents de polarisation les plus efficaces pour des expériences de MAS ssNMR/PDN en milieux aqueux
Nowadays, Nuclear Magnetic Resonance (NMR) spectroscopy has become a very powerful technique that can be used to address a wide range of problems, ranging from physics to medicine. The major limitation of NMR is its intrinsic low sensitivity, resulting from the very small nuclear spin polarizations observed even at high magnetic fields. During the last two decades, Dynamic Nuclear Polarization (DNP) has emerged as a very promising approach to enhance NMR signal intensities of solids and liquids by several orders of magnitude. All things being equal, electron spin polarization is much higher than nuclear spin polarization and DNP exploits the microwave-driven transfer of polarization from a paramagnetic polarizing agent (usually an added exogenous organic free radical) to the surrounding nuclei. The enhancement of NMR signal intensities (I) is characterized by the enhancement factor ε=I(μw ON)/I(μw OFF). The main objective of this PhD thesis was the development of new water-soluble dinitroxides, highly efficient polarizing agents for MAS solid-state NMR/DNP applications. We have designed and prepared a large series of water-soluble bTurea (TEMPO-N(H)-C(O)-(H)N-TEMPO), derivatives, and their DNP performance was tested at different magnetic fields (mainly 9.4 T). Replacing the methyl groups of TEMPO moieties with pyranyl rings, and introducing PEG chains on the urea linker we obtained, among others, two derivatives, AMUPol (ε = 247) and PyPolPEG2OH (ε = 303) which are currently the most efficient water-soluble polarizing agents for MAS ssNMR/DNP experiments for aqueous media

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Veyrinas, Kévin. "Photoémission dans le référentiel moléculaire : une sonde de la dynamique électronique et nucléaire et de l’état de polarisation du rayonnement ionisant." Thesis, Paris 11, 2015. http://www.theses.fr/2015PA112060/document.

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Abstract:

Cette thèse est dédiée à l’étude et l’exploitation des propriétés remarquables de la distribution angulaire des photoélectrons dans le référentiel moléculaire (MFPAD pour Molecular Frame Photoelectron Angular Distribution). Cette observable sensible permet de caractériser au meilleur niveau à la fois les processus de photoionisation (PI) de petites molécules, par la détermination des modules et phases relatives des éléments de matrice dipolaire, et l’état de polarisation du rayonnement ionisant, entièrement encodé dans son expression sous la forme des paramètres de Stokes (s1, s2, s3), qui constituent les deux axes du travail présenté. La mesure des MFPADs combine une technique de spectroscopie tridimensionnelle en coïncidence des vecteurs vitesse du photoélectron et du photoion issus de la même réaction de photoionisation dissociative (PID) à l’utilisation de différentes sources de lumière : le rayonnement synchrotron d’une part, sur les lignes DESIRS et PLEIADES (SOLEIL), et le rayonnement harmonique (HHG) généré par l’interaction d’un champ laser intense sur une cible gazeuse d’autre part, sur la plateforme PLFA (SLIC, groupe Attophysique du LIDyL, CEA Saclay).La première partie de la thèse est consacrée à la caractérisation complète de l’état de polarisation d’un rayonnement incident. Pour cela, une méthode originale de « polarimétrie moléculaire » est introduite et qualifiée sur la ligne DESIRS équipée d’un polarimètre optique VUV étalon. Mise en œuvre pour déterminer complètement l’ellipse de polarisation du rayonnement HHG produit dans différentes configurations sur la source secondaire XUV PLFA, elle conduit à des résultats originaux incluant notamment la distinction entre les composantes circulaire et non polarisée du rayonnement étudié.La seconde partie porte sur la PID des molécules H2, D2 et HD induite à résonance avec les états doublement excités Q1 et Q2 par une lumière polarisée circulairement. Dans cette région énergétique (30-35 eV) où l’ionisation directe, l’autoionisation et la dissociation sont en compétition sur une échelle de quelques femtosecondes, l’excitation photonique donne lieu à une dynamique couplée électron-noyau ultrarapide. Les asymétries remarquables observées dans le dichroïsme circulaire dans le référentiel moléculaire, comparées aux calculs quantiques du groupe de F. Martín (UAM, Madrid), constituent une sonde sensible des interférences quantiques entre des chemins réactionnels indiscernables impliquant des cœurs ioniques de symétrie u/g différente
This is thesis is dedicated to the study and the use of the remarkable properties of the molecular frame photoelectron angular distribution (MFPAD). This observable is a very sensitive probe of both the photoionization (PI) processes in small molecules, through the determination of the magnitudes and relative phases of the dipole matrix elements, and the polarization state of the ionizing light, which is entirely encoded in the MFPAD in terms of the Stokes parameters (s1, s2, s3). MFPAD measurements take advantage of dissociative photoionization (DPI) processes by combining an electron-ion 3D momentum spectroscopy technique with the use of different radiation facilities: SOLEIL synchrotron (DESIRS and PLEIADES beamlines) and the XUV PLFA beamline (SLIC, LIDyL Attophysics group, CEA Saclay) based on the interaction of a strong laser field with a gaseous target called high harmonic generation (HHG).The first part of the thesis is devoted to the complete characterization of the polarization state of an incoming radiation. In this context, an original “molecular polarimetry” method is introduced and demonstrated by comparison with a VUV optical polarimeter available on the DESIRS beamline. Using this method to determine the full polarization ellipse of HHG radiation generated in different conditions on the XUV PLFA facility leads to original results that include the challenging disentanglement of the circular and unpolarized components of the studied radiation.The second part deals with the study of DPI of the H2, D2 and HD molecules induced by circularly polarized light at resonance with the doubly excited states Q1 and Q2. In this energy region (30-35 eV) where direct ionization, autoionization and dissociation compete on a femtosecond timescale, the photonic excitation gives rise to complex ultrafast electronic and nuclear coupled dynamics. The remarkable asymmetries observed in the circular dichroism in the molecular frame, compared to quantum calculations of the group of F. Martín (UAM, Madrid), constitute a very sensitive probe of the quantum interferences between indistinguishable DPI channels involving ionic states of different u/g symmetry

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Robin, Frédéric. "Contrôle dynamique de la polarisation des transistors de puissance pour l'amplification linéaire et à haut rendement de signaux à enveloppe variable." Poitiers, 2003. http://www.theses.fr/2003POIT2355.

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Abstract:

L'objectif de l'étude présentée dans ce mémoire est de proposer une technique permettant d'améliorer la linéarité de l'amplificateur en maintenant un rendement électrique élevé pour des signaux à enveloppe variable. L'étude développée sur le rendement a permis de vérifier que la technique de contrôle dynamique de la polarisation de l'amplificateur en fonction de l'enveloppe du signal permet d'obtenir un rendement théorique maximal en bi-porteuses égal à celui obtenu en mono porteuse avec une polarisation fixe. Du point de vue de la linéarité, des résultats de simulation et de mesure ont montré que le choix de la valeur de l'impédance basse fréquence présentée au transistor joue un rôle prépondérant sur la linéarité. Un banc de mesure spécifique a été développé et a permis de montrer que les meilleures performances sont obtenues par la modification dynamique de la tension de drain en fonction de l'enveloppe En effet, l'injection d'un signal basse fréquence modifie la saturation et le pincement du transistor et donc sa linéarité. A partir de ces études, la technique de contrôle dynamique a été implémentée sur un prototype utilisant un transistor MESFET AsGa à une fréquence de 900MHz. Des améliorations tant en rendement qu'en linéarité pour un signal constitué de deux sinusoi͏̈des (rapport C/I) ou modulés (ACPR) ont été mesurées par rapport à une polarisation fixe, quelque soit la classe de fonctionnement
The aim of the study presented in this thesis is to propose a novel technique allowing to increase linearity by maintaining a high efficiency of the power amplifier with variable envelope signals. The study developed on the efficiency has shown that a dynamic control of the bias of the amplifier according to the envelope signal allows to achieve a maximum theoretical efficiency with a two-tone signals equal to that obtained by a single tone signal with a fixed bias. Moreover, simulation and measurements results have shown that the low frequency impedance presented at the transistor has a major impact on the linearity. A specific test bench was developed and the best performances were obtained by dynamically modifying the bias of the drain voltage according to the envelope of the signal. Indeed, the injection of a low frequency signal on the drain of the transistor modifies the saturation and the pinching of the transistor and thus its linearity. Following these studies, the dynamic bias technique was implemented on a prototype using a MESFET GaAs transistor at the frequency of 900MHz. Improvements in efficiency and linearity were measured with a two-tone signals (ratio C/I) or modulated signal (ACPR) compared to a fixed bias, whatever the amplification classes

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Bousquet, Gaspard. "Modélisation numérique d'agrégats de sodium en matrice d'argon." Toulouse 3, 2008. http://thesesups.ups-tlse.fr/259/.

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Abstract:

Cette thèse présente un modèle hiérarchique pour la description d'agrégats de sodium en présence d'un environnement d'argon, éventuellement soumis à un champ électromagnétique. L'objectif étant de pouvoir simuler numériquement des situations statiques aussi bien que de longues dynamiques (plusieurs ps), différents degrés de précision sont utilisés pour chaque partie du système : quantique, via la TDDFT dans l'approximation de la densité locale (LDA), pour les électrons de valence du sodium ; classique (dynamique moléculaire) pour les ions Na+ et les atomes d'argon. Les deux descriptions sont reliées l'une à l'autre à l'aide de pseudopotentiels. Un degré de liberté supplémentaire est phénoménologiquement alloué à chacun de ces derniers afin de tenir compte dynamiquement de leur polarisabilité. Les paramètres de ce modèle sont ajustés pour reproduire des données expérimentales sur le dimère NaAr et sur l'argon solide. Les études menées sur l'insertion d'un atome de sodium dans un agrégat d'argon et son dépôt sur l'agrégat d'argon montrent des variations importantes dans l'évolution des propriétés de l'électron de valence de Na avec le nombre total d'atome Ar, et plus précisément avec l'environnement immédiat de Na. Le rôle de l'isomérie, particulièrement pour les petites tailles, est ainsi mis en évidence. Enfin, les simulations de dépôt dynamique d'un système de sodium (Na, Na+, Na2+, Na6, Na7, Na8) sur un agrégat d'argon révèlent l'importance relative des paramètres de la collision (énergie cinétique initiale octroyée à Na, taille et géométrie des systèmes, charge positive. . . ), collision se concluant soit par le collage de Na sur Ar soit par la destruction de l'agrégat d'argon
This thesis details a hierarchical model for the description of sodium clusters in contact with an environment of argon, eventually submitted to an electromagnetic field. The differents parts of the system are treated with various levels of precision, so that simulations of static situations as well as long dynamics (several ps) are numerically reachable. A quantum description, the so-called time-dependent density functionnal theory (TDDFT) with the local density approximation (LDA), is used for the valence electrons of Na atoms. The Na+ ions and the Ar atoms are described by a classical molecular dynamics. A phenomenological degree of freedom is added to each Ar atom to account dynamically for their polarizability. The dimer NaAr and the solid argon serves as a benchmark for the fit of the parameters in the model. The study of a single Na atom insertion in an Ar cluster, as well as the deposition of this atom on an Ar cluster, shows large variations in the evolution of the properties of the Na valence electron with increasing total number of Ar atoms, and more precisely with the neighbourhood of Na. The role of the isomerism is then demonstrated, especially for small systems. Finally, simulations of the dynamical deposition of sodium systems (Na, Na+, Na2+, Na6, Na7, Na8) on an argon cluster reveal the relative dependence of the reaction on the parameters of the collision (initial kinetic energy of Na, size and structure of the systems, positive charge,. . . ), ending either by the attachment of Na on Ar or the destruction of the Ar cluster

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Vercucque, Isabelle. "Dynamiques de relaxation de l'eau et des solutions aqueuses d'acide chlorhydrique par effet Kerr optique résolu dans le temps et par simulation de dynamiques moléculaires." Lille 1, 1998. https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/1998/50376-1998-249.pdf.

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Abstract:

Ce travail presente une etude experimentale par effet kerr optique resolu dans le temps de l'eau liquide et des solutions aqueuses d'acide chlorhydrique completee par une approche theorique des dynamiques de l'eau par simulation de dynamique moleculaire. L'analyse des signaux kerr faite en fonction du ph et de la temperature des solutions a permis de determiner deux temps. Le temps le plus court (de 0. 3 a 1. 2 ps selon la temperature) a ete attribue a la duree de vie de la liaison hydrogene. Le temps le plus long (de 1. 2 a 6 ps a basse temperature) a ete interprete en terme de duree de vie des agregats moleculaires formes par les molecules d'eau liees entre elles par liaison hydrogene. La simulation de dynamique moleculaire a alors permis une meilleure comprehension des proprietes dynamiques du systeme. Le modele spc a ete choisi pour l'eau. Le signal kerr est directement reliee a la fonction d'autocorrelation temporelle de la composante hors diagonale de la polarisabilite macroscopique de l'echantillon. Les calculs ont ete effectues sur l'eau pure a 300k et a 360k et sur les solutions aqueuses de chlorure de sodium a 300k. Les deux temps obtenus experimentalement ainsi que leur variation en fonction de la temperature sont reproduits de facon satisfaisante par les calculs. Le temps le plus court a ete, dans les deux approches, attribue sans ambiguite a la duree de vie de la liaison hydrogene. La simulation n'a pas permis de preciser la nature exacte du temps long mais elle mais elle confirme la nature collective du processus.

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Aviat, Félix. "Development of High Performance Molecular Dynamics : Fast Evaluation of Polarization Forces The truncated conjugate gradient (TCG), a non-iterative/ﬁxed-cost strategy for computing polarization in molecular dynamics: Fast evaluation of analytical forces Truncated Conjugate Gradient: An Optimal Strategy for the Analytical Evaluation of the Many-Body Polarization Energy and Forces in Molecular Simulations." Thesis, Sorbonne université, 2019. http://www.theses.fr/2019SORUS498.

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Abstract:

La dynamique moléculaire classique est un outil précieux pour explorer le monde de l’infiniment petit, notamment lorsque l’on parle de systèmes biologiques (protéines). Ces simulations sont basées sur des modèles plus ou moins avancés, où la prise en compte des électrons n’est pas évidente. La polarisabilité permet la prise en compte de la mobilité des nuages électronique tout en conservant un cadre classique. Elle peut-être décrite par des dipôles induits, dont le calcul demande la résolution d’un schéma auto-cohérent (SCF), coûteux en terme de temps de calcul et source d’instabilité. Dans cette thèse, nous proposons un nouvel algorithme permettant un traitement plus rapide et plus stable des dipôles induits, basé sur la troncature du Gradient Conjugué. La précision, la versatilité, l’efficacité du Gradient Conjugué Tronqué (TCG) sont évalués sur plusieurs système. Son application à des calculs plus sensibles d’énergie libre est également testée. Le TCG est enfin utilisé afin de mettre au point de nouveaux intégrateurs de dynamique moléculaire permettant d’importantes accélérations. On démontre finalement que TCG est un outil polyvalent, adaptable, efficace, qui permet une accélération considérable des dynamiques polarisables longues
Classical molecular dynamics is a precious tools to explore the infinitely small world, e.g. when considering biological systems (such as proteins). These simulations are based on physical models of various precision and complexity, where taking electrons into account is not easy. Polarizability allows one to take into account the mobility of the electronic density, while keeping the classical description framework. It can be described using induced dipoles, whose computation is done through a Self-Consistent procedure, which is costly in terms of computational time and can also cause instability. In this thesis, we introduce a new algorithm allowing a faster and more stable treatment of the induced dipoles, based on the truncation of the Conjugate Gradient. Accuracy, versatility, efficiency of the so-called Truncated Conjugate Gradient (TCG) are evaluated on various systems. Its applicability to free energy calculations is also tested. TCG is finally used in order to derive new molecular dynamics integrators allowing for considerable accelerations. To sum this up, TCG proves to be a polyvalent, adaptable, efficient tool, which allows for substantial acceleration of long polarizable dynamics

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MARX, LUCIEN. "Synthese de biradicaux et de monoradicaux nitroxydes adaptes a la detection in vivo de l'oxyde nitrique et a la polarisation dynamique nucleaire." Paris 6, 1999. http://www.theses.fr/1999PA066334.

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Abstract:

Cette these porte sur la detection indirecte de l'oxyde nitrique dans le sang. Un biradical nitroxyde, piegeur de l'oxyde nitrique a ete prepare. Il permet une detection in vitro indirecte par rpe et sensible de l'oxyde nitrique. Par ailleurs, au moyen de ce biradical, l'oxyde nitrique a ete detecte indirectement par polarisation dynamique nucleaire. Pour realiser le piegeage de l'oxyde nitrique dans le sang, il est necessaire de modifier ce biradical car les nitroxydes sont reduits dans le sang par l'acide ascorbique. Pour accroitre leur resistance vis-a-vis de la reduction, dans un premier temps, un nitroxyde avec une fonction nitroxyde steriquement encombree a ete synthetise. Dans le sang sa duree de demie-vie est de deux cents heures, ce qui est un resultat encourageant. De plus des nitroxydes, porteurs d'une charge negative dont sont a l'origine des acides carboxylique et sulfonique, a proximite de la fonction nitroxyde ont ete fabriques. L'etude de leur stabilite dans le sang n'a pas ete achevee. Ces travaux de synthese ont permis aussi de decouvrir des conditions douces d'introduction d'un atome de soufre et d'oxygene sur un cycle aromatique.

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Besson, Charlotte. "Division asymétrique et remodelage de la polarité épithéliale : dynamique de la polarisation des cellules précurseurs des organes sensoriels externes chez drosophila melanogaster." Thesis, Paris 6, 2014. http://www.theses.fr/2014PA066318/document.

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Les divisions asymétriques permettent l’apparition de deux cellules filles différentes via la ségrégation polarisée de déterminants cellulaires pendant la division. La polarisation de la cellule mère est essentielle au bon déroulement des divisions asymétriques. Les précurseurs des organes sensoriels externes de la Drosophile (SOP) se divisent asymétriquement dans le plan de l’épithélium du thorax. La polarisation planaire des SOP dépend de la localisation asymétrique du complexe PAR (Baz-Par6-aPKC). Néanmoins, ces protéines sont aussi impliquées dans le maintient de la polarité apico-basale de l’épithélium. Les mécanismes régulant le remodelage de la polarité épithéliale, permettant la polarisation planaire du complexe PAR sont inconnus.Au cours de ma Thèse, j’ai développé une méthode d’analyse quantitative de la polarisation des protéines PAR au cours du temps. Je montre que Baz, Par6 et aPKC se sont asymétriques avant la mitose, et que cette polarisation dépend de la PCP (Planar Cell Polarity). J’ai également identifié Expanded (ex) et p120/catenin (p120ctn), dont l’expression est réduite dans les SOP, respectivement comme régulateurs de Crumbs et de la dynamique des jonctions. Leur inhibition promeut le remodelage de la polarité épithéliale et la polarisation des SOP.Un modèle de polarisation de la SOP est proposé, où l’inhibition spécifique d’ex et de p120ctn libère Par6-aPKC et Baz, permettant la formation du complexe PAR. Ce dernier interprète la PCP et devient asymétrique. Ainsi, ce travail relie la spécification de la SOP et sa division asymétrique, et propose un modèle général pour l’étude des divisions asymétriques dans les épithéliums
During development, cell fate diversity can be generated by asymmetric cell division. As fate asymmetry can result from the unequal segregation at mitosis of cell fate determinants, polarization of the mother cell is essential for this process. The epithelial Sensory Organ Precursor cells (SOPs) divide asymmetrically within the plane of the notum epithelium in Drosophila. Planar polarization of mitotic SOPs critically depends on the asymmetric distribution of the PAR polarity complex. Nevertheless, PAR proteins are also involved in the maintenance of epithelial apico-basal polarity. When and how this epithelial polarity is remodelled to allow planar polarization of the PAR complex is unknown. During my thesis, I developed a quantitative live-imaging approach to monitor polarization of the PAR proteins. I showed that the three members of the PAR complex (Bazooka (Baz), Par6 and atypical Protein Kinase C (aPKC)) become planar polarized prior to mitosis and identified Planar Cell Polarity (PCP) as the initial symmetry breaking input. Expanded (Ex) and p120/catenin (p120ctn) were identified as SOP-specific regulators of Crumbs and AJ dynamics, respectively, that negatively regulate planar polarization in SOPs. This work led to a model whereby decreasing levels of Ex and p120ctn in SOPs increases free Par6-aPKC and Baz to promote the formation and polarization of the Baz-Par6-aPKC complex. Thus, this study links fate determination to asymmetric cell division and provides a general framework to understand how epithelial cells can divide asymmetrically despite having junctions

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Boutami, Salim. "MICROCAVITES OPTIQUES VERTICALES A BASE DE CRISTAUX PHOTONIQUES MEMBRANAIRES." Phd thesis, Ecole Centrale de Lyon, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00341736.

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Abstract:

Ce travail de thèse est axé sur l'utilisation de modes de Bloch lents à pertes rayonnées verticales, dans des cristaux photoniques membranaires 1D (réseau de fentes) et 2D (réseaux de trous) en InP, pour la réalisation de réflecteurs en espace libre. L'intérêt premier de tels réflecteurs réside dans leur compacité verticale (une seule couche épitaxiée), comparés aux miroirs de Bragg traditionnels, mais également dans le contrôle de la polarisation qu'ils autorisent. Les règles de conception de ces réflecteurs, ainsi que leurs procédés de fabrication et de caractérisation sont présentés. Les résultats expérimentaux obtenus sont en bon accord avec la théorie.

Ces réflecteurs membranaires à cristaux photoniques ont ensuite été intégrés dans des cavités Fabry-Pérot verticales, où ils remplacent le miroir de Bragg supérieur. Un dispositif passif (filtre MOEMS accordable électriquement, compact et polarisé) et un dispositif actif (VCSEL à puits quantiques, émettant à 1.55µm, compact et polarisé) ont été réalisés.

Enfin, des cavités Fabry-Pérot ultimes, uniquement à base de ces réflecteurs à CP, sont étudiées. Le concept est validé en utilisant deux échantillons différents placés en vis-à-vis à l'aide d'un montage piézo-électrique. Ensuite, un démonstrateur passif monolithique, montrant une sélectivité et une compacité verticale sans précédents.
En outre, une étude théorique démontre la capacité des miroirs à CP à influer très fortement sur la vitesse d'expansion latérale de la lumière dans les cavités Fabry-Pérot, ce qui ouvre la voie à de toutes nouvelles applications.

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Gassin-Martin, Gaëlle. "Étude statique et dynamique par réflectance linéaire et génération de second harmonique de films de molécules et de nanoparticules métalliques à l'interface air-eau." Lyon 1, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/docs/00/15/08/50/PDF/These_Gaelle_GASSIN_MARTIN.pdf.

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La réponse optique linéaire et non linéaire d’assemblages moléculaires et de nano particules métalliques bidimensionnels a été déterminée. Dans un premier temps, l’étude a porté sur des films moléculaires de DiA, un composé amphiphile ayant une forte réponse non linéaire. La conclusion marquante de cette partie est la mise en évidence par des mesures de génération de second harmonique de l’apparition de la chiralité dans les agrégats moléculaires initialement non chiraux à très forte compression. Dans la seconde partie, l'étude optique linéaire et non linéaire des films de particules métalliques d’or et d’argent révèle la présence d'agrégats dont la taille et la mobilité dépendent de la densité moyenne de particules en surface. L'observation de fortes fluctuations de l’intensité mesurée lors de la compression a nécessité la mise en œuvre d’une approche dynamique de ces mesures mettant en évidence les mécanismes à l’œuvre dans ces films et les temps caractéristiques associés
The linear and nonlinear optical responses of two-dimensional molecular and nano metal particles assemblies were studied. In a first part, molecular films of DiA were studied, DiA being an amphiphilic molecule having a strong nonlinear response. The main conclusion of this section is the observation by second harmonic generation of chirality in the molecular aggregates initially achiral, at very high film compressions. In a second part, the linear and nonlinear optical studies of films of silver and gold particles have revealed the presence of aggregates the size and mobility of which depend on the average density of particles on the surface. The observation of strong fluctuations of the signal intensities measured during compression required a dynamic approach of these measurements highlighting the mechanisms in these films and the characteristic times associated

Dissertations / Theses on the topic 'Dynamique de polarisation du VCSEL'

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