Dissertations / Theses: 'Effet du support'

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Ngandjong, Alain Cabrel. "Modélisation structurale des clusters d’alliages supportés : effet du support de silice et effet de taille." Thesis, Orléans, 2015. http://www.theses.fr/2015ORLE2070/document.

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Abstract:

Les simulations numériques ont négligé jusqu’ici l’influence du support de silice amorphe sur la structure des nanoparticules métalliques déposées car l’interaction métal-silice amorphe est faible. Toutefois les études expérimentales montrent un effet de troncature sur la structure des nanoparticules. L’idée de ce travail a donc été d’étudier l’influence de ce support sur la structure et la morphologie des nanoparticules d’argent au moyen de la modélisation moléculaire (Monte Carlo et dynamique moléculaire). L’objectif de ce travail a été tout d'abord de déterminer le potentiel interatomique permettant de décrire l’interaction argent-silice. Ce potentiel a été obtenu sur la base des données expérimentales d'angles de mouillages en phase liquide et en phase solide. D’autre part, l'intensité d'interaction argent-silice a été déterminée par calculs DFT sur la cristobalite qui est un polymorphe de la silice cristalline présentant la même densité que la silice amorphe. Les énergies d'adhésions obtenues ont ainsi permis d'ajuster les paramètres du potentiel argent-silice de type Lennard-Jones. L’étude de la stabilité structurale des nanoparticules d'argent supportées à température nulle a été effectuée pour trois degrés d'approximation du support. (1) : un support parfaitement lisse décrit par un puits carré dont la profondeur est reliée à l’énergie d’adhésion, (2) : un support atomique de silice amorphe de surface plane et (3) : un support atomique de silice amorphe présentant une rugosité de surface. L’influence de la température sur la structure a été étudiée par fusion et recristallisation des nanoparticules d’argent sur les deux supports de silice amorphe. Afin d’étudier la stabilité structurale des nanoparticules en température, le calcul d’énergie libre des nanoparticules a été abordé Numerical simulations have so far neglected the influence of amorphous silica substrate on the structure of metallic nanoparticles due to its relatively weak interaction with deposited nanoparticles. However, experimental studies have often shown a truncation effect on the structure of nanoparticles. The idea of this work was to study the influence of this substrate on the structure of silver nanoparticles using molecular modeling (Monte Carlo and molecular dynamics). The objective of this work was firstly to determine silver-silica interatomic potential. This was achieved using experimental data of wetting angles in solid and liquid phase. On the other hand, silver-silica interaction intensity was determined by DFT calculations on cristobalite which is a polymorph of crystalline silica having the same density as amorphous silica. The adhesions energies obtained were used to fit the Lennard-Jones parameters for the silver-silica interaction. The study of the structural stability of silver nanoparticles supported at zero temperature was performed for three levels of approximation of the support. (1): the smooth wall approximation where the support is described by a square-well whose depth is related to the adhesion energy of the nanoparticle, (2): an atomistic model of flat amorphous silica, (3): an atomistic model of rough amorphous silica. The influence of the temperature on the structure was investigated by melting and recrystallization of the silver nanoparticles deposited on the two silica supports. In order to study the temperature stability of the nanoparticles the free energy calculation of the nanoparticles was discussed

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Bui, Van Ngoc. "Catalyseurs cobalt-molybdène pour l'hydrodésoxygénation du guaïacol : effet de support et effet de promotion." Lyon 1, 2008. http://www.theses.fr/2008LYO10228.

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Abstract:

L'hydrodésoxygénation (HDO) est sans aucun doute un procédé clé dans le cadre de la valorisation de la biomasse d'origine ligno-cellulosique pour la production de biocarburants de deuxième génération. Ce procédé permet de transformer les composés oxygénés contenus dans les bio-huiles issues de la pyrolyse de la biomasse, pour les rendre compatible avec les carburants traditionnels. La Directive 2003/30/EC de la Commision Européenne ayant fixé à 5. 75 % la proportion de biocarburants dans les essences et les gazoles à l'horizon 2010 [. . . ]

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Wojcieszak, Robert. "Catalyseurs de nickel Supportés Préparés par la Méthode de l'Hydrazine Aqueuse. Propriétés Hydrogénantes et Stockage d'Hydrogène : Effet du Support. Effet de l'Ajout d'Argent." Nancy 1, 2006. http://docnum.univ-lorraine.fr/public/SCD_T_2006_0023_WOJCIESZAK.pdf.

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Abstract:

Nous avons étudié des nanoparticles de Ni ou de NiAg obtenus par la réduction de sels de nickel (acétate ou nitrate) par l'hydrazine et déposés par imprégnation simple ou EDTA-double sur de divers supports (g-Al2O3, SiO2 amorphe ou cristallisé, Nb2O5, CeO2 et carbone). Des catalyseurs préparés ont été caractérisés par différentes méthodes (DRX, XPS, adsorption et désorption de N2 à basse température, FTIR, TEM, STEM, EDS, H2-TPR, H2-adsorption, H2-TPD, décomposition de isopropanol) et examinés dans l'hydrogénation du benzène en phase gazeuse ou comme matériaux de carbone dans le stockage d'hydrogène à la température ambiante/haute pression. Les catalyseurs préparés ont montrés une meilleure dispersion et activité que les catalyseurs classiques. Les TOF des catalyseurs de NiAg/SiO2 ou de Ni/carbon étaient semblables aux catalyseurs de platine dans l'hydrogénation de benzène. Différences dans l'acidité de support ou la méthode de préparation et présence d'Ag comme métal additif jeu un rôle crucial dans la réduction chimique de Ni par l'hydrazine et dans les propriétés finales des matériaux. Les catalyseurs de Ni/carbon pourraient stocker des quantités significatives d'hydrogène à la température ambiante et à haute pression (0. 53%/30 barre), probablement par l'effet de spillover d'hydrogène We have studied Ni or NiAg nanoparticles obtained by the reduction of nickel salts (acetate or nitrate) by hydrazine and deposited by simple or EDTA-double impregnation on various supports (g-Al2O3, amorphous or crystallized SiO2, Nb2O5, CeO2 and carbon). Prepared catalysts were characterized by different methods (XRD, XPS, low temperature adsorption and desorption of N2, FTIR and FTIR-Pyridine, TEM, STEM, EDS, H2-TPR, H2-adsorption, H2-TPD, isopropanol decomposition) and tested in the gas phase hydrogenation of benzene or as carbon materials in the hydrogen storage at room temperature and high pressure. The catalysts prepared exhibited better dispersion and activity than classical catalysts. TOF's of NiAg/SiO2 or Ni/carbon catalysts were similar to Pt catalysts in benzene hydrogenation. Differences in support acidity or preparation method and presence of Ag as metal additive play a crucial role in the chemical reduction of Ni by hydrazine and in the final properties of the materials. Ni/carbon catalysts could store significant amounts of hydrogen at room temperature and high pressure (0. 53%/30 bars), probably through the hydrogen spillover effect

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GOETZ, JESSIE. "Catalyseurs d'hydrogenation selective, palladium et palladium-plomb deposes sur alumine alpha : effet d'interaction metal-support, effet d'alliage." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1995. http://www.theses.fr/1995STR1310H.

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Abstract:

Les catalyseurs au palladium, connus pour leur haute selectivite en olefines par rapport aux produits satures, sont utilises, en petrochimie, pour le raffinage des hydrocarbures de bas poids moleculaires. Nous avons etudie des catalyseurs au palladium et palladium-plomb deposes sur alumine alpha, et possedant de tres faibles teneurs en metal (0,1-0,3%) en masse. Les analyses de spectroscopie de photo emission, microscopie electronique, chimisorption d'hydrogene et de monoxyde de carbone, spectroscopie infrarouge, ainsi que les tests catalytiques pour l'hydrogenation des butyne, butadiene et butenes, avec etude des mecanismes de reaction par tracage au deuterium et modelisation cinetique, nous ont permis de mieux definir le site reactionnel. Les catalyseurs prepares a partir de solutions benzeniques faiblement concentrees en acetylacetonate de palladium possedent des particules en interaction avec le support qui, par recharges successives coalescent en gardant une hauteur constante. Ces particules presentent des surfaces planes bien ordonnees (faces 111) actives pour l'isomerisation des butenes, peu actives pour l'hydrogenation des butenes, butadiene et butyne. Par contre, les particules preparees a partir de solutions plus concentrees, en faibles interactions avec le support, sont plus actives que les precedentes dans les reactions d'hydrogenation et moins actives pour l'isomerisation. Ceci est attribue a leur plus grande rugosite, propice a la dissociation de l'hydrogene. Nous avons mis en evidence, dans les catalyseurs bimetalliques, la formation d'une couche d'alliage pdpb#2 autour des particules qui favorise la formation d'olefines par rapport aux hydrocarbures satures. Enfin, nous proposons un modele cinetique qui rend compte de l'evolution des produits de reaction dans tout le domaine de conversion du butadiene

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DUNEAU, PHILIPPE. "Effet de support sur la stabilisation du platine en conditions oxydantes." Paris 6, 1990. http://www.theses.fr/1990PA066122.

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Abstract:

L'etude cinetique du frittage sous air du platine supporte sur alumine a permis de mettre en evidence des changements de mecanisme en fonction de la taille des particules. Les petites particules initiales migrent pour former des amas de quelques dizaines de nanometres. Ceux-ci se restructurent en tres grosses particules. Le frittage ne se poursuit plus que par diffusion atomique. L'augmentation de la pression partielle d'oxygene est associee a une elevation du degre moyen d'oxydation du platine et a une acceleration du frittage, les especes oxydees n'etant pas stabilisees par l'alumine. Les supports a caractere basique interagissent fortement avec les especes oxydees du platine. Ainsi, le platine sur magnesie est tres stable en milieu oxydant. Cette interaction forte peut reduire l'activite catalytique du platine

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Hamdache, Samar. "Photochimie et devenir des pesticides utilisés dans les serres agricoles au Liban : effets de mélange, de photosensibilisation et de support." Thesis, Université Clermont Auvergne‎ (2017-2020), 2018. http://www.theses.fr/2018CLFAC071/document.

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Abstract:

L’objectif principal de cette thèse était de mieux comprendre le comportement photochimique des pesticides pulvérisés dans les serres agricoles à Menyeh-Liban Nord. La première partie du travail a été consacrée à l’analyse des échantillons de poivrons verts, concombres, tomates, des films de plastique et de l’air récupérés dans ces serres agricoles. Nous avons quantifié et suivi par HPLC-HR-MS les résidus de 4 pesticides: bifénazate (BIF), acétamipride, imidaclopride et thiophanate méthyl (TM) dans les échantillons de légumes extraits par la méthode QUECHERS. Les quantités retrouvées durant les 6 jours suivant la pulvérisation étaient bien supérieures aux MRLs imposées pour chaque pesticide. Par ailleurs, des photoproduits de TM, BIF et de l’imidaclopride ont été détectés dans les solutions de rinçage de la surface des tomates, des concombres et des poivrons verts, démontrant ainsi la possibilité de photodégradation des pesticides à l’intérieur d’une serre agricole. L’analyse de la phase gazeuse par GC-MS a révélé la libération de terpènes, d’alcanes et d’aldéhydes comme réponse des plantes au stress de température et de pulvérisation. Dans une deuxième partie, on a détaillé les mécanismes de transformation photochimique du BIF et du TM sous irradiations simulées. La photodégradation de TM avait un caractère autoaccéléré qui n’a jamais été rapporté dans la littérature. Une étude détaillée nous a permis de démontrer que cette auto-accélération est due à la formation d’un photoproduit photosensibilisateur dérivé de la quinoxaline. Quant au BIF, sa vitesse de dégradation et la nature des produits dépendaient du milieu (ACN, eau, cire et poivron verts). Ces travaux ont mis en évidence l’effet de support et de mélange sur le comportement photochimique des pesticides The main purpose of this work was to better understand the photochemical behavior of pesticides used in agricultural greenhouses in Menyeh-North Lebanon. The first part was dedicated to the analysis of green peppers, cucumbers, tomatoes, plastic films and air samples from these agricultural greenhouses. HPLC-HR-MS was used to quantify and monitor the residues of 4 pesticides: bifenazate (BIF), acetamiprid, imidacloprid and thiophanate methyl (TM) after QUECHERS extraction of the vegetables samples. The quantities of pesticides found within 6 days after spraying were well above the MRLs imposed for each one. Then, the photoproducts of TM, BIF and imidacloprid were identified after rinsing the surface of tomatoes, cucumbers and green peppers. This demonstrated the possibility of photodegradation of pesticides even inside an agricultural greenhouse. Gas phase analysis by GC-MS revealed the presence of terpenes, alkanes and aldehydes as the response of plants to temperature and spraying stresses. In a second part, we studied the photochemical mechanisms of BIF and TM in the laboratory under simulated irradiation. The auto-accelerated photodegradation of TM was reported for the first time. A detailed study enabled us to demonstrate that this auto-acceleration was due to the formation of a photosensitizing photoproduct derived from quinoxaline. The rate of degradation of BIF and the nature of the products were dependent on the medium (ACN, water, wax and green peppers). These results highlighted the effect of support and mixture on the photochemical behavior of pesticides

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Arii, Sandrine. "Oxydation du CO sur des catalyseurs supportés à base d'or produits par vaporisation laser : effet de support et d'alliage." Lyon 1, 2003. http://www.theses.fr/2003LYO10143.

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Abstract:

L'étude des effets de support et/ou d'alliage sur l'activité catalytique de catalyseurs supportés à base d'or en oxydation du monoxyde de carbone fait l'objet de ce travail. Les catalyseurs monométalliques (Au/MOx où M=Al, Zr ou Ti) et bimétalliques (AuM/ -Al2O3 où M=Ti, Fe ou Ni) ont été préparés par vaporisation laser. La Microscopie Electronique en Transmission (MET) associée à la Spectroscopie X par Dispersion d'Energie (EDX) a montré que les agrégats avaient une distribution étroite de taille, centrée vers 2,5 nm et une composition homogène, identique à celle du barreau vaporisé dans le cas des systèmes bimétalliques. La spectroscopie de Photoélectrons X (XPS) a révélé dans tous les cas de l'or sous forme métallique, associé à l'oxyde du métal partenaire dans le cas des particules bimétalliques. L'étude de la réactivité des systèmes Au/MOx a clairement mis en évidence la contribution du support : l'oxyde de titane et la zircone améliorent nettement l'activité catalytique par rapport à l'alumine. L'étude d'agrégats bimétalliques or-titane déposés sur alumine a confirmé l'effet de synergie entre l'oxyde de titane et l'or au sein même des particules

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Ninh, Thi Kim Thoa. "Une nouvelle approche dans l’évaluation de l’effet de support des catalyseurs d’hydrodésulfuration." Thesis, Lyon 1, 2011. http://www.theses.fr/2011LYO10028/document.

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Abstract:

L’objectif de ce travail est d’évaluer l’effet de la nature du support et l’effet de promotion sur les propriétés catalytiques des catalyseurs d’HDS à base de Mo. Pour obtenir les systèmes catalytiques adéquats, nous avons appliqué la préparation par « voie acac », qui consiste à faire réagir le promoteur sous forme de complexe acétylacétonate (de Co, Ni ou Fe) sur le sulfure de molybdène supporté (sur γ-Al2O3, SiO2, TiO2 ou ZrO2). Les différents solides obtenus ont été caractérisés par MET, IR(CO) et SPX notamment pour tenter de quantifier les phases actives, puis ils ont été testés dans les réactions d’HDS du thiophène et du 4,6-DMDBT. L’activité catalytique a pu être corrélée aux résultats de caractérisation par une nouvelle approche qui consiste à calculer l’activité apparente par site NiMoS ou CoMoS. Cette approche montre que la qualité des sites actifs CoMoS et NiMoS est la meilleure sur SiO2 et comparable sur les supports γ-Al2O3, TiO2 et ZrO2. Par la même méthode nous avons préparé de nouveaux catalyseurs de type CoNiMoS supportés, en ajoutant les promoteurs Co et Ni soit simultanément soit successivement au MoS2. Cette étude permet un fort apport expérimental aux études théoriques qui avancent l’hypothèse de différentes affinités du Co et du Ni pour les deux type de bords S-edge et Mo-edge sur γ-Al2O3 et TiO2 The main objective of this work was to evaluate the support and the promoting effect on the catalytic properties of HDS catalysts. In order to obtain appropriate catalytic systems, we applied the “acac method” which consists to add the promoter as an acetylacetonate complex (of Co, Ni or Fe) onto the supported molybdenum sulfide (on γ-Al2O3, SiO2, TiO2 and ZrO2). The various solids obtained were characterized by TEM, IR(CO) and XPS in particular to quantify the active phases, and then they have been tested in the HDS reactions of thiophene and 4,6-DMDBT. The catalytic activity has been correlated to the characterization datas by a new approach which consists in calculating the apparent catalytic activity by NiMoS or CoMoS site. This approach showed that the quality of the active sites is the best on SiO2 and comparable on γ-Al2O3, TiO2 and ZrO2. Moreover, this “acac method” allowed us to study supported CoNiMoS catalysts synthesized by adding Co and Ni either simultaneously or successively to MoS2. This study represents an important experimental contribution which allow to discuss the hypothesis developped in theoretical studies about the different affinities of Co and Ni for the S-edge and Mo-edge on γ-Al2O3 and TiO2

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Tountian, Dihourahouni Poillerat Gérard. "Hydrogénation électrocatalytique effet de la conductivité et de la fonctionnalisation du support des nanoagrégats métalliques, utilisation du dioxyde d'étain comme support /." Strasbourg : Université de Strasbourg, 2009. http://eprints-scd-ulp.u-strasbg.fr:8080/00001110.

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Tountian, Dihourahouni. "Hydrogénation électrocatalytique : effet de la conductivité et de la fonctionnalisation du support des nanoagrégats métalliques, utilisation du dioxyde d’étain comme support." Strasbourg, 2009. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2009/TOUNTIAN_Dihourahouni_2009.pdf.

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Abstract:

L’hydrogénation électrocatalytique (HEC) est une technique de catalyse hétérogène dans laquelle la nature du matériau d’électrode revêt une haute importance. De nouveaux électrocatalyseurs composites (conducteur et non-conducteur) de nanoparticules de palladium supportées sur du dioxyde d’étain ont été élaborés par trois différentes méthodes pour l’HEC du phénol et de la cyclohexanone. Les résultats présentés dans cette thèse montrent, d’une part, que la conductivité du matériau d’électrode est un facteur important dans le processus d’HEC. Lorsque le support est conducteur, on assiste à une production effective d’hydrogène chimisorbé par polarisation simultanée de toutes les nanoparticules métalliques ce qui contribue à une meilleure efficacité d’hydrogénation. D’autre part, le processus d’HEC est pH dépendant ; cette dépendance se traduit par la variation des espèces moléculaires en solution ainsi que leur adsorption sur l’électrode. La fonctionnalisation in situ des matériaux d’électrodes par des acides carboxyliques, portant différentes chaînes latérales a permis de contrôler l’étape d’adsorption (étape cinétiquement déterminante) et moduler ainsi l’efficacité de l’hydrogénation. Ce résultat ouvre des perspectives prometteuses pour l’hydrogénation sélective et énantiosélective The electrocatalytic hydrogenation (ECH) is a heterogeneous catalysis in which the nature of the electrode material is of high importance. New composites electrocatalysts (conductor and non-conductor) of palladium nanoparticles supported on tin dioxide were prepared by three different methods for phenol and cyclohexanone ECH. The results presented in this thesis show that the conductivity of the electrode material is an important factor in the ECH process. When the support material is conductor, there is an effective production of chemisorbed hydrogen by simultaneous polarization of all the metallic nanoparticles which contributes to greater efficiency of hydrogenation. Also, the ECH is pH dependent and this dependency is reflected by the variation in molecular species in solution and their adsorption on the electrode. The in situ functionalization of electrode materials by carboxylic acids with different side chains allowed controlling the adsorption step (rate-determining step) and thus modulating the efficiency of hydrogenation. This result opens up promising prospects for selective and enantioselective hydrogenation

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Ma, Jiwei. "Développement de catalyseurs cathodiques nanométriques sélectifs à l'environnement organique pour leur utilisation dans une pile microfluidique." Thesis, Poitiers, 2013. http://www.theses.fr/2013POIT2274/document.

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Abstract:

Les piles à combustible sans membrane polymérique comme les piles à combustible microfluidique ont des perspectives très intéressantes pour des applications énergétiques à basse puissance. L'étude menée consistait donc à poursuivre le développement de catalyseurs cathodiques nanométriques pouvant être utilisés en tant que cathode dans une pile à combustible microfluidique directe. Au cours de ce travail de thèse, une modification du comportement catalytique du platine a été réalisée grâce à un effet de support, d'alliage avec un métal de transition 3d (titane), ou bien encore par coordination de la surface de nanoparticules de platine avec un élément chalcogène (sélénium). Les effets induits par ces modifications sur les propriétés électroniques du matériau catalytique, et leurs implications sur son activité catalytique ont été étudiés au même titre que sa stabilité et sa tolérance vis-à-vis de petites molécules organiques. Les études ont été menées dans le but de présenter un nouveau paradigme des relations structure-activité, structure-stabilité et structure-tolérance gouvernant le comportement catalytique d'une surface de platine. Les expériences ont par voie de conséquence été conduites de façon à pouvoir séparer les effets catalytiques induits par le support, de ceux induits par un effet d'alliage ou bien encore par coordination des atomes de surface avec un élément chalcogène. En conclusion, ces études ont démontrés l'effet de l'interaction du métal avec le support (oxyde ou matériau carboné présentant divers degrés de graphitisation) sur l'activité et la stabilité des catalyseurs. Un autre point important, qui a été développé dans ce travail de thèse, est la modif Fuel cells without polymeric membrane such as the microfluidic fuel cells (MFFC) possess very interesting perspectives for low-power energy applications. The study aimed at pursuing the development of nanometric cathodic catalysts and to study their activity, stability and tolerance in a microfluidic system. In the present thesis, the activity, stability and tolerance of Pt-based nanoparticle electrocatalysts were investigated. The effect of the support materials and the influence of surface modification by a second element including 3d transition metal (titanium) and chalcogenide (selenium) were studied. The separation and reduction of the complexity of the interaction between nanoparticles-support and nanoparticles modification by a second element enables to achieve a clear relationship of the structure-activity-stability-tolerance of the supported fuel-cell electrocatalysts. The present experimental results from the effects of the support materials and of the modification of Pt by a second element led to improve activity, stability and tolerance. The developed approach and acquired knowledge about surface property correlation can be further generalized and used in the design of advanced selective electrocatalysts. Furthermore, the synthesized electrocatalysts were used as cathode in an organic microfluidic fuel cell

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Wojcieszak, Robert Bettahar Mohammed El-Miloud. "Catalyseurs de nickel Supportés Préparés par la Méthode de l'Hydrazine Aqueuse. Propriétés Hydrogénantes et Stockage d'Hydrogène Effet du Support. Effet de l'Ajout d'Argent /." [S.l.] : [s.n.], 2006. http://www.scd.uhp-nancy.fr/docnum/SCD_T_2006_0023_WOJCIESZAK.pdf.

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Bara, Cédric. "Catalyseurs d'hydrotraitement à base de Mo supporté sur alumine : genèse de la phase active et effet de support par une approche science des surfaces." Thesis, Paris 6, 2015. http://www.theses.fr/2015PA066332/document.

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Abstract:

L’objectif de ce travail est de développer une approche de type science des surfaces pour étudier l’effet de support sur la genèse et la structure de la phase active des catalyseurs d’hydrotraitement à base de sulfure de molybdène supporté sur alumine, utilisés pour la purification des coupes pétrolières. L’originalité réside dans une approche science des surfaces en solution avec un dépôt du précurseur métallique (molybdates) en phase aqueuse selon deux voies de synthèse (adsorption à l’équilibre et imprégnation) sur des monocristaux d’alumine α (modèle de l’alumine γ) de 4 orientations différentes (C (0001), R "(1" ¯("1" ) "02)" , A "(11" ¯("2" ) "0)" et M "(10" ¯("1" ) "0)" ). La combinaison de techniques (XPS, AFM, MET, EXAFS) a permis de montrer que chaque orientation cristalline gouverne la force des interactions métal-support à l’état oxyde et donc le taux de sulfuration et la taille des particules de la phase sulfure. Cette phase sulfure a ainsi pu être reliée à une phase de type I (interactions métal-support fortes, plus faible sulfurabilité) pour la face R "(1" ¯("1" ) "02)" et de type II (interactions métal-support plus faibles et meilleure sulfurabilité) pour les faces C (0001), A "(11" ¯("2" ) "0)" et M "(10" ¯("1" ) "0)" . Les résultats obtenus sur la face C (0001) par EXAFS suggèrent une orientation majoritairement basale des feuillets de phase sulfure tandis qu’une orientation aléatoire est mise en évidence sur les autres faces. Les analogies structurales établies entre alumine α et γ ont permis de transposer ces résultats au support industriel (γ-Al2O3) pour conclure que le contrôle de la morphologie du support constitue un levier pour maîtriser la genèse de la phase sulfure et améliorer les performances des catalyseurs d’HDT The objective of this work was to develop a surface science approach to study the support effect on the genesis and structure of the active phase (molybdenum sulfide) on alumina supported Mo based hydrotreating catalysts supported on alumina which are used for petroleum refining. The originality of the work lies in the aqueous phase metal precursor deposition (molybdates) according to two synthetic routes (equilibrium adsorption and impregnation) on α alumina single crystals (γ alumina surrogate) with 4 different orientations (C (0001), R "(1" ¯("1" ) "02)" , A "(11" ¯("2" ) "0)" and M "(10" ¯("1" ) "0)" ). The combination of several physico-chemical characterization techniques (XPS, AFM, TEM, EXAFS) has shown that the surface structure of each crystal orientation governs the strength of metal/support interaction in the oxide state and thus the sulfidation degree and size of the sulfide active phase nanoparticles. This sulfide phase has been associated to a type I (strong metal/support interactions, lower sulfurability) for the R "(1" ¯("1" ) "02)" plane and to a type II (weaker metal/support interactions and better sulfurability) for C (0001), A "(11" ¯("2" ) "0)" and M "(10" ¯("1" ) "0)" planes. In addition, EXAFS results suggest a predominantly basal orientation of the sulfide phase on the C (0001) plane while a random orientation is highlighted on the other faces. The surface structural analogies between α and γAl2O3 polymorphs allows us to transpose these results to the industrial support (γ-Al2O3) and hence, to conclude that a proper control of the industrial support morphology constitutes a way to tune the genesis of the sulfide phase and improve the performances of hydrotreating catalysts

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Ninh, Thi Kim Thoa. "Une nouvelle approche dans l'évaluation de l'effet de support des catalyseurs d'hydrodésulfuration." Phd thesis, Université Claude Bernard - Lyon I, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00843895.

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Abstract:

L'objectif de ce travail est d'évaluer l'effet de la nature du support et l'effet de promotion sur les propriétés catalytiques des catalyseurs d'HDS à base de Mo. Pour obtenir les systèmes catalytiques adéquats, nous avons appliqué la préparation par " voie acac ", qui consiste à faire réagir le promoteur sous forme de complexe acétylacétonate (de Co, Ni ou Fe) sur le sulfure de molybdène supporté (sur γ-Al2O3, SiO2, TiO2 ou ZrO2). Les différents solides obtenus ont été caractérisés par MET, IR(CO) et SPX notamment pour tenter de quantifier les phases actives, puis ils ont été testés dans les réactions d'HDS du thiophène et du 4,6-DMDBT. L'activité catalytique a pu être corrélée aux résultats de caractérisation par une nouvelle approche qui consiste à calculer l'activité apparente par site NiMoS ou CoMoS. Cette approche montre que la qualité des sites actifs CoMoS et NiMoS est la meilleure sur SiO2 et comparable sur les supports γ-Al2O3, TiO2 et ZrO2. Par la même méthode nous avons préparé de nouveaux catalyseurs de type CoNiMoS supportés, en ajoutant les promoteurs Co et Ni soit simultanément soit successivement au MoS2. Cette étude permet un fort apport expérimental aux études théoriques qui avancent l'hypothèse de différentes affinités du Co et du Ni pour les deux type de bords S-edge et Mo-edge sur γ-Al2O3 et TiO2.

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Saintigny, Gaëlle. "Modèle de reconstruction épidermique sur un support conjonctif : effet des fibroblastes et expression des calgranulines A et B." Lyon 1, 1992. http://www.theses.fr/1992LYO1T219.

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Thomas, Vincent. "Modifications chimiques sélectives d'antigènes et d'anticorps : effet de ces modifications et du degré d'hydrophobicité du support sur leur immunoréactivité." Lyon 1, 1991. http://www.theses.fr/1991LYO1T169.

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Dupont, Colin. "La réaction d'ouverture de cycle de la tétraline sur des catalyseurs à base de carbure de molybdène : effet de l'acidité du support." Paris 6, 2012. http://www.theses.fr/2012PA066391.

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Abstract:

La réaction d’ouverture de cycle sélective est, actuellement, envisagée comme le procédé le plus prometteur pour atteindre les spécifications européennes sur l’indice de cétane (IC>51) dans les diesels. Cette réaction est favorisée sur des catalyseurs possédant à la fois des sites acides de Brønsted et des sites métalliques. Ainsi, des catalyseurs bifonctionnels à base de carbure de molybdène (Mo2C, fonction métallique) supportés ou mélangés à des supports d’acidité variable (force et nombre) tels une silice-alumine commerciale, des zéolithes (NaHY et beta), des composés mésoporeux (Al-MCM-41, obtenus par l’organisation de germes de zéolithe (beta et ZSM-5) autour d’un agent structurant), ont été synthétisés. Les propriétés métalliques et acides ont été étudiées par chimisorption de CO et FTIR (CO basse T, pyridine) respectivement. Les propriétés structurales des supports et des catalyseurs ont également été caractérisées (DRX, MET, physisorption d’N2). Les catalyseurs bifonctionnels supportés ou mélangés ont été testés en hydroconversion de la tétraline en présence de 50 ppm de S à 350°C et 35,5 bars. L’étude catalytique associée à une identification poussée des produits par GC-2D a permis de proposer différents schémas réactionnels en fonction des systèmes catalytiques. En présence de sites acides de Brønsted (moyens ou forts) et de sites métalliques (Mo2C<20% mass. ), des conversions significatives en ouverture de cycle de la tétraline sont obtenues (15%, 9,5% Mo2C/MCM-41(beta)) mais les produits finaux sont majoritairement aromatiques (IC faibles). A teneur plus élevée en Mo2C (>80% mass. ), l’hydrogénation est favorisée au détriment de la réaction d’ouverture de cycle Selective ring opening reaction is, nowadays, the most efficient process to reach the current European Union specifications concerning diesel fuel cetane number (CN>51). The yield of this reaction is improved by using catalysts that possess both Brønsted acid sites and metallic sites. In the present work, bifunctional catalysts were synthesized with molybdenum carbide (Mo2C, metallic function) combined to acidic supports, whose acidity (strength and number) was varied: a commercial amorphous aluminosilicate, two zeolites (NaHY, beta) and two mesoporous materials (Al-MCM-41 synthesized from the assembly of preformed zeolite precursors (ZSM-5, beta) around a template). The metallic and the acidic properties were respectively studied by CO chemisorption and FTIR (CO at low temperature, pyridine). The structural properties of the supports and the catalysts were also characterized (XRD, TEM, N2-sorption). The bifunctional catalysts were tested for tetralin hydroconversion in the presence of 50 ppm of S at 350°C and 35. 5 bars. From the catalytic results and careful products identification, realized by 2D-GC, different reaction schemes were drawn. In the presence of Brønsted acid sites (medium or strong) and metallic sites (Mo2C<20 wt %), significant selective ring opening reaction yields are obtained (15% over 9. 5% Mo2C/MCM-41(beta)) but the products remain aromatic (and hence, low CN). At high Mo2C content (Mo2C>80 wt %), hydrogenation and isomerization reactions are favored at the expense of ring opening

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Dauscher, Anne. "Etudes des reactions de rearrangement de squelette des hexanes sur des catalyseurs a base de platine en presence ou non d'interactions metal-support." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1987. http://www.theses.fr/1987STR13032.

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Liao, Xuemei. "Catalyseurs à base d'or supporté sur des oxydes minéraux pour la réaction d'oxydation préférentielle du monoxyde de carbone en présence d'hydrogène (PROX)." Thesis, Strasbourg, 2013. http://www.theses.fr/2013STRAF053.

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Abstract:

L’activité catalytique de l’or en réaction d’oxydation préférentielle du CO (PROX) dépend de plusieurs facteurs tels que la nature du support, l’ajout de promoteurs, la taille des particules ou la nature du prétraitement. L’objectif de cette thèse a donc été de clarifier l’influence de ces paramètres sur cette réaction en utilisant des catalyseurs à base d’or modifiés. Dans une 1ère partie, nous avons étudié un système à base d’or supporté sur des oxydes Ce-Fe préparés par co-imprégnation ou imprégnations successives en faisant varier le rapport Ce/Fe. Le dopage de la cérine par le fer conduit à la formation d’une solution solide qui améliore l’activité en PROX en raison d’une mobilité d’oxygène accrue. Dans une 2ème partie, nous avons évalué une série de supports (Al2O3, CeO2 et Ce2Zr2O7) pour optimiser le dépôt de Au, Cu ou Au-Cu. La combinaison Au-Cu/CeO2 s’est révélée être la meilleure en PROX. Nous avons donc étudié l’influence du rapport Au/Cu (1/3, 1/1 ou 3/1) ainsi que l’influence du pré-traitement (calcination ou réduction) sur ce système. Les catalyseurs ont été systématiquement caractérisés par des méthodes physico-chimiques (BET, DRX, MET, XPS, RTP, FTIR). Les performances catalytiques du système Au-Cu/CeO2 dépendent fortement de la taille des particules, de l’état chimique de l’or déterminé par XPS, de l’interaction Au-support et de la distribution de surface des 2 métaux. Une étude cinétique corrélée à de l’infrarouge à transformée de Fourier a permis d’établir un mécanisme de réaction d’oxydation de CO dans le lequel CO adsorbé réagit avec O2 adsorbé pour conduire à la formation de CO2 The catalytic activity of gold for CO preferential oxidation in rich hydrogen (PROX) is generally influenced by various parameters such as the nature of support, the addition of a promoter, the particle size or the pre-treatment. Therefore, the objectives of this work were to clarify the influence of these parameters on a series of modified gold catalysts in PROX reaction. In a 1rst part, we have studied a system based on Au supported on Ce-Fe oxides prepared by co-precipitation or impregnation with various Ce/Fe ratios. The doping of CeO2 by iron led to the formation of a solid solution which improved the PROX activity due to an increase of the oxygen mobility. In a 2nd part, a series of supports (Al2O3, CeO2, and Ce2Zr2O7) was evaluated in order to load Au, Cu or Au-Cu. The combination of Au-Cu/CeO2 was shown to be the best system. The influence of Au/Cu (1/3, 1/1 or 3/1) ratio was therefore undertaken along with the effect of the pre-treatment (calcination or reduction). The catalysts have been systematically characterized by physico-chemical techniques (BET, XRD, TEM, XPS, TPR, FTIR). The kinetics of PROX reaction and CO oxidation mechanism on Au-Cu/CeO2 were explored and correlated with an FTIR study. The catalytic performances of these catalysts are strongly dependent upon the particle size of the metal, the chemical state of gold, the gold-support interaction and the surface distribution of Au and Cu. We have proposed a CO oxidation mechanism in which adsorbed CO reacts with adsorbed O2 to produce CO2

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Ghalgaoui, Ahmed. "Adsorption et dynamique femtoseconde de molécules de CO adsorbées sur des nanoparticules épitaxiées : sonde optique non linéaire, effet de taille et de support." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00692450.

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Abstract:

Nous avons étudié la spectroscopie et la dynamique d'excitation d'un système hybride constitué de molécules et de nanoparticules (NP) sur couche isolante, qui est aussi un catalyseur modèle (NP de Pd épitaxiées sur une couche mince de MgO sur Ag(100)). Nous avons mis en évidence le rôle de la forme et de la taille des NP ainsi que de l'épaisseur de la couche d'oxyde sur l'interaction entre NP et molécule de CO, par des expériences fondamentales capables de différentier les sites d'adsorption (spectroscopie laser vibrationnelle par somme de fréquences (SFG)). De plus, des expériences pompe-sonde nous ont permis de sonder la dynamique d'interaction des électrons excités dans les NP avec les molécules. Une analyse combinée par LEED et STM nous a permis de déterminer les meilleures conditions de croissance du film de MgO. Par la suite des NP de palladium ont été épitaxiées sur ce film avec une densité et une distribution de taille satisfaisantes. Les spectres SFG montre une forte dépendance de la fréquence de vibration avec la taille des NP et le taux de couverture en CO. Le modèle d'interaction dipolaire que nous avons développé met en évidence le fait que le déplacement de la fréquence de CO avec le taux de couverture et la taille des NP a deux causes : l'interaction dipolaire entre molécules d'une part, qui est modélisable, et d'autre part la variation de la liaison chimique molécule-substrat quand la couverture en adsorbats varie. Le modèle nous a permis de montrer que la polarisabilité vibrationnelle de CO varie d'environ 40 % dans notre gamme de taille de nanoparticule. La diminution de la force de la liaison chimique se traduit par la décroissance de la fréquence à couverture nulle avec la taille des NP. Ces variations vont dans le sens de la littérature : quand la taille des NP diminue, la densité d'états électroniques diminue, les liaisons Pd-Pd se contractent et l'énergie d'adsorption des molécules de CO diminue. L'excitation des électrons des NP et du substrat d'Ag se manifeste par une réponse spectroscopique et par la photodésorption de CO. On observe le découplage de l'excitation produite dans l'argent quand l'épaisseur de la couche d'oxyde dépasse quelques plans atomiques. On observe clairement un effet de taille sur l'efficacité de l'excitation électronique des NP sur les molécules de CO, qui diminue avec la taille des NP. Ceci montre que le confinement des électrons dans la particule a davantage pour effet d'augmenter la vitesse de relaxation électronique vers les phonons, que d'exciter plus efficacement les molécules adsorbées. Un modèle optique de double couche (NP/oxyde) sur un substrat d'argent et un modèle à trois températures (électrons, phonons et adsorbats) ont été développés dans le but d'interpréter quantitativement ces observations. Le modèle optique fait apparaître des variations très fortes de l'absorption par la couche de nanoparticules avec son épaisseur équivalente : les variations du coefficient de réflexion et l'effet des interférences multiples ne sont pas négligeables. Les résultats du modèle à trois températures montrent que la température électronique d'une couche continue est deux fois plus importante que celle des NP de taille finie.

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Mei, Maryline. "Les ressources numériques comme support aux fonctions d'étayage de l'élève tuteur : cas d'un dispositif en sciences à l’école élémentaire." Thesis, Sorbonne Paris Cité, 2018. https://wo.app.u-paris.fr/cgi-bin/WebObjects/TheseWeb.woa/wa/show?t=1259&f=15369.

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Abstract:

La thèse s'intéresse aux bénéfices que l'usage des ressources numériques disponibles à l'école primaire est susceptible d'apporter aux situations de tutorat, pratiqué entre élèves de CP et de CE1. Elle requestionne la pertinence de confier à de jeunes enfants le rôle de tuteurs, dans la mesure où les fonctionnalités des environnements numériques permettraient d'alléger les fonctions d'étayage de ces derniers pour qu'ils deviennent plus performants dans leur mission. A la lumière des recherches déjà menées sur le tutorat entre pairs et l'utilisation du numérique à l'école élémentaire, notre recherche propose ainsi d'observer si les spécificités des environnements numériques peuvent favoriser chez les jeunes tuteurs l'émergence de deux composantes d'une situation de tutorat bénéfique aux deux partenaires : la « congruence cognitive » et « l'effet-tuteur ». Notre protocole s'inscrit dans le cadre du programme scolaire du Ministère de l'éducation nationale, de l'enseignement supérieur et de la recherche : utiliser les outils numériques, encourager les conduites d'entraide. Les connaissances à travailler relèvent de la compréhension de phénomènes scientifiques simples (la matière/les états de l'eau). Il s'articule autour d'un pré-test, d'une phase expérimentale (séance de correction puis séance d'entraînement) et deux post-tests. Le post-test 1 propose de réinvestir les connaissances entraînées au cours de la phase expérimentale. Le post-test 2 est identique au pré-test. Ces tests sont proposés à des élèves de CP et CE1 travaillant soit en situation de tutorat, soit binôme mais sans rôle attribué, soit en individuel. Au sein de chaque groupe, une distinction est faite selon que les élèves de CP utilisent un livret papier ou sur un ordinateur portable. Notre objectif est davantage de mettre l'environnement numérique au service de la relation tutorale que de l'apprentissage lui-même. Une première analyse, quantitative, compare les résultats des tests de chaque groupe en distinguant d'une part le niveau des élèves et d'autre part le support utilisé. Elle souhaite vérifier si le recours à un nouvel environnement permet aux deux partenaires de la dyade tutorale numérique de progresser de façon significative non seulement par rapport aux élèves des autres groupes, mais aussi - et surtout - par rapport à leurs homologues ayant travaillé sur un livret papier. Sans distinction des formes de travail, nos résultats indiquent une progression des scores de tous les groupes aux deux post-tests mais la seule utilisation d'un support différent (papier ou ordinateur) n'influence pas la réussite des élèves. Sur la mise en correspondance entre formes et supports de travail, nous constatons que, même dans un dispositif pédagogique pensé pour son utilisation, le support numérique ne permet pas aux tutorés et aux tuteurs de mieux réussir leurs tests que leurs pairs utilisant le support papier. La progression du tutoré et l'« effet-tuteur » attendus dans ce contexte ne sont donc pas observés. Une seconde analyse, qualitative, s'intéresse à la teneur des échanges entre les tuteurs et leurs tutorés, selon qu'ils interagissent en travaillant sur un livret papier ou sur un ordinateur. L'observation porte sur les aspects verbaux et non verbaux et souhaite faire ressortir la congruence cognitive du tuteur. Le logiciel Elan permet l'annotation des échanges filmés. Une analyse globale montre que la congruence, si elle est observable chez le tuteur, n'est, en revanche, pas un indicateur pertinent pour gager de la réussite du tutoré. Par contre, une analyse plus fine met en évidence un lien entre la perception du tuteur de sa fonction et la réussite de son tutoré The thesis focuses on benefits which the use of digital resources available in primary school is likely to bring to tutoring situations, practised between pupils of CP and CE1. It questions anew the relevance of entrusting the role of tutor to young children, since the functionalities of digital environments would make it possible to lighten their scaffolding functions, so that they'll become more comfortable in their mission. In light of the researches already conducted on peer tutoring and the use of digital technology in primary school, our research proposes to observe if the specificities of digital environments can encourage in young tutors the emergence of two components of a tutoring situation favourable to both partners: the "cognitive congruence" and the "tutor-effect". Our protocol is part of the school program (2015) of the Ministry of National Education, Higher Education and Research: use digital tools, encourage peer help behaviour. Knowledge to be worked on is based on the understanding of simple scientific phenomena (the matter / states of water). The protocol is built on a pre-test, an experimental phase (correction session then training) and two post-tests. Post-test 1 proposes to reinvest the knowledge learnt during the experimental phase. Post-test 2 is identical to the pre-test. These tests are offered to CP and CE1 pupils working either in a tutoring situation, or in pairs with no assigned role, or individually. Within each group, a distinction is made according to whether CP pupils use a paper booklet or a computer. Our goal is to put the digital environment at the service of the tutorial relationship rather than learning itself. A first analysis, quantitative, compares the test results of each group by distinguishing, on the one hand, the level of the pupils and, on the other hand, the involved medium. It aims to check whether the use of a new environment allows both partners of the digital tutoring dyads to significantly progress, not only compared to pupils from the other groups, but also - and above all - compared to their counterparts who worked on a paper booklet. Regardless of the forms of work, our results indicate a progression of the scores of all the groups at the two post-tests but the only use of a different medium (paper or computer) does not influence the success of the pupils. On the matching between forms of work and medium, we find that, even in an ad hoc educational device, the digital medium does not allow tutees and tutors to pass their tests better than their peers using paper. The progression of the tutees and the "tutor-effect" expected in this context are therefore not observed. A second qualitative analysis focuses on the content of the exchanges between tutors and their tutee, depending on whether they interact by working on a paper booklet or on a computer. The observation focuses on the verbal and nonverbal aspects, in order to account for the cognitive congruence of the tutor. The Elan software allows the annotation of filmed exchanges. An overall analysis shows that congruence, if it is observable in the tutor, is not a relevant indicator to guarantee for the success of the tutee. On the other hand, a more detailed analysis reveals a link between the tutor's perception of his function and the success of his tutee

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Dominguez, Garcia Elizabeth. "Εffect οf the suppοrt οn the activity and mοrphοlοgy οf hydrοdesulfurizatiοn catalysts". Thesis, Normandie, 2017. http://www.theses.fr/2017NORMC258/document.

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Abstract:

L'influence de l'effet de support sur la formation des phases de sulfure, c'est-à-dire la morphologie, la dispersion des sites, la structure et l'activité catalytique pour les catalyseurs d'hydrotraitement a été étudiée. L'étude a débuté par des catalyseurs au Mo et a été suivie par des catalyseurs CoMo supportés sur de la silice d'alumine et de l'oxyde de titane. L'effet de support semble être le facteur clé pour contrôler la morphologie des feuilles de MoS2. La morphologie a été étudiée en utilisant une technique puissante appelée IR / CO, c'est-à-dire une adsorption de CO suivie par une spectroscopie FTIR. Cette méthode permet de distinguer deux types de bord exposés sur les feuilles MoS2 dites M- et S-edge et permet ensuite l'étude de la morphologie par le rapport S / M-edge. Ainsi, pour une interaction faible, la morphologie hexagonale déformée du support MoS2 a été montrée alors que pour une interaction forte, la morphologie du triangle a été observée. Ces différentes morphologies ont été utilisées pour étudier la localisation du Co par la même méthode, IR / CO. Cette méthode permet également la distinction entre les sites non promus et promus ainsi que Co situé sur les bords M- et S-edge. Par conséquent, la comparaison entre le rapport S / M-edge et le degré de promotion (rapport des sites promus / non promus) a montré que Co est présent sur les deux bords M- et S-edge pour les trois catalyseurs supportés par CoMo. De plus, une étude détaillée a montré que Co décore préférentiellement les sites de type S-edge. Par conséquent, les structures du site CoMoS pour chaque catalyseur ont été étudiées par la méthode IRIS 2D. Cette nouvelle méthode développée au LCS permet la déconvolution de bandes IR / CO qui étaient auparavant une limitation pour la caractérisation des sites CoMoS. Cette avancée dans la caractérisation CoMo a conduit à l'étude détaillée de la structure CoMoS. Après l'attribution des trois bandes qui sont observées dans la gamme de spectres IR / CO promue, il est apparu que les sites S-edge étaient partiellement promus par Co, tandis que les sites M-edge étaient partiellement et totalement promus par Co. Ces sites ont un effet sur la réactivité HDS (hydrodésulfuration). De plus, une activité intrinsèque plus élevée a été trouvée pour le bord M-edge partiellement promus par Co, suivi par les sites totalement promus et finalement promus partiellement par le bord S-edge The influence of the support effect on the sulfide phases formation, i.e. morphology, sites dispersión, structure and catalytic activity for hydrotreating catalysts was studied. The study started by Mo catalysts and followed by CoMo catalysts supported on alumina silica and titania. The support effect appeared to be the key factor to control the morphology of MoS2 slabs. The morphology was studied using a powerful technique so-called IR/CO, i.e. CO adsorption followed by FTIR spectroscopy. This method allows the distinction of two types of edge exposed on the MoS2 slabs so-called M- and S-edge and then permits the study of the morphology by the S-/M-edge ratio. Thus, for a weak interaction MoS2-support deformed hexagon morphology was detected whereas for a strong interaction triangle morphology was observed. These different morphologies were used to study the Co localization by the same method, IR/CO. This method also allows the distinction between non- and promoted sites as well as Co located on M- and S-edges. Hence, the comparison between S-/M-edge ratio and promotion degree (promoted/non-promoted sites ratio) showed that Co is present on both M- and S-edges for the three CoMo supported catalysts. Additionally, a detailed study showed that Co preferentially decorates S-edge sites. Consequently, the CoMoS site structures for each catalyst has been studied by 2D IRIS method. This novel method developped in LCS allows the resolution of overlapping IR/CO bands which were previously a limitation for CoMoS sites characterization. This advance in the CoMo characterization lead to the study of detailed CoMoS structure. After the assignment of three bands which are observed in the promoted range of IR/CO spectra, it appeared that S-edge sites were partially promoted by Co, whereas M-edge sites could be partially and totally promoted by Co. The different proportion of those sites have an effect on HDS (hydrodesulfuration) reactivity. Thus, higher intrinsic activity was found for M-edge partially promoted by Co followed by totally promoted and finally the S-edge partially promoted sites

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Hadj, Romdhane Youssef. "Hydrogenolyse du n-butane sur des catalyseurs modeles au nickel : influence du facteur electronique." Paris 6, 1986. http://www.theses.fr/1986PA066556.

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Corral, Valero Manuel. "Simulation ab initio de nano-agrégats métalliques supportés." Phd thesis, Ecole normale supérieure de lyon - ENS LYON, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00091925.

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Abstract:

Cette thèse porte sur l'étude de la structure et de la réactivité d'agrégats de palladium déposés sur une surface d'alumine, qui sont des modèles de catalyseurs. L'enjeu de ce travail est de dégager l'effet du support sur la nucléation et la réactivité de la phase métallique tout en prenant en compte de façon explicite l'hydratation des surfaces de l'alumine. Des agrégats de 1 à 13 atomes ont été étudiés. Une première partie concerne l'exploration de la structure des agrégats sur la surface. Deux modes d'interaction ont été révélés par le calcul. Les petits agrégats (<3 atomes) montrent une interaction forte avec la surface, induisant une déformation marquée de celle-ci. Pour des plus grosses tailles, la thèse montre que les agrégats développent une interaction faible avec le support, et que la structure est dominée par les interactions Pd-Pd. La réactivité des agrégats de taille 4 a été également étudiée par adsorption de CO et d'éthylène. Cette étude permet de démontrer à la fois les effets liés à la taille de l'agrégat et à l'interaction avec le support d'alumine. Plusieurs concepts qualitatifs importants ressortent de ce travail.

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Fodor, Anna. "Heterogeneous metal-catalysed C-C coupling reactions : research and development." Thesis, Poitiers, 2016. http://www.theses.fr/2016POIT2256/document.

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Abstract:

Des nouveaux catalyseurs bimétalliques à base de palladium et de cuivre ont été développés. Deux voies de préparation ont été testées : l'imprégnation successive (TSI) et la co-imprégnation (CI) en utilisant la zéolithe 4Å (4A) et l'oxyde mixte MgAlxOy comme support. Les catalyseurs ont été caractérisés à l'état frais et testés dans la réaction de couplage Suzuki–Miyaura afin de comparer leurs activités, sélectivités et stabilités. L'étude de stabilité nous a montré que le catalyseur Cu-Pd-4A-TSI restait actif pendant six cycles alors que l'activité du catalyseur Cu-Pd-4A-CI diminuait. Sur le support MgAlxOy, le catalyseur CI était stable pendant six cycles contrairement au catalyseur TSI. Nous avons montré que le point clé pour l'obtention d'une bonne activité et stabilité est la présence de la phase active correspondant à l'alliage Cu/Pd 1/1 identifiée grâce à la caractérisation des catalyseurs et ce quelle que soit la méthode de préparation des catalyseurs. Une différence cruciale existe entre les catalyseurs supportés sur MgAlxOy et 4A : le catalyseur Cu–Pd supporté sur MgAlxOy permet de réduire le temps de réaction de moitié pour une même conversion par rapport à Cu-Pd-4A-TSI. De plus, l'utilisation d'un support plus basique permet, dans une certaine mesure, la diminution de la quantité de la base ajoutée durant la réaction. La réaction Petasis-borono Mannich a été aussi effectuée avec succès sur ces catalyseurs New bimetallic palladium/copper catalysts were developed by successive impregnation (TSI) and co-impregnation (CI) on 4Å molecular sieve (4A) and MgAlO mixed oxides supports. The fresh catalysts were characterised and tested in the Suzuki–Miyaura reaction to test their activity, selectivity and stability. It was observed that while the Cu-Pd-4A-TSI catalyst kept its activity during six cycles that of the Cu-Pd-4A-CI dropped. On MgAlO support the catalyst prepared with CI proved to be stable even for six runs contrary to TSI. The active phase of the reaction – namely the Cu–Pd alloy with atomic ratio 1:1 - was determined with the help of catalyst characterisation of the recovered catalysts. This observation confirms that whatever the way of preparation or the support is, the key-point is the presence of Pd-Cu 1:1 particles to enhance the catalytic performances. A crucial difference between the MgAlO and 4A supported catalyst was found in the reaction time necessary for the Suzuki–Miyaura reaction. With the Cu-Pd-MgAl-CI catalyst the reaction time could be reduced to thirty minutes contrary to one hour with Cu-Pd-4A-TSI. Moreover it was concluded that with a more basic support the reduction of the quantity of the base was possible however it brought slightly decreasing yield. The Petasis-borono Mannich reaction was also performed in the presence of each mono-and bimetallic catalysts

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LEPETIT, POURCELOT CHRISTINE. "Mise au point de nouveaux catalyseurs de dimerisation du propylene a base de complexes supportes du nickel : controle de la stabilite et de la selectivite par effet de ligands : influence electronique sterique et mecanistique." Paris 6, 1987. http://www.theses.fr/1987PA066489.

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Rigole-Guilbert, Monique. "Etude par spectroscopie RMN 13c de l'adsorption de diènes conjugués sur des catalyseurs Cu/AL2O3 : effet du cuivre et influence de la texture du support." Lille 1, 1989. http://www.theses.fr/1989LIL10087.

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Abstract:

L'adsorption de l'isoprène et du pentadiène-1,3 trans a été étudiée de manière comparative au moyen de la spectroscopie RMN 13c haute résolution sur des catalyseurs supportés Cu/Al2 O3 à l'état réduit ainsi que sur les supports seuls. A température ambiante, les deux diènes sont essentiellement physisorbés. La présence de cuivre réduit à la surface de l'alumine oriente la physisorption mais ce, uniquement avec l'isoprène

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Gonçalves, Vinicius Ottonio Oliveira. "Hydrodésoxygénation de composés phénoliques modèles. Évaluation de phases actives : sulfures, oxyde, métallique et phosphure." Thesis, Poitiers, 2017. http://www.theses.fr/2017POIT2266/document.

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Abstract:

Dans une bioraffinerie, la biomasse peut être transformée par différents procédés (thermiques, chimiques et biochimiques) en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée. Plus spécifiquement, le procédé catalytique d'hydrodésoxygénation (HDO) devrait permettre de valoriser à la fois les bio-huiles obtenues par pyrolyse en biocarburants, ainsi que les composés aromatiques oxygénés issus de la dépolymérisation de la lignine en aromatiques simples.Afin de modéliser la désoxygénation de ces fractions, les isomères du crésol (ortho-, méta- et para-crésol) ont été choisis comme molécules oxygénés modèles. Les réactions ont été effectuées sous haute pression (2-4 MPa) et à des températures comprises entre 250 et 340° C. Plusieurs phases actives à base de molybdène (sulfures et oxyde) et de nickel (métallique et phosphure) ont été étudiées. L'influence du support des phases oxydes de molybdène (SiO2, SBA-15, Al2O3) et des phases à base de nickel (SiO2 et ZrO2) a également été examinée.Dans ces conditions expérimentales, les composés phénoliques sont désoxygénés selon deux voies de transformations parallèles. La voie de désoxygénation directe (DDO) conduit uniquement au toluène par hydrogénolyse de la liaison C-O. La voie hydrogénante (HYD), quant à elle, conduit à un mélange de produits obtenus après hydrogénation du cycle aromatique, impliquant des réactions d'hydrogénolyse, d'hydrogénation, de déshydratation et d'isomérisation. L'activité des catalyseurs ainsi que la contribution de chaque voie de désoxygénation sont dépendantes de la phase active étudiée, du support choisi ainsi que des conditions opératoires utilisées In a biorefinery, biomass can be converted by different process (thermal, chemical and biochemical) into fuels and valued-added chemicals. More specifically, the catalytic hydrodeoxygenation (HDO) process could upgrade both bio-oils obtained from pyrolysis into biofuels and oxygenated aromatic compounds from the depolymerization of lignin into aromatics.In order to model the deoxygenation of these fractions, the cresol isomers (ortho, meta and para-cresol) were chosen as model oxygenated molecules. The reactions were carried out under high pressure (2-4 MPa) and temperatures between 250 and 340° C. Several active phases based on molybdenum (sulphides and oxide) and nickel (metal and phosphide) have been studied. The influence of the support of the molybdenum oxide phases (SiO2, SBA-15, Al2O3) and of the nickel-based phases (SiO2 and ZrO2) was also examined.Under these experimental conditions, phenolic compounds are deoxygenated by two parallel pathways. The direct deoxygenation (DDO) route only leads to toluene by hydrogenolysis of the C-O bond. The hydrogenating route (HYD), on the other hand, leads to a mixture of products obtained through the hydrogenation of cresol aromatic ring, involving hydrogenolysis, hydrogenation, dehydration and isomerization reactions. The activity of the catalysts as well as the contribution of each deoxygenation pathway are dependent on the active phase studied, on the support chosen as well as on the operating conditions used

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Heristchi, Vincent. "Neige électronique - L'effet vidéo." Thesis, Paris 3, 2010. http://www.theses.fr/2010PA030105.

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Abstract:

Si la vidéo est d’un usage courant à la télévision et dans la pratique amateur depuis plusieurs décennies, sa mise en contact avec des films tournés sur pellicules 16 ou 35mm traditionnelles est plus occasionnelle, tout en offrant de nouvelles possibilités esthétiques. En conservant la texture particulière de la vidéo dans un mélange et une confrontation des formats, un effet peut se produire. La création de cet « effet vidéo » est l’objet de notre étude. Que peut l’apparition d’une image vidéo, définie et lisible comme telle, à l’intérieur d’une oeuvre de fiction ou de documentaire dont le support de référence est le celluloïd ? Nous examinerons ainsi certains films de [notamment] Robert Kramer, William Klein, Michael Haneke, Fritz Lang, Jean-Luc Godard, Atom Egoyan, David Cronenberg, David Lynch, Abbas Kiarostami, Abel Ferrara, Wim Wenders, Chris Marker ou Jean-Daniel Pollet. Ayant déterminé le support de référence, nous constaterons que ces images renvoient à un type particulier d’effet vidéo [télévisuel, de surveillance ou amateur-intime], pour étudier ensuite comment ces données peuvent être perverties. Nous analyserons comment la vidéo peut perdre toute justification narrative à l’intérieur de l’œuvre, et infléchir par sa seule texture l’émotion du spectateur, pour éventuellement « faire l’image » [pour reprendre l’expression de Samuel Beckett]. Enfin, en rendant sa nature instable, nous constaterons que l’effet vidéo peut permettre les écarts d’un souffle poétique Video is currently used on television and as an amateur format, and has been for a few decades. But its mixing with feature movies shot on traditional 16 or 35 millimetres is more occasional, even if it can offer new aesthetical possibilities. By keeping the particular texture of video, in a mix and a confrontation of formats, an effect can occur. The creation of that “video effect” is the subject of this study. What can create a video image [defined and readable as video] when a fiction or a documentary’s reference of format is on celluloid? To that purpose, some films directed by Robert Kramer, William Klein, Michael Haneke, Fritz Lang, Jean-Luc Godard, Atom Egoyan, David Cronenberg, David Lynch, Abbas Kiarostami, Abel Ferrara, Wim Wenders, Chris Marker or Jean- Daniel Pollet will be investigated. These images determine a particular video effect [television, CCTV or amateur-intimate], and its constituting elements can be altered. Video can also lose all its narrative justification and influence the audience’s emotions only through its texture, in order to eventually « make the image » [in reference to Samuel Beckett’s short story]. Finally, by creating instability in the nature of its constitution, the video effect can contain the openness of a poetic whisper

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Tessier, Valérie. "Procédé de transformation sélective de l'acide isobutyrique en acide méthacrylique : optimisation et stabilisation des catalyseurs à base de composés phospho-vanado-molybidques, par effet de support SiO2." Compiègne, 1996. http://www.theses.fr/1996COMPD915.

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Abstract:

Les acides et sels de l'hétéropolyanion (PMo11 V040)4- massiques ou supportés sur silice ont été étudiés pour l'oxydéshydrogénation de l'acide isobutyrique en acide méthacrylique (AMA). L'étude a porté, d'une part, sur la recherche d'une formulation optimale des phases massiques, obtenue avec Cu0. 5Cs1(NH4)2PMo10. 7W0. 3VO40. La présence de Cu2, Cs+ et NH4+ améliore la sélectivité en AMA et allonge la stabilité des performances de 30 à 150h. Le départ de l'ammonium au cours de la réaction, diminue la sélectivité en AMA après 150h de fonctionnement. Aussi c'est la présence de W en faible teneur dans l'anion qui permet de stabiliser, très nettement, ces performances en réduisant les écarts thermiques dans le lit catalytique. D'autre part, trois silices de nature différente (aérosils Degussa et diatomée Ventron) ont été étudiées. Leur surface et leur structure ont été modifiées par traitement thermique, en présence d'un fondant. De cette étude, s'est distingué le sel Cu0. 5H3PMo11VO40 supporté à 25%m sur aérosil dopé à 2%m avec K2CO3, calciné à 850°C, de structure cristobalite et de 10m2/g. Ce support permet d'obtenir de très bonnes performances, comparables à celles du sel Cu0. 5Cs1(NH4)2PMo10. 7W0. 3VO40 mais surtout avec une stabilité supérieure. Cette stabilisation des performances peut être reliée à la cristallisation de l'hétéropolyacide en symétrie cubique isotype de K3PM012O40. . Les analyses DRX, XPS, SEM et émission X montrent que le potassium en surface de la cristobalite entrainerait la formation à l'interface, de microdomaines K3PMo12O40, responsables de la symétrie cubique de l'acide. Un modèle a été proposé avec la formation d'agrégats de polyoxovanadates et d'oxyde de cuivre, actifs en catalyse. Par comparaison avec les phases massiques et supportées sur K3PMo12O40, les phases supportées sur silice présentent de meilleures performances, plus stables. En outre, leur prix de revient est quatre fois moins élevé et leur mise en forme facilitée.

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Boudouvas, Denis. "Effet du potassium sur un catalyseur composite Fe-Co-C en synthèse d'hydrocarbures." Grenoble INPG, 1989. http://www.theses.fr/1989INPG0092.

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Abstract:

Etude de la promotion par le potassium du catalyseur composite fe-co-c, c'est-a-dire de l'amelioration de son activite catalytique et de sa selectivite en alcenes. L'addition de potassium est realisee soit par impregnation par une solution aqueuse de k#2co#3, soit par la formation intermediaire d'un compose d'insertion avec le carbone de formule kc#3#2. L'evolution de la selectivite des catalyseurs promus et non promus par le potassium est etudiee a des conversions en monoxyde de carbone analogues a celles d'un procede industriel. Des tests catalytiques a faible conversion et des mesures de chimisorption de gaz reagissants sont effectues

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Cantin, Danny. "Effet inhibiteur de la ventilation nasale à pression positive intermittente sur les reflux gastro-oesophagiens chez l'agneau nouveau-né." Mémoire, Université de Sherbrooke, 2015. http://hdl.handle.net/11143/6719.

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Abstract:

Résumé : Introduction : La ventilation nasale, de plus en plus utilisée chez le nourrisson, peut insuffler de l’air dans l’estomac et causer des reflux gastro-œsophagiens (RGO). Parmi les modes de ventilation nasale, l’aide inspiratoire (AIn) devrait entrainer un plus grand nombre de RGO que le neuro-asservissement de la ventilation assistée (NAVAn), où l’insufflation d’air est plus «physiologique». L’objectif principal de l’étude est de comparer le nombre de RGO en NAVAn et en AIn dans notre modèle ovin d’étude du RGO néonatal et de ventilation nasale. Méthodes : Une polysomnographie avec pH-impédancemétrie œsophagienne de 6 h a été effectuée chez 10 agneaux nouveau-nés. L’enregistrement a été répété trois jours consécutifs (une condition par jour) en respiration spontanée, AIn (15/4 cmH[indice inférieur 2]O) et NAVAn (15/4 cmH[indice inférieur 2]O) dans un ordre randomisé. Résultats : Comparé à la respiration spontanée [13 (23)], le nombre de RGO en 6 h a diminué fortement et de façon similaire en AIn [1 (3)] et en NAVAn [2 (2)] (p < 0,05), même pour des RGO faiblement acides et proximaux. De plus, le nombre d’insufflations d’air n’était pas différent entre l’AIn et la NAVAn. Conclusion : L’AIn et la NAVAn inhibent de façon équivalente les RGO chez l’agneau, incluant les RGO faiblement acides et proximaux, si la pression inspiratoire n’est pas trop élevée et malgré le fait que de l’air soit insufflé dans l’œsophage. Ce résultat est identique à celui obtenu avec l’application d’une pression positive continue nasale (6 cmH[indice inférieur 2]O). Il est possible que la pression positive appliquée lors de la ventilation diminue les relaxations transitoires du sphincter inférieur de l’œsophage, mais des études en manométrie œsophagienne sont nécessaires pour comprendre les mécanismes en jeu. // Abstract : Introduction: Nasal ventilation, increasingly used in infants, can blow air in the stomach and cause gastroesophageal reflux (GER). Among the nasal ventilation modes, pressure support ventilation (nPSV) should lead to a greater number of GER than neurally-adjusted ventilatory assist (nNAVA), where the air delivery is more "physiological". The main objective of the study is to compare the number of GER in nNAVA and nPSV in our unique sheep model of neonatal GER and nasal ventilation. Methods: A 6h polysomnographic recording with esophageal pH-impedance was performed in 10 newborn lambs. The recording was repeated for three consecutive days (one condition per day) for spontaneous breathing, nPSV (15/4 cmH[subscript 2]O) and nNAVA (15/4 cm H[subscript 2]O) in a randomized order. Results: Compared with spontaneous breathing [13 (23)], the number of GER in 6h strongly and similarly decreased in nPSV [1 (3)] and nNAVA [2 (2)] (p < 0.05), even proximal and weakly acidic GER. In addition, the number of air insufflations was not different between nPSV and nNAVA. Conclusion: nPSV and nNAVA both inhibit GER in lambs, including weakly acidic and proximal GER, if the inspiratory pressure is not too high and despite the fact that air is blown into the esophagus. This result is identical to the one obtained with the application of a nasal continuous positive airway pressure (6 cmH[subscript 2]O). It is posssible that the applied positive pressure decreases transient relaxations of the lower esophageal sphincter, but esophageal manometry studies are needed to understand the mechanisms involved.

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Cassiano, Gaspar Stefania. "Mise en forme par extrusion de supports de catalyseurs à base d'alumine et à microstructure multi-échelles : Effet de la composition granulaire et du liant sur les propriétés des matériaux." Thesis, Lyon, INSA, 2013. http://www.theses.fr/2013ISAL0056/document.

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Abstract:

L'empilement maîtrisé de granules de différentes tailles est un concept utilisé dans la plupart de procédés de mise en forme de matériau. Cette organisation hiérarchique est connue pour améliorer les propriétés d'écoulement à l'étape de mise en forme et les caractéristiques mécaniques du matériau final. Il est apparu intéressant d'appliquer ce concept à la mise en forme par extrusion de supports de catalyseurs avec des petites (2 µm) et grosses (19 µm) granules d'alumine poreuse dont l'assemblage est assurée par un liant traditionnel, la boehmite peptisée et neutralisée, ou par un liant plus original, le phosphate d'aluminium. L'étude vise ainsi à évaluer l'effet du liant et de la microstructure multi-échelles apportée par l'organisation hiérarchique des granules, sur les propriétés texturales et mécaniques des supports. Le contrôle des conditions de mise en forme et l'optimisation de la formulation des deux liants ont permis d'obtenir des extrudés à microstructure comparable entre la boehmite et le phosphate d'aluminium et variable en fonction de la proportion de petites. Cette population remplit les espaces entre les grosses granules de manière optimale entre 40 et 60% pds et les desserre aux plus fortes teneurs. La rétraction du liant au cours des traitements thermiques génère un volume de macropores qui est minimisé lorsque les petites granules comblent les espaces formés par les grosses. La macroporosité minimale conduit à de meilleures résistances à la rupture (par tests d'écrasement de type brésilien) et les matériaux les plus résistants sont ceux mis en forme avec le phosphate d'aluminium. Ce résultat est expliqué par la nature très cohésive de ce liant formée in situ par réaction de l'acide phosphorique avec la boehmite et la périphérie des granules d'alumine. Dans ce cas, la rupture a lieu au sein des granules différemment des supports mis en forme avec la boehmite peptisée à l'acide nitrique qui présentent une rupture à l'interface granule-liant. Les matériaux à microstructure multi-échelles présentent également une meilleure ténacité déterminée par des essais de flexion trois points. Le phosphate d'aluminium étant un liant non-poreux conduit à des supports avec une mésoporosité plus faible. Les nouveaux supports à microstructure multi-échelles semblent prometteurs pour des nombreuses applications catalytiques sensibles aux propriétés diffusionnelles et mécaniques The controlled packing of different sized-granules is a concept widely used in most of the shaping material processes. This hierarchical organization is known to improve the flow properties during shaping and the mechanical characteristics of the finished material. It seemed interesting to apply this concept in order to prepare catalyst supports by extrusion containing small (2 µm) and large (19 µm) porous alumina granules assembled by a traditional binder, the peptized and neutralized boehmite, or by a more original, an aluminum phosphate binder. This study aims to investigate the effect of binder type and of the multiscale microstructure achieved by the packing of different granules size on textural and mechanical support properties. The control of kneading and extrusion conditions associated with the optimized binder formulation, conducted to similar microstructures with both binders according to the amount of each granular population. Small granules fills better the residual spaces between the larges between 40 and 60 wt.% and loosens them with strongest contents. Binder shrinkage during heat treatment generates a macroporosity which is minimized when small granules fills the voids formed by the larger ones. Minimal macroporosity leads to better crushing resistance (by Brazilian test) and the most resistant materials are the ones shaped with the aluminum phosphate. This result is explained by the high cohesive capacity of this binder obtained in situ by reaction of the phosphoric acid with the boehmite and the border of the alumina granules. In this case, the breakage takes place inside the granules differently from the supports shaped with the peptized boehmite by nitric acid which present a breakage at the granule-binder interface. Also, the multiscale microstructure materials present a better tenacity determined by three point bending. Aluminum phosphate being a non-porous binder, leads to supports with a weaker mesoporosity. The new multiscale microstructure supports seem interesting for several catalytic applications that are sensitive to diffusivity and mechanical properties

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Vignes, Jean-Louis. "Étude quantitative par spectroscopie d'électrons Auger de la croissance de dépôts d'argent sur silicium : réactivité à l'oxygène de l'interface." Paris 6, 1987. http://www.theses.fr/1987PA066660.

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Abstract:

Caractérisation des dépôts d'argent. Analyse de la réaction de ces dépôt avec l'oxygène sous faible pression partielle (10**(-7)-10**(-6)pa) à température ambiante. Etude du comportement vis à vis de l'oxygène en fonction de l'orientation du substrat, du degré de recouvrement en argent et de l'arrangement atomique de l'argent. Avantage de la méthode d'analyse.

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Bascoul, Ganaël. "Effets masqués en analyse prédictive." Thesis, Strasbourg, 2013. http://www.theses.fr/2013STRAB015.

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Abstract:

L’objectif de cette thèse consiste en l’élaboration de deux méthodologies visant à révéler des effets jusqu’alors masqués en modélisation décisionnelle. Dans la première partie, nous cherchons à mettre en œuvre une méthode d’analyse locale des critères de choix dans un contexte de choix binaires. Dans une seconde partie, nous mettons en avant les effets de génération dans l’étude des comportements de choix. Dans les deux parties, notre démarche de recherche combine de nouveaux outils d’analyse prédictive (Support Vector Machines, FANOVA, PLS) aux outils traditionnels de statistique inférentielle, afin d’enrichir les résultats habituels par des informations complémentaires sur les effets masqués que constituent les effets locaux dans les fonctions de choix binaires, et les effets de génération dans l’analyse temporelle des comportement de choix. Les méthodologies proposées, respectivement nommées AEL et APC-PLS, sont appliquées sur des cas réels, afin d’en illustrer le fonctionnement et la pertinence The objective of this thesis is the development of two methodologies to reveal previously hidden effects in decision modeling. In the first part, we try to implement a method of local analysis in order to select criteria in the context of binary choices. In a second part, we highlight the effects of generations in the study of consumer behavior. In both parts, our research approach combines new predictive analytical tools (such as Support Vector Machines, FANOVA, PLS) to traditional tools of inferential statistics, to enrich the usual results by additional on the masked effects, which are the local effects in the binary choice functions, and the effects of generation in temporal choice behavior analysis.The proposed methodologies, respectively named AEL and APC- PLS are both applied to real cases in order to illustrate their operation and relevance

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Cheng, Lei. "FIRST-PRINCIPLES DENSITY FUNCTIONAL THEORY STUDIES OF REACTIVITIES OF HETEROGENEOUS CATALYSTS DETERMINED BY STRUCTURE AND SUBSTRATE." OpenSIUC, 2009. https://opensiuc.lib.siu.edu/dissertations/99.

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Abstract:

In this dissertation, density functional theory (DFT) calculations were used to investigate (1)NO2 adsorption on BaO in NOx Storage Reduction (NSR) catalyst affected by the morphology of BaO and the γ-Al2O3 support, (2) energy barrier of H2 dissociative adsorption over Mg clusters affected by its electronic structure, and (3) comparison of the activities of CeO2 clusters affected by two different supports--monoclinic ZrO2 and non-spinel γ-Al2O3. Our results showed that the electronic effect caused by the non-stoichiometry of the bare BaO clusters and surfaces improves their reactivities toward NO2 adsorption greatly, whereas the geometric structure of the catalyst has only minor effect on the activity; we also found that the γ-Al2O3 substrate improves the reactivities of the supported BaO clusters and at the same time the interface between BaO and γ-Al2O3 provided a unique and highly reactive environment for NO2 adsorption. Hydrogen dissociation barrier over pure Mg clusters is greatly affected by the electronic structure of the clusters--closed shell clusters such as Mg10 and Mg92- have higher energy barrier toward H2 dissociation; however, H2 dissociation over clusters that are two electrons shy from the closed electronic shell are relatively easier. As substrates, neither ZrO2(111) nor γ-Al2O3(100) affects the reactivity of the supported Ce2O4 toward CO2 adsorption and CO physisorption significantly; whereas the reactivity of Ce2O4 toward CO reactive adsorption were found to be affected by the two substrates very differently.

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Chagneau, Mathilde. "Une approche humaniste de la souffrance au travail. : effet d'un programme de soutien multidimensionnel sur les professionnels d'EHPAD (Etablissement d'Hébergement pour Personnes Âgées Dépendantes)." Thesis, Angers, 2019. http://www.theses.fr/2019ANGE0054.

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Abstract:

Face à l’intensification de la charge de travail en Établissement d’Hébergement pour Personnes Âgées dépendantes (EHPAD), il est nécessaire de penser des dispositifs prenant en charge la souffrance des professionnels. L’analyse de la littérature met en évidence le peu d’études consacrées à la prévention et à laremédiation du stress et du burnout dans le soin auprès des personnes âgées. Les approches unidimensionnelles telles que la formation de soignants, les groupes de paroles et les techniques de gestion de stress ont prouvé leur efficacité mais possèdent des limites. Un soutien multidimensionnel global serait-il plusefficace que des soutiens unidimensionnels tels que la formation ou le groupe de parole ? Nous présentons une recherche menée auprès de 38 soignants en EHPAD comparant l’efficacité d’un programme de soutien multidimensionnel ancré dans la psychologie humaniste à des programmes contrôles unidimensionnels sur le stress perçu, le bien-être au travail et le burnout. Le programme expérimental porte sur la lutte contre la souffrance au travail, phénomène multifactoriel et complexe. Il comprend un apprentissage de la relaxation et de la gestion des émotions, un bilan de situation réalisé avec l’Épreuve des Trois Arbres et un accompagnement collectif de création sur les pratiques. L’analyse statistique des résultats montre que le score du bien-être au travail des soignants du groupe expérimental a mieux progressé que celui des soignants des groupes contrôles. L’analyse qualitative et la discussion montrent que le soutien multidimensionnel permet à la personne de prendre conscience de ses ressources et de les développer pour opérer des changements en profondeur In view of the intensification of the work load in Residential Care Facilities for the Elderly, it is necessary to create measures to deal with the suffering of care professionals. An analysis of published literature brings to light the scarcity of studies devoted to the prevention and remediation of stress and burnout in care work with the elderly. Unidimensional approaches such as care worker training, group therapy and stress management techniques have been proved to be efficient but with limitations. Would multidimensional holistic support be more efficient than unidimensional support such as training or group therapy?This paper presents research carried out on 38 care workers in Residential Care Facilities for the Elderly, comparing the efficiency of a multidimensional support programme based on humanistic psychology to unidimensional test programmes, in dealing with perceived stress, well-being at work and burnout. The experimental programme focuses on the struggle against work place suffering which is a multi-factorial and complex phenomenon. It includes learning relaxation techniques and learning how to deal with emotions, an assessment of the situation using the Three Trees Test, and creative group support in the development of work practices.The statistical analysis of the results shows that the workplace well-being score of the care workers in the experimental group progressed further than that of the care workers in the test groups. The qualitative analysis and discussion show that multidimensional support enables individuals to become aware of their personal resources and to develop them in order to bring about deep seated changes

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Ong, S. Vincent. "The Effect of Oxidation and Support on TiO2(110)-Supported Pdn (n=1-7) Clusters." VCU Scholars Compass, 2011. http://scholarscompass.vcu.edu/etd/2592.

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Abstract:

First principles theoretical studies based on a gradient-corrected density functional approach have been carried out on the atomic and electronic properties and oxidation of Pdn (n=1-7) clusters supported on the TiO2(110) surface. The studies are aimed to address some of the fundamental issues related to the properties of supported Pdn clusters used as catalysts in oxidation reactions. Of those issues are the following: What are the atomic structures of Pdn clusters on the TiO2 surface? Upon oxidation, do O atoms from a dissociated O2 molecule spill over onto the underlying TiO2 sup- port? How strongly does spillover oxygen bind? What is the microscopic mechanism for the experimentally observed strong metal support interaction (SMSI) state where the Pd catalyst becomes encapsulated by the surface? Is this related to spillover oxygen? How do the properties of the Pdn clusters change when the TiO2 surface is marked with oxygen vacancies? As will be shown, the ground state geometries of supported Pdn clusters are driven by competing effects including intra-cluster interactions favoring compact structures and cluster support interactions favoring geometries that flatten out in the TiO2(110) surface channel. When exposed to O2, a single Pd atom only activates the O-O bond while all other clusters energetically favor a broken O-O bond. For PdnO2 (n=2-7), while one O is adsorbed on the Pdn cluster, the second O spills over to a lattice Ti site binding at the Pd-Ti interface. The binding strength of these spillover atoms is calculated to be surprisingly high, which is identified to be a result of long-range ionic interactions between Pd and spilled over oxygen. When oxygen spills onto lattice Ti sites, composite TiO motifs are formed that can exchange sites with Pd atoms with a minimal energy, opening the pathway for Ti migration and strong metal support interactions. For the TiO2 surface with oxygen vacancies, clusters bound at the vacancy site possess atomic and electronic properties that resemble bulk palladium. The theoretical findings are compared with recent experiments and are believed to provide insight toward developing a fundamental understanding of supported Pdn clusters as oxidation catalysts.

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Bohrer, Elizabeth S. "The Effect of Support Systems on Delinquency." Otterbein University Honors Theses / OhioLINK, 2005. http://rave.ohiolink.edu/etdc/view?acc_num=otbnhonors1620457913458501.

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Gallais, Patrick. "Dépôt de couches minces de tantale par pulvérisation et étude des interactions TA/SIO :(2) et TA/SI à basses températures." Angers, 1987. http://www.theses.fr/1987ANGE0013.

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Abstract:

Analyse par spectrométrie Auger des couches déposées par pulvérisation cathodique sur des substrats de silicium ou d'oxyde de silicium pour des températures comprises entre 50 et 500c. Certains échantillons sont élaborés en bombardant la couche durant sa formation à l'aide d'ions argon du plasma. Etude de la nature chimique des interactions entre TA et SI ou SIO::(2).

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Guevara, Lara Alfredo. "Effets de support et de solvant dans l'évaluation de l'activité des catalyseurs d'hydrotraitement nickel-molybdène supportés sur oxydes mixtes." Lyon 1, 2003. http://www.theses.fr/2003LYO10017.

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Abstract:

L'objectif de ce travail était d'améliorer les catalyseurs d'hydrotraitement par la mise en oeuvre de supports à base d'oxyde de titane stabilisé et d'expliquer les classements contradictoires rapportés dans la littérature ainsi que de comprendre les effets de solvants. Des supports TiO2-ZrO2 10% et TiO2-Al2O3 5%, possédant des propriétés texturales adaptées à l'hydrotraitement de gazoles, ont été préparés. L'étude de la genèse de la phase active sur le support le support TiO2-Al2O3 5% montre que la présence d'alumine provoque la formation d'une phase NiMoO4 lors de la calcination, résultant en une perte d'activité. Une sulfuration directe sans calcination préalable favorise par contre la formation de la phase active " NiMoS ". Cette observation n'est pas retrouvée sur le support TiO2-ZrO2 10%. La mesure d'activité dans l'hydrogénation de la tétraline a permis d'étudier systématiquement : le protocole de sulfuration, le partage des réactifs entre la phase gazeuse et la phase liquide, l'influence d'un solvant (heptane, dodécane, hexadécane) et de la concentration d'H2S sur l'activité d'un catalyseur NiMo/Al2O3. L'application du modèle de Hougen-Watson montre que l'effet de solvant résulte d'une compétition d'adsorption entre le réactif et le solvant. Cet effet est d'autant plus marqué que l'alcane est lourd. La même étude a été réalisée sur des catalyseurs NiMo/TiO2-Al2O3 5% et NiMo/TiO2-ZrO2 10% ; ces catalyseurs sont plus actifs en phase gazeuse que ceux supportés sur Al2O3. Par contre, en présence de solvants leur activité est moindre mais les constantes relatives d'adsorption du réactif et des solvants ne sont pas modifiées par la nature du support. Ceci indique que la compétition d'adsorption n'est pas en cause dans cette modification d'activité. Toutefois, l'évaluation des constantes de vitesse montre que les solides supportés sur oxyde de titane se désactivent plus rapidement et présentent de ce fait une activité réduite après leur mise en régime. Ce travail illustre l'importance fondamentale du choix des conditions de mesure de l'activité catalytique lors de l'évaluation de nouveaux catalyseurs. Il explique pourquoi des conclusions contradictoires peuvent être tirées de tests d'activité reposant sur une seule mesure effectuée dans des conditions arbitraires.

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Frassoldati, Antonio. "Oxydation par l’oxygène moléculaire d’alcools en phase liquide en synthons carbonyles." Thesis, Lyon 1, 2011. http://www.theses.fr/2011LYO10228/document.

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Abstract:

L’oxydation sélective des alcools en aldéhydes, acides ou cétones est une transformation très importante en chimie. L’emploi d’oxygène moléculaire comme oxydant permet de se placer dans une perspective de chimie verte, avec la production d’eau comme seul sous-produit principal. L’oxydation d’alcools primaires (1-octanol et géraniol) et d’alcools secondaires (2-octanol, 1-phénylethanol et alcools hétéroaromatiques dérivés de la pyridine) a été étudié en présence de catalyseurs au platine supportés sur charbon sous pression d’air, en solvant organique ou mélange à de l’eau. Les résultats ont montré une forte influence du solvant sur l’activité catalytique, avec un effet promoteur très important de l’eau sur la réaction. Cet effet a été discuté sur la base de différentes hypothèses. La promotion des catalyseurs au platine par le bismuth a permis d’observer des modifications de l’activité avec un effet positif en particulier dans l’oxydation des alcools hétéroaromatiques secondaires. La désactivation observée lors de l’oxydation de certains substrats a été analysée et des solutions ont été proposées pour la surmonter The selective alcohols oxidation to aldehydes, acids and ketones is an important transformation in chemistry. The use of molecular oxygen as oxidant is in adequation with a green chemistry perspective, since water is the only by-product. The oxidation of primary alcohols (1-octanol and geraniol) and secondary alcohols (2-octanol, 1-phenylethanol and pyridine substituted alcohols) has been studied in the presence of platinum supported carbon catalysts under air pressure in organic or mixed organic/aqueous media. The results have shown a strong influence of the solvent on the catalytic activity, with an important promoting effect of water on the reaction. This effect has been discussed based on several hypotheses. The promotion of platinum supported catalysts by bismuth has shown some modifications of the activity, with a positive effect in particular in the oxidation of secondary heteroaromatic alcohols. The deactivation observed during the oxidation reaction of some substrates has been analyzed and some solutions have been proposed to overcome the problem

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Webb, Brian Michael. "The Effect of Electoral Security on Partisan Support." Digital Archive @ GSU, 2007. http://digitalarchive.gsu.edu/political_science_theses/12.

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Abstract:

I examine the relationship between the electoral security of congressmen, measured as vote margins in the previous election, and the support Members of Congress offer to their party. I develop a theory that predicts safe members will be more willing to support than vulnerable members and leaders demand more loyalty from safe members than vulnerable. This arrangement is rational and beneficial for leaders and both types of members. Using an OLS regression, I find basic support for my theory.

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Ashby, Elizabeth. "The effect of child support on family behavior." Related electronic resource: Current Research at SU : database of SU dissertations, recent titles available full text, 2006. http://proquest.umi.com/login?COPT=REJTPTU0NWQmSU5UPTAmVkVSPTI=&clientId=3739.

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Milligan, Alexandra. "The effect of breast support on running biomechanics." Thesis, University of Portsmouth, 2013. https://researchportal.port.ac.uk/portal/en/theses/the-effect-of-breast-support-on-running-biomechanics(dbc04909-7ec2-4555-9569-cdc64af223f9).html.

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Abstract:

Whilst sports bras have been reported to significantly reduce breast kinematics and exercise-related breast pain, little is known about the effect of breast support on running biomechanics. This research area has novel applications and many potential benefits to female athletes. Papers available within this area hypothesise that the reduction of breast kinematics and exercise-related breast pain, provided by a high breast support, ensures running biomechanics are maintained and potentially enhanced, however, few have provided evidence of this. To investigate this area this thesis explored biomechanical measures during running including; breast biomechanics, full body running kinematics, and an examination of upper body muscle activity during a five kilometre treadmill run, in low and high breast support conditions. An integrated programme of work was conducted with multiple variables collected and presented in chapter four to seven. Chapter three identified significant changes in breast kinematics during a prolonged treadmill run, and defined the run duration for this programme of work. Chapter four examined breast biomechanics during a five kilometre treadmill run, in different breast support conditions. In line with previous publications, the high breast support provided superior magnitudes of support to the breasts (up to 75% reduction) compared to the lower breast support conditions, and significant reductions in exercise-related breast pain throughout treadmill running. Increases in multiplanar breast displacement, velocity, acceleration, and approximated force were reported from the start to the end of the five kilometre run in both low (increases of 7 mm, 0.10 m.s-1, 5.6 m.s-2, 3 N) and high (5 mm, 0.07 m.s-1, 2.7 m.s-2, 1 N) breast supports. These novel findings demonstrate that breast kinematics increase during a five kilometre treadmill run, which may directly affect an individual’s running biomechanics. Assessing the magnitude of variance associated with breast biomechanics data ensures accurate interpretation of the reported findings. To achieve this, within- and between participant variance in multiplanar breast kinematics were quantified utilising the coefficient of variance (Cv%). The smallest differences in breast kinematics reported in the third chapter exceeded the reported within-participant variance in both low (12 Cv%) and high (15 Cv%) breast supports, and were therefore defined as meaningful differences. Between-participant variance in multiplanar breast kinematics in low (23 Cv%) and high (29 Cv%) breast supports was greater than the within-participant variance, and should be considered in future for research designs and sample sizes. To assess running kinematics between breast supports, a full body kinematic analysis was conducted including the quantification of step length and full body Cardan joint angles. When running in the lower breast support conditions, costly running mechanics such as greater thorax flexion, shorter step length, less acute knee angle, greater arm swing mechanics, and greater axial rotation of the thorax and pelvis were reported. However, the high breast support exhibited a kinematic profile more closely aligned with a desirable, economic running style previously defined within the literature. These findings support claims that the breast support worn may impact upon biomechanical parameters, with high breast support eliciting advantageous running kinematics. This unique work found female runners will alter their running kinematics depending upon the breast support worn. Changes in running kinematics away from an individual’s natural kinematics have been linked to changes in the activation of muscles driving these movements. Therefore, given the reported differences in upper body running kinematics, the effect of breast support on the activity of six upper body muscles central to running was examined and reported. Reductions in normalised peak activity of the pectoralis major (37% reduction), anterior deltoid (26 reduction) and medial deltoid (30% reduction) were reported in the high breast support; suggesting that a high breast support significantly reduces the peak activation of these three muscles compared to lower breast support conditions during running. Furthermore, the differences in activity of these muscles are thought to be associated with the changes in upper body kinematics, specifically arm swing mechanics. The research design of this programme of work enabled relationships between the key biomechanical measures to be explored, providing a holistic view of the effect of breast support on the biomechanics of the female runner. Relationships were identified between the magnitude of breast kinematics, which is governed by the breast support worn, and the following biomechanical measures investigated; exercise-related breast pain, upper and lower body running kinematics and upper body muscle activity. Furthermore, certain running kinematics demonstrated significant relationships to muscle activity. This research has shown that breast biomechanics, running kinematics and upper body activity are affected by the breast support worn during treadmill running. The use of high breast support has demonstrated the potential of this breast support to benefit running biomechanics. This novel programme of work has progressed the knowledge of the effect of breast support on both breast and body biomechanics during treadmill running.

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Heflin-Brand, Megan. "Police Officer Coping: The Effect of Police Culture, Management, and Family." OpenSIUC, 2020. https://opensiuc.lib.siu.edu/theses/2734.

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Abstract:

This thesis examines the idea that police officers have supportive factors in their lives which influence coping mechanisms used to handle occupational stress. This idea comes from police culture literature which suggests that officers are encouraged to use maladaptive coping strategies like drinking and emotional suppression to deal with stress. Additional research on management support and family support are introduced as alternative supportive factors which can promote the use of adaptive coping like agency offered services and programs. This thesis uses data from “Work and Family Services for Law Enforcement Personnel in the United States” (Robert, O’Quin, & Kennedy, 2000). A subset of questionnaire items and officer responses are coded and run through statistical analysis including linear regression and logistic regression. Finally, findings are discussed and future research on the topic is suggested.

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Rochefort, Alain. "Interaction de l'hydrogene avec le platine supporte : effets de la taille des particules, de la resence d'additifs et de la nature du support." Paris 6, 1992. http://www.theses.fr/1992PA066311.

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Abstract:

Nous avons etudie le role de l'hydrogene dans les etapes d'activation et de reaction de deshydrogenation de catalyseurs supportes a base de platine, modifie ou non par le chlore ou le potassium. Nous avons montre que la reactivite du platine envers le methylcyclohexane est inhibee par une phase de l'hydrogene qui est fortement adsorbee sur le platine et qui apparait apres un traitement sous hydrogene a 723 k. La proportion de cette phase fortement adsorbee diminue avec l'augmentation de la taille des particules. Un traitement sous atmosphere d'argon a 723 k conduit en plus de la desorption de l'hydrogene fortement adsorbe, a une nette augmentation de la vitesse de reaction et a une reconstruction des petites particules en une structure voisine de celle des grosses particules. La deshydrogenation du methylcyclohexane est peu sensible a la taille mais en revanche elle est tres sensible a la structure des particules. Le phenomene de reconstruction mis en evidence modifie aussi bien l'activite initiale du catalyseur que sa desactivation. Concernant les additifs, nous avons montre que les proprietes de desorption du platine sont affectees par la presence de potassium mais non par celle de chlore. A teneur croissante en potassium, la temperature de desorption augmente et le taux de recouvrement par l'hydrogene diminue. D'un autre cote, l'activite en deshydrogenation diminue avec une teneur croissante en potassium ou en chlore

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Hansen, Kay W. "Child Support Awards in Utah: The Effect of Legislative Child Support Guideline Adoption on Child Support Orders in Three Utah Counties." DigitalCommons@USU, 1991. https://digitalcommons.usu.edu/etd/2415.

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Abstract:

The purpose of this study was to evaluate child support orders made after legislative adoption of child support guidelines by comparing them to child support orders made prior to uniform guideline adoption to determine if child support orders had increased, decreased, or remained the same; to determine if child support orders were adequately covering the cost of raising children; to determine if child support guidelines had resulted in similar treatment of comparable cases; to determine if judges/hearing officers were deviating from the guidelines; and to determine the reasons for deviation. There was no statistically significant difference found between the mean child support order made under the legislative guidelines and the mean child support order made prior to standardized guideline adoption. When the mean child support order made under the uniform guidelines was compared to the 1990 poverty standard, no statistically significant difference was found. However, the mean child support order under the legislative guidelines was found to be significantly less than both the 1990 USDA estimate of the cost of rearing children and Espenshade's (1984) updated estimate of expenditures on children. No significant difference was found between the rate of compliance/noncompliance with the guidelines by judicial district. However, a statistically significant difference was found to exist between counties. Results indicate that there is still a great deal of variation in the amount of child support being ordered under standardized child support guidelines.

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Hummatov, Ruslan. "Effect Of Support Material In Nox Storage/reduction Catalysts." Master's thesis, METU, 2010. http://etd.lib.metu.edu.tr/upload/12612432/index.pdf.

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Abstract:

Energy need in transportation and industry is mainly met by fossil fuels. This causes consumption of resources and some environmental problems. Diesel and gasoline engines are developed to consume fuel efficiently in vehicles. Since these engines work in a low fuel to air ratio, it becomes difficult to reduce nitrogen oxide emission. For this reason NO x storage/reduction (NSR) catalysts have been developed. While engines are operating under lean conditions alkaline or alkaline-earth component of NSR catalysts capture nitrogen oxides and during fuel rich period stored nitrates are reduced to nitrogen and oxygen gases. To develop this technology, different system parameters, for example system components and reaction environments have been widely investigated experimentally. To supplement the experimental findings, binding energies and structural properties of NO x on different catalyst components have been investigated theoretically. It has been experimentally observed that adding TiO2 to other conventional support materials increases resistance against sulfur poisoning, which is one of the main problems concerning NSR catalysts. For this reason, in this thesis (001) and (101) anatase surfaces have been investigated. Moreover, the effects of barium oxide units and layers on the electronic properties of the (001) anatase surface have been studied. To observe the effects of TiO2 as a support component, interactions of NO2 and SO2 on the unsupported and anatase supported (100) BaO surfaces have been compared. A clear increase in sulfur resistance has been observed in the presence of TiO2 in the catalyst under certain conditions.

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Silbert, Lisa. "The Effect of Tangible Rewards on Perceived Organizational Support." Thesis, University of Waterloo, 2005. http://hdl.handle.net/10012/872.

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Abstract:

Using survey data from 61 employees, a regression analysis was performed to measure the effects that tangible rewards have on the employees? perception of organizational support. The analysis found that when employees have positive valance towards a reward and recall it frequently, they have increased levels of perceived organizational support. The study demonstrates that when organizations provide employees with rewards that the employees? value and recall, the employees will feel more supported by the organization. Employees who feel supported by the organization are more likely to engage in desirable workplace behaviours such as increased job involvement and reduced absenteeism.

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Dissertations / Theses on the topic 'Effet du support'

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