Academic literature on the topic 'Électrons inélastiques'

Nouvelle interprétation des états électroniques excités de CuF à partir d'un modèle bâti sur la structure ionique Cu+ (3D94S)F-(2P6) et extension du modèle pour les autres mono-halogénures de Cu. Test de la théorie de M. H. Alexander (J. Chem. Phys. , 1982) par des mesures des sections efficaces de transfert d'énergie aux faibles valeurs du nombre quantique de rotation j pour les collisions de CaF (A2[Pi]) avec He et Ar : vérification de la loi d'échelle. Calculs ab initio des sections efficaces après détermination des surfaces de potentiel à l'aide d'un modèle de gaz d'électrons libres

Cette thèse traite des effets inélastiques qui ont lieu au sein des courants électroniques. En utilisant un formalisme dépendant du temps, nous avons obtenu des résultats qui apportent une vision riche en renseignements au sujet du couplage électron-phonon. Nous avons pu comparer cette méthode à une approche indépendante du temps, pour en analyser les avantages et inconvénients. Finalement, une étude de chimie quantique est présentée dans le cadre de la microscopie à effet tunnel (STM). Nous avons étudié la chimisorption d'une molécule de tétrathiafulvalène sur une surface d'or: le calcul du transfert de charge vers la surface, du dipôle induit, puis la simulation d'images STM ont été effectués sur la base de la théorie de la fonctionnelle de la densité.

Depuis l'avènement des nanotechnologies, une grande quantité de matériaux sont façonnés à l'échelle du nanomètre par des techniques diverses et l'intégration de ces nanostructures demande une caractérisation de leur structure électronique. La microscopie à effet tunnel est adaptée à ces études car elle permet l'adressage de nanostructures uniques pour mesurer leur structure électronique. Nous rapportons ici l'étude du transport électronique dans deux types de nanostructures: des nanotubes de carbone simple paroi déposés sur une surface d'or et des atomes uniques de silicium sur un substrat de silicium. Dans la première étude, le couplage faible entre un nanotube et le substrat permet d'accéder à la densité d'états unidimensionnelle des nanotubes et autorise la formation de défauts ponctuels, ayant des états localisés dans la bande interdite des nanotubes. Cette modification, réversible, de la structure atomique des nanotubes de carbone amène des opportunités concernant la modification controlée et à volonté de leurs propriétés électroniques. La deuxième étude vise à caractériser la dynamique des porteurs dans une liaison pendante de silicium énergétiquement isolée de tout autre état électronique sur une surface Si(111). L'analyse du transport révèle un courant inélastique mettant en oeuvre la recombinaison non radiative des électrons de la pointe avec des trous capturés par l'état de la liaison pendante, grâce à l'émission de vibrations. La spectroscopie à effet tunnel montre de plus que l'on peut caractériser l'efficacité de capture d'un état quantique unique, en connaissant son niveau d'énergie, sa fonction d'onde, sa section de capture et le couplage électron-phonon.

Depuis l'avènement des nanotechnologies, une grande quantité de matériaux sont façonnés à l'échelle du nanomètre par des techniques diverses et l'intégration de ces nanostructures demande une caractérisation de leur structure électronique. La microscopie à effet tunnel est adaptée à ces études car elle permet l'adressage de nanostructures uniques pour mesurer leur structure électronique. <br>Nous rapportons ici l'étude du transport électronique dans deux types de nanostructures: des nanotubes de carbone simple paroi déposés sur une surface d'or et des atomes uniques de silicium sur un substrat de silicium. <br>Dans la première étude, le couplage faible entre un nanotube et le substrat permet d'accéder à la densité d'états unidimensionnelle des nanotubes et autorise la formation de défauts ponctuels, ayant des états localisés dans la bande interdite des nanotubes. Cette modification, réversible, de la structure atomique des nanotubes de carbone amène des opportunités concernant la modification controlée et à volonté de leurs propriétés électroniques. <br>La deuxième étude vise à caractériser la dynamique des porteurs dans une liaison pendante de silicium énergétiquement isolée de tout autre état électronique sur une surface Si(111). L'analyse du transport révèle un courant inélastique mettant en oeuvre la recombinaison non radiative des électrons de la pointe avec des trous capturés par l'état de la liaison pendante, grâce à l'émission de vibrations. La spectroscopie à effet tunnel montre de plus que l'on peut caractériser l'efficacité de capture d'un état quantique unique, en connaissant son niveau d'énergie, sa fonction d'onde, sa section de capture et le couplage électron-phonon.

Le formalisme des fonctions de Green hors-équilibre (NEGF pour « Non-equilibrium Green’s function) a suscité au cours des dernières décennies un engouement fort pour étudier les propriétés du transport quantique des nanostructures et des nano-dispositifs dans lesquels les interactions inélastiques, comme la diffusion des électrons-phonons, jouent un rôle significatif. L'incorporation d'interactions inélastiques dans le cadre du NEGF s’effectue généralement dans l'approximation auto-cohérente de Born (SCBA pour « Self-consistent Born approximation) qui représente une approche itérative plus exigeante en ressources numériques. Nous proposons dans ce travail de thèse une méthode efficace alternative dite LOA pour (« Lowest Order Approximation. Son principal avantage est de réduire considérablement le temps de calcul et de décrire physiquement la diffusion électron-phonon. Cette approche devrait considérablement étendre l'accessibilité de l'utilisation de codes atomistiques de transport quantique pour étudier des systèmes 3D réalistes sans faire à des ressources numériques importantes<br>Non-equilibrium Green’s function (NEGF) formalism during recent decades has attracted numerous interests for studying quantum transport properties of nanostructures and nano-devices in which inelastic interactions like electron-phonon scattering have a significant impact. Incorporation of inelastic interactions in NEGF framework is usually performed within the self-consistent Born approximation (SCBA) which induces a numerically demanding iterative scheme. As an alternative technique, we propose an efficient method, the so-called Lowest Order Approximation (LOA) coupled with the Pade approximants. Its main advantage is to significantly reduce the computational time, and to describe the electron-phonon scattering physically. This approach should then considerably extend the accessibility of using atomistic quantum transport codes to study three-dimensional (3D) realistic systems without requiring numerous numerical resources

Les calculs théoriques prévoient que la dynamique d’excitation rotationnelle desmolécules CO et O2, induite par collision avec H2, est dominée par des résonancesquantiques aux très basses énergies. Leur mise en évidence expérimentale estrendue difficile par la nécessité d’obtenir des énergies de collision très faibles et unegrande résolution en énergie. Les expériences menées grâce à un montage defaisceaux moléculaires croisés à angle d’intersection variable, nous permettent ainsid’observer le seuil des transitions j = 0  1 de CO à 3,85 cm-1 et Nj = 10  11 de O2à 3,96 cm-1. Ces énergies correspondent à l’énergie cinétique moyenne d’un gaz àune température inférieure à 4 K. Les pics dans le tracé des sections efficacesintégrales en fonction de l’énergie de collision, constituent la première observationexpérimentale de résonances pour des processus inélastiques. Le bon accord avecles calculs théoriques permet de valider les potentiels d’interaction et ainsi dedéduire les constantes de vitesse pour la modélisation du milieu interstellaire. Nosrésultats expérimentaux mettent en relief la nature quantique des interactionsmoléculaires aux très basses énergies<br>Theoretical calculations predict that the dynamics of rotational excitation of CO or O2molecules, induced by collisions with H2, are dominated by quantum scatteringresonances at very low energies. However, experimental observation of these effectsis challenging: very low collision energies and high energy resolution are bothrequired. Experiments performed with a crossed molecular beam apparatus withvariable intersection angle allow us to observe the thresholds of the CO (j = 0  1)transition at 3.85 cm-1 and the O2 (Nj = 10  11) transition at 3.96 cm-1, whichcorrespond to the average kinetic energy of a gas below 4 K. The peaks in theintegral cross section’s collision energy dependence constitute the first experimentalobservation of resonances in an inelastic process. The good agreement betweentheory and experiment reinforces the confidence in the interaction potentials used todeduce rate coefficients for modeling the interstellar medium in the 1-20 K range. Ourexperimental results highlight the quantum nature of molecular interactions at verylow energies

Les systèmes à électrons fortement corrélés présentent des propriétés inattendues : supraconductivité à haute température, magnétorésistance colossale,. . . . A ce jour, la compréhension de ces propriétés demeure un défi pour la physique des solides, aucun modèle n'étant assez fiable pour expliquer les forces motrices à l'origine de ces propriétés. Ce travail de thèse est une contribution à l'effort expérimental de détermination de la structure électronique de systèmes à électrons fortement corrélés d'intérêt technologique potentiel ou dans lesquels de nouveaux modes d'excitation ont été suggérés. Le travail est centré sur l'étude par diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) des excitations de basse énergie (excitations d-d, transfert de charge, spin flips,. . . ) qui jouent un rôle essentiel dans le contrôle des propriétés de ces matériaux. Les expériences ont été réalisées sur la ligne de lumière SEXTANTS du centre français de rayonnement synchrotron SOLEIL, avec le spectromètre AERHA qui combine haut pouvoir résolvant et haute transmission. Trois systèmes ont été étudiés : MnAs/GaAs(001), un matériau attractif pour les hétérostructures ferromagnétique/semi-conducteur ; Y1−xCaxTiO3, où la présence d'une excitation par orbiton a été prédite ; FeCr2S4, qui présente une réponse magnéto-optique géante dont l'origine n'est pas comprise. Grâce à la sensibilité au volume, à la sélectivité chimique et aux règles de sélection du RIXS, des problèmes clés sur ces matériaux ont été résolus. En particulier, la preuve d'excitations par orbiton dans Y1−xCaxTiO3 a été apportée et les excitations à l'origine des effets magnéto-optiques dans FeCr2S4 ont été identifiées<br>Strongly correlated electron systems often show unexpected properties, such as high temperature superconductivity or colossal magnetoresistance. Up to now understanding these intriguing features is a challenge for solid state physics because no sufficiently reliable models exist for explaining the driving forces behind these properties. This thesis work is a contribution to the experimental effort aiming at the determination of the electronic structure of strongly correlated electron systems that offer a potential technological interest or in which new excitation modes have been suggested. The work is centered on the investigation by resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) of low-energy excitations (d-d excitations, charge transfer excitations, spin flips, …) that play an essential role in controlling the characteristics of these materials. The experiments have been performed at the SEXTANTS beamline of the French synchrotron source SOLEIL, using the AERHA spectrometer that combines high resolving power and high throughput. Three systems have been investigated: MnAs/GaAs(001) which is an attractive material for use in ferromagnet/semiconductor heterostructures; Y1−xCaxTiO3, in which the presence of orbiton excitation has been predicted; FeCr2S4 which exhibits a giant magneto-optical response the origin of which is not understood. Thanks mainly to the bulk sensitivity, to the chemical selectivity, and to the selection rules of RIXS, key issues on these materials were addressed. In particular the evidence of orbiton excitation in Y1−xCaxTiO3 is given and the excitations at the origin of the magneto-optical effects in FeCr2S4 are identified

Les plasmons polaritons de surface (SPPs) jouent un rôle central en nanophotonique, parce que ce sont des modes optiques qui peuvent être confinés dans l’espace à l’échelle de 10 nm et dans le temps à l’échelle de 10 fs. L’excitation électrique des plasmons polaritons de surface par effet tunnel inélastique peut être ultrarapide et localisée, ce qui permet de développer une nanosource pour la nanophotonique intégrée en profitant pleinement du potentiel des polaritons plasmon de surface. Pourtant, ce processus est très inefficace avec un rendement de conversion typique de 10-7~10-5 plasmon par électron.Dans ce manuscrit de thèse, nous présentons une étude théorique et expérimentale qui vise à augmenter l’émission de plasmons de surface par effet tunnel inélastique avec une nano-antenne résonante. Nous avons développé un modèle théorique pour décrire l’émission de lumière à partir d’une jonction à effet tunnel en utilisant le théorème de fluctuation-dissipation. Nous proposons deux stratégies pour augmenter le rendement de conversion électron-plasmon. Nous introduisons un mode d’antenne résonnante confiné à l’échelle du nanomètre afin de renforcer le couplage entre le courant et le champ. En outre, nous introduisons l’hybridation d’un mode plasmonique metal/isolant/metal confiné et d’un mode d’antenne. Nous prédisons théoriquement que 30% de l’énergie émise par un dipôle est sous forme de SPP pour une longueur d’onde de travail de 800nm et une épaisseur d’isolant de 1 nm.Nous avons développé les processus de fabrication pour réaliser les antennes à effet tunnel en utilisant la configuration Al/AlOx/Au. L’antenne fabriquée présente une fonctionnalité robuste concernant les propriétés électriques et optiques. Nous montrons l’antenne permet de contrôler le spectre d’émission SPP, la polarisation d’émission SPP et renforcer l’efficacité des émissions de SPP de plus de 3 ordres de grandeur. La puissance totale émise sous forme de SPP est de l’ordre de 10 pW, quatre ordres de grandeur de plus que la puissance typique émise par une pointe de microscope à effet tunnel<br>Surface plasmon polaritons (SPPs) plays a central role in nanophotonics because they are optical modes that can be confined in space at the 10 nm scale and in time at the 10 fs scale. Electrical excitation of surface plasmon polaritons by inelastic tunneling electrons has the potential to be fast and localized so that it offers the opportunity to develop a nanosource for on-chip nanophotonics taking advantage of the full potential of surface plasmons polaritons. However, inelastic tunneling is rather inefficient with a typical electron-to-plasmon conversion efficiency of 10-7~10-5. In this thesis manuscript, we present a study for enhancing surface plasmon emission by inelastic tunneling electrons with a resonant nanoantenna. It consists of theoretical and experimental investigations. First, we have developed a theoretical model to describe the light emission from a tunnel junction based on the fluctuation-dissipation theorem. Second, we have theoretically demonstrated two strategies to improve the antenna SPP efficiency thus aiming to enhance electron-to-plasmon conversion efficiency. We introduce a resonant antenna mode with a sub-nanometer gap in order to enhance the coupling between the inelastic current and the the mode. Furthermore, we introduce the hybridization in a nanopatch antenna between a gap mode and an antenna mode to launch SPPs: we theoretically predict that 30% of the power emitted by a dipole is converted into SPP (working wavelength at 800nm) with a 1nm gap thickness. Third, we have developed the fabrication procedures to realize antenna tunnel junctions based on the Al/AlOx/Au configuration. The fabricated antenna junction shows a robust functionality both regarding electrical and optical properties. The antenna junction is demonstrated to control the SPP emission spectrum, the SPP emission polarization and enhance the SPP emission efficiency by over 3 orders of magnitude. The total SPP power emitted is in the range of 10 pW, four orders of magnitude larger than the typical fW power emitted by a scanning tunneling tip junction

Étude de l'effet Raman-Compton sur des e de la couche L du zirconium, pour des cibles de différentes épaisseurs. Observation de la divergence IR de l'effet Compton et de la résonance Raman-Compton. Les calculs théoriques de Gavrila ont été utilisés pour déduire les sections efficaces absolues de diffusion inélastique

Les travaux de J. M. Gillet et P. Becker ont montré qu'il était possible d'affiner des profils Compton directionnels d'isolants sur des paramètres tels que la forme des orbitales atomiques et les coefficients de couplage entre sites. Cette méthode testée sur LiH a permis de mettre en évidence la sensibilité des anisotropies Compton vis-à-vis du degré de covalence effective du matériau. Afin de généraliser la procédure d'affinement des profils directionnels d'isolants, plus particulièrement des oxydes et parce que ce compose trouve un intérêt particulier dans l'industrie du verre, nous nous sommes intéressés a l'oxyde de magnésium. Nous avons donc effectue une série de mesures de profils Compton directionnels de MgO sur la ligne ID15B a l'ESRF. Apres des tests de reproductibilité, nous avons pu mettre en évidence un écart isotrope significatif entre des profils expérimentaux de bonne qualité et des profils théoriques issus d'un calcul Hartree-Fock sur crystal92. Cette différence se retrouve également lors de l'étude des mesures d'Aikala effectuées aux sur MgO. Il serait donc intéressant d'étudier ce phénomène, ce qui met sans doute en jeu des effets au-delà de l'approximation a électrons indépendants. Les paramètres relatifs au matériau s'obtiennent par l'affinement d'un modèle de fonction d'onde sur la densité d'impulsion. Nous avons mis au point une méthode de reconstruction analytique de la densité a partir des profils directionnels. Cette méthode permet de minimiser les artefacts de calculs présents dans les méthodes existantes. Il est possible d'étendre cette méthode a des composes d'autres natures en utilisant par exemple d'autres fonctions que les fonctions gaussiennes. Nous avons également mené une expérience de diffusion X sur un composé dans un état excité. Cette expérience a pour but de tester la théorie développée par J. M. Gillet et P. Becker. L'échantillon est soumis simultanément a une excitation laser résonnante et au rayonnement X. L'objectif est de remonter à la densité électronique de transition entre les deux états résonnants. Ce dispositif a été testé sur des échantillons de K2NaCrF 6. Les propriétés physiques de ce composé n'ont pas permis une acquisition systématique du signal. Nous envisageons des composés a durée de vie de l'état excité plus longue.