Dissertations / Theses: 'Formation polluant'

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Devroe, Sebastien. "Etude de la combustion du charbon pulvérisé et de la formation des oxydes d'azote dans les grands foyers à chauffe tangentielle." Valenciennes, 1999. https://ged.uphf.fr/nuxeo/site/esupversions/b6ef6d88-6f13-449b-93ef-c890860834a6.

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Abstract:

Ce travail présente une étude de la combustion et de la formation des oxydes d'azote dans les foyers à chauffe tangentielle au charbon pulvérisé. Il s'inscrit dans un partenariat avec la société Alstom-Energy et l'ADEME. L'analyse bibliographique montre l'importance de la modélisation de l'écoulement turbulent pour assurer une bonne représentation de la combustion. C'est pourquoi, les études de l'écoulement et de la combustion sont dissociées. Ainsi, dans un premier temps, deux maquettes froides sont étudiées : la première représente à l'échelle 1/20e un foyer à chauffe tangentielle complet, la seconde représente à l'échelle 1/10e un bruleur muni d'injections d'air rectangulaires coaxiales. Les mesures obtenues sur ces maquettes sont comparées aux différents modèles numériques disponibles dans le code de calcul Fluent. De plus, un écoulement tout à fait spécifique baptisé langue de serpent a été mis en évidence. Dans un second temps, à l'aide du modèle validé sur la maquette froide de foyer, une étude de la combustion dans 3 foyers à chauffe tangentielle (1 foyer gaz, 2 foyers charbon pulvérisé) est proposée. Les résultats obtenus par les modèles sont comparés aux valeurs relevées sur site. Enfin, pour ces trois foyers les émissions d'oxydes d'azote sont calculées pour différents régimes et configurations de chauffe. Le modèle de NOx thermiques est validé à l'aide des résultats sur le foyer gaz. Moyennant un calage sur une configuration de chauffe de l'un des foyers, les émissions d'oxydes d'azotes calculées sur les foyers à charbon pulvérisé sont conformes aux observations sur site
This work presents a study of combustion and NOx formation is tangentially boiler plant. It’s developed with Alstom-energy and ADEME’s support. The bibliography shows the importance of the turbulent flow simulation for a good prediction of combustion. And so, the study of the flow is uncoupled from the combustion. So in first, two cold scale models are studied. One represents totally a 600 MWe tangentially boiler unit (scale 1/20), the second one simulates a tangentially burner with square coaxial injectors. The measurements are compared with different turbulent models available in finite volume computer program Fluent. A specific flow at the nozzle of the burner named “snake’s tongue” was putted in light. In second part, the reacting flows in 3 tangentially fired boilers (1 natural gas, 2 pulverized coal) are presented. The calculated results are compared with furnaces observations. Finally, NOx are calculated for the three furnaces and different firing configurations. Thermal NOx are validated with the natural gas results. After an adjustment of the Fuel-NOx model, the calculations are in good agreement for the two furnaces and different loads with measurements

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Coddeville, Patrice. "Formation de l'ozone, polluant de la troposphère : étude expérimentale dans l'environnement et par modélisation lagrangienneévaluation de l'impact de l'heure d'été sur la pollution photooxydante." Lille 1, 1989. http://www.theses.fr/1989LIL10078.

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Abstract:

Modélisation de la formation d'ozone et du nitrate de péroxyacétyle par photolyse d'oxydes d'azote et d'hydrocarbures. L'application de ce modèle au problème de l'heure d'été montre que ce système institue pour des raisons d'économie d'énergie accroit ce type de pollution

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Jaecker-Voirol, Anne. "Etude physico-chimique de la formation des aerosols : application aux pluies acides et a la stratosphere." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1988. http://www.theses.fr/1988STR13222.

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Pistikopoulos, Panayotis. "Comportement physiochimique des hydrocarbures aromatiques polycycliques, particulaires et gazeux, dans l'atmosphere : mode de formation des aerosols, transport a meso-echelle, adaptation d'un modele-recepteur a des composes reactifs." Paris 7, 1988. http://www.theses.fr/1988PA077140.

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Thibaud, Hélène. "Contribution a l'etude du mecanisme de formation de la chloropicrine au cours de traitements oxydants : application aux eaux a potabiliser." Poitiers, 1987. http://www.theses.fr/1987POIT2290.

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Abstract:

Amelioration des connaissances sur les conditions de formation de la chloropicrine (trichloronitromethane) lors de la chloration des eaux a potabiliser. Etude realisee avec des solutions synthetiques de molecules organiques modeles, de substances humiques extraites d'eaux naturelles, ainsi qu'avec diverses eaux de surfaces

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Ben, Amor Hedi. "Le bioxyde de chlore dans la filière de production des eaux de consommation : contribution à l'étude de son mécanisme d'action sur les molécules modèles et sur les substances humiques aquatiques." Poitiers, 1988. http://www.theses.fr/1988POIT2314.

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Boucher, Aymeric. "Modélisation de la formation des polluants au sein des foyers aéronautiques par une méthode de chimie tabulée." Thesis, Châtenay-Malabry, Ecole centrale de Paris, 2015. http://www.theses.fr/2015ECAP0006/document.

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Abstract:

La réduction des émissions polluantes des foyers aéronautiques est un enjeu majeur pour les motoristes. Afin de les accompagner dans cette tâche, il est nécessaire de développer des outils de simulation numérique permettant de prédire avec précision les émissions d'espèces chimiques en sortie du foyer. Pour cela, une description détaillée des réactions chimiques est nécessaire. Celle-ci est néanmoins incompatible avec la simulation des foyers industriels, compte tenu des puissances de calcul actuelles. C'est pourquoi il est nécessaire de recourir à des méthodes de réduction de la chimie qui préservent la capacité de prédire la concentration des polluants. La démarche consistant à tabuler la chimie nous a semblé appropriée pour aborder ces problèmes et son développement a fait l'objet de cette thèse. Un premier travail a été effectué afin de sélectionner dans la littérature les modèles permettant de traiter des écoulements réactifs turbulents diphasiques avec une approche de chimie tabulée. Par rapport à l’existant, des améliorations ont été apportées à la génération des tables chimiques, afin de prendre en compte l'effet du temps de résidence des gaz brûlés dans le foyer sur la formation des oxydes d'azote. Le couplage de la méthode avec un modèle de formation des suies a également été réalisé. La chimie tabulée permet d’avoir accès à la concentration des précurseurs de suie et des espèces oxydantes, quantités sur lesquelles s’appuie le modèle de formation des suies. Le modèle de chimie tabulée développé dans le cadre de cette thèse a été appliqué à la simulation d'une configuration représentative des foyers aéronautiques. Les concentrations d'oxydes d'azote, de particules de suie, mais aussi de monoxyde de carbone et d'hydrocarbures imbrûlés prédites par les calculs ont été comparées aux résultats expérimentaux. Un bon accord avec l'expérience est observé concernant la topologie du champ de suie et l'allure des profils de concentration de polluants en sortie. Néanmoins, les niveaux de concentration obtenus par les simulations diffèrent des résultats expérimentaux. Cela est imputable notamment à une erreur de prédiction du champ de température qui n'est pas due à l'approche de chimie-tabulée puisque une erreur similaire a été observée avec un autre modèle de combustion
The reduction of pollutant emissions of aeronautical combustion chambers is a major issue for engine manufacturers. In order to support them in this task, it is necessary to develop numerical simulation tools able to predict accurately chemical species emissions at the chamber outlet. To achieve this, a detailed description of the chemical reactions is necessary. Nevertheless, considering the current computer capabilities, this description is not presently affordable. This is why the use of chemistry reduction methods preserving the capability to predict pollutants species is necessary. The method of tabulated chemistry is a good candidate to tackle these problems and therefore is used as the basis of model developments achieved in the framework of this PhD thesis. A preliminary work has been made to select in the literature tabulated chemistry methods applying to turbulent reactive two-phase flows. The technique to create the chemical tables has been improved in order to take into account the effect of the residence time of the burnt gases on nitrogen oxides formation. The coupling of the method with a soot model has also been achieved. The tabulated chemistry gives access to the concentration of soot precursors and oxidizers, quantities which are required by the model used for the soot prediction. The developed tabulated chemistry model has been applied to the simulation of a configuration representative of aeronautical combustors. The concentration of nitrogen oxides, soot particles, carbon monoxide and unburnt hydrocarbons predicted by the numerical simulations have been compared to experimental results. The topology of the soot volume fraction field and the shape of pollutant concentrations profiles at the outlet agree quite well with the experiments. Nevertheless, concentration levels obtained from the simulations differ from the experimental results. This can be imputed to the error in the prediction of the temperature field that is independent of the combustion model, since a similar error was observed with another combustion model

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Croué, Jean-Philippe. "Contribution a l'etude de l'oxydation par le chlore et l'ozone d'acides fulviques naturels extraits d'eaux de surface." Poitiers, 1987. http://www.theses.fr/1987POIT2289.

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Graville, Stephen Rhys. "Pollutant formation during the combustion of heavy liquid fuels." Thesis, University College London (University of London), 1993. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.262602.

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Harding, Stephen C. "Investigation into mixing and combustion in an optical, lean, premixed, prevaporised combustor." Thesis, Cranfield University, 1996. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.359964.

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May-Carle, Jean-Baptiste. "Ethanol et moteur Diesel : mécanismes de combustion et formation des polluants." Phd thesis, Université d'Orléans, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00843644.

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Abstract:

Les mélanges GtL/EMHC/éthanol ont un potentiel important comme carburant alternatif pour moteur Diesel.Néanmoins, l'utilisation de ce type de biocarburant en moteur Diesel nécessite une connaissance précise de la cinétiqued'oxydation de ses différents constituants.Une étude bibliographique approfondie a permis de sélectionner quatre espèces modèles représentatives des mélangesGtL/EMHC/éthanol : le n-décane, l'iso-octane, l'octanoate de méthyle et l'éthanol. L'oxydation de mélanges de cesespèces modèles a ensuite été étudiée en réacteur auto-agité à haute pression (10 atm), pour trois richesses (0,5 ; 1 et 2) etsur un large domaine de température (550-1150 K). L'analyse des échantillons par chromatographie en phase gazeuse apermis de quantifier les principaux produits issus de l'oxydation des mélanges étudiés. Un mécanisme cinétique détaillécapable de reproduire l'oxydation des mélanges n-décane/iso-octane/octanoate de méthyle/éthanol a ensuite été mis aupoint. Les prédictions du modèle reproduisent de manière satisfaisante les résultats expérimentaux sur toute la gamme derichesse et de température testée en réacteur auto-agité. L'analyse du modèle a également permis de déterminer les voiesréactionnelles prépondérantes en fonction de la composition des mélanges.Enfin, la combustion de mélanges GtL/EMAG/éthanol a été étudiée en moteur monocylindre Diesel. Cette phased'essais, incluant une analyse approfondie des émissions non réglementées, a permis d'observer l'influence de laformulation des carburants sur l'initiation de la combustion et sur la composition des gaz d'échappements.

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Molero, de Blas Luis Javier. "Pollutant formation and interaction in the combustion of heavy liquid fuels." Thesis, University College London (University of London), 1998. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.286382.

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Sedighi, Kurosh. "The combustion of fuel oil and the factors influencing pollutant formation." Thesis, University of Leeds, 1990. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.254782.

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Nguyen, Thi Huyen Trang. "Émissions polluantes des NOx : mécanisme de formation et de réduction." Thesis, Littoral, 2013. http://www.theses.fr/2013DUNK0449/document.

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Abstract:

Les émissions des NOₓ par l'industrie métallurgique proviennent principalement de la combustion du charbon au cours du procédé d'agglomération. Parmi les méthodes de réduction des NOₓ de ce procédé, l'ajout des additifs dans le mélange de matières premières du procédé d'agglomération a été choisi grâce à ses avantages. Ces techniques sont relativement simples à mettre en oeuvre, et ne nécessitent qu'un faible coût d'investissement. Cette thèse est une partie du projet européen INTERREG IVA CleanTech et du projet industriel d'ArcelorMittal de Dunkerque, qui portent sur les études de réductions de NOₓ par méthode d'ajout des additifs. L'objectif de cette thèse consiste à étudier le mécanisme de réduction des NOₓ par ces additifs afin d'optimiser le procédé et de choisir des nouveaux additifs. De plus, les propriétés des produits d'agglomérés sont également étudiées pour déterminer l'influence des additifs sur les qualités de produit final. Une première étude expérimentale a été consacrée à l'étude de la décomposition thermique des additifs utilisés afin de comprendre le mécanisme de diminution des NOₓ. Nous avons pu déterminer des composés-réducteurs de NOₓ et des quantités formées au cours de la pyrolyse des additifs. Cela nous permet de confirmer les produits influençant sur la réduction des NOₓ. Dans une deuxième partie, les produits d'agglomérés obtenus lors des essais dans la cuve pilote, ont été mesurés par différentes méthodes (diffraction X au laboratoire, diffraction X à haute énergie et haute résolution sur synchrotron, spectroscopie Mössbauer). Nous avons d'abord déterminé les compositions des phases cristallines contenus dans les agglomérés. Nous avons ensuite comparé les différences entre les agglomérés références (sans additifs) et les agglomérés obtenus avec différents additifs afin de déterminer les phases responsables pour la résistance mécanique
NOₓ emission in the steel industry mainly come from the combustion of coal in the agglomeration process. Among the methods of NOₓ reduction for this process, the addition of additives to the mixture of raw materials agglomeration process is chosen due to its advantages. This technique is comparatively simple to implement, and requires only a low-cost investment. This thesis is part of European project INTERREG IVA CleanTech and industrial project ArcelorMittal Dunkerque in order to study NOₓ reductions by additives. The objectives of this thesis is to have a better comprehension in the mechanism of NOₓ reduction by additives to optimize the process with more effective additives. With that purpose, the properties of agglomerated products are also studied to determine the additives' influences on the quality of the final product. In the first part, an experimental study was devoted to sutdy the thermal decomposition of the additives to understand the mechanism of NOₓ reduction. The compounds formed during the pyrolysis of additives are identified and quantified. This allows us to confirm the products' influence on the reduction of NOₓ. In the second part, agglomerated products obtained in the pilot test are measured by different methods (X-ray diffraction laboratory, high-energy and high-resolution X-ray diffraction, Mössbauer spectroscopy). To determine the compositions of crystalline phases contained in the agglomerates. We then compared the differences between the reference agglomerate (without additives) and agglomerate obtained with different additives in order to determine the phases related to the mechanical resistance

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Lellek, Stephan [Verfasser]. "Pollutant Formation in Premixed Natural Gas Swirl Flames with Water Injection / Stephan Lellek." München : Verlag Dr. Hut, 2017. http://d-nb.info/1149578920/34.

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Tran, Luc Sy. "Étude de la formation de polluants lors de la combustion de carburants oxygénés." Thesis, Université de Lorraine, 2013. http://www.theses.fr/2013LORR0171/document.

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Abstract:

L'épuisement des réserves pétrolières et l'augmentation de la concentration du gaz à effet de serre CO2 sont les deux principaux problèmes connus liés à l'utilisation des carburants fossiles. Les biocarburants apparaissent comme un des moyens permettant à la fois une diminution de la dépendance au pétrole et une réduction de l'impact néfaste des moteurs automobiles sur l'environnement. Les biocarburants sont en effet considérés comme une source d'énergie renouvelable. L'objectif de cette thèse était de développer et valider les modèles cinétiques de combustion des composés oxygénés de biocarburants : l'éthanol, les biocarburants de deuxième-génération des familles du furane (furane, 2-méthylfurane, 2,5-diméthylfurane), du tétrahydrofurane (tétrahydrofurane, 2-méthyltétrahydrofurane) et le tétrahydropyrane, en utilisant les nouvelles données obtenues en flamme laminaire pré-mélangée à basse pression. De 20 à 60 produits ont été quantifiés par chromatographie en phase gazeuse et identifiés par couplage avec la spectrométrie de masse. Les résultats obtenus ont ensuite été utilisés pour analyser les voies de consommation des réactifs et de formation des produits, surtout pour les polluants, dans le but de mieux comprendre la chimie de la combustion de ces biocarburants. Ce rapport comprend 5 chapitres et une conclusion. Le premier chapitre présente une revue bibliographique des travaux antérieurs sur l'oxydation de l'éthanol et des éthers cycliques. Dans le second chapitre, le dispositif expérimental est décrit, en détaillant en particulier les nouveaux développements. Enfin les chapitres 3, 4, 5 présentent les résultats de l'étude de la combustion des composés étudiés
The decrease of petroleum reserves and the increase of concentration of greenhouse gas CO2 are the two major known problems related to the use of fossil fuels. Bio-fuels appear as a means allowing a decrease of the dependence on fossil fuels and a reduction of the harmful impact of engine on the environment. Bio fuels are considered as a source of renewable energy. The aim of this thesis was to develop and validate experimentally the high temperature kinetic models for the combustion of oxygenated compounds of bio-fuels: ethanol, second-generation bio-fuels of families of furan (furan, 2-methylfuran, 2,5-dimethylfuran), of tetrahydrofuran (tetrahydrofuran, 2 methyltetrahydrofuran), and tetrahydropyran, using new data obtained in laminar premixed low-pressure flame. About 20-60 products were quantified by gas chromatography and identified using mass spectrometry. The results obtained were then used to analyze the consumption pathways of fuels and the formation pathways of products, especially for pollutants, in order to better understand the combustion chemistry of these bio-fuels. This thesis report includes 5 chapters and a conclusion. The first chapter presents a review of the major works already published in the literature for the oxidation of ethanol and cyclic ethers. In the second chapter, the experimental setup of laminar premixed flame with the analytical techniques is described, detailing in particular new developments. Eventually, chapters 3, 4, 5 present the experimental and modeling results of the study of the combustion chemistry of the compounds studied

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Zervas, Efthimios. "Etude des mécanismes de formation des polluants spécifiques émis par les moteurs à combustion interne." Mulhouse, 1996. https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02966575.

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Abstract:

Le travail présenté ici a permis le développement de méthodes pour l'analyse du dioxyde de soufre, des alcools et des acides organiques. La première méthode comprend le piégeage du SO2 dans une solution d'eau oxygénée et l'analyse par chromatographie ionique équipée d'un détecteur conductimétrique. La seconde, un prélèvement des alcools dans de l'eau pure et une analyse par chromatographie en phase gazeuse équipée d'un détecteur d'ionisation de flamme. La troisième, un prélèvement des acides organiques dans l'eau pure et une analyse de l'acide formique par chromatographie ionique, et des acides supérieurs par chromatographie gazeuse. Ces méthodes sont appliquées à la recherche de précurseurs de polluants non réglementés issus d'émissions de véhicules. Un plan d'expériences, combinant des carburants spécifiques et l'analyse des gaz d'échappement, est conduit sur un moteur CFR. Ces tests démontrent plusieurs corrélations qualitatives et quantitatives entre les composants du carburant et les polluants émis. Des précurseurs d'hydrocarbures, d'aldéhydes, de cétones, d'alcools et d'acides organiques sont ainsi découverts. Les plus importants résultats montrent que les aromatiques et le cyclohexane contribuent à l'émission du benzène, l'1-hexène et le cyclohexane à celle du 1,3 butadiène, les aromatiques à la formation de l'acide propionique et l'o-xylène à celle de l'acide butyrique
Methods for the analysis on sulfur dioxide, alcohols and organic acids have been developed. The first one includes the capture of the sulfur dioxide in a solution of oxygenated water and the analysis by ionic chromatography with a conductimetric detector. The second one includes the capture in pure water and an analysis by gas chromatography/flame ionisation detector. The third one uses the capture in pure water and the analysis of the formic acid by an ionic chromatography and of the other acids by gas chromatography. These methods have been applied in the case of vehicles' non-regulated pollutants research. An experiment design, combined specified fuels and analysis of the exhaust gazes, has been applied on a spark ignition engine. These tests proved several qualitative and quantitative correlations between the composition of the fuel and the emitted pollutants. Precursors of hydrocarbons, aldehydes, ketones, alcohols and organic acids have been found. These results show that aromatics and cyclohexane contribute for the benzene's formation, 1-hexene and cyclohexane for the 1,3 butadiene's, aromatics are the precursors of the propionic acid and o xylene of the butyric acid

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Togbe, Casimir. "Etude cinétique de l'oxydation de constituants de biocarburants et composés modèles : formation de polluants." Phd thesis, Université d'Orléans, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00585394.

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Abstract:

Pour faire face à l'épuisement des combustibles fossiles conventionnels et aux préoccupationsenvironnementales dont le réchauffement climatique, de nouveaux carburants issus de la biomasse sontutilisés purs ou comme co-carburants ; d'autres sont envisagés pour le futur. Une meilleure connaissance dela cinétique chimique d'oxydation des composés présents dans ces carburants alternatifs est indispensable.L'objectif de cette thèse est donc d'obtenir de nouvelles bases de données expérimentales et d'élaborer desmécanismes cinétiques d'oxydation des constituants de ces nouveaux carburants. Des molécules de deuxfamilles chimiques, à savoir les esters méthyliques et les alcools, ont été sélectionnées. L'oxydation de cescomposés purs ou en mélanges a été étudiée en réacteur auto-agité à haute pression (10 atm) et dans un largedomaine de températures (530-1250 K) et de richesses (ca. 0,3-4). Les profils de concentration des réactifs,produits et principaux intermédiaires stables ont été obtenus par spectroscopie d'absorption infrarouge àtransformée de Fourier (IRTF) et chromatographie en phase gazeuse (GC-FID-TCD-MS). Les résultatsobtenus ont permis de proposer des modèles cinétiques permettant de simuler avec un bon accord une grandepartie des résultats expérimentaux obtenus au cours de cette thèse. Les analyses cinétiques ont permis dedéterminer les principales voies de consommation de ces composés (principalement des mécanismes deperoxydation-isomérisation à basse température et de métathèse puis décomposition par β-scission à hautetempérature). Elles ont permis d'identifier les réactions les plus influentes (réactions de métathèse etréactions impliquant particulièrement les composés de la base C0-C2).

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Yahyaoui, Mohammed. "Etude cinétique de la formation de polluants à partir de mélanges représentatifs des essences." Orléans, 2005. http://www.theses.fr/2005ORLE2024.

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Abstract:

Cette étude effectuée dans le cadre d'une action de recherche concertée sur les carburants et moteurs, a pour objet d'élaborer un mécanisme d'oxydation d'un carburant modèle représentatif d'une essence commerciale. Celle-ci étant constituée de plusieurs centaines de constituants il n'est pas envisageable de traiter l'oxydation de chacun d'eux. Quatre composés ont été sélectionnés, chacun représentatif des quatre grandes familles d'hydrocarbures : l'iso-octane pour les iso-paraffines, le 1-hexène pour les oléfines, le toluène pour les aromatiques et l'ETBE pour les oxygénés. Un modèle détaillé d'oxydation a été proposé pour les quatre composés ainsi que pour les mélanges binaires, ternaires et quaternaires correspondants. Ces modèles ont été validés par plusieurs techniques (tubes à choc et réacteur auto-agité) dans une large gamme de température (750- 1800 K), de pression (0,2- 1 MPa) et de richesse (0,5- 1,5). Dans ce modèle, sont prises en compte les interactions entre les différents hydrocarbures constitutifs des mélanges. Le modèle complet permet de reproduire de façon très satisfaisante les délais d'auto-inflammation du carburant modèle dans les conditions moteurs ainsi que les profils de concentration en réacteur auto-agité. Il constitue ainsi un outil d'analyse et d'optimisation de la combustion dans le moteur à allumage commandé.

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ISNARD, ANDRE AUGUSTO. "NUMERICAL SIMULATION OF COMBUSTION AND POLLUTANTS FORMATION IN NATURAL GAS DIFFUSIVE FLAMES." PONTIFÍCIA UNIVERSIDADE CATÓLICA DO RIO DE JANEIRO, 2000. http://www.maxwell.vrac.puc-rio.br/Busca_etds.php?strSecao=resultado&nrSeq=1883@1.

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Abstract:

CONSELHO NACIONAL DE DESENVOLVIMENTO CIENTÍFICO E TECNOLÓGICO
Atualmente, vem ocorrendo um notável aumento de investimentos no setor de gás natural no Brasil. A utilização do gás natural para a geração de energia tem importantes atrativos como, por exemplo, a diversidade de oferta do gás e sua queima mais limpa em relação a outros combustíveis fósseis. Existe um crescente interesse em projetos, idéias e opções alternativas para melhorar a performance e reduzir as descargas poluentes de equipamentos de combustão industrial para o meio ambiente. A necessidade de processos mais eficientes e menos poluentes tem acelerado a busca por desenvolvimento tecnológico. No projeto desenvolvido, foi investigada a performance de um modelo baseado na formulação de volumes finitos, incluindo o modelo k-e de turbulência, o modelo generalizado de taxas finitas de Arrhenius e Magnussen para o cálculo das reações químicas, e o modelo de radiação por transferência discreta, para simular o processo de combustão em fornalhas industriais através da utilização do pacote comercial Fluent (versão 4.4). O principal objetivo do estudo foi o de investigar a performance deste modelo em simular a combustão e prever a formação de NO e CO em chamas industriais de gás natural através da comparação com dados experimentais. Para a simulação da combustão foram testados dois modelos, o primeiro correspondendo a uma única reação global de oxidação do metano (1 etapa), e o segundo composto por duas reações (2 etapas). Uma sensível evolução foi obtida empregando-se o modelo em duas etapas em comparação com o em uma etapa. Para a simulação da formação de NO foram testados sete casos diferentes. Nestes casos, foram principalmente investigados os mecanismos - thermal NOx -,- prompt NOx - e o método PDF para a representação da interação química- turbulência. Percebeu-se que o método PDF permitiu uma evolução na predição da formação de NO na fornalha. Além disso, o - prompt NOx - foi o mecanismo dominante e portanto faz-se necessária uma investigação mais aprofundada sobre as características desse mecanismo para melhores resultados na predição de NO. Apesar da evolução dos modelos empregados e de seus resultados durante o trabalho, são necessárias novas investigações para detectar possíveis melhorias em tais modelos que possibilitem previsões mais realistas para a formação de NO.
Nowadays, a strong raise in investments is occurring in the natural gas segment in Brazil. The natural gas application for energy generation is very attractive due to many reasons, like the offering diversity and the cleaner burning in comparison with other fossil combustibles. There is an increasing interest in projects, ideas and alternative options for the improvement of the performance and reducing the pollutants discharges of industrial combustion equipments to the environment. The need for more efficient and less polluters processes has accelerated the search for technological development. In the present work, it was investigated the performance of a model based in the finite volume formulation including the k-e model of turbulence, the generalized finite rate model of Arrhenius and Magnussen for the chemical reactions calculations, and the discrete transfer radiation model for simulating the combustion processes in natural gas industrial flames using the commercial code Fluent (version 4.4). The main goal of the inquiry was to investigate the performance of such modeling approach in predicting NO and CO formation inside the furnace by the comparison with the experimental data. For the combustion modeling, two mechanisms were simulated. The first corresponding to an unique global reaction for the oxidation of methane (1 step), and the second corresponding to two reactions (2 steps). An evident evolution was obtained using the two steps model. Seven different cases were tested to predict the NO formation. In these cases, the main investigations were concentrated on the mechanisms -thermal NOx-, -prompt NOx- and on the PDF method for representing the interaction between chemistry and turbulence. The PDF method improved the prediction for the NO formation within the furnace. The -prompt NOx- was the dominating mechanism and therefore it is necessary a deeper investigation on the characteristics of this mechanism for better results in estimating the NO concentrations. Although the models, mechanisms and results have improved along the present research, new investigations are necessary for more accurated predictions for the NO formation.
Atualmente, ha ocurrido un notable aumento de inversiones en el sector de gas natural en Brasil. La utilización del gas natural para la generación de energía tiene importantes atractivos como, por ejemplo, la diversidad de oferta del gas y su quema más limpia en relación a otros combustibles fósiles. Existe un cresciente intereés en proyectos, ideas y opciones alternativass para mejorar la calidad y reducir las descargas poluentes de equipos de combustión industrial para el medio ambiente. La necesidad de procesos más eficientes y menos poluentes ha acelerado la búsqueda del desarrollo tecnológico. En el proyecto desarrollado, se investigó la performance de un modelo basado en la formulación de volumes finitos, incluyendo el modelo k-e de turbulencia, el modelo generalizado de tasas finitas de Arrhenius y Magnusen para el cálculo de las reacciones químicas, y el modelo de radiación por transferencia discreta, para simular el proceso de combustión en hornos industriales a través de la utilización del software comercial Fluent (versión 4.4). El objetivo principal de este estudio fue el de investigar la performance de este modelo al simular la combustión y preveer la formación de NO y CO en llamas industriales de gas natural a través de la comparación con datos experimentales. Para la simulación de la combustión se provaron dos modelos, el primeiro corresponde a una única reacción global de oxidación del metano (1 etapa), y el segundo compuesto por dos reacciones (2 etapas). Se obtiene una sensible evolución al utilizar el modelo en dos etapas envés del modelo con una etapa. Para la simulación de la formación de NO se probaron siete casos diferentes. En estos casos, se ivestigaron principalmente los mecanismos - thermal NOx -,- prompt NOx - y el método PDF para la representación de la interacción química-turbulencia. Se observa que el método PDF permite una evolución en la predicción de la formación de NO en el horno. Además, el - prompt NOx - fue el mecanismo dominante y por lo tanto se hace necesario una investigación más profunda sobre las características de ese mecanismo para mejorar los resultados en la predición de NO. A pesar de la evolución de los modelos empleados y de sus resultados durante el trabajo, se necesitan nuevas investigaciones para detectar posibles mejorías que hagan posible previsiones más realistas para la formación de NO.

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Nicol, David Gardner. "A chemical kinetic and numerical study of NOx and pollutant formation in low-emission combustion /." Thesis, Connect to this title online; UW restricted, 1995. http://hdl.handle.net/1773/7033.

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Ferrendier, Marc. "Mise au point de schemas cinetiques reduits pour decrire la formation des polluants dans la combustion." Orléans, 1998. http://www.theses.fr/1998ORLE2040.

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Abstract:

Les nouvelles methodes de reduction par analyse mathematique du mecanisme cinetique detaille, considere comme un systeme dynamique, permettent de proposer de nouvelles voies pour diminuer la dimension des schemas cinetiques. Il est necessaire de calculer un variete lente (une table numerique) correspondant a la dynamique lente du systeme chimique. Les varietes lentes etudiees sont construites a l'aide des methodes ildm (maas et pope) et ps (duchene et rouchon) et sont de dimension 1 ou 2 (une ou deux variables d'avancement). Le domaine de validite des schemas reduits est limite a un domaine de chimie haute temperature, t t#c. Dans le cas d'une combustion co/h2/n2-air, et pour des schemas reduits de dimension 2, on a t#c 750k. Deux variables d'avancement sont suffisantes pour estimer correctement la structure et la vitesse de flamme laminaire. Pour une combustion ch4-air, et pour des schemas reduits de dimension 2, on a t#c 1500k. Une augmentation du nombre de variables d'avancement est indispensable pour obtenir une bonne estimation de la vitesse de flamme laminaire. Ces conditions suggerent que les problemes d'allumage sont en dehors du domaine d'application des methodes ildm et ps. L'etude des differents mecanismes de formation des polluants montre que la contribution du mecanisme de zeldovich est dominante pour des configurations premelangees pauvres ou stchiometriques ( 1. 2) ou pour des configurations non-premelangees ou la temperature de l'air est elevee (t#a#i#r 1000k) et a haute pression (p 10 bars). Pour ces conditions, le modele mpkiva de formation de no (version ifp du code kiva) est correctement adapte aux besoins des calculs moteurs. Des ameliorations, par la mise en oeuvre de schemas cinetiques reduits plus precis, sont cependant possibles. On presente une nouvelle formulation pour l'estimation de la formation de no basee sur le mecanisme de zeldovich et la mise en oeuvre d'un schema reduit ps de dimension 2.

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Wan, Junfeng. "Intéraction entre l'élimination des polluants azotés et la formation des franules aérobies en réacteur biologique séquencé." Toulouse, INSA, 2009. http://eprint.insa-toulouse.fr/archive/00000254/.

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Abstract:

Le procédé à boues granulaires aérobie constitue une technologie prometteuse pour le traitement des pollutions azotées mais son application industrielle nécessite de comprendre certains verrous scientifiques de façon à optimiser les conditions de fonctionnement notamment en minimisant les besoins énergétiques. La structure spécifique des granules aérobies génère naturellement des limitations au transfert des polluants et une organisation spatiale beaucoup plus hétérogène que dans les flocs. Les bactéries autotrophes et hétérotrophes sont alors en interaction ou en compétition. Ainsi l’objectif de ce travail est, au travers de deux études expérimentales, de mieux comprendre les interactions entre la croissance/respiration en anoxie/aérobie et la structuration des boues granulaires ainsi que leurs performances pour l’élimination de l’azote. Dans la première expérience, deux réacteurs SBR sont étudiés parallèlement en maintenant une concentration en oxygène de 1,8±0,8 mg L-1. Un seul des deux réacteurs reçoit une charge en nitrate (50-200 mg N L-1). Dans le réacteur alimenté en nitrate les agrégats présentent des propriétés très proches de celles des granules aérobies alors que le système de référence purement aérobie présente des propriétés de décantation plus comparables à celles des biomasses floculées. L’observation des cinétiques et des bilans azote montre que la dénitrification a lieu à l’intérieur des agrégats dans des zones internes où l’oxygène est très probablement limitant du fait des fortes activités spécifiques des agrégats microbiens et de la densification de ces agrégats. Un modèle mathématique développé sous AQUASIM® permet de décrire les gradients de concentrations dans les granules (1 dimension) et l’évolution des espèces au cours du temps dans le réacteur. Ce modèle intégrant les phénomènes de respiration/croissance/stockage des espèces hétérotrophes en aérobie et en anoxie a permis de décrire l’effet des nitrates sur la croissance hétérotrophe. Non seulement le profil de biomasse active montre une croissance plus en profondeur mais ceci génère également plus de stockage de composés de réserve. Enfin le modèle traduit le fait que la croissance plus en profondeur (générée par la présence de nitrates) constitue un moyen de mieux protéger la biomasse active du détachement par érosion. Dans la deuxième expérience, deux réacteurs identiques de type «air-lift » sont opérés avec des stratégies d’aération différentes : dans le premier un débit d’air relativement modéré (SAV=0,6 cm s-1) et une alternance anoxie/aérobie sont imposés (un complément en nitrate est maintenu pour éviter l’anaérobie), alors que dans le deuxième réacteur le débit d’air est élevé (SAV= 2,83 cm s-1) et les conditions principalement aérobies. Les résultats démontrent que l’alternance entre des conditions d’excès « anoxie » et de famine « aérobie » permettent de favoriser le développement des granules aérobies (la taille des granules est entre 500-1000 Bm) et la stabilisation des performances (nitrification en particulier). La caractérisation physique (taille et cohésion) des agrégats biologiques montre que les granules sont des agrégats microbiens dont la densité est plus élevée que celle des flocs et dont la cohésion est suffisante pour que leur taille ne soit pas calibrée par l’échelle de la turbulence ; la formation des granules est caractérisée par plusieurs étapes : une phase de densification, une phase de croissance avec érosion (distribution bimodale), puis une phase de croissance et de maturation
Aerobic granular sludge process is a feasible technology for the treatment of nitrogen pollution, but some key points need to be further understood in order to optimize the operational conditions for its industrial application, especially considering the minimization of energy requirements. The special structure of aerobic granules generates naturally the pollutants transfer limit within granules. The spatial organization is much more heterogeneous than that in the flocs. The autotrophic bacteria and heterotrophic bacteria are interacting or competing. Thus the goal of this work is, in two experimental studies, to better understand the interactions between the growth / respiration under the anoxic/aerobic conditions and the structure of granular sludge as well as their performance for nitrogen removal. In the first experiment, two parallel SBR reactors are installed maintaining a dissolved oxygen concentration of 1. 8±0. 8 mg L-1. Nitrate (50-200 mg N L-1) was only added in the influent of one reactor, in which the aggregates properties were comparable to aerobic granules, while the aggregates properties in the other reactor were more traditional (floc-like). The kinetic observation and nitrogen measurement show that denitrification occurs within the aggregates where the DO is probably limited because of high specific biological activities and the density of biological aggregates. A developing mathematical model by the software tool AQUASIM® allows describing the concentration gradients of substrates in the granules (1 dimension) and the evolution of biological species in the reactor. This model including the phenomena of respiration / growth / storage of heterotrophic species in aerobic and anoxic conditions helps to describe the effect of nitrate on the heterotrophic growth. Not only the profile of active biomass shows a growth in more depth but also generates more storage compounds. Finally, this model reveals that heterotrophic growth in more depth (generated by the presence of nitrate) protect well the active biomass to avoid the detachment by erosion. In the second experiment, two airlift reactors worked on the different aeration strategies: a relatively moderate air flow rate (SAV = 0. 6 cm s-1) and alternating anoxic / aerobic conditions are applied in the first reactor (additional nitrate is maintained to avoid anaerobic condition), whereas a high air flow rate (SAV = 2. 83 cm s-1) and strictly aerobic conditions maintain in the second reactor. The results show that the alternating anoxic feast / aerobic famine conditions encourage the formation of aerobic granules (the size is between 500-1000 Bm) and the stabilization of nitrification performance. The aggregates strength test shows that the density of aerobic granules is higher than the flocs. The size of aerobic granules is not calibrated by the Kolmogorov micro-scale. The formation of granules is characterized by several stages: a stage of densification, an expansion phase with particles erosion (bimodal distribution), then a growth phase and a maturation

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Cailler, Mélody. "Mécanismes chimiques virtuels optimisés pour la prédiction des polluants dans des flammes turbulentes." Thesis, Université Paris-Saclay (ComUE), 2018. http://www.theses.fr/2018SACLC084/document.

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Abstract:

La nature conflictuelle des contraintes de performances, d'opérabilité et de respect des normes environnementales conduit les motoristes à optimiser finement la géométrie du brûleur afin d'identifier le meilleur design.La Simulation aux Grande Echelles (SGE) est aujourd'hui un outil performant et est déployé de manière courante dans les Bureaux d'Etudes pour la prédiction des propriétés macroscopiques de l'écoulement.Toutefois, de nombreux phénomènes influencés par les effets de chimie complexe, tels que la stabilisation, l'extinction de flamme et la formation des polluants, reste un problème crucial.En effet, la description des effets de chimie complexe nécessite l'utilisation de modèles cinétiques détaillés imposant des coûts de calculs prohibitifs, des problèmes de raideurs numérique et des difficultés de couplage avec les échelles non résolues turbulentes.Afin d'inclure une description des processus chimiques, dans les simulations numériques de chambres de combustion réelles, des modèles réduits doivent être proposés.Dans cette thèse, une méthode originale, appelée chimie virtuelle optimisée, est développée.Cette stratégie a pour objectif la description de la structure chimique de la flamme et la formation des polluants dans des configurations de flamme représentatives.Les schémas cinétiques virtuels optimisés, composés de réactions virtuelles et d'espèces virtuelles, sont construits par optimisation des paramètres réactionnels et des propriétés thermochimiques des espèces virtuelles afin de capturer les propriétés de flamme d'intérêt
The conflicting nature of performance, operability and environmental constraints leads engine manufacturers to perform a fine optimization of the burner geometry to find the best design compromise.Large Eddy Simulation (LES) is an attractive tool to achieve this challenging task, and is routinely used in design office to capture macroscopic flow features.However, the prediction of phenomena influenced by complex kinetic effects, such as flame stabilization, extinction and pollutant formation, is still a crucial issue.Indeed, the comprehensive description of combustion chemistry effects requires the use of detailed models imposing prohibitive computational costs, numerical stiffness and difficulties related to model the coupling with unresolved turbulent scales.Reduced-cost chemistry description strategies must then be proposed to account for kinetic effects in LES of real combustion chambers.In this thesis an original modeling approach, called virtual optimized chemistry, is developed.This strategy aims at describing the chemical flame structure and pollutant formation in relevant flame configurations, at a low computational cost.Virtual optimized kinetic schemes, composed by virtual reactions and virtual species, are built through optimization of both kinetic rate parameters and virtual species thermo-chemical properties so as to capture reference target flame quantity

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Terry, Jason Charles. "Fundamental Studies in Flameless Combustion and Implications to Reaction Zone Structure and Pollutants Formation." NCSU, 2003. http://www.lib.ncsu.edu/theses/available/etd-11242003-121506/.

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Abstract:

The objective of this study is to investigate numerically the effects of strain rate, methane dilution by nitrogen, and air-side preheat on pollutant and molecular hydrogen production and the reaction zone structure during flameless and flame-based combustion in a non-premixed counter-flow geometry of diluted methane with preheat air. Fundamental flameless and lean flame-based combustion studies are useful in shedding light on their possible uses in fuel reforming, especially as it pertains to the production of cleaner fuels for fuel cell operation, or partial oxidation. The study centers on fuel concentrations from 5 to 15% (by volume) in intervals of 2% along with both varying inlet velocities (the relation to strain rate is described below) of 10 to 60 cm/s in intervals of 10 cm/s, and oxidizer preheat temperatures from 1100 to 2100 K in intervals of 200 K. The geometry is based on axisymmetric counterflow of fuel and oxidizer jets, which are separated by a distance of 5 cm at their inlets. Parametric studies of different fuel dilution rates show that NO_x mass fractions decrease with an increasing strain rate as well as decreasing fuel concentration in both flameless and flame-based combustion, while NO_x mass fractions increased with the air-side preheat temperature. The intermediate species, H₂, is found to follow a similar trend to NO_x as preheat temperatures and fuel concentrations were increased; however, varying strain rate has little or no effect on H2 concentrations. The distinct differences in behavior between NO_x and H₂ may be attributed primarily to the conflicting roles of strain in both increasing reactants? delivery to the reaction zone and its reduction of chemical residence time. Reaction flux analysis, which elucidates the chemical mechanisms governing the flameless and flame-based modes of burning concerning NO_x, shows an important shift in the dominant mechanisms producing NO, from the thermal NO_x mechanism at high preheat temperatures, and to prompt NO_x at lower preheat temperatures.

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MARCHAL, ALEXANDRE. "Etude de la contribution des familles chimiques constitutives des gazoles a la formation de polluants non reglementes." Orléans, 1997. http://www.theses.fr/1997ORLE2049.

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Abstract:

Cette etude consiste a quantifier la part relative de chaque famille chimique constituant les gazoles (n-paraffines, isoparaffines, naphtenes et aromatiques) sur la formation de polluants potentiellement reglementables (aldehydes, alcenes, benzene). La premiere partie de ces travaux a porte sur l'etude du comportement a l'oxydation d'hydrocarbures purs representatifs des constituants d'un gazole commercial. Ces hydrocarbures ont ete oxydes en reacteur auto-agite par jets gazeux dans un large domaine de pression, de temperature et de richesse. Les reactifs, les intermediaires reactionnels et les produits d'oxydation sont suivis par chromatographie en phase gazeuse. Au terme de cette premiere partie, il apparait que les hydrocarbures les plus reactifs sont les n-paraffines suivis des naphtenes et des isoparaffines ; les aromatiques sont tres peu reactifs. Des schemas d'oxydation des hydrocarbures sont egalement proposes ainsi que des mecanismes de formation des polluants etudies. Dans un second temps, afin de se rapprocher du carburant commercial, des solvants issus de distillation petroliere et types en terme de familles chimiques sont etudies dans les memes conditions. Une relation est etablie avec les corps purs. Une etude statistique des resultats permet de determiner la part relative des quatre familles chimiques considerees sur la formation des polluants etudies en fonction de la temperature de reaction. Les familles reactives produisent une grande partie des polluants a faible temperature. A l'inverse, les familles peu reactives sont les principales responsables de la formation des polluants a haute temperature. Enfin, dans le but de valider ces resultats d'un point de vue pratique, des essais moteur sont realises avec des carburant types chimiquement. Il apparait que les emissions sont tres dependantes des conditions de fonctionnement. Neanmoins, les resultats obtenus en reacteur semblent verifies : la charge imposee au moteur joue le meme role que la temperature dans le reacteur. En effet, les carburants riches en familles peu reactives seraient plus emissifs (vis a vis des polluants etudies) a faible charge que les autres carburants. A forte charge, les carburants qualifies de peu reactifs sont les plus emissifs.

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Pengloan, Gaëlle. "Etude cinétique de l'oxydation de composés aromatiques : application à la formation de polluants dans les moteurs automobiles." Orléans, 2001. http://www.theses.fr/2001ORLE2077.

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Abstract:

Les carburants commerciaux sont constitués d'une multitude de composés chimiques dont la combustion incomplète dans les moteurs automobiles génère la formation d'imbrûlés. L'objectif de cette étude est d'approfondir nos connaissances sur les mécanismes cinétiques d'oxydation à haute température des hydrocarbures aromatiques, lesquels constituent un famille importante des carburants. La cinétique de combustion du benzène, du toluène, de l'éthylbenzène et du styrène est étudiée aux richesses 0,5, 1 et 1,5, par deux techniques : le réacteur auto-agité par jets gazeux (RPA) et le tube à choc (TAC). En RPA, les mélanges réactionnels, dilués dans N2, sont oxydés à pression atmosphérique, entre 950 et 1400 K. Après prélèvement, à un temps de séjour fixé, la concentration des espèces stables est déterminée, en fonction de la température, par chromatographie en phase gazeuse (CPG/SM, CPG/FID/TCD). En TAC le domaine de température et de pression est plus élevé : 1300 < T(K) < 2000, 1 < P(bar) < 20. Les délais d'auto-inflammation des mélanges hydrocarbure/O2/Ar sont mesurés à partir des profils d'émission des radicaux OH à 306 nm. Nous proposons un mécanisme cinétique détaillé d'oxydation à haute température des hydrocarbures aromatiques étudiés, comprenant 963 réactions et 125 espèces. Il est basé sur le modèle de Ristori et al (2001) dont nous étendons la validation pour l'oxydation du benzène et du toluène par la simulation des délais d’auto-inflammation. Nous le développons pour l'oxydation de l'éthylbenzène et du styrène. L'accord entre la simulation et les résultats expérimentaux obtenus en RPA est satisfaisant. Les délais d'auto-inflammation sont bien reproduits. Néanmoins, des imperfections subsistent pour la modélisation de quelques profils de concentrations : des défauts observés pour le benzène se répercutent sur les autres hydrocarbures aromatiques et la réactivité prédite pour l'oxydation de l'éthylbenzène et du styrène est trop importante à ? = 1.

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Nocturne, Alexandra. "Développement d'outils pour la modélisation de la formation de polluants,CO et NOx, dans des chaudières domestiques." Châtenay-Malabry, Ecole centrale de Paris, 1997. http://www.theses.fr/1997ECAP0524.

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Abstract:

Compte tenu de leur impact sur l'environnement, l'émission de polluants tels que la monoxyde de carbone (CO) ou les oxydes d'azote (NOx) fait l'objet de normes sévères. Ces normes sont un enjeu important pour les entreprises fabriquant des brûleurs destinés à la production d'eau chaude domestique. Ces entreprises doivent modifier leurs systèmes ou en étudier de nouveaux pour pouvoir répondre à ces normes. Ces études empiriques coûtent cher et l'utilisation de moyens de simulation numérique permet de réduire les coûts. Le but du présent travail est de développer un code de calcul permettant la simulations de la combustion dans les chaudières domestiques. Ce code de calcul est basé sur le concept de l'assemblage de réacteurs homogènes. Il permet la prise en compte d'une cinétique chimique complexe et des transferts de chaleur convectif et radiatif. Il a été validé grâce à des mesures réalisées dans un foyer aussi proche que possible de la configuration réelle. Il a donc fallu mettre au point une installation expérimentale permettant la mesure de champs de vitesse et de concentration chimique dans un foyer. Après comparaison avec les résultats expérimentaux, ce code de calcul a été utilisé afin de prédire le comportement du système réel face à des modifications des conditions de fonctionnement. Les tendances reproduites sont conformes à la réalité

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Maio, Giampaolo. "Pollutant prediction in numerical simulations of laminar and turbulent flames using virtual chemistry." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASC003.

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Abstract:

La CFD est aujourd’hui utilisée par les ingénieurs de recherche comme un outil numérique pour concevoir et optimiser les dispositifs de combustion avancés qui sont utilisés dans les systèmes de conversion d’énergie. L’un des principaux objectifs de la recherche, dans le développement d’outils numériques avancés pour la CFD, est l’identification d’un modèle réduite de cinitique chimique de la combustion qui reproduit la structure de la flamme et la formation de polluants avec un coût de calcul abordable. En particulier, la prédiction de la formation de polluants est une tâche difficile lorsque des flammes complexes sont rencontrées: stratification du mélange, pertes de chaleur et recirculation des gaz brûlés. Le travail de recherche mené dans cette these se concentre sur la modélisation de la formation monoxyde de carbone (CO) et des oxydes d’azote (NOx) dans des conditions de flamme complexes en utilisant une methode récemment développée et appelée chimie virtuelle: celle-ci consiste à concevoir des mécanismes réduits constitués d’un réseau d’un nombre optimisé d’espèces virtuelles interagissant via des réactions virtuelles optimisées. Dans une première étape, les mécanismes virtuels sont développés et validés dans des configurations de flammes 1-D. Dans un deuxième temps, ceux-ci sont utilisés pour calculer plusieurs configurations de flammes 2-D laminaires et 3-D turbulentes sur une large gamme de régimes de combustion: prémélangé, non prémélangé, partiellement prémélangé et non adiabatique. Les résultats obtenus sont validés avec des données expérimentales et avec des calculs inclutant une cinetique chimique détaillée
CFD is nowadays used by research engineers as a numerical tool to design and optimize advanced combustion devices that are employed in energy conversion systems. In the development of advanced numerical CFD tools, one of the main research challenges is the identification of a reduced combustion chemistry model able to find a compromise between accurate reproduction of the flame structure and pollutants formation with an affordable CPU cost. In particular, pollutants formation prediction is a difficult task when complex flame environments are encountered: flame characterized by mixture stratification, heat loss and burnt gas recirculation. The present research work focuses on the modeling of CO and NOx formation in complex flame conditions using a reduced finite rate chemistry approach. CO and NOx reduced chemistry models are here developed using the recent virtual chemistry model; it consists in designing reduced mechanisms made of a network of an optimized number of virtual species interacting through virtual optimized reactions. In the first step, the virtual chemistry mechanisms are developed and validated in 1-D flames comparing the results with detailed chemistry. In a second step, they are employed to compute several 2-D laminar and 3-D turbulent flame configurations which include different combustion regimes: premixed, onpremixed, partially-premixed and non-adiabatic conditions. The obtained results are validated either with experimental data or with detailed chemistry computations

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Guilloteau, Angélique. "Etude multiphasique de polluants organiques aromatiques : répartition des hydrocarbures aromatiques polycycliques dans les suies et formation d’aérosols dans l'ozonolyse du catéchol." Orléans, 2007. http://www.theses.fr/2007ORLE2065.

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Abstract:

Au cours de ce travail, nous nous sommes intéressés à la physico-chimie des aérosols atmosphériques qui ont un impact aussi bien sur le climat que sur la qualité de l’air. Cette étude en laboratoire de l’aérosol atmosphérique impliquant des composés aromatiques a comporté deux volets, consacrés respectivement au devenir des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) adsorbés sur des suies, et à la formation d’aérosol organique secondaire (AOS) à partir du catéchol. Le volet consacré aux HAP a consisté successivement à mettre en place une technique d’analyse des HAP adsorbés sur les suies préparées au laboratoire, à étudier leurs cinétiques de désorption ainsi que leur réactivité avec NO2. Les vitesses de désorption, mesurées en fonction de la température pour chaque HAP identifié dans les suies, ont permis de calculer les énergies d’activation de désorption (EA) ainsi que les facteurs pré-exponentiels (k0) à partir de l’équation d’Arrhenius. Ces données ont été appliquées aux calculs de la répartition des HAP entre les phases gazeuse et condensée atmosphérique en utilisant des modèles théoriques. Le volet consacré à l’ozonolyse du catéchol a permis de confirmer les résultats d’expériences antérieures effectuées dans la chambre EUPHORE à irradiation naturelle de Valence (Espagne), en observant des rendements de formation d’AOS élevés. Les résultats fournissent des informations supplémentaires : formation de particules issues des produits d’ozonolyse de première génération, influence de l’humidité relative sur les cinétiques et rendements en AOS, identification de trois produits carbonylés.

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GALLARDO, GARCIA JOSE CARLOS. "Etudes de la qualite de l'air : realisation d'inventaires d'emissions atmospheriques et modelisation de la formation de polluants photochimiques." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2000. http://www.theses.fr/2000STR13004.

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Abstract:

L'augmentation rapide dans la troposphere de la concentration d'oxydes d'azote (no et no 2), du monoxyde de carbone (co), du methane (ch 4) et des hydrocarbures a montre l'importance de l'impact des sources anthropiques sur les emissions de polluants. La decomposition chimique des polluants primaires emis conduit alors a la formation d'especes secondaires qui perturbent les equilibres physico-chimiques de l'atmosphere. La modelisation de la qualite de l'air a l'echelle regionale requiert l'utilisation de modeles qui permettent de generer les champs climatologiques (temperatures, vents, etc. ) ainsi que les champs de concentrations en polluants. Pour ce type de modelisation, il est necessaire de constituer des inventaires d'emissions qui permettront d'alimenter les mecanismes chimiques du modele. Ce travail s'est surtout interesse au cycle de formation-destruction de l'ozone tropospherique et a cherche a analyser les phenomenes de pollution qui sont etroitement couples aux parametres climatologiques, ainsi qu'a l'influence des inventaires d'emissions. Nous avons effectue des simulations sur la region reklip a l'aide du modele ezm et des inventaires d'emissions horaires pour la journee du 16 septembre 1992. Ces simulations ont permis de comprendre la dynamique de la couche limite atmospherique et d'obtenir les conditions aux limites de la zone de strasbourg. L'inventaire annuel d'emissions pour la region de strasbourg a ete actualise pour 1995, en incluant des nouvelles sources d'emissions par rapport aux precedents inventaires. Nous avons realise des inventaires horaires pour strasbourg pour la periode de 8 au 15 mai 1998 (episodes de forte pollution) pour ensuite effectuer la modelisation. Un travail similaire a ete effectue pour la region cotiere de casablanca (maroc- juillet 1996). Enfin nous avons realise des etudes de sensibilite a l'aide des inventaires d'emissions pour voir l'influence des emissions sur les concentrations d'ozone. Ce travail a apporte des informations nouvelles sur la methodologie liee a l'elaboration des inventaires d'emissions et a mis en evidence l'influence des parametres meteorologiques sur les phenomenes de pollution dans deux regions d'etude pour permettre une meilleure comprehension de la pollution tropospherique, a l'echelle urbaine notamment.

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Namysl, Sylvain. "Experimental study of the formation of pollutants during the combustion of bio-oil surrogate molecules." Electronic Thesis or Diss., Université de Lorraine, 2019. http://www.theses.fr/2019LORR0279.

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En 2016, les combustibles fossiles représentaient environ 80% de l'approvisionnement mondial total en énergie primaire. Cependant, cette ressource est limitée et a un impact énorme sur la pollution de l'environnement en raison de la production de gaz à effet de serre. C’est pourquoi le monde industriel et des transports s’intéressent aux biocarburants, en particulier aux bio-huiles, afin de réduire considérablement les émissions de gaz à effet de serre. Le projet IMPROOF est un projet financé par l'Union européenne dans le cadre du programme SPIRE. Son objectif est d'améliorer de 20% l'efficacité énergétique des fours de vapocraquage et, parallèlement, de réduire de 25% par tonne d'éthylène les émissions de polluants tels que les NOx ou les gaz à effet de serre. Cette thèse porte sur l'utilisation de combustibles de substitution, notamment de bio-huiles, pour le chauffage des fours de vapocraquage. Afin de mieux évaluer l'oxydation ou la pyrolyse de la bio-huile, une revue bibliographique des publications traitant de la composition des bio-huiles a été réalisée. Il ressort de cette revue que les bio-huiles peuvent être décrites comme un mélange composé de six principaux types de composés chimiques : les alcools, les aldéhydes, les acides carboxyliques, les furannes et leurs dérivés, les composés aromatiques oxygénés et les composés azotés organiques. Afin de compléter certaines lacunes relevées dans la littérature, le but de cette thèse était de produire un nouvel ensemble de données expérimentales pour certaines molécules appartenant aux cinq premières familles chimiques précédemment présentées. Un réacteur agité par jets a été choisi pour réaliser les expériences en raison de son homogénéité de concentration et de composition. Ce type de réacteur «idéal» convient en effet pour le développement de données fiables pour le développement et la validation de modèles cinétiques. Au cours de ce travail, huit combustibles ont été sélectionnés et étudiés : le n-butanol, le n-pentanol, le n-butanal, le n-pentanal, l’acide butanoïque, l’acide pentanoïque, le furane ainsi que le benzaldéhyde. Pour chacun de ces carburants, les résultats expérimentaux ont été utilisés pour développer et valider un modèle cinétique. Ces modèles ont ensuite été utilisés pour étudier les voies de décomposition des espèces étudiées
In 2016, fossil fuels represented about 80% of the world total primary energy supply. However, this resource is limited and has a huge impact on the environment pollution because of the production of greenhouse gases. In order to drastically reduce greenhouse gases emissions, a focus on biofuels, and especially bio-oils, is made in the industrial world and for transportation. The IMPROOF project is funded by the European Union under the SPIRE framework. Its objective is to improve the energy efficiency in the case of steam cracking furnaces by 20% and in parallel to decrease by 25% per ton of ethylene the emission of pollutants like NOx or greenhouse gases. This PhD is focused on the part concerning the use of alternative fuels and especially bio-oils for the heating of the steam cracking furnaces. To better assess bio-oil oxidation or pyrolysis, a bibliographical review about the publications dealing with the composition of bio-oils have been performed. From this review, it comes out that bio-oils could be described as a mixture composed of six main types of chemical compounds: alcohols, aldehydes, carboxylic acids, furans and derivatives, oxygenated aromatic compounds and nitrogen organic compounds. In order to complete some detected lack in the literature, the aim of this thesis was to produce a new experimental dataset for molecules owning to the five first chemical families previously presented. A jet-stirred reactor was chosen to perform the experiments, due to its homogeneity in concentration and composition. This kind of “ideal” reactor is indeed convenient for the development of reliable data for the development and validation of kinetic models. During this work, eight fuels were selected and studied: n-butanol, n-pentanol, n-butanal, n-pentanal, butanoic acid, pentanoic acid, furan and benzaldehyde. For each fuel, the experimental results were used to develop and validate a kinetic model. Those models were afterward used to study the decomposition pathways of the studied species

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Phan, Duong Ngoc Chau. "The relationship between fly ash chemistry and the thermal formation of polychlorinated pollutants during waste incineration." Doctoral thesis, Umeå universitet, Kemiska institutionen, 2013. http://urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:umu:diva-80186.

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Abstract:

The thermal formation of polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs), dibenzofurans (PCDFs), biphenyls (PCBs), and naphthalenes (PCNs) is a major problem in waste incineration. Ideally, rather than relying on air cleaning systems and treatment techniques, their formation should be minimized or, if possible eliminated. The work presented in this thesis was conducted to obtain a deeper understanding of the thermal formation of PCDDs, PCDFs, PCBs, and PCNs during incineration using a 5 kW laboratory scale incinerator and two artificial wastes that were designed to reflect regional differences in waste composition. The first part of the thesis focuses on the validation of a recently-developed flue-gas sampling probe with enhanced cooling capabilities. Artifact formation of PCDDs and PCDFs can occur during the sampling of hot flue gases if the cooling is insufficient. The new probe was successfully used to collect samples at 700 °C without biasing the measured POP levels. The thermal formation of PCDDs, PCDFs, PCBs, and PCNs in the post-combustion zone of the incinerator was then studied by collecting flue gas samples at 400 °C, 300 °C, and 200 °C during the incineration of the two artificial wastes. Highly chlorinated POPs were formed in larger quantities when burning the waste with the higher content of metals and chlorine, which suggests that high metal levels in the waste favor the chlorination of less chlorinated POPs or otherwise facilitate the formation of highly chlorinated polyaromatics, possibly via the condensation of highly chlorinated phenols. The concentrations of these pollutants and the abundance of highly chlorinated homologues increased as the flue gas cooled. Fly ash particles play an important role in thermal POP formation by providing essential elements (carbon, chlorine, etc.) and catalytic sites. The chemical and mineralogical properties of fly ash samples were studied by X-ray diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared (FTIR), Scanning Electron Microscopy/Energy Dispersive X-ray (SEM/EDX), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) to determine their impact on thermal POP formation. Orthogonal Partial Least Squares (OPLS) modeling was used to identify correlations between the observed POP distributions and the physicochemical data. This investigation provided new insights into the impact of fly ash chemistry on thermal POP formation. In addition, the POP isomer distribution patterns generated during waste combustion were examined. These patterns are used to “fingerprint” mechanisms of POP formation. It was found that wastes containing large quantities of metals and chlorine favored the formation of highly chlorinated homologues including the very toxic 2,3,7,8-congeners. The data suggest that reducing fly ash emissions might increase the SO2 content of the flue gas and thereby suppress the Deacon process and the formation of harmful highly chlorinated aromatic species.

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Wang, Chen. "Hazardous air pollutants from the waste incineration industry : formation mechanisms, distribution characteristics, and potential environmental risks." HKBU Institutional Repository, 2020. https://repository.hkbu.edu.hk/etd_oa/807.

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Abstract:

In this study, the formation mechanisms, distribution characteristics, and potential environmental risks of hazardous air pollutants from industrial-scale waste incineration processes were investigated. First, to clarify the dominant formation mechanism of polychlorinated dibenzo- p-dioxins and dibenzofurans (PCDD/Fs) in a hazardous waste (HW) incinerator, three tests were designed by adding different precursors in phenol-containing raw materials. With the addition of p-dichlorobenzene, PCDD/F levels at the quenching tower outlet were ten times higher than levels observed at the inlet. This indicates that the quenching tower failed to suppress the formation of PCDD/Fs and surface-mediated precursor reaction is the dominant formation mechanism in low-temperature stages. Besides, adsoprtive memory effect in air pollution control devices (APCDs) also led to high PCDD/F emissions. These findings suggest that to control PCDD/F emissions, strict regulation of chlorine contents in feed materials and frequent cleaning of APCDs are necessary. Meanwhile, single particles and solid residues were collected from the same HW incinerator. Morphologies and elemental compositions of particles in flue gas and indoor air were characterized by transmission electron microscopy-energy dispersive X-ray spectrometry (TEM-EDS). Eight types of single particles were classified, as organic, soot, K-rich, S-rich, Na-rich, Fe-rich, mineral and fly ash particles. The heavy metal partitioning behavior study suggested that Hg, Cd and Pb were mainly enriched in fly ash through evaporation, condensation, and adsorption; while Cr, Cu, Mn, and Ni were mostly remained in the bottom ash due to their low volatilities. In addition, the study also investigated environmental behaviors of certain characteristic pollutants. Thrity-two soil samples surrounding a cement plant co- processing HW were collected and analyzed for the presence of 16 polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and 12 heavy metals. Ten samples were selected for PCDD/Fs analysis. The highest concentration of PCDD/Fs occurred 1200 meters downwind from the cement plant. Levels of ∑16 PAHs ranged from 130.6 to 1134.3 μg/kg in soil. Source identification analysis suggested that the cement plant was the most likely source of PAH contamination. The concentrations of Cd and Hg were on average two times and six times higher than background values, respectively. Both incremental lifetime cancer risk model (ILCR) for PAHs and potential ecological risk index (RI) for heavy metals indicate potential risks to the population and the environment surrounding the cement plant. Last, to identify whether waste incineration is a major source for airborne environmentally persistent free radicals (EPFRs), tree leaf samples were collected from 120 sites surrounding four waste incinerators and one urban area. EPFR concentrations on leaves ranged from 7.5 × 10 16 to 4.5 × 10 19 spins/g. For the 10 N.D. samples, they were all collected from areas inaccessible by vehicles. Although previous work has linked atmospheric EPFRs to waste incineration, the evidence in this study suggests that vehicle emissions, especially from heavy-duty vehicles, are the main sources. According to our estimation, over 90% of the EPFRs deposited on tree leaves might be attributed to automotive exhaust emissions, as a synergistic effect of primary exhausts and degradation of aromatic compounds in road dust

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Li, Chi-Wang. "Characterizing the properties and reactions of natural organic matter by UV spectroscopy : adsorption of NOM and formation of disinfection by-products /." Thesis, Connect to this title online; UW restricted, 1998. http://hdl.handle.net/1773/10150.

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Popp, Patrick. "Simulation numérique des réactions homogènes/hétérogènes, des transferts de chaleur, et de la formation de polluants pendant l'intéraction flamme-paroi." Toulouse, INPT, 1996. http://www.theses.fr/1996INPT035H.

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Abstract:

Dans ce travail la situation d'interaction flamme-paroi telle qu'elle peut etre trouvee dans les chambres de combustion a volume constant est etudiee. Pour ce faire, les equations de navier-stokes compressibles mono-dimensionelles, avec des mecanismes detailles pour la cinetique chimique et la diffusion sont resolues. Les deux premieres parties de cette etude se concentrent sur l'influence de la temperature de la paroi et du carburant sur le processus d'extinction et la zone de combustion parietale. Les resultats numeriques sont en bon accord avec les donnees experimentales les plus recentes jusqu'a une temperature de 400k, mais montrent une difference croissante pour les temperatures plus elevees. Cela est du a une tres forte augmentation de la concentration de radicaux h, o et oh pres de paroi et a leurs fortes reactions de recombinaison consecutives. En raison d'une concentration tres faible de radicaux libres a la paroi dans le regime de temperature entre 300 et 400k la paroi peut etre consideree comme chimiquement inerte et les processus de diffusion thermique comme jouant un role negligable durant l'interaction flamme-paroi. La troisieme partie de cette these est consacree au couplage des reactions homogenes/heterogenes avec le transport sur une surface reactive durant l'interaction flamme-paroi. On montre que pour donner une description la plus exacte de l'interaction flamme-paroi a des temperatures de paroi elevees les processus de diffusion, d'adsorption et de recombinaison des radicaux libres sur la surface doivent etre decrits en premier. Les resultats font aussi apparaitre un flux de chaleur a la paroi en augmentation avec la temperature ce qui est en excellent accord avec les donnees experimentales existantes. De plus, il est montre que dans les regimes de concentration surfacique elevee une modelisation du processus d'adsorption selon le theoreme de langmuir n'est pas adaptee, et qu'une description des processus d'adsorption selon un modele de precursor-state est necessaire

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Al-Sulaiman, Sabah. "The formation, distribution and behaviour of gaseous pollutants in the Shuaiba industrial area (SIA) - State of Kuwait." Thesis, University of Bath, 1998. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.267351.

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Procaccini, Carlo 1965. "The chemistry of chlorine in combustion systems and the gas-phase formation of chlorinated and oxygenated pollutants." Thesis, Massachusetts Institute of Technology, 1999. http://hdl.handle.net/1721.1/9365.

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Abstract:

Thesis (Ph.D.)--Massachusetts Institute of Technology, Dept. of Civil and Environmental Engineering, 1999.
Includes bibliographical references.
A major concern during the combustion of chlorinated fuels is the formation of chlorinated organic pollutants, which are potentially dangerous to human health and to the environment. Observed combustion byproducts include suspected carcinogenic and toxic compounds, such as chlorobenzenes, chlorophenols, and polychlorinated dioxins, furans and biphenyls. AH of these pollutants are regulated by US-EPA emission standards. This research studies the conditions which favor the gas-phase formation of these chlorinated byproducts. Under fuel-lean conditions, oxygen and chlorine compete for the available hydrogen to form H2O and HCl respectively. Laboratory reactor experiments show that, at short residence times (<100ms), relatively large amounts of chlorine atoms and Ch can be present under oxygenrich conditions. A detailed kinetic model of the post-flame chemistry of chlorocarbon combustion is validated in the course of this study, and applied to the prediction of the levels of Cl atoms at the different stages of practical furnaces and incinerators. It is found that atomic chlorine can be present in the combustor gas at levels in the range of0.5 to 2.5%, at temperatures as low as 400-500°C. In the absence of other reactants, these radicals undergo recombination and form equivalent amounts of Ch in the final quenched products. Changes in the concentrations of chlorine products are shown to occur in response to the addition of trace organic species to the flue gas of chlorocarbon combustion. When small amounts of a combustible species (ethylene, methane or carbon monoxide) are injected into the hightemperature (T> 1100°C), oxygen-rich products of methyl chloride combustion, OH and 0 radicals, generated in the oxidation of the injected fuel, transform significant amounts of HCl to Cl radicals. If the chlorine-containing combustion gas is first cooled to an intermediate temperature (T<800° C), the effect of the hydrocarbon injection is to consume Cl radicals in reactions of H abstraction and to reduce the final concentration of Ch in the quenched products. Chlorine radicals and Ch can react with organic compounds and form stable chlorinated byproducts. Cl· can readily abstract H atoms from stable hydrocarbons, forming carbon-based radicals. At high temperatures, these radicals are promptly consumed in oxidation reactions, and low temperatures are needed for the formation of stable chlorinated species. However, the notion that kinetic constraints severely affect homogeneous pathways at the low temperatures has led several authors to doubt that significant contributions to the formation of chlorinated and oxy-chlorinated pollutants could come from gas-phase reactions. Homogeneous reactions involving free radicals are not slowed by decreasing temperature. The present research shows that chlorine atoms may survive temperature reductions and, if they mix with organic species at temperatures in the range of 500 to 900°C. they promptly react forming large amounts of chlorinated and oxygenated adducts. The gas-phase reactions of benzene with the chlorine species present in combustion products are shown to form chlorinated benzenes and phenols, with a yield of chlorinated products up to 12% of the total benzene consumed. It is shown that the presence of atomic chlorine is required to initiate these reactions and, therefore, conditions which increase the levels of Cl radicals in the combustion gas enhance the formation of chlorinated pollutants. Not only are chlorinated benzenes and phenols hazardous products per se, but they are also known precursors for the formation of poly-chlorinated dibenzodioxins, dibenzofurans and biphenyls, via low-temperature (300-500° ) catalytic pathways. Therefore, gas-phase reactions can explain the formation of a large fraction of the organic pollutants released from practical systems.
by Carlo Procaccini.
Ph.D.

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Champeau, François. "Paramétrisation des processus physico-chimiques de formation des nuages et étude de leurs impacts sur l'évolution de la composition chimique atmosphérique." Phd thesis, Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00717866.

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Abstract:

Ce travail porte sur le développement d'un module microphysique de nuages liquides et glacés dans un modèle de chimie multiphase (Leriche et al., 2001). Le modèle complet a été appliqué afin d'évaluer le rôle de ces nuages sur les teneurs en polluants atmosphériques. Les nuages modulent le transport horizontal et vertical des polluants ainsi que leur lessivage via les précipitations, ils sont aussi le siège de réactions chimiques complexes. En paramétrisant la répartition des polluants entre les différentes phases du nuage via des processus comme le givrage, la croissance des cristaux par dépôt de vapeur, la fonte et la collection des hydrométéores, il est montré l'importance de la phase glace et de la morphologie des cristaux dans l'évolution chimique du nuage. Des scénarios de formation nuageuse sont définis à partir de masses d'air continentale et / ou marine, pour voir l'influence de la capacité du nuage à précipiter sur la composition chimique des hydrométéores. Des tests sur la rétention et l'enfouissement pilotant les échanges avec la phase glacée lors du givrage et de la croissance par dépôt de vapeur respectivement ont été menés pour conclure au rôle majeur joué par la glace dans le bilan des espèces traces

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Mze, Ahmed Amir Eddine. "Etude expérimentale et modélisation de la cinétique de combustion d'alcanes lourds, de kérosènes reformulés et de carburants modèles : formation de polluants." Phd thesis, Université d'Orléans, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00674848.

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Abstract:

Au cours de ces dernières années les activités de recherches sur les carburants reformulés destinés au secteur aéronautique ont considérablement augmenté. En effet, le fort développement du secteur aérien pousse les scientifiques à chercher une alternative au carburéacteur destiné aux aérodynes dans le but d'économiser le pétrole mais aussi de lutter contre le réchauffement climatique et la pollution atmosphérique. Dans cette thèse nous avons mené des expériences d'oxydation sur trois hydrocarbures lourds, un kérosène conventionnel Jet A-1, des kérosènes reformulés (bio kérosène) et de synthèse (carburant issu de la synthèse Fischer-Tropsch). Ces études ont été réalisées en réacteur auto-agité par jets gazeux à haute pression (10 atm), dans un large domaine de températures (550-1150 K) et à trois richesses (Ф=0,5, 1 et 2). Les analyses par spectrométrie d'absorption infrarouge à transformée de Fourier (IRTF) et la chromatographie en phase gazeuse (CPG-FID-TCD-MS) nous ont permis de mesurer les profils de concentration des réactifs, des produits finals et des intermédiaires stables en fonction de la température. Des mécanismes cinétiques détaillés adaptés aux composés étudiés ont été développés et validés par confrontation avec les résultats expérimentaux.

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Nguyen, Thi Thanh Xuan. "Etude physico-chimique de la formation et de l'évolution des particules dans la ligne d'échappement des véhicules : Modélisation et expérimentation." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2005. http://www.theses.fr/2005STR13173.

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Savre, Julien. "Simulation numérique instationnaire de la combustion turbulente au sein de foyers aéronautiques et prédiction des émissions polluantes." Phd thesis, INSA de Rouen, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00557913.

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Abstract:

Afin de pouvoir simuler la formation des principaux polluants au sein de foyers aéronautiques réalistes, un modèle de réduction de la chimie détaillée (FPI), basé sur la construction de tables à partir de calculs de flammes de prémélange laminaires élémentaires, est adapté et couplé au code d'aérothermochimie CEDRE de l'ONERA. Après une brève validation de ce modèle via la simulation de flammes laminaires canoniques, les interactions chimie/turbulence sont modélisées sous l'hypothèse des flammelettes, en approchant les PDF des paramètres d'entrée des tables par des fonctions beta. Cette approche complète est appliquée à la simulation numérique de l'écoulement au sein d'une configuration plus appliquée : la chambre PRECCINSTA. Ce cas bien connu a permis notamment l'évaluation des capacités du modèle dans un contexte plus industriel par comparaison des résultats de calcul aux données expérimentales disponibles. Il a en particulier permis de tester l'approche FPI étendue à la modélisation de la combustion partiellement prémélangée. Par ailleurs, l'utilisation d'un modèle de chimie réduite s'avère particulièrement appropriée pour prédire l'émission de substances polluantes, par exemple CO. Cependant, lorsque l'on considère la formation de NO, FPI ne peut pas être utilisé directement du fait de la lente dynamique chimique de cette espèce.Pour pallier à cette limitation, deux approches permettant de modéliser la production de NO au sein d'écoulements complexes sont proposées, fondées sur l'utilisation des tables chimiques FPI. Les capacités de ces modèles sont finalement analysées à l'aide de calculs effectués sur la configuration PRECCINSTA.

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Guillaume, Bruno. "Les aérosols : émissions, formation d'aérosols organiques secondaires, transport longue distance, zoom sur les aérosols carbonés en Europe." Toulouse 3, 2006. http://www.theses.fr/2006TOU30260.

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Abstract:

On regroupe sous le nom d'« aérosols carbonés » deux espèces chimiques différentes : le « carbone suie » (« Black Carbon » BC) et le carbone organique ( « Organic Carbon » OC). BC est intégralement émis par les sources de combustion tandis que OC comporte à la fois une partie émise (OC primaire, OCp) et une partie formée secondairement par photochimie dans l'atmosphère (aérosols organiques secondaires, SOA). La complexité de ce type d'aérosols n'est aujourd'hui que peu représentée dans les modèles existants. On relève deux sources principales d'incertitude dans l'étude de l'impact climatique des aérosols carbonés. La première porte sur les inventaires d'émissions, la deuxième sur la modélisation complexe de leur évolution dans l'atmosphère (transport, interactions gaz-particules, dépôts sec et humide). Dans le contexte de ma thèse réalisée au Laboratoire d'Aérologie de Toulouse (LA), j'ai pris en compte cette complexité en développant un inventaire d'émissions d'aérosols carbonés sur l'Europe mais aussi un nouvel outil de modélisation 3D à l'échelle globale. Stratégiquement, mon travail s'articule en cinq étapes:une meilleure caractérisation des inventaires d'émissions de BC et OCp, en développant un nouvel inventaire des sources principales que sont les combustions de fuels fossiles et de biofuels (secteur industriel, secteur domestique, trafic). Cet inventaire, de résolution 25kmx25km, fournit les émissions de BC et OCp pour 1995, 2000, 2005, 2010 et comporte deux zooms régionauxsur la France à la résolution 10kmx10km et sur la région de la campagne Escompte à la résolution 1kmx1km, le développement d'un nouvel outil de modélisation globale de BC et OC (primaire et secondaire) par couplage du module d'aérosol ORISAM (module sectionnel) (LA/INERIS/ADEME) avec le modèle global de chimie-transport TM4 (collaboration LA/KNMI), qui permet à la fois la prise en compte d'une distribution des aérosols suivant 8 classes de taille (0. 04µm-10 µm) et la prise en compte d'une composition chimique détaillée des aérosols (BC et OCp constituant le noyau de la particule sur lequel condensent plus de 6 réactifs chimiques organiques/inorganiques), des simulations avec ce nouveau modèle global baptisé ORISAM-TM4, des confrontations de résultats avec les mesures de BC et OC et l'étude du transport longue distance des aérosols, des tests de sensibilité sur la formation des aérosols organiques secondaires (SOA) portant sur différentes familles de composés organiques volatils (COV) précurseurs de SOA et portant également sur l'hygroscopicité des SOA (caractère hydrophile/hydrophobe), enfin, j'ai couplé ce nouvel outil ORISAM-TM4 à un module radiatif pour déterminer les propriétés optiques des aérosols (épaisseur optique, albédo de simple diffusion) en mélange interne à l'échelle globale.

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Bugajny, Christine. "Quantification des émissions polluantes d'origine automobile et modélisation des processus de formation de l'ozone dans la ville de mexico." Lille 1, 1995. http://www.theses.fr/1995LIL10037.

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Abstract:

De par ses caractéristiques géographiques, topographiques et démographiques, la ville de Mexico constitue un site privilégié pour l'apparition d'épisodes intenses de pollution photooxydante. Les principaux polluants primaires, précurseurs de ce type de pollution, que sont les composés organiques volatils (cov) et les oxydes d'azote (no#x), proviennent en majorité de la circulation automobile, inévitablement très intense dans cette agglomération peuplée par dix-huit millions d'habitants. L'élaboration d'une stratégie de réduction de l'ozone, réalisée à partir de l'utilisation d'un modèle mathématique physicochimique, nécessite la connaissance la plus précise possible des quantités de polluants émis dans les différentes zones de la ville, ainsi que la nature des cov impliqués dans les processus de formation des photooxydants en général. Nos travaux ont consisté, dans un premier temps, en la mise au point d'un logiciel original de quantification des émissions de cov, no#x et co d'origine automobile, applicable à chaque kilomètre carré de la ville de Mexico, et pour chaque heure de la journée. Dans un deuxième temps, la réalisation d'une campagne de mesures sur le terrain a permis l'identification des principaux cov (hydrocarbures + composes carbonyles) présents dans l'atmosphère de Mexico, à partir de l'étude de trois sites différents répartis du nord au sud de la ville. Les résultats des prélèvements, effectués sur cartouches, ont été comparés à ceux provenant de mesures parallèles, réalisées par l'institut mexicain du pétrole à partir d'un échantillonnage des cov sur canisters. La mesure de l'irradiation solaire uv a permis de calculer les constantes de vitesse des réactions photochimiques inclues dans le modèle de simulation numérique. Une fois le modèle validé, le trace de diagrammes isopleths a permis de montrer qu'une stratégie efficace de réduction de l'ozone à Mexico devrait être basée sur une diminution des émissions de cov, dont principalement les xylènes ou le formaldéhyde, présents en forte concentration à Mexico et qui constituent les composés les plus réactifs vis-à-vis de la formation de l'ozone troposphérique.

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Weidemann, Eva. "Waste incineration residues : Persistent organic pollutants in flue gas and fly ash from waste incineration." Doctoral thesis, Umeå universitet, Kemiska institutionen, 2014. http://urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:umu:diva-92765.

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Abstract:

Modern societies produce large quantities of municipal solid waste (MSW), which is commonly disposed of by incineration. This has several advantages: it reduces the waste’s volume and sterilizes it while also enabling energy recovery. However, MSW incineration has some notable disadvantages, the most widely debated of which is probably the production and release of persistent organic pollutants (POP) such as polychlorinated dibenzofurans (PCDF), dibenzo-p-dioxins (PCDD), biphenyls (PCB) and naphthalenes (PCN). Of the 210 PCDF and PCDD congeners, 17 are toxic, with hormone-disrupting and carcinogenic properties. Twelve of the 209 PCB congeners and at least 2 of the 75 PCN also exhibit such properties. These POP form in the post-combustion zones of MSW incineration plants and are removed from the flue gas using filtering devices that trap them in the fly ash This thesis concerns the formation and degradation of POP in processes related to MSW incineration. The first paper describes a case study in which PCDD were forming in filters designed to remove them from flue gases, causing emission-related issues in a full-scale MSW incineration plant. It was shown that the PCDD formation was probably due to chlorophenol condensation on the filters’ surfaces. The second paper describes the validation of a cooling probe designed to prevent POP formation during high temperature (>450 °C) flue gas sampling. The results obtained also confirmed that PCDF and PCDD formation takes place at temperatures below 600 °C. In the third paper, three different fly ashes were subjected to thermal treatment under an inert atmosphere in a rotary kiln and in sealed ampoules at 400 °C. The concentrations, degrees of chlorination and congener profiles of the POP in the treated ashes and emitted gases were compared to those for the untreated ashes. The trends observed for PCDF mirrored those for PCN, while the trends for PCDD closely resembled those for PCB. The PCDF congener profiles of the kiln ash were similar regardless of the initial ash composition, suggesting that the mechanisms of PCDF formation were similar in all cases. The fourth paper describes the surface characterization of the three fly ashes studied in paper three by SEM, EDX, XPS and XRD. In addition, the thermal desorption and subsequent degradation of POP from the ashes was studied at temperatures of 300-900 °C. The composition of the gases released as the temperature increased differed between the ashes and depended on their composition. Doping experiments using isotopically labelled PCDF and PCDD suggests that PCDD desorbed at lower temperatures than PCDF. This thesis examines several problems relating to POP formation during MSW incineration, from sampling to the ultimate fate of incineration residues. The results obtained illustrate the wide range of processes that contribute to thermal POP formation and degradation during and after MSW incineration.
Förbränning av hushållssopor är en vanlig metod för att hantera ett växande avfallsproblem. Metoden har flera fördelar, såsom minskning av volym och vikt, sterilisering och energiåtervinning. Sopförbränning har dock vissa nackdelar och det mest debatterade är sannolikt utsläpp av persistenta organiska föroreningar (POPs) som polyklorerad dibensofuran (PCDF), dibenso-p-dioxin (PCDD), bifenyl (PCB) och naftalen (PCN). Det finns totalt 210 PCDF- och PCDD- kongener, med mellan ett till åtta klor på kolskelettet, varav 17 är giftiga med hormonstörande och cancerframkallande egenskaper. Även tolv av totalt 209 PCB-kongener samt minst två av totalt 75 PCN-kongener uppvisar liknande egenskaper. Dessa klorerade organiska föroreningar bildas då rökgaserna kyls ner i sopförbränningsanläggningarna och avlägsnas från rökgaserna med hjälp av filter och hamnar i flygaskan. Denna avhandling handlar om bildning och nedbrytning av POPs i sopförbränningsrelaterade processer. Den första artikeln är en fallstudie där PCDD bildas i filtren i en fullskalig sopförbränningsanläggning. Bildningen ledde till förhöjda halter organiska föroreningar i rökgaserna, vilket ledde till ökade utsläpp. Den funna bildningsvägen för PCDD i filtren befanns sannolikt bero på kondensation av klorfenoler på filterytorna. Den andra artikeln är en valideringsstudie av en kylprob avsedd att användas vid rökgasprovtagning vid hög temperatur (> 450 °C) för att undvika bildning av POPs under provtagningen. Studien bekräftade att majoriteten av PCDF- och PCDD- bildning i rökgaser från sopförbränning sker vid temperaturer under 600 °C. I den tredje artikeln berättas om behandling av tre olika flygaskor från olika sopförbränningsanläggningar. Askorna behandlades vid 400 °C i inert atmosfär i både en roterugn och i förseglade ampuller. De resulterande koncentrationerna, kloreringsgraderna och kongenprofilerna av de organiska föroreningarna jämfördes. Likheter hittades mellan PCDF och PCN, medan PCDD och PCB betedde sig på ett annat sätt. Studien fann också att PCDF kongenprofiler i aska som behandlats i roterugnen liknade varandra, oberoende av askornas sammansättning, vilket tyder på en liknande bildningsväg. För den fjärde artikeln, genomfördes ytkarakterisering (SEM, EDX, XPS och XRD) på de tre flygaskorna från artikel tre som sedan hettades upp från 30 °C till 900 °C i vacuum. Det som frigjordes på grund av uppvärmningen samt nedbrytningsprodukter från askorna studerades med hjälp av masspektrometri och infraröd spektroskopi. Studien fann att de gaser som frigjordes när temperaturen ökade skilde mellan askorna, beroende på deras sammansättning. Studien fann också att när aska dopad med isotopmärkt PCDF och PCDD utsattes för samma behandling, frigjordes PCDD vid lägre temperatur än PCDF. Denna avhandling berör flera aspekter av problematiken kring klorerade organiska föroreningar som bildas vid sopförbränning, från provtagning till hur man ska hantera flygaskan. Avhandlingen belyser även olika typer av bildning och nedbrytning av POPs i varma processer kopplade till sopförbränning.

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Gao, Qiuju. "Dioxins and dioxin-like compounds in thermochemical conversion of biomass : formation, distribution and fingerprints." Doctoral thesis, Umeå universitet, Kemiska institutionen, 2016. http://urn.kb.se/resolve?urn=urn:nbn:se:umu:diva-118861.

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Abstract:

In the transition to a sustainable energy supply there is an increasing need to use biomass for replacement of fossil fuel. A key challenge is to utilize biomass conversion technologies in an environmentally sound manner. Important aspects are to minimize potential formation of persistent organic pollutants (POPs) such as dioxins and dioxin-like compounds. This thesis involves studies of formation characteristics of polychlorinated dibenzo-p-dioxins (PCDDs), dibenzofurans (PCDFs) and naphthalenes (PCNs) in microwave-assisted pyrolysis (MAP) and torrefaction using biomass as feedstock. The research focuses are on their levels, distributions, fingerprints (homologue profiles and isomer patterns) and the underlying formation pathways. The study also included efforts to optimize methods for extracting chlorinated aromatic compounds from thermally treated biomass. The overall objective was to contribute better understanding on the formation of dioxins and dioxin-like compounds in low temperature thermal processes. The main findings include the following: Pressurized liquid extraction (PLE) is applicable for simultaneous extraction of PCDDs, PCDFs, PCNs, polychlorinated phenols and benzenes from thermally treated wood. The choice of solvent for PLE is critical, and the extraction efficiency depends on the degrees of biomass carbonization. In MAP experiments PCDDs, PCDFs and PCNs were predominantly found in pyrolysis oils, while in torrefaction experiments they were mainly retained in solid chars with minor fractions in volatiles. In both cases, highly chlorinated congeners with low volatility tended to retain on particles whereas the less chlorinated congeners tended to volatize into the gas phase. Isomer patterns of PCDDs, PCDFs and PCNs generated in MAP were more selective than those reported in combustion processes. The presence of isomers with low thermodynamic stability suggests that the pathway of POPs formation in MAP may be governed not only by thermodynamic stabilities but also by kinetic factors. Formation of PCDDs, PCDFs and PCNs depends not only on the chlorine contents in biomass but also the presence of metal catalysts and organic/metal-based preservatives. Overall, the results provide information on the formation characteristics of PCDDs, PCDFs and PCNs in MAP and torrefaction. The obtained knowledge is useful regarding management and utilization of thermally treated biomass with minimum environmental impact.

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Caplain, Isabelle Dechaux Jean-Claude Nollet Valérie. "Mesure des émissions polluantes automobiles application à la modélisation eulérienne 3D de la formation des oxydants photochimiques dans la troposphère /." Villeneuve d'Ascq : Université des sciences et technologies de Lille, 2007. https://iris.univ-lille1.fr/dspace/handle/1908/475.

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Abstract:

Reproduction de : Thèse de doctorat : Structure et dynamique des systèmes réactifs : Lille 1 : 2005.
N° d'ordre (Lille 1) : 3618. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. à la suite de chaque chapitre.

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Caplain, Isabelle. "Mesure des émissions polluantes automobiles : application à la modélisation eulérienne 3D de la formation des oxydants photochimiques dans la troposphère." Lille 1, 2005. https://pepite-depot.univ-lille.fr/LIBRE/Th_Num/2005/50376-2005-Caplain.pdf.

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Abstract:

La Pollution automobile est un sujet de plus en plus préoccupant depuis ces dernières années. Les réglementations sont de plus en plus sévères. Si certains polluants font l'objet de normes d'émissions réglementés strictes, d'autres composés sont moins surveillés bien qu'ils soient tout aussi nocifs de façon directe (pollution primaire) ou indirecte (pollution secondaire) pour l'homme, c'est le cas de certaines espèces de la famille des Composés Organiques Volatils (COV) et des Composés Carbonylés. Le présent travail associe à la fois la mesure expérimentale, l'inventaire des émissions de polluants dues aux transports et la modélisation de la qualité de l'air. Les mesures expérimentales sont réalisées, dans le cadre d'un projet Européen "Projet ARTEMIS (Assesment and Reliability of Transport Emission Models and Inventory Systems) coordonné par l'INRETS , sur un parc de 30 véhicules (Essence et Diesel) de technologies récentes. Ces véhicules sont soumis à divers cycles de conduites afin d'améliorer les bases de données concernant les émissions véhiculaires pour les véhicules particuliers. Les polluants mesurés sont principalement les COV dits "légers" (C2 à C6), les COV dits "lourds" (C7 à C15) ainsi que les composés carbonylés, l'ensemble des espèces ainsi mesurées atteint une centaines de composés, pour cette partie du projet. La détermination des facteurs d'émissions (g/km parcouru) de chacun des polluants pour chaque véhicule du parc testé a été réalisée puis ces valeurs ont été reprises dans le cadre de l'élaboration d'un cadastre des émissions véhiculaires pour la région Nord-Pas de Calais
À partir de la répartition des polluants sur la région suivant ce cadastre, les données obtenues ont servi de données d'entrées pour un modèle de simulation physicochimique de la troposphère (UAM Urban Airshed Model). Une étude précédemment menée, portant sur l'introduction de la spéciation moléculaire détaillée des COV et l'utilisation du mécanisme CBIV n'a pas donné de résultats concluants quant à l'impact de cette spéciation sur la formation d'ozone. Nous souhaitions par l'introduction d'un nouveau mécanisme avoir une prise en compte meilleure de l'ensemble de ces composés et voir ainsi leur contribution éventuelle sur la formation d'ozone sur notre domaine. Ceci nécessitait une adaptation du modèle et notamment l'installation d'un module (interface FCM = Flexible Chemical Mecanism) permettant l'introduction d'un nouveau mécanisme chimique (SAPRC 99 au lieu du CBIV) au sein même du modèle. L'ensemble des fichiers d'entrées a été adapté pour la prise en compte de la totalité des composants. L'influence de la spéciation des COV sur la formation d'ozone sur un épisode de simulation a été ensuite étudiée avec une augmentation de la concentration d'ozone calculée aux stations et un pourcentage moyen d'écart sur la formation d'ozone de l'ordre de 28% par rapport aux calculs avec le précédent mécanisme

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Fèvre-Nollet, Valérie. "Simulation numérique des facteurs validants pour la formation des polluants photochimiques de la troposphère : application à la conception de deux nouveaux types de stratégies de contrôle." Lille 1, 1992. http://www.theses.fr/1992LIL10049.

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Abstract:

Indispensable en altitude dans la stratosphère, où il joue le rôle de filtre protégeant des rayons ultra-violets de forte énergie, l'ozone devient un polluant dans les basses couches de l'atmosphère en raison de son agressivité sur les organismes vivants et de son rôle dans la modification des équilibres physico-chimiques. On sait maintenant que ce produit et d'autres l'accompagnant se forment par action du rayonnement solaire sur des précurseurs, oxydes d'azote et hydrocarbures issus des zones urbaines et industrielles. Un modèle prédictif de la NASA indique que d'ici 2035 une augmentation de 30 à 50% est à attendre. Dans un but interprétatif et prédictif, un travail de modélisation/simulation numérique a été mis en œuvre, utilisant une banque de données provenant de mesures sur le terrain. Le modèle lagrangien utilisé, grande amélioration du modèle initial, conduit à une comparaison meilleure résultats de calcul/résultats expérimentaux. Dans une première phase une étude de sensibilité des facteurs validants a attribué les écarts aux facteurs les plus sensibles : incertitudes cinétiques des mécanismes, impact d'une chimie trop simplifiée, prise en compte incomplète du gradient thermique vertical, d'où les bases futures du modèle perfectionné. Ces performances sont alors dirigées vers la question: que faire pour maîtriser la situation de terrain? Par le biais d'une étude sur le système de l'heure d'été (véritable pénalité) et d'une autre sur la modification de la nature des émissions hydrocarbonées deux nouvelles stratégies de contrôle sont proposées entraînant respectivement 22 et 40% de réduction à court terme des concentrations troposphériques de cet ozone agressif

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Zhang, Jing. "Analyses of Atmospheric Pollutants in Atlanta and Hong Kong Using Observation-Based Methods." Diss., Georgia Institute of Technology, 2004. http://hdl.handle.net/1853/4768.

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Abstract:

There are two parts in this study. The first part is to test the validity of the assumption of thermodynamic equilibrium between fine particulate (PM2.5) nitrate and ammonium and gas-phase nitric acid (HNO3(g)) and ammonia (NH3(g)). A rough estimation of the characteristic time to achieve thermodynamic equilibrium is first carried out, which suggests that PM2.5 and gas-phase species are in thermodynamic equilibrium. Then equilibrium is tested by calculating the equilibrium concentrations of HNO3(g) and NH3(g) implied by the PM2.5 inorganic composition, temperature and relative humidity observed at the Atlanta Supersite 1999 using ISORROPIA model. The second part of this study is to analyze the ground-level ozone pollution precursor relationships in Hong Kong area. Characteristics of O3 precursors are explored. Trace gases NO and CO, VOCs, absorption coefficient, temperature and solar radiation are associated with the O3 formation. Specific VOC and VOC-sources that contribute most to the formation of photochemical smog are identified. The accuracy of pollutant emission inventories for Hong Kong and PRD region is also assessed. Combined with back trajectory information, dCO/dNOy is used to define whether O3 is locally or regionally occurred. An OBM is used to investigate the relative benefits of various emission-control strategies. Generally the formation of O3 throughout much of Hong Kong area is limited by VOC, in which reactive aromatics are dominant.

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Dissertations / Theses on the topic 'Formation polluant'

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