Dissertations / Theses on the topic 'Heavy fermion systems'

The understanding of new emerging unconventional ground states is a great challenge for experimental and theoretical solid-state physicists. New ground states are developing, where different energy scales compete, leading to a high sensitivity of the system to external tuning parameters like doping, pressure or magnetic field. The exploration of superconductivity proved to be a fascinating and challenging scientific undertaking. Discovered by H. Kammerlingh Onnes in 1911, prior to the development of the quantum theory of matter, superconductivity was defying a microscopic theory for more than four decades until the BCS theory was formulated in 1957 by J. Bardeen, L. N. Cooper and J. R. Schrieffer. Superconductivity of most of the simple metals or metallic alloys is well described within the frame of the BCS scenario, however, in the last thirty years numerous new superconducting materials were found to exhibit exotic properties not accounted for by the BCS theory. Among them are included the high-Tc compounds, the heavy-fermion superconductors and as well the organic superconductors. It was the purpose of this work to probe different facets of superconductivity in heavy-fermion and in low-dimensional metallic compounds. This dissertation is divided into six chapters. After this introduction, in Chapter 1 we will outline the basic theoretical concepts later needed for the analysis of the experimental results. In Chapter 2 we briefly introduce the experimental techniques with a special focus on the new pressure cells developed during this thesis and used for the measurements presented in Chapters 3 to 5. In Chapter 3 the possible realization of the inhomogeneous superconducting FFLO state in CeCoIn5 is studied by specific heat measurements under hydrostatic pressure, while in Chapter 4 the results of AC specific heat experiments on UBe13 under uniaxial pressure are presented. The ambient pressure properties as well as results obtained by resistivity measurements under hydrostatic pressure on the one-dimensional metallic compounds TlxV6S8 are discussed in Chapter 5. At the end, Chapter 6 summarizes and concludes this thesis.

CeCu_2Si_2 was the first heavy-fermion compound showing signatures of bulk superconductivity (T_c = 0.5 K). Further observations have put in evidence the correlations between superconductivity, magnetic order, Kondo physics, and quantum critical phenomena. In spite of the interest generated, a systematic study of such correlations was hampered by strong sample dependences. Fortunately, the inherent complexity associated to the stoichiometric composition has been recently understood. The availability of single-crystals with well-defined properties has thus reignited the interest in CeCu_2Si_2 as a window to novel phenomena, such as unconventional superconductivity. The present work summarizes the results of my doctoral research. It exemplifies the importance not only of high-quality materials, but also of suitable experimental techniques. A first step in this project involved the design of angle-dependent techniques in the milli-kelvin range, namely: electrical resistivity and thermal conductivity. It comprised the development of a rotational stage, the construction of sample holders, and the implementation of controlling and measuring components. In the second part of the project, electrical- and thermal-transport measurements on CeCu_2Si_2 were performed. Power-law behavior below T_c in the thermal conductivity suggests the presence of lines of nodes in the gap function. Also, the non-vanishing extrapolated residual terms (k_00/T ) support the presence of a residual density of states. The nodes are broadened by potential scattering, which appears to be significant in CeCu_2Si_2. The scattering hinders the determination of the symmetry of the order parameter and might be responsible for the observed isotropic angle dependence of the thermal conductivity. In contrast, angle-dependent measurements of the upper critical field exhibit a four-folded behavior, which also points towards the presence of nodes. By comparing with a weak-coupling model including the effects of Pauli limiting and anisotropic Fermi velocity, the results point towards a d_xy-wave symmetry of the order parameter. Such results represent the first angle-dependent measurements supporting a d-wave symmetry in CeCu_2Si_2.

We report experimentally results on the low temperature properties of two classes of materials with a special emphasizes near the QCP induced by substitution and magnetic 1.field: (1) the HF systems YbRh2(Si0.95Ge0.05)2, Yb1-yLayRh2Si2 (y = 0.05, 0.1),and YbIr2Si2 with tetragonal structures and CeIn3-xSnx (x = 0.55, 0.6, 0.65, 0.7, 0.8) with cubic structure; (2) the quantum spin systems: Cs2CuCl4 and Cs2CoCl4. In all the HF compounds we have observed NFL behavior in zero magnetic field close to the QCP. The La substituted system does not show an antiferromagnetic (AFM) transition down to the lowest accessible temperature (0.03 K) while in YbRh2(Si1-xGex)2 with x = 0 and x = 0.05 AFM transitions occur at TN =0.07 K and 0.02 K, respectively. For Yb0.9La0.1Rh2Si2 we observe below 0.07 K saturation of DeltaC/T indicating clearly a LFL state for this concentration. For YbIr2Si2, DeltaC/T saturates below 0.5 K. In contrast to the Yb based compounds in the vicinity of the QCP, CeIn3-xSnx shows no evidence of a divergence in Delta C/T, with B or with x. Furthermore, we used specic heat measurements in the mK temperature range and at high fields (up to 12 T) to probe the phase diagrams in the low dimensional quantum antiferromagnets Cs2CuCl4 and Cs2CoCl4. In applied magnetic field, we have presented experimental evidence that in Cs2CuCl4 the field dependence of the critical temperature Tc(B) ~ (Bc-B)^1-Phi close to the critical field Bc = 8.51 T is well described with Phi=1.5. This is in very good agreement with the exponent expected in the mean-field approximation and support the notion of a Bose-Einstein condensation of magnons in Cs2CuCl4.

In der vorliegenden Arbeit wird die Physik von Schwer-Fermion-Systemen, die durch Lanthanid- und Aktinid-Übergangsmetallverbindungen realisiert werden, untersucht. Die Basis für eine theoretische Beschreibung bildet das Anderson-Gitter, welches das Wechselspiel freier Leitungselektronen und stark korrelierter Elektronen aus lokalisierten f-Orbitalen charakterisiert. Als Zugang zu diesem Modell wird die von Wegner vorgeschlagene Flussgleichungsmethode verwendet, ein analytisches Verfahren, welches auf der Konstruktion eines effektiven Hamilton-Operators basiert. Ein zentrales Thema dieser Arbeit ist die Beschreibung der elektronischen Struktur von Schwer-Fermion-Systemen. Insbesondere wird die Abhängigkeit statischer Größen vom Einfluss verschiedener Systemparameter betrachtet. Die Dynamik kollektiver Anregungen in Schwer-Fermion-Systemen wird an Hand der elektronischen Zustandsdichten und dynamischen magnetischen Suszeptibilitäten untersucht
The physical properties of heavy-fermion systems are examined. These systems are mainly formed by rare earth or actinide compounds. Their essential physics can be characterized by the periodic Anderson model which describes the interplay of itinerant metal electrons and localized, but strongly correlated f-electrons. The present calculations are based on the flow equations approach proposed by Wegner. This method uses a continuous unitary transformation to derive an effective Hamiltonian of an easy to treat structure. Within this framework the electronic structure of heavy-fermion systems is calculated and the influence of external parameters is studied. Beside the derivation of static properties the density of states and dynamic magnetic susceptibilities are investigated in order to characterize the nature of collective excitations

In der vorliegenden Arbeit wird die Physik von Schwer-Fermion-Systemen, die durch Lanthanid- und Aktinid-Übergangsmetallverbindungen realisiert werden, untersucht. Die Basis für eine theoretische Beschreibung bildet das Anderson-Gitter, welches das Wechselspiel freier Leitungselektronen und stark korrelierter Elektronen aus lokalisierten f-Orbitalen charakterisiert. Als Zugang zu diesem Modell wird die von Wegner vorgeschlagene Flussgleichungsmethode verwendet, ein analytisches Verfahren, welches auf der Konstruktion eines effektiven Hamilton-Operators basiert. Ein zentrales Thema dieser Arbeit ist die Beschreibung der elektronischen Struktur von Schwer-Fermion-Systemen. Insbesondere wird die Abhängigkeit statischer Größen vom Einfluss verschiedener Systemparameter betrachtet. Die Dynamik kollektiver Anregungen in Schwer-Fermion-Systemen wird an Hand der elektronischen Zustandsdichten und dynamischen magnetischen Suszeptibilitäten untersucht.
The physical properties of heavy-fermion systems are examined. These systems are mainly formed by rare earth or actinide compounds. Their essential physics can be characterized by the periodic Anderson model which describes the interplay of itinerant metal electrons and localized, but strongly correlated f-electrons. The present calculations are based on the flow equations approach proposed by Wegner. This method uses a continuous unitary transformation to derive an effective Hamiltonian of an easy to treat structure. Within this framework the electronic structure of heavy-fermion systems is calculated and the influence of external parameters is studied. Beside the derivation of static properties the density of states and dynamic magnetic susceptibilities are investigated in order to characterize the nature of collective excitations.

This investigation address the effect that pressure, p, and temperature, T, have on 4f-states of the rare-earth elements in the isostructural YbRh2Si2, EuCo2Ge2, and EuCu2Ge2 compounds. Upon applying pressure, the volume of the unit cell reduces, enforcing either the enhancement of the hybridization of the 4f-localized electrons with the ligand or a change in the valence state of the rare-earth ions. Here, we probe the effect of a pressure-induced lattice contraction on these system by means of electrical resistivity, from room temperature down to 100 mK. At ambient pressure, the electrical resistivity of YbRh2Si2 shows a broad peak at 130 K related to the incoherent scattering on the ground state and the excited crystalline electrical field (CEF) levels. At T_N = 70 mK, YbRh2Si2 undergoes a magnetic phase transition. Upon applying pressure up to p_1 = 4 GPa , T_N increases monotonously while the peak in the electrical resistivity is shifted to lower temperatures. For p < p_1 a different behavior is observed; namely, T_N depends weakly on the applied pressure and a decomposition of the single peak in the electrical resistivity into several shoulders and peaks occurs. Above p_2 = 9 GPa, the electrical resistivity is significantly reduced for T < 50 K and this process is accompanied by a sudden enhancement of T_N. Thus, our results confirm the unexpected behavior of the magnetization as function of pressure reported by Plessel et al. The small value of the magnetic ordering temperature for p < p_2 and the strength of the mechanism that leads to the peaks and shoulders in the electrical resistivity suggest that the f-electrons are still screened by the conduction electrons. Therefore, the observed behavior for pressures lower than p_2 might be a consequence of the competition of two different types of magnetic fluctuations (seemingly AFM and FM). Furthermore, the results suggest that a sudden change of the CEF scheme occurs at pressures higher than p_1, which would have an influence on the ground state. Additionally, a comparison of the pressure dependent features in the electrical resistivity of YbRh2Si2 with similar maxima in other isostructural YbT2X2 (T = transition metal; X = Si or Ge) compounds was performed. For the comparison, a simple relation that considers the Coqblin-Schrieffer model and the hypothesis of Lavagna et al. is proposed. A systematic behavior is observed depending on the transition metal; namely, it seems that the higher the atomic radii of the T-atom the smallest the pressure dependence of the maximum in the electrical resistivity, suggesting a weaker coupling of localized- and conduction-electrons. It is also observed that an increase in the density of conduction electrons reduces the pressure dependence of the characteristic Kondo temperature. The mechanism responsible for the sudden enhancement of T_N in YbRh2Si2 at about p_2 is still unknown. However two plausible scenarios are discussed. The Eu-ions in EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 have a divalent character in the range 100 mK < T < 300 K. Therefore, these systems order magnetically at T_N = 23 K and T_N = 12 K, respectively. The studies performed on EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 as a function of pressure suggest that a change to a non-magnetic trivalent state of the Eu-ions might occur at zero temperature for pressures higher than 3 GPa and 7 GPa, respectively. A common and characteristic feature on EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 is the absence of a clear first order transition from the divalent to the trivalent state of the Eu-ions at finite temperature for p > 3 GPa and for p > 7 GPa, respectively. In other isostructural Eu-based compounds, a discontinuous and abrupt change in the thermodynamic and transport properties associated to the valence transition of the Eu-ions is typically observed at finite temperatures. In contrast, the electrical resistivity of EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 changes smoothly as a function of pressure and temperature. The analysis of the the electrical resistivity of EuCo2Ge2 suggest that a classical critical point might be close to the AFM-ordered phase, being a hallmark of this compound. The overall temperature dependence of the the electrical resistivity of EuCo2Ge2 changes significantly at 3 GPa; therefore, it seems that the system suddenly enters to a T-dependent valence-fluctuating regime. Additionally, the pressure-dependent electrical-resistivity isotherms show a step-like behavior. Thus, it is concluded that discontinuous change of the ground state might occur at 3 GPa. The electrical resistivity of EuCu2Ge2 at high pressure is characterized by a negative logarithmic T-dependence in the pressure range 5 GPa < p < 7 GPa for T > T_N and by a broad peak in the pressure dependent residual resistivity, whose maximum is located at 7.3 GPa. The first behavior resembles the incoherent scattering process typical for an exchange coupling mechanism between the localized electrons and the ligand. This and the peak effect in the local 4f susceptibility observed in NMR measurements are consistent with such a coupling mechanism. Thus, it would be for the first time that a dense Eu-based compound like EuCu2Ge2 show such a behavior. Combining the results of the experiment performed at high pressures on EuCu2Ge2 with the studies performed in the EuCu2(Ge1-xSix)2 series, a crossover from an antiferromagnetically ordered state into a Fermi-liquid state for pressures higher than 7.3 GPa may be inferred from the analysis. Therefore, it may be possible that the sudden depopulation of 4f-level occur mediated by quantum fluctuation of the charge due to a strong Coulomb repulsion between the localized-electrons and the ligand. This phenomenon would explain the broad peak in the residual resistivity. To our knowledge, this would be the first Eu-based compound, isostructural to ThCr2Si2, that show such a transition as function of pressure at very low temperatures.

This investigation address the effect that pressure, p, and temperature, T, have on 4f-states of the rare-earth elements in the isostructural YbRh2Si2, EuCo2Ge2, and EuCu2Ge2 compounds. Upon applying pressure, the volume of the unit cell reduces, enforcing either the enhancement of the hybridization of the 4f-localized electrons with the ligand or a change in the valence state of the rare-earth ions. Here, we probe the effect of a pressure-induced lattice contraction on these system by means of electrical resistivity, from room temperature down to 100 mK. At ambient pressure, the electrical resistivity of YbRh2Si2 shows a broad peak at 130 K related to the incoherent scattering on the ground state and the excited crystalline electrical field (CEF) levels. At T_N = 70 mK, YbRh2Si2 undergoes a magnetic phase transition. Upon applying pressure up to p_1 = 4 GPa , T_N increases monotonously while the peak in the electrical resistivity is shifted to lower temperatures. For p < p_1 a different behavior is observed; namely, T_N depends weakly on the applied pressure and a decomposition of the single peak in the electrical resistivity into several shoulders and peaks occurs. Above p_2 = 9 GPa, the electrical resistivity is significantly reduced for T < 50 K and this process is accompanied by a sudden enhancement of T_N. Thus, our results confirm the unexpected behavior of the magnetization as function of pressure reported by Plessel et al. The small value of the magnetic ordering temperature for p < p_2 and the strength of the mechanism that leads to the peaks and shoulders in the electrical resistivity suggest that the f-electrons are still screened by the conduction electrons. Therefore, the observed behavior for pressures lower than p_2 might be a consequence of the competition of two different types of magnetic fluctuations (seemingly AFM and FM). Furthermore, the results suggest that a sudden change of the CEF scheme occurs at pressures higher than p_1, which would have an influence on the ground state. Additionally, a comparison of the pressure dependent features in the electrical resistivity of YbRh2Si2 with similar maxima in other isostructural YbT2X2 (T = transition metal; X = Si or Ge) compounds was performed. For the comparison, a simple relation that considers the Coqblin-Schrieffer model and the hypothesis of Lavagna et al. is proposed. A systematic behavior is observed depending on the transition metal; namely, it seems that the higher the atomic radii of the T-atom the smallest the pressure dependence of the maximum in the electrical resistivity, suggesting a weaker coupling of localized- and conduction-electrons. It is also observed that an increase in the density of conduction electrons reduces the pressure dependence of the characteristic Kondo temperature. The mechanism responsible for the sudden enhancement of T_N in YbRh2Si2 at about p_2 is still unknown. However two plausible scenarios are discussed. The Eu-ions in EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 have a divalent character in the range 100 mK < T < 300 K. Therefore, these systems order magnetically at T_N = 23 K and T_N = 12 K, respectively. The studies performed on EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 as a function of pressure suggest that a change to a non-magnetic trivalent state of the Eu-ions might occur at zero temperature for pressures higher than 3 GPa and 7 GPa, respectively. A common and characteristic feature on EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 is the absence of a clear first order transition from the divalent to the trivalent state of the Eu-ions at finite temperature for p > 3 GPa and for p > 7 GPa, respectively. In other isostructural Eu-based compounds, a discontinuous and abrupt change in the thermodynamic and transport properties associated to the valence transition of the Eu-ions is typically observed at finite temperatures. In contrast, the electrical resistivity of EuCo2Ge2 and EuCu2Ge2 changes smoothly as a function of pressure and temperature. The analysis of the the electrical resistivity of EuCo2Ge2 suggest that a classical critical point might be close to the AFM-ordered phase, being a hallmark of this compound. The overall temperature dependence of the the electrical resistivity of EuCo2Ge2 changes significantly at 3 GPa; therefore, it seems that the system suddenly enters to a T-dependent valence-fluctuating regime. Additionally, the pressure-dependent electrical-resistivity isotherms show a step-like behavior. Thus, it is concluded that discontinuous change of the ground state might occur at 3 GPa. The electrical resistivity of EuCu2Ge2 at high pressure is characterized by a negative logarithmic T-dependence in the pressure range 5 GPa < p < 7 GPa for T > T_N and by a broad peak in the pressure dependent residual resistivity, whose maximum is located at 7.3 GPa. The first behavior resembles the incoherent scattering process typical for an exchange coupling mechanism between the localized electrons and the ligand. This and the peak effect in the local 4f susceptibility observed in NMR measurements are consistent with such a coupling mechanism. Thus, it would be for the first time that a dense Eu-based compound like EuCu2Ge2 show such a behavior. Combining the results of the experiment performed at high pressures on EuCu2Ge2 with the studies performed in the EuCu2(Ge1-xSix)2 series, a crossover from an antiferromagnetically ordered state into a Fermi-liquid state for pressures higher than 7.3 GPa may be inferred from the analysis. Therefore, it may be possible that the sudden depopulation of 4f-level occur mediated by quantum fluctuation of the charge due to a strong Coulomb repulsion between the localized-electrons and the ligand. This phenomenon would explain the broad peak in the residual resistivity. To our knowledge, this would be the first Eu-based compound, isostructural to ThCr2Si2, that show such a transition as function of pressure at very low temperatures.

In dieser Arbeit werden quantenkritische Phänomene der ferromagnetisch stark korrelierten Schwere-Fermionen-Systeme YbRh2Si2, YbNi4P2 und CeFePO untersucht. Hierzu sind Messungen des elektrischen Widerstands und der AC-Suszeptibilität durchgeführt worden. Das System YbRh2Si2 besitzt einen antiferromagnetischen Phasenübergang bei TN = 0.07 K. Die Verletzung des Wiedemann-Franz-Gesetzes an seinem Magnetfeld-induzierten quantenkritischen Punkt kann indirekt durch neue Widerstandsmessungen bestätigt werden. Mit den Substitutionen Yb(Rh1-xCox)2Si2, Yb(Rh1-yIry)2Si2 und Yb1-zLazRh2Si2 kann die Übergangstemperatur erhöht oder erniedrigt werden. Dadurch lässt sich sowohl ein weiterer quantenkritischer Punkt erreichen als auch das Verhältnis zwischen ferromagnetischen und antiferromagnetischen Korrelationen einstellen. Das durch chemische Substitution erzeugte magnetische Phasendiagramm wird detailliert untersucht. Es wird gezeigt, dass die zunehmenden ferromagnetischen Fluktuationen mit steigender Cobalt-Konzentration zu einem ferromagnetischen Phasenübergang bei x = 0.27 führen. Die magnetischen Momente ordnen entlang der magnetisch harten c-Richtung. Das neue Schwere-Fermionen-System YbNi4P2 besitzt einen, im Rahmen dieser Arbeit entdeckten, ferromagnetischen Phasenübergang bei der erstaunlich niedrigen Curie-Temperatur TC = 0.17 K. Es werden weiterführende Messungen an Einkristallen durchgeführt, die zeigen, dass die Momente senkrecht zur magnetisch weichen c-Richtung ordnen. Erste Hinweise auf einen Magnetfeld-induzierten ferromagnetischen quantenkritischen Punkt werden gefunden. Das Schwere-Fermionen-System CeFePO befindet sich in der Nähe einer ferromagnetischen Instabilität, die durch Arsen-Substitution auf dem Phosphor-Platz erreicht werden kann. Bisher ging man davon aus, dass CeFePO selbst paramagnetisch ist. In dieser Arbeit wird eine Anomalie bei T ~ 0.7 K in kürzlich hergestellten Proben als kurzreichweitige Ordnung identifiziert. Es kann gezeigt werden, dass es sich damit um eine neuartige Art und Weise handelt, wie ein ferromagnetischer quantenkritischer Punkt umgangen wird.

>Magister Scientiae - MSc
The present study investigates the strength of the hybridization by substituting Ce atom in Kondo lattice CeIn3 with Gd, Tb, and Dy and by changing the chemical environment around the Ce atom in substituting Pt with Ni in CePtSi2. This thesis covers four chapters outline as follows: Chapter 1 introduces the theoretical background in rare earths elements, and an overview of the physics of heavy-fermion and Kondo systems. Chapter 2 presents the experimental details used in this thesis. Chapter 3 report the effect of substituting Ce with moment bearing rare-earth elements RE = Gd, Tb and Dy in CeIn3, through x-ray diffraction (XRD) and electrical resistivity measurements

Les matériaux dans lesquels des interactions à plusieurs particules, un confinement de faible dimension et/ou un fort couplage spin-orbite sont présents témoignent d’une grande variété de phénomènes, mais sont encore mal compris. Des informations essentielles sur l’origine de tels phénomènes peuvent être obtenues en mesurant leur structure électronique. Cette thèse présente une étude expérimentale de la structure électronique de matériaux de faible dimension et/ou fortement corrélés présentant un intérêt fondamental actuel, en utilisant la spectroscopie par photoémission résolue en angle et en spin (ARPES et SARPES).Dans la partie introductive, je présente mon travail sur deux exemples de type "livre de texte", mais innovants, montrant comment les interactions affectent la structure de bande d'un matériau: le couplage des électrons avec des phonons dans une distribution de Debye dans un système électronique à deux dimensions (2DES) dans ZnO, semi-conducteur à oxyde à bande interdite large utilisé dans les applications photovoltaïques, et le dédoublement induit par un fort couplage spin-orbite (SOC) dans la bande de valence du ZnTe, un autre semi-conducteur important utilisé dans les dispositifs optoélectroniques. Ensuite, dans la suite de cette thèse, je discute de mes résultats originaux dans trois systèmes différents de basse dimensionnalité et d'intérêt actuel en recherche : 1.La réalisation d'un 2DES à la surface (110) de SnO₂, le premier du genre dans une structure rutile. L'ajustabilité de la densité de ses porteurs au moyen de la température ou du dépôt d'Eu, et la robustesse vis-à-vis les reconstructions de surface et l'exposition aux conditions ambiantes rendent ce 2DES prometteur pour les applications. Au moyen d'une simple réaction redox à la surface, ces travaux ont prouvé que les lacunes en oxygène pouvaient doper la bande de conduction à la surface de SnO₂, résolvant ainsi un problème longtemps débattu concernant le rôle desdites lacunes dans le dopage de type n dans SnO₂. 2.L'étude des états de surface topologiques dans M₂Te₂X (avec M = Hf, Zr ou Ti; et X = P ou As), une nouvelle famille de métaux topologiques en trois dimensions, provenant du SOC et étant protégés par la symétrie du renversement du temps. Leur structure électronique et leur texture de spin, étudiées par ARPES et SARPES, révèlent la présence de fermions de Dirac sans masse donnant naissance à des arcs de nœuds de Dirac. 3.L'étude du matériau YbNi₄P₂ à fermions lourds quasi unidimensionnel, qui présente une transition de phase quantique de second ordre d’une phase ferromagnétique à une phase paramagnétique de liquide de Fermi lors de la substitution partielle du phosphore par l'arséniure. Une telle transition ne devrait se produire que dans les systèmes zéro ou unidimensionnels, mais la mesure directe de la structure électronique des matériaux ferromagnétiques quantiques critiques faisait jusqu'à présent défaut. Grâce à une préparation et nettoyage méticuleux in situ de la surface des monocristaux YbNi₄P₂, qui sont impossibles à cliver, leur structure électronique a été mesurée avec succès au moyen de l'ARPES, dévoilant ainsi le caractère quasi-1D, nécessaire à la compréhension de la criticité quantique ferromagnétique, dans YbNi₄P₂. Le protocole utilisé pour rendre ce matériau accessible à l'ARPES peut être facilement généralisé à d'autres matériaux exotiques dépourvus de plan de clivage
Materials in which many-body interactions, low-dimensional confinement, and/or strong spin-orbit coupling are present show a rich variety of phenomena, but are still poorly understood. Essential information about the origin of such phenomena can be obtained by measuring their electronic structure. This thesis presents an experimental study of the electronic structure of some low-dimensional and/or strongly correlated materials of current fundamental interest, using angle- and spin-resolved photoemission spectroscopy (ARPES and SARPES). In the introductory part, I present my work on two innovative textbook examples showing how interactions affect the band structure of a material: the coupling of electrons with phonons in a Debye distribution in a two-dimensional electron system (2DES) in ZnO, a wide-band-gap oxide semiconductor used in photovoltaic applications, and the splitting induced by strong spin-orbit coupling (SOC) in the bulk valence band of ZnTe, another important semiconductor used in optoelectronic devices. Then, in the rest of this thesis, I discuss my original results in three different low-dimensional systems of current interest: 1.The realisation of a 2DES at the (110) surface of SnO₂, the first of its kind in a rutile structure. Tunability of its carrier density by means of temperature or Eu deposition and robustness against surface reconstructions and exposure to ambient conditions make this 2DES promising for applications. By means of a simple redox reaction on the surface, this work has proven that oxygen vacancies can dope the conduction band minimum at the surface of SnO₂, solving a long-debated issue about their role in n-type doping in SnO₂. 2.The study of topological surface states in M₂Te₂X (with M = Hf, Zr, or Ti; and X = P or As), a new family of three-dimensional topological metals, originating from SOC and being protected by time-reversal symmetry. Their electronic structure and spin texture, studied by ARPES and SARPES, reveal the presence of massless Dirac fermions giving rise to Dirac-node arcs. 3.The investigation of the quasi-one-dimensional heavy-fermion material YbNi₄P₂, which presents a second-order quantum phase transition from a ferromagnetic to a paramagnetic phase upon partial substitution of phosphorous by arsenide. Such a transition is expected to occur only in zero- or one-dimensional systems, but a direct measurement of the electronic structure of ferromagnetic quantum-critical materials was missing so far. By careful in-situ preparation and cleaning of the surface of YbNi₄P₂ single crystals, which are impossible to cleave, their electronic structure has been successfully measured by ARPES, thus effectively unveiling the quasi-one-dimensionality of YbNi₄P₂. Moreover, the protocol used to make this material accessible to ARPES can be readily generalised to other exotic materials lacking a cleavage plane

In this thesis, an extended periodic Anderson model with an additional local Coulomb repulsion U f c between localized f electrons and conduction electrons is investigated by use of the projector-based renormalization method (PRM). First, it is shown that the model in one dimension shows a valence transition, which becomes sharper, when the energy of the f level approaches the Fermi level. The transition becomes also enhanced, when the hybridization V between the localized and conduction electrons decreases, for the case that the total number of electrons is fixed. In the two-dimensional case, one finds a similar valence transition behavior. However, in the valence transition regime also a superconducting phase may occur. To investigate this phase, we start from an Hamiltonian which includes small gauge symmetry breaking fields. We derive renormalization equations, from which the superconducting pairing functions are self-consistently determined. Our analytical and numerical results show that d- wave superconductivity becomes dominant in the valence transition regime. This confirms the suggestion by Miyake that valence fluctuations may lead to superconductivity in the Ce based heavy-fermion systems under high pressure
In dieser Arbeit wird mit Hilfe der projektiven Renormierungsmethode (PRM) ein erweitertes periodische Anderson Modell untersucht, das zusätzlich eine Coulomb-Abstoßung zwischen den lokalisierten f-Elektronen und den Leitungselektronen enthält. In einer Dimension zeigt das Modell einen Valenzübergang, wenn sich die Energie des f-Niveaus der Fermienergie nähert. Der Übergang wird ebenfalls schärfer, wenn bei festgehaltener Gesamtelektronenzahl die Hybridisierung V zwischen den lokalisierten und den Leitungselekronen abnimmt. In zwei Dimensionen findet man ein ähnliches Valenzübergangsverhalten. Allerdings kann zusätzlich eine supraleitende Phase im Valenzübergangsgebiet auftreten. Um die supraleitende Phase zu untersuchen, betrachten wir einen Hamiltonoperator mit kleinen zusätzlichen Feldern, die die Eichsymmetrie brechen. Wir leiten Renormierungsgleichungen her, aus denen sich die supraleitenden Paarfunktionen selbstkonsistent bestimmen lassen. Unsere analytischen und numerischen Resultate zeigen, dass im Valenzübergangsgebiet d-Wellen-Supraleitung dominiert. Dies bestätigt eine Vermutung von Miyake, dass Valenzfluktuationen in Ce-basierten Schwerfermionensystemen bei hohen Drücken zur Supraleitung führen können

Die Betrachtung von Schwere-Fermionen-Systemen stellt ein wichtiges Themengebiet im Bereich der Festkörperphysik dar. Das Verhalten von Schwere-Fermionen-Systemen wird durch die starken Korrelationen der magnetischen Momente der ungepaarten Spins der f-Elektronen bestimmt. Experimentell zugängliche Messgrößen sind dadurch bei tiefen Temperaturen stark erhöht, so dass sich diese Systeme besonders gut zur Untersuchung von Grundzustandseigenschaften eignen. Zentrales Thema dieser Arbeit ist die Untersuchung zweier intermetallischer Seltenerd-Verbindungen in Bezug auf Quantenphasenübergänge. Diese treten am absoluten Nullpunkt der Temperatur als Funktion eines anderen Parameters wie Magnetfeld, Druck oder chemischer Substitution auf und sind bei endlicher Temperatur durch Abweichungen physikalischer Messgrößen von der durch L. D. Landau aufgestellten Theorie der Fermi-Flüssigkeiten nachzuweisen. Zu diesem Zweck wurden Tieftemperaturexperimente bis hinab zu 20mK und in Magnetfeldern bis zu 18T durchgeführt. Es wurden elektrischer Widerstand, magnetische Wechselfeldsuszeptibilität, Magnetostriktion und thermische Ausdehnung gemessen
The investigation of heavy-fermion systems marks an important subject in the research field of solid state physics. The behaviour of heavy-fermion systems is dominated by the strong correlations of the magnetic moments of the unpaired f-electron spins. At low temperatures, experimentally accessible variables are strongly enhanced so that these systems are especially suited to analyse ground state properties. The central topic of this thesis is the investigation of two intermetallic rare-earth compounds with regard to quantum phase transitions. The latter occur at zero temperature as a function of parameters such as magnetic field, pressure or chemical substitution. They are traceable at finite temperature due to deviations of physical variables from the theory of Fermi liquids established by L. D. Landau. For this purpose, low-temperature experiments were performed down to 20mK and in magnetic fields up to 18T. Electrical resistivity, magnetic ac susceptibility, magnetostriction and thermal expansion were measured

Im Rahmen dieser Arbeit wurden die Kondo-Gitter YbT2Si2 (T = Rh, Ir, Co) und CeTPO (T = Ru, Os, Fe, Co) untersucht. In diesen Systemen treten starke ferromagnetische Korrelationen der 4f-Momente zusammen mit ausgeprägter Kondo-Wechselwirkung auf, deren theoretische Beschreibung bislang sehr kontrovers diskutiert wird. Diese Arbeit liefert damit einen essentiellen experimentellen Beitrag zur Physik von ferromagnetischen Kondo-Gittern. So konnten qualitativ hochwertige Einkristalle von YbRh2Si2 hergestellt und erstmalig an einem Schwere-Fermion-System deren kritische Fluktuationen um den magnetischen Phasenübergang analysiert werden. Weiterhin konnte das bis dahin unverstandene Auftreten einer Elektron-Spin-Resonanz (ESR)-Linie in YbT2Si2 auf ferromagnetische Korrelationen zurückgeführt werden. Außerdem wurde mit CeFePO ein neues Schwere-Fermion-System mit starken ferromagnetischen Korrelationen entdeckt sowie mit dem isoelektronischen CeRuPO der seltene Fall eines ferromagnetisch geordneten Kondo-Gitters realisiert
Within the context of this thesis the Kondo lattices YbT2Si2 (T = Rh, Ir, Co) and CeTPO (T = Ru, Os, Fe, Co) were investigated. In these systems strong ferromagnetic correlations of the 4f-moments together with pronounced Kondo interactions are present, whose theoretical description are pres-ently controversial discussed. Therefore, this work gives an essential experimental contribution to the physics of ferromagnetic Kondo lattices. The main results include the growth of high-quality single crystals of YbRh2Si2 and the first analysis of the critical fluctuations around the magnetic phase transition in a heavy fermion system. Furthermore, the unexpected observation of an electron spin resonance in YbT2Si2 could be ascribed to ferromagnetic correlations. Moreover, a new heavy fermion system CeFePO with strong ferromagnetic correlations was found and with the isoelec-tronic CeRuPO the rare case of a ferromagnetic Kondo-lattice discovered

Die Betrachtung von Schwere-Fermionen-Systemen stellt ein wichtiges Themengebiet im Bereich der Festkörperphysik dar. Das Verhalten von Schwere-Fermionen-Systemen wird durch die starken Korrelationen der magnetischen Momente der ungepaarten Spins der f-Elektronen bestimmt. Experimentell zugängliche Messgrößen sind dadurch bei tiefen Temperaturen stark erhöht, so dass sich diese Systeme besonders gut zur Untersuchung von Grundzustandseigenschaften eignen. Zentrales Thema dieser Arbeit ist die Untersuchung zweier intermetallischer Seltenerd-Verbindungen in Bezug auf Quantenphasenübergänge. Diese treten am absoluten Nullpunkt der Temperatur als Funktion eines anderen Parameters wie Magnetfeld, Druck oder chemischer Substitution auf und sind bei endlicher Temperatur durch Abweichungen physikalischer Messgrößen von der durch L. D. Landau aufgestellten Theorie der Fermi-Flüssigkeiten nachzuweisen. Zu diesem Zweck wurden Tieftemperaturexperimente bis hinab zu 20mK und in Magnetfeldern bis zu 18T durchgeführt. Es wurden elektrischer Widerstand, magnetische Wechselfeldsuszeptibilität, Magnetostriktion und thermische Ausdehnung gemessen.
The investigation of heavy-fermion systems marks an important subject in the research field of solid state physics. The behaviour of heavy-fermion systems is dominated by the strong correlations of the magnetic moments of the unpaired f-electron spins. At low temperatures, experimentally accessible variables are strongly enhanced so that these systems are especially suited to analyse ground state properties. The central topic of this thesis is the investigation of two intermetallic rare-earth compounds with regard to quantum phase transitions. The latter occur at zero temperature as a function of parameters such as magnetic field, pressure or chemical substitution. They are traceable at finite temperature due to deviations of physical variables from the theory of Fermi liquids established by L. D. Landau. For this purpose, low-temperature experiments were performed down to 20mK and in magnetic fields up to 18T. Electrical resistivity, magnetic ac susceptibility, magnetostriction and thermal expansion were measured.

Die Arbeit befaßt sich mit der Messung und Analyse der spezifischen Wärme verschiedener stark korrelierter Elektronensysteme bei tiefen Temperaturen und hohen Magnetfeldern. Zunächst wird der im Rahmen dieser Arbeit verwendete, auf der Meßmethode der thermischen Relaxation beruhende Aufbau des Kalorimeters (Einsatzbereich 0.05K<T<4K und 0<B<12T) ausführlich erläutert. Danach werden die Ergebnisse von Messungen an den drei Schwere-Fermionen-Verbindungen CeCu2Si2, CeNi2Ge2 und YbRh2Si2 dargelegt. Wenngleich alle drei Systeme bei tiefen Temperaturen durch den für Schwere-Fermionen-Systeme charakteristischen, stark erhöhten elektronischen Beitrag zur spezifischen Wärme gekennzeichnet sind zeigen sich deutliche Unterschiede im beobachteten Grundzustandsverhalten. An CeCu2Si2 wird die für T<1K auftretende Konkurrenz zwischen einem supraleitenden und einem magnetischen Grundzustand ausführlich studiert. In YbRh2Si2 zeigt sich bei einer für 4f-Systeme bemerkenswert tiefen Temperatur von ca. 70mK ein Übergang in eine magnetische Phase, während der Grundzustand von CeNi2Ge2 wegen stark ausgeprägter Probenabhängigkeiten immer noch kontrovers diskutiert wird. Des weiteren zeigen alle drei Verbindungen deutliche Abweichungen vom Verhalten einer Fermi-Flüssigkeit. Die Theorie der Fermi-Flüssigkeit hat sich für metallische Verbindungen als sehr erfolgreich auch bei der Beschreibung des Verhaltens eines Systems aus stark wechselwirkenden Ladungsträgern erwiesen. Warum diese Theorie auf die untersuchten Verbindungen nicht anwendbar zu sein scheint, wird im Rahmen moderner Modellvorstellungen wie z. B. der Nähe zu einem quantenkritischen Punkt diskutiert. Die an Sr2RuO4, dem ersten Kupfer-freien Perowskit Supraleiter, durchgeführten Messungen der spezifischen Wärme dokumentieren das Auftreten von zwei Zusatzbeiträgen für T<Tc, die eine Interpretation der spezifischen Wärme des supraleitenden Zustands von Sr2RuO4 im Hinblick auf die Topologie des Ordnungsparameters deutlich erschweren.

In der vorliegenden Arbeit wurden vor allem das Auftreten und der Mechanismus von feldinduzierten Übergängen und der damit verbundenen kritischen Felder untersucht. Die verwendete Magnetisierungsmessmethode ist auf die bestehende Impulsfeldanlage des IFW Dresden abgestimmt. Die Magnetisierung in Feldern bis zu 48 T wurde gemessen. Erstmals wurde für Sm2Fe17N3 der Anisotropiekoeffizient aus der Kombination der Messung des Austauschfeldes mittels inelastischer Neutronenstreuung und der Messung der Anisotropiekonstanten K1 am gleichen Material bestimmt. Für den führenden Anisotropiekoeffizienten konnte mit K1 von rund 13 MJ/m³ der Wert A20<r²> = -28 meV bestimmt werden. Der in SmCo2,5Cu2,5 und SmCo2Cu3 beobachtete Hochfeldübergang konnte mit der Mikrostruktur verknüpft werden. Die laminare Mikrostruktur bestehend aus Phasen mit unterschiedlichem Sm-Anteil ist eine notwendige Bedingung für das Auftreten des Übergangs. Das Koerzitivfeld steigt mit dem Kupfergehalt und erreicht bei tiefen Temperaturen sehr hohe Werte. Das Koerzitivfeld und das Übergangsfeld zeigen eine große magnetische Viskosität. In DyFe6Al6 wird das Verschwinden der spontanen Magnetisierung bei tiefen Temperaturen durch starke antiferromagnetische Kopplungen verursacht. Durch ein feldinduziertes magnetisches Moment an einem ungeordneten Kristallgitterplatz könnte der magnetische Übergang bei tiefen Temperaturen erklärt werden. An hexagonalem DyMn6Ge6 wurde erstmals der Temperaturverlauf des Übergangsfeldes zur gekanteten antiferromagnetischen Struktur gemessen. Oberhalb von 100 K ruft das angelegte Feld den Übergang von der helimagnetischen zu einer Fächerstruktur hervor. Bei tiefen Temperaturen tritt ein Spinflop-Übergang auf, der durch die magnetische Anisotropie des Dysprosiumions unterstützt wird. Bei magnetokalorischen Materialien zeigt sich eine Abhängigkeit der gemessenen Magnetisierung von der Feldänderungsrate. Dies lässt sich qualitativ auf die Messbedingungen zurückführen: So herrschen bei Impulsfeldmessungen adiabatische Bedingungen, während bei statischen Messungen isotherme Verhältnisse vorliegen. Neben herkömmlichen magnetischen Verbindungen wurden auch stark korrelierte Elektronensysteme untersucht. Der gefundene Magnetisierungsübergang bei 43 T in CeNi2Ge2 lässt sich auf das Unterdrücken des Kondoeffekts und das Aufbrechen der antiferromagnetischen Struktur zurückführen. Darüber hinaus wurden Magnetisierungsmessungen an Hochtemperatursupraleitern durchgeführt. Die Messungen im Impulsfeld sind ein Beitrag zur Bestimmung des Phasendiagramms von schmelztexturiertem YBa2Cu3O7-d. Das Irreversibilitätsfeld Hirr konnte an massiven Proben bis zu tiefen Temperaturen bestimmt werden. Hirr(T) zeigt einen unerwarteten linearen Anstieg bis zu tiefen Temperaturen. Aufgrund der hohen Feldänderungsraten und großen Unterschiede von Ummagnetisierungsprozessen in magnetischen Materialien gibt es derzeit keine einheitliche Beschreibung der magnetischen Viskosität für Feldänderungsraten im Bereich von 0,001 bis zu 1000 T/s. Durch die Messung im Impulsfeld konnte die Größenordnung der magnetischen Viskosität in nanokristallinem Bariumferrit bestimmt werden. Magnetisierungsmessungen im Impulsfeld stellen sowohl durch das hohe Magnetfeld als auch aufgrund der hohen bzw. variierenden Feldänderungsrate ein sehr nützliches Instrument zur Untersuchung feld- und zeitabhängiger Eigenschaften von Festkörpern dar
In this work, the occurrence and the mechanism of field induced transitions and the related critical fields were investigated. The way of measuring the magnetisation was designed for the existing pulsed field device of the IFW Dresden. The magnetisation was measured in fields up to 48 T. For the first time, the anisotropy coefficient of Sm2Fe17N3 was obtained in the combined measurement of the exchange field via inelastic neutron scattering and the measurement of the anisotropy constant K1 for the same material. For the leading anisotropy coefficient, a value of A20<r²> = -28 meV was found using K1 of about 13 MJ/m³. It was shown that the observed high field transition in SmCo2.5Cu2.5 and SmCo2Cu3 is connected with the microstructure. The laminar microstructure consisting of phases with different Sm-content is a necessary precondition for the occurrence of the transition. The coercivity increases with the Cu-content and reaches high values at low temperature. The coercivity and the transition field show big magnetic viscosity. In DyFe6Al6, the disappearance of the spontaneous magnetisation at low temperature is caused by a strong antiferromagnetic coupling. The magnetic transition at low temperature could be explained by a field induced magnetic moment on a disordered crystal site. For the hexagonal DyMn6Ge6, the temperature dependence of the transition field towards the canted antiferromagnetic structure was measured for the first time. Above 100 K, the applied field causes the transition from the helimagnetic to the fan structure. At low temperature, a spin flop transition occurs, which is supported by the magnetic anisotropy of the Dy-ion. The magnetisation of magnetocaloric materials exhibits a dependence of the field changing rate. This can be explained qualitatively by the measurement condition: The pulsed field measurement is adiabatic, whereas during static measurements, the condition is isothermal. Besides common magnetic compounds, highly correlated electron systems were also investigated. The magnetic transition at 43 T in CeNi2Ge2 can be explained by the suppression of the Kondo effect and the breaking up of the antiferromagnetic structure. Furthermore, magnetisation of high temperature superconductors was measured. The measurements in the pulsed field are a contribution to the determination of the phase diagram of melt textured YBa2Cu3O7-d. The irreversibility field Hirr was measured for bulk samples down to low temperature. Hirr(T) shows an unexpected linear increase down to low temperature. Because of the high field-changing rates and the big differences of magnetisation processes in magnetic materials, there is no uniform description of the magnetic viscosity for field changing rates in the magnitude from 0,001 up to 1000 T/s. By the measurement in the pulsed field, the magnitude of the magnetic viscosity of nanocrystalline barium ferrite was determined. Magnetisation measurement in pulsed fields is a very useful instrument to investigate field and time dependent properties of solids due to their high magnetic field and their high and varying field changing rate

Gegenstand dieser Dissertation ist die experimentelle Untersuchung von Schwere-Fermionen-Systemen mittels Rastertunnelmikroskopie und –spektroskopie (RTM/S). In diesen Materialien führen starke elektronische Korrelationen zur Ausbildung einer besonderen Art von \"schweren\" Ladungsträgern, deren Natur bislang nicht abschließend aufgeklärt werden konnte. Einige grundlegende Aspekte der Physik der Schwere-Fermionen-Systeme werden eingangs der Arbeit dargestellt. Im Anschluss daran werden die experimentellen Methoden der RTM und RTS eingeführt sowie die verwendeten Messaufbauten vorgestellt. Dies geschieht mit Hinblick auf die experimentellen Voraussetzungen für die RTS an Schwere-Fermionen-Systemen, insbesondere auf das spektrale Auflösungsvermögen. Die Präparation geeigneter Probenoberflächen von Schwere-Fermionen-Materialien und deren Auswirkung auf RTM-Experimente nehmen eine zentrale Stellung dieser Arbeit ein und werden daher gesondert behandelt. Vorrangig wurde dabei das Spalten einkristalliner Proben untersucht. In RTS-Untersuchungen des Schwere-Fermionen-Supraleiters CeCoIn5 ist es gelungen, die für einen Supraleiter typische Energielücke im Anregungsspektrum zu messen. Die Daten können über einen weiten Temperaturbereich mit theoretischen Voraussagen für die unkonventionelle Supraleitung in diesem Material verglichen werden. Die Resultate sind im Einklang mit früheren experimentellen Befunden, welche auf einen der Supraleitung vorausgehenden sog. „Precursor“-Zustand hindeuten. Allerdings gibt es, wie auch in anderen untersuchten Schwere-Fermionen-Supraleitern, Hinweise auf Inhomogenitäten der Probenoberfläche. Im Fall des nicht-supraleitenden Kondogitter-Systems YbRh2Si2 konnte durch Spalten von Einkristallen bei tiefen Temperaturen großflächig atomar geordnete Oberflächen erzeugt werden. Es zeigen sich starke Indikationen darauf, dass die Spektroskopie-Daten die Volumeneigenschaften des Materials reflektieren. Ein Vergleich mit theoretischen Rechnungen deutet darauf hin, dass der Kondoeffekt der magnetischen Yb3+-Ionen sich in der Tunnelleitfähigkeit widerspiegelt - bis hin zum Einfluss der sich ausbildenden räumlichen Kohärenz des Kondogitters bei tiefen Temperaturen. Diese Ergebnisse gewähren wichtige Einblicke in die thermische Entwicklung der elektronischen Korrelationen in Kondogitter-Systemen, und demonstrieren somit das große Potential der Rastertunnel-Spektroskopie für die weitere Erforschung der Schwere-Fermionen-Systeme. Die im Abschnitt 6.3 'Tunnelspektroskopie-Resultate an YbRh2Si2' dargestellten Ergebnisse sind in ähnlicher Form auch veröffentlicht in Nature Vol. 474 (2011), Seiten 362-366.

La technique de diffusion inelastique des neutrons a ete utilisee pour caracteriser le spectre des excitations magnetiques de basse energie dans les composes a electrons fortement correles cenisn, ce#1#-#xla#xru#2si#2 et ceru#2ge#2. Cenisn est un compose kondo semimetallique dont le spectre des excitations magnetiques est compose de deux modes d'energie 2 et 4 mev et respectivement piques au centre et bord de zone de brillouin. L'application d'un champ magnetique met en evidence la nature differente de ces modes : le premier se deplace vers les plus hautes energies et la reponse du second s'elargit. Les modeles de gap d'hybridation particularises pour ce compose permettent de relier le mode a 4 mev aux proprietes macroscopiques observees. La dynamique des moments magnetiques pres d'une instabilite magnetique a ete etudiee dans le compose ce#1##xla#xru#2si#2 avec x = 0. 075. De facon surprenante, un ordre magnetique non conventionnel a ete mis en evidence (m = 0. 02 #b et t#n = 1. 8 k). La dynamique de spin par rapport au compose pur a ete reliee, grace a la theorie des fluctuations de spin de moriya, aux mesures macroscopiques. L'application d'un champ magnetique sur le compose ceru#2si#2 met en evidence le changement de la reponse dynamique du systeme de part et d'autre de la transition pseudometamagnetique. La reponse quasielastique et a courte portee a bas champ est remplacee par un ordre statique a longue distance en champ fort (h = 12 t). Dans ce contexte, la phase antiferromagnetique du compose ferromagnetique ceru#2ge#2 a ete caracterisee. Il existe alors une analogie entre ce compose sous sa temperature de curie et ceru#2si#2 au dessus du champ metamagnetique.

Starke elektronische Korrelationen und die daraus resultierenden vielfältigen Phänomenen sind Gegenstand der modernen Festkörperphysik. Solche Korrelationen finden sich in den verschiedensten Systemen vom Isolator über die Halbleiter bis hin zu Metallen. In dieser Arbeit werden die durch Korrelationen hervorgerufenen Phänomene in zwei niederdimensionalen Übergangsmetalloxiden und zwei intermetallischen Verbindungen mithilfe der HF-ESR untersucht. Die Elektronenspin-Resonanz (ESR) nutzt als lokale Messmethode den Spin der Elektronen als Sonde, um die magnetischen Eigenschaften im Umfeld des Elektrons und die Wechselwirkungen (WW) mit anderen Elektronen zu erforschen. Mit stärker werdenden Elektron-Elektron (EE)-Korrelationen kommt es (unter anderem) zu einer Verbreiterung der Resonanz, sodass, um die Resonanz zu beobachten, höhere Frequenzen bzw. größere Felder als in kommerziellen ESR-Spektrometern erreichbar, nötig sind. Mit der in dieser Arbeit genutzten Hochfeld/Hochfrequenz-Elektronenspin-Resonanz (HF-ESR) mit einem frei durchstimmbaren Frequenzbereich von $\nu=\vu{20- 700}{GHz}$ kann speziellen Fragestellungen nachgegangen werden, bei denen die Anregungsenergien im Bereich von $h\nu$ liegen oder Resonanz-Effekte bei hohen Felder beobachtet werden sollen. CaCu$_2$O$_3$ zeigt die gleiche Kristallstruktur wie \chem{SrCu_2O_3}, einem Lehrbuchbeispiel für eine 2-beinige Spin\textfrac{1}{2}-Leiter mit einem nichtmagnetischen Grundzustand und einer großen Spinlücke zum ersten angeregten Zustand. \chem{CaCu_2O_3} zeigt dagegen überraschenderweise einen antiferromagnetischen (AFM) Grundzustand mit einer relativ hohen Übergangstemperatur. Um der Ursache der AFM-Ordnung auf den Grund zu gehen, wurde eine kombinierte Studie der Magnetisierung und der HF-ESR an einer Reihe von Zn-dotierten \chem{CaCu_2O_3} durchgeführt. Im Gegensatz zum Sr-Material sind die \chem{Cu_2O_3}-Leiter-Ebenen durch einen geringeren Sprossenwinkel leicht gewellt, desweiteren zeigt \chem{CaCu_2O_3} eine nichtstöchiometrische Zusammensetzung \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_3}, mit einem Überschuss von Cu von $x\sim 0.16$ im nichtmagnetischen \chem{Cu^{1+}}-Zustand, welches auf Ca-Plätzen sitzt. Wir werden zeigen, dass (i) die Extra-Spins im undotierten Material \emph{nicht} in den Ketten sitzen, sondern auf regelmäßigen Zwischengitterpositionen. Sie rekrutieren sich aus dem überschüssigen \chem{Cu^{1+}}, dessen Position in der Nähe einer O-Fehlstelle instabil wird, sich verschiebt und den Zustand in ein magnetischen \chem{Cu^{2+}} ändert, (ii) dass durch die Position der Extra-Spins eine Kopplung übernächster Spin-Leitern zustande kommt, welche die Frustration der Spin-Leitern aufhebt und einen AFM-Grundzustand mit solch hoher Übergangstemperatur erlaubt und (iii) dass diese Position der Extra-Spins die zusätzliche schwache kommensurable Spinstruktur erklären kann, die im AFM- Zustand neben der inkommensurablen Spinstruktur der Leiter-Spins beobachtet wurde. Das einfach geschichtete Manganat \textbf{LaSrMnO$_4$} ist ein zweidimensionaler Vertreter der Übergangsmetalloxide. In diesem Material gibt es starke Korrelationen zwischen dem orbitalen und dem magnetischen Freiheitsgrad, sodass die AFM-Ordnung unterhalb von $T_N\sim\vu{125}{K}$ mit einer ferro-orbitalen Ordnung der \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitale einhergeht. Mithilfe der HF-ESR konnte die temperaturabhängige Mischung der $3d$-Orbitale direkt bestimmt und damit die Theorie der ferro-orbitalen Ordnung quantitativ bestätigt werden. Im AFM geordneten Zustand, unterhalb von $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ wurde eine starke feldabhängige Reduktion der Mikrowellen-Transmission beobachtet, deren Frequenzabhängigkeit ein direkter Hinweis auf ferromagnetische (FM) Polaronen ist, die durch die WW von zusätzlichen Ladungsträgern mit den AFM-geordneten Grundspins entstehen. GdNi$_2$B$_2$C Die intermetallische Verbindungen der Nickelborkarbide $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - Seltene Erdmetalle) zogen seit der Entdeckung von Supraleitung in einigen dieser Verbindungen große Aufmerksamkeit auf sich. Sie zeigen hochkomplexe magnetische Phasendiagramme mit einem Wechselspiel zwischen Supraleitung und der damit konkurrierenden AFM-Ordnung mit unterschiedlichsten Spinstrukturen. Ein Grund für diese Komplexität ist die starke magnetische Anisotropie, die durch die Aufspaltung des $J$-Multipletts der $f$-Orbitale der $R$ im Kristallfeld hervorgerufen wird. Das nicht supraleitende \chem{GdNi_2B_2C} erhielt als Modell-System viel Aufmerksamkeit, da \chem{Gd^{3+}} mit einer halbgefüllten $4f$-Schale keine magnetische Anisotropie zeigen sollte. Die vorgestellte ESR-Studie an \chem{GdNi_2B_2C} wird jedoch zeigen, dass dieser vermeintlich reine Spinmagnet eine ungewöhnlich starke magnetische Anisotropie besitzt, die sich auf die hochkomplexe Bandstruktur zurückführen lässt. Das Einbeziehen dieser Resultate in die Modellierung des Systems wird helfen, die Abweichungen zwischen Modell und Realität zu erklären. YbRh$_2$Si$_2$ In diesem schwere-Fermionen-System, indem die magnetischen Yb ($4f$) ein regelmäßiges Kondo-Gitter aufbauen, konkurrieren die EE-WW und die Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY)-WW miteinander, sodass in diesem Material durch die Veränderung eines angelegten Magnetfelds $B$ und der Temperatur $T$ der Zustand von einer AFM-Ordnung, zu einem (paramagnetischen) Schweres-Fermion- (LFL) bzw. Nicht-LFL-Verhalten (NFL) eingestellt werden kann. Unterhalb der Kondo-Temperatur führt eine starke Hybridisierung von $4f$-Elektronen mit Leitungselektronen zu einer deutlichen Verbreiterung der ansonsten atomar-scharfen $4f$-Zustände, sodass die Entwicklung einer schmalen Elektronen-Spin-Resonanz im Kondo-Zustand von \chem{YbRh_2Si_2} sehr überraschend war. Da die bisher veröffentlichten ESR-Messungen vollständig im NFL-Bereich lagen, werden in dieser Arbeit HF-ESR-Daten vorgestellt, die einen tieferen Einblick in die Physik dieser Resonanz erlauben, da sie einen $B-T$-Bereich abdecken, in dem ein Übergang zum LFL-Bereich stattfindet. Die gemessenen $B$- und $T$-Abhängigkeiten der ESR-Parameter im NFL- und im LFL-Bereich weisen darauf hin, dass das Resonanz-Phänomen in \chem{YbRh_2Si_2} als Resonanz schwerer Fermionen betrachtet werden muss
Strong electronic correlation and the resultant phenomena are object of interest in the modern solid state physics. Such correlation can be found in totally different systems from insulators and semiconductors to metals. This thesis presents HF-ESR studies of such phenomena in two low dimensional transition metal oxides and two intermetallic compounds. In ESR the electron spin is used as a local probe to measure the interaction between electrons and the magnetic properties nearby. With increasing electron-electron (EE) interaction the resonance becomes broader, so higher frequencies and higher magnetic fields as usual in commercial available ESR devices are needed to study strong EE interactions. With the used HF-ESR device with a frequency range $\nu=\vu{20-700}{GHz}$ special questions can be investigated where the excitation energies are in the order of $h\nu$ or the resonance effects in high magnetic fields can be explored. \textbf{CaCu$_2$O$_3$} have the same crystal structure as \chem{SrCu_2O_3}, a textbook example for a 2-leg spin-\textfrac{1}{2}-ladder with a nonmagnetic groundstate and a spin gap separating the excited state. Surprisingly \chem{CaCu_2O_3} shows an antiferromagnetic (afm) ground state with a relatively high transition temperature. To get a deeper insight in the unexpected afm ordering a combined magnetization and HF-ESR study was performed on a set of Zn-doped \chem{CaCu_2O_3} samples. Contrary to the Sr-compound in \chem{CaCu_2O_3} the \chem{Cu_2O_3}-ladder-layers are buckled due to a reduced rung angle. Furthermore it is a nonstoichiometric compound \chem{Ca_{1- x} Cu_{2+x}O_{3- \delta}}, with an excess of Cu in the order of $x\sim 0.16$ which is in the nonmagnetic \chem{Cu^{1+}}-state, sitting close to Ca-sites and a deficiency of oxygen $\delta\sim 0.07$. With this study one can show that (i) in the undoped compound the extra-spins, responsible for the magnetic Curie-Weiss-behavior, do not sit in the chains, they are sitting on low-symmetry interstitial sites. They recruit themselves from excess \chem{Cu^{1+}}, where the position becomes unstable close to a O-vacancy so they shift to a interstitial site and become \chem{Cu^{2+}}, (ii) the interstitial site of the extra-spins couple n.n. ladders inside a layer with a direct afm exchange path which lifts the frustration of the spin-ladders so that a afm order with such a high ordering temperature can happen and (iii) the regular interstitial site of the extra-spins explains the weak commensurate spin structure additionally found to the incommensurate spin structure of the ladder-spins in the afm ordered state The single layered manganate \textbf{LaSrMnO$_4$} is a two dimensional member of the transition metal oxides. In this compound a strong correlation between the orbital and magnetic degree of freedom can be found, so that the afm ordering below $T_N\sim\vu{125}{K}$ comes along with a ferro-orbital ordering of the \chem{Mn^{3+}} $3d$-Orbitals. With HF-ESR we have measured the temperature dependent mixing of the $3d$-orbitals and proved quantitatively the theory of ferro-orbital ordering. In the afm ordered state below $T_\text{stat}\sim\vu{40}{K}<T_N$ a strong field dependent decrease of the microwave transmission was observed. The frequency dependence of this phenomena could be explained by ferromagnetic polarons resulting from the interaction of additional charge carriers with the afm ordered spins. \textbf{GdNi$_2$B$_2$C} The intermetallic borocarbides $R\chem{Ni_2B_2C}$ ($R$ - rare earth metal) attract much attention due to the mutual interaction of superconductivity and afm ordering with complex phase diagrams. One reason for this complexity is the strong magnetic anisotropy coming from the splitting of the $J$-multiplets of the $R$'s $f$-orbitals in the crystal field. The nonsuperconducting \chem{GdNi_2B_2C} was widely explored because \chem{Gd^{3+}} with a half filled $4f$-shell should show no anisotropic behavior. The HF-ESR study on this system showed, that the assumed pure spin magnet have a uncommonly strong anisotropy which could be ascribed to a highly complex band structure. Involving this new information will help to adjust the model to the reality. YbRh$_2$Si$_2$ In this heavy fermion system where the magnetic Yb ($4f$) built up a regular Kondo-lattice here is a competition between electron-electron- and the Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida-(RKKY) interaction. Thats why in this compound a afm ordered state, a (paramagnetic) heavy fermion (LFL) and a non-Fermi-liquid behavior can be established by changing the magnetic field $B$ and/or the temperature $T$. Below the Kondo-temperature $T^*$ a strong hybridization between the conduction electrons and the $4f$-electrons leads to a strong broadening of the otherwise atomic sharp $4f$-states. Thats why the observation of a small electron spin resonance below $T^*$ was very surprising. Because the yet published ESR-measurements are fully in the NFL-state, we performed HF-ESR measurements to study a $B-T$ area where a NFL-LFL crossover appears to get a deeper inside of the physics behind this resonance. The behavior of the measured $T$- and $B$-dependences indicate that this resonance phenomena in \chem{YbRh_2Si_2} is a resonance of heavy fermions

Die Elektronenspinresonanz (ESR) untersucht die im quasistatischen Magnetfeld resonante Absorption eines an die Probe angelegten Mikrowellenmagnetfeldes. Es wurde das System Yb1-w A1-w (Rh1-x Cox)2 (Si1-y Gey) 2 mit A=La, bzw. Lu, sowie das System YbIr2Si2 mittels ESR untersucht. Unter Kondo-Wechselwirkung vieler Leitungselektronen mit einem lokalen 4f-Moment des Kondo-Ions bildet sich ein nicht-magnetisches Grundzustands-Singlett, was zur Abschirmung des magnetischen Moments führt. YbRh2Si2 ist das erste Schwere-Fermionen-System mit Kondo-Ionen, das ohne Dotierung zusätzlicher ESR-Sonden ein ESR-Signal unterhalb der Kondo-Temperatur aufweist. Es zeigt sich, dass das ESR-Signal nicht mittels gängiger ESR-Theorien konsistent beschrieben werden kann. Die Messungen, die im Rahmen dieser Arbeit angestellt wurden, flossen in die Entwicklung von weiterführenden Theorien (z.B. [1], [2]) ein. Die Temperaturabhängigkeit des ESR-g-Faktors konnte damit erfolgreich beschrieben werden, womit erstmals der Nachweis einer Kondo-Wechselwirkung in Kondo-Gitter-Systemen mittels ESR gelang. Ferner konnte die Bedeutung von ferromagnetischen Fluktuationen für eine kleine, beobachtbare Linienbreite beschrieben werden. Der ESR-Methode ist somit die Kondo-Spindynamik direkt zugänglich. Dieser Zugang ist neu und einzigartig, denn andere Methoden (NMR, inelastische Neutronenstreuung) charakterisieren die Kondo-Spindynamik auf indirekte Weise. [1] P. Wölfle und E. Abrahams. Phenomenology of esr in heavy-fermion systems: Fermi-liquid und nicht-fermi-liquid regimes Phys. Rev. B, 80(23): 235112, 2009. [2] B. I. Kochelaev, S. I. Belov, A. M. Skvortsova, A. S. Kutusov, J. Sichelschmidt, J. Wykhoff, C. Geibel und F. Steglich. Why could electron spin resonance be observed in a heavy fermion kondo lattice? Eur. Phys. J. B, 72(4): 485, 2009.

Die Legierungsserie CeFeAs1−xPxO bietet die Möglichkeit, eine außergewöhnliche Vielfalt unterschiedlicher Grundzustände mit starken Korrelationen der 3d- und der 4f-Elektronen zu untersuchen. CeFePO ist an der Grenze zwischen einem paramagnetischen und einem ferromagnetischen Ce-Zustand und zeigt starke 4f-Korrelationen, die zu Schwere-Fermionen-Verhalten führen, während Fe unmagnetisch ist. Im Gegensatz dazu sind die Eigenschaften von CeFeAsO durch die 3d-Korrelationen des Fe dominiert, die zu antiferromagnetischer Ordnung unterhalb von T_N(Fe) = 145K führen, während sich Ce in einem stabilen dreiwertigen Zustand befindet und unterhalb von T_N(Ce) = 3.7K ebenfalls antiferromagnetisch ordnet. Man erwartet deshalb mindestens zwei kritische Punkte, an denen die magnetische Ordnung unterdrückt wird. Hier sollte insbesondere geklärt werden, ob bei diesen kritischen Konzentrationen Quantenphasenübergänge auftreten, bei denen die Ordnungstemperatur zu T = 0K verschoben ist und in denen die Ursache von Nicht-Fermi-Flüssigkeitsverhalten und unkonventioneller Supraleitung gesehen wird. Grundlage für die Untersuchungen war zunächst die Züchtung qualitativ hochwertiger Einkristalle hinreichender Größe, was im Rahmen dieser Arbeit erstmalig gelungen ist. Hierzu wurde eine Sn-Flux Methode optimiert, mit der plättchenförmige Einkristalle mit Abmessungen von typischerweise 1mm x 1mm x 0.1mm und Massen bis 0.6mg erhalten werden konnten. Zur Bestimmung struktureller Parameter kamen Röntgenbeugung, energiedispersive Röntgenspektroskopie und chemische Analyse zum Einsatz. Physikalische Eigenschaften wurden vor allem durch Messungen der Spezifischen Wärmekapazität, der Magnetisierung und des elektrischen Widerstandes im Temperaturbereich T = 0.35 − 300K untersucht. Die antiferromagnetische Ordnung von Fe in CeFeAsO ist mit einer orthorhombischen Verzerrung verbunden, die bei einer etwas höheren Temperatur von T_0 = 151K stattfindet. Diese Phasenübergänge sind von besonderem Interesse, da ihre Unterdrückung zur Ausbildung von Hochtemperatur-Supraleitung in den Eisenpniktiden führt, ihr Wechselspiel aber nicht vollständig verstanden ist. Sie unterteilen die Temperaturabhängigkeit des elektrischen Widerstandes ρ(T) von CeFeAsO in zwei Bereiche. In der paramagnetischen tetragonalen Phase nimmt ρ(T) beim Abkühlen von Raumtemperatur aus bislang ungeklärter Ursache zunächst leicht zu. Erst mit Einsetzen der orthorhombischen Verzerrung bei T_0 kehrt sich die Temperaturabhängigkeit um und ρ(T) nimmt mit sinkender Temperatur ab, wobei die Abnahme bei T_N(Fe) nochmals stärker wird und bis zu tiefsten Temperaturen metallisches Verhalten beobachtet wird. Dass sich CeFeAsO somit nicht unmittelbar an der Grenze zu einem Mott-Isolator befindet, wie es in Anlehnung an die Kuprat-Supraleiter zunächst vermutet wurde, und Restwiderstandsverhältnisse von RRR > 10 überhaupt möglich sind, konnte im Rahmen dieser Arbeit erstmalig gezeigt werden. Durch sorgfältige Untersuchung des Temperaturunter- schiedes zwischen T_N(Fe) und T_0 und dem Vergleich mit dotierten und undotierten AFe2As2-Verbindungen konnte ein vereinheitlichtes Bild der Ausgangsverbindungen aller Fe-basierten Supraleiter geschaffen werden. In diesem tritt im Temperaturbereich T_N(Fe) < T < T_0 eine elektronische nematische Phase hervor, deren Existenzbereich durch die magnetische Kopplung entlang der kristallographischen c-Achse und deren Defektabhängigkeit bestimmt ist. Wie alle Substitutionen in RFeAsO-Verbindungen führt die Ersetzung von As durch P auch in CeFeAs1−xPxO zu einer Verringerung von T_N(Fe). Ein quantenkritischer Punkt mit T_N(Fe) --> 0K ist jedoch unwahrscheinlich, da ab einer kritischen Konzentration von x = 0.30 die Signatur der Eisen-Ordnung in ρ(T) zwar merklich schwächer wird, T_N(Fe) ≈ 40K bei weiterer Erhöhung von x aber nicht mehr zu tieferen Temperaturen schiebt. In Proben mit der kritischen Konzentration von x = 0.30 - und nur in diesem Konzentrationsbereich - konnte reproduzierbar ein verschwindender elektrischer Widerstand und damit ein Hinweis auf Supraleitung mit einer Sprungtemperatur von T_SL= 4K gefunden werden. Im Gegensatz zur ’Dom-förmigen’ Abhängigkeit der Sprungtemperatur von der Konzentration eines Fremdatoms in den Phasendiagrammen anderer Fe-basierter Supraleiter nimmt jedoch T_SL in CeFeAs1−xPxO bei weiterer Erhöhung von x nicht zu. Stattdessen wird bei x > 0.30 ein ferromagnetisch geordneter Grundzustand (des Ce) stabilisiert, der mit Supraleitung konkurriert. Die antiferromagnetische Ordnung von Cer in undotiertem CeFeAsO weist typische Merkmale magnetischer Ordnung lokaler Momente auf und impliziert eine Dominanz der RKKY-Wechselwirkung gegenüber einem schwachen Kondo-Effekt. Die Ersetzung von As durch P wirkt als chemischer Druck und stabilisiert somit den unmagnetischen Valenzzustand Ce4+. Trotzdem ist die Ce-Ordnung bei kleinen P-Konzentrationen - im Gegensatz zur Fe- Ordnung - nahezu unverändert vom Verhalten in undotiertem CeFeAsO. Bei der kritischen Konzentration von x = 0.30 tritt überraschend ein plötzlicher Übergang von antiferromagnetischer zu ferromagnetischer Ordnung mit einer Curie-Temperatur von T_C(Ce) = 4K auf, der offensichtlich mit der Unterdrückung der Fe-Ordnung korreliert ist und nicht nur aus einem reinen Volumeneffekt resultiert. Als mögliche Ursache wird eine Umstrukturierung der Fermi-Fläche bei Unterdrückung der Fe-Ordnung betrachtet, die zu einem Vorzeichenwechsel der Austauschkopplung J_ij bei RKKY-Wechselwirkung führt. Bei hohen Phosphor-Konzentrationen sinkt T_C(Ce) und geht bei x = 0.90 von ferromagnetischer zur antiferromagnetischer Ordnung über, wie es bei Annäherung an einen quantenkritischen Punkt bereits in einer Vielzahl ferromagnetischer Systeme beobachtet wurde. In stöchiometrischem CeFePO wurde magnetisch kurzreichweitige Ordnung und Spin-Glas-Verhalten mit einer charakteristischen Temperatur von T_SG= 0.75K gefunden. Der Unterschied zur früher gemachten Beobachtung eines paramagnetischen Grundzustandes resultiert einzig aus Variationen bei der Synthese und ist in strukturellen Parametern nicht nachweisbar - eine für Schwere- Fermionen-Systeme typische Sensitivität! Der zweite kritische Punkt, an dem die Ce-Ordnung verschwinden sollte, liegt also nicht wie zu Beginn erwartet bei hohen P-Konzentrationen, sondern in stöchiometrischem CeFePO. Eine Wärmebehandlung von CeFePO bei T ∼ 800◦C kann zur gezielten Manipulation des Grundzustandes genutzt werden und hat zur Ausbildung von logarithmischer Divergenz der spezifischen Wärmekapazität C/T und damit einem ersten direkten Hinweis auf Quantenkritikalität geführt.

This thesis presents a comprehensive study of the magnetic properties and of quantum phase transitions (QPTs) of two different systems which have been investigated by means of low-temperature magnetization measurements. The systems are the heavy-fermion Yb(Rh1-xCox)2Si2 (metallic) and the quantum magnet NiCl2-4SC(NH2)2 (insulator). Although they are very different materials, they share two common properties: magnetism and QPTs. Magnetism originates in Yb(Rh1-xCox)2Si2 from the trivalent state of the Yb3+ ions with effective spin S = 1=2. In NiCl2-4SC(NH2)2, the magnetic Ni2+ ions have spin S = 1. These magnetic ions are located on a body-centered tetragonal lattice in both systems and, in this study, the QPTs are induced by an external magnetic field. In Yb(Rh1-xCox)2Si2 the evolution of magnetism from itinerant in slightly Co-doped YbRh2Si2 to local in YbCo2Si2 is examined analyzing the magnetic moment versus chemical pressure x phase diagram in high-quality single crystals, which indicates a continuous change of dominating energy scale from the Kondo to the RKKY one. The physics of the antiferromagnet YbCo2Si2 can be completely understood. On the other hand, the physics of pure and slightly Co-containing YbRh2Si2 is much more complex, due to the itinerant character of magnetism and the vicinity of the system to an unconventional quantum critical point (QCP). The field-induced AFM QCP in Yb(Rh0.93Co0.07)2Si2 and in pure YbRh2Si2 under a pressure of 1.5GPa is characterized by means of the magnetic Grüneisen ratio. The final part of this thesis describes quantum criticality near the field-induced QCP in NiCl2-4SC(NH2)2 . These results will be compared to the theory of QPTs in Ising and XY antiferromagnets. Since the XY -AFM ordering can be described as BEC of magnons by mapping the spin-1 system into a gas of hardcore bosons, the temperature dependence of the magnetization for a BEC is analytically derived and compared to the results just below the critical field. The remarkable agreement between the BEC theory and experiments in this quantum magnet is one of the most prominent examples of the concept of universality.

Das Auftreten von Supraleitung in Systemen mit schweren Fermionen, erstmals entdeckt in CeCu_2Si_2, wird mit der Nähe zu einem quantenkritischen Punkt in Verbindung gebracht. Daraus ergibt sich ein komplexes Zusammenspiel von Magnetismus und Supraleitung, das in der vorliegenden Arbeit durch Messungen der spezifischen Wärme, der Wechselfeldsuszeptibilität und durch inelastische Neutronenstreuexperimente an verschiedenen Einkristallen von CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 untersucht wird. Der Schwerpunkt liegt auf der genauen Charakterisierung des magnetischen Anregungsspektrums von CeCu_2Si_2 des S-Typs. Die Ergebnisse der Neutronenstreumessungen implizieren stark, dass die Kopplung der supraleitenden Cooper-Paare durch überdämpfte Spinfluktuationen vermittelt wird, die in der Umgebung eines Quantenphasenübergangs gehäuft auftreten. Unter Substitution einiger Si- durch Ge-Atome in CeCu_2Si_2 stabilisiert sich die magnetische Ordnung, und die Supraleitung wird zunehmend unterdrückt. Neutronenstreumessungen ergeben, dass dies bei 2 % Ge-Substitution dazu führt, dass sich Magnetismus und Supraleitung gegenseitig verdrängen, während sie bei 10 % Ge-Substitution mikroskopisch koexistieren. - (Die Dissertation ist veröffentlicht im Logos Verlag Berlin GmbH, Berlin, Deutschland, http://www.logos-verlag.de, ISBN: 978-3-8325-2456-2)
The occurrence of superconductivity in systems with heavy fermions, discovered for the first time in CeCu_2Si_2, is often linked to the vicinity of a quantum critical point. This results in a complex interplay of magnetism and superconductivity, which is studied by means of specific heat and ac susceptibility measurements as well as neutron scattering experiments on different single crystals of CeCu_2(Si_{1-x}Ge_x)_2 in the present thesis. The focus is put on the detailed characterisation of the magnetic excitation spectrum in S-type CeCu_2Si_2. Neutron scattering results strongly imply that the coupling of superconducting Cooper pairs is mediated by overdamped spin fluctuations, which accumulate in the vicinity of a quantum phase transition. By substituting Si by Ge atoms in CeCu_2Si_2 magnetic order is stabilised and superconductivity successively suppressed. Neutron scattering experiments demonstrate that 2 % Ge substitution leads to magnetic order being displaced by superconductivity on decreasing temperature, whereas both coexist microscopically in the case of 10 % Ge substitution.

In der vorliegenden Arbeit wurde der elektrische Transport im Schwere-Fermionen-System YbRh2Si2 sowohl in seiner stöchiometrischen Form als auch mit teilweiser isoelektronischer Substitution von Ir oder Co auf dem Rh-Platz untersucht. In YbRh2Si2 liegt ein quantenkritischer Punkt vor, der zugänglich ist, indem der antiferromagnetische Phasenübergang mittels eines kleinen Magnetfelds zum absoluten Nullpunkt der Temperatur unterdrückt wird. Die zentralen Messungen des Hallkoeffizienten zeigen einen Übergang der in der Extrapolation zu T=0 zu einer Diskontinuität wird und somit auf eine Rekonstruktion der Fermifläche am quantenkritischen Punkt schließen lässt. Dies belegt die unkonventionelle Natur der Quantenkritikalität in YbRh2Si2. Unterstützt wird dies auf fundamentale Weise durch verknüpfungen mit unkonventionellem Skalierungsverhalten. In den Proben mit teilweiser Substitution wird der Einfluss einer Veränderung der Gitterparameter auf die Quantenkritikalität mit Hilfe von Widerstandsmessungen untersucht. Dabei zeigt sich, dass der magnetische Übergang von der Fermiflächenrekonstruktion separiert wird. Für Proben mit teilweiser Ir-Substitution, welche negativen Drücken entspricht, scheint im Zwischenbereich eine neuartige metallische Spinflüssigkeit hervorzutreten
This work investigates the electrical transport of the heavy-fermion compound YbRh2Si2 in its stoichiometric form as well as with slight isoelectronic substitution of Ir or Co on the Rh site. A quantum critical point is present in YbRh2Si2 which is accessed by tuning the transition temperature of the antiferromagnetic order to absolute zero via the application of a small magnetic field. The central measurements of the Hall coefficient reveal a crossover which sharpens to a discontinuity in the extrapolation to zero temperature implying a reconstruction of the Fermi surface at the quantum critical point. This allows to rule out conventional descriptions of the quantum criticality in YbRh2Si2. A scaling analysis corroborates this on a fundamental basis. In the samples with partial substitution the effect of unit cell volume change on the quantum criticality was investigated by means of resistivity measurements. Surprisingly, the magnetic transition is separated from the Fermi surface reconstruction. For samples with Ir substitution corresponding to negative chemical pressure, a new metallic spin liquid seems to emerge in the intermediate regime

Orientador: Silvio Antonio Sachetto Vitiello
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-28T00:18:16Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Madeira_Lucas_M.pdf: 4273856 bytes, checksum: 8543c0dd916e2ec3fc638a5d31b32787 (MD5) Previous issue date: 2015
Resumo: Nessa dissertação nós investigamos dois sistemas de muitos corpos. Na primeira parte nós escolhemos uma abordagem clássica para estudar a adsorção de gases nobres pesados, Ne, Ar, Kr, Xe e Rn, em substratos de grafeno. Nós apresentamos evidências de camadas adsorvidas comensuradas, as quais dependem fortemente da simetria do substrato, para duas estruturas: camadas de Ne na rede sqrt{7} X sqrt{7} e Kr na rede sqrt{3} X sqrt{3}. Para estudar o derretimento nós introduzimos um parâmetro de ordem e sua susceptibilidade. O calor específico e a susceptibilidade em função da temperatura foram calculados para os gases nobres pesados em diversas densidades. A posição e largura característica dos picos do calor específico e da susceptibilidade foram determinadas. Finalmente, nós investigamos a distância dos primeiros vizinhos e a distância entre a camada e o substrato, identificando contribuições relacionadas aos picos do calor específico e da susceptibilidade. A segunda parte da dissertação trata de uma linha de vórtice no gás unitário de Fermi. Gases fermiônicos ultrafrios são notáveis devido à possibilidade experimental de variar as interações interpartículas através de ressonâncias de Feshbach, o que possibilita a observação do crossover BCS-BEC. No meio do crossover encontra-se um estado fortemente interagente, o gás unitário de Fermi. Uma linha de vórtice corresponde a uma excitação desse sistema com unidades de circulação quantizadas. Nós construímos funções de onda, inspiradas na função BCS, para descrever o estado fundamental e também o sistema com uma linha de vórtice. Nossos resultados para o estado fundamental elucidam aspectos da geometria cilíndrica do problema. O perfil de densidade é constante no centro do cilindro e vai a zero suavemente na borda. Nós separamos a contribuição devido à parede da energia do estado fundamental e determinamos a energia por partícula do bulk, epsilon_0=(0.42 +- 0.01) E_{FG}. Nós também calculamos o gap superfluído para essa geometria, Delta=(0.76 +- 0.01) E_{FG}. Para o sistema com a linha de vórtice nós obtivemos o perfil de densidade, o qual corresponde a uma densidade não nula no centro do vórtice, e a energia de excitação por partícula, epsilon_{ex}=(0.0058 +- 0.0003) E_{FG}. Os métodos empregados nessa dissertação, Dinâmica Molecular, Monte Carlo Variacional e Monte Carlo de Difusão, nos dão uma base sólida para a investigação de sistemas relacionados, e outros sistemas, de muitos corpos no futuro
Abstract: In this dissertation we investigated two many-body systems. For the first part we chose a classical approach to study the adsorption of heavy rare-gases, Ne, Ar, Kr, Xe and Rn, on graphene substrates. We presented evidences of commensurate adlayers, which depend strongly on the symmetry of the substrate, for two structures: Ne adlayers in the sqrt{7} X sqrt{7} superlattice and Kr in the sqrt{3} X sqrt{3} lattice. In order to study the melting of the system we introduced an order parameter, and its susceptibility. The specific heat and susceptibility as a function of the temperature were calculated for the heavy noble gases at various densities. The position and characteristic width of the specific heat and susceptibility peaks of these systems were determined. Finally, we investigated the first neighbor distance and the distance between the adlayer and the substrate, identifying contributions related to specific heat and melting peaks. The second part of the dissertation deals with a vortex line in the unitary Fermi gas. Ultracold Fermi gases are remarkable due to the experimental possibility to tune interparticle interactions through Feshbach resonances, which allows the observation of the BCS-BEC crossover. Right in the middle of the crossover lies a strongly interacting state, the unitary Fermi gas. A vortex line corresponds to an excitation of this system with quantized units of circulation. We developed wavefunctions, inspired by the BCS wavefunction, to describe the ground state and also for a system with a vortex line. Our results for the ground state elucidate aspects of the cylindrical geometry of the problem. The density profile is flat in the center of the cylinder and vanishes smoothly at the wall. We were able to separate from the ground state of the system the wall contribution and we have determined the bulk energy as epsilon_0=(0.42 +- 0.01) E_{FG} per particle. We also calculated the superfluid pairing gap for this geometry, Delta=(0.76 +- 0.01) E_{FG}. For the system with a vortex line we obtained the density profile, which corresponds to a non-zero density at the core, and the excitation energy, epsilon_{ex}=(0.0058 +- 0.0003) E_{FG} per particle. The methods employed in this dissertation, Molecular Dynamics, Variational Monte Carlo and Diffusion Monte Carlo, give us a solid basis for the investigation of related and other many-body systems in the future
Mestrado
Física
Mestre em Física
2012/24195-2
FAPESP

Es werden Fragestellungen aus zwei aktuellen Problemkreisen der elektronisch hochkorrelierten Materialien untersucht. Dem unkonventionellen supraleitenden Zustand sowie dessen Wechselspiel mit magnetischen Effekten gelten die Arbeiten am Schwere-Fermionen-System UBe13 sowie der Dotierungsreihe (UTh)Be13. Sogenanntes Nicht-Fermiflüssigkeits-Verhalten steht im Zentrum der Untersuchungen an der Schwere-Fermionen-Verbindung CeNi2Ge2. Der Schwere-Fermionen-Supraleiter U1-xThxBe13 zeigt neben einem nichtmonotonen Verlauf der Übergangstemperatur in den supraleitenden Zustand Tc(x) einen zweiten Phasenübergang Tc2 &lt; Tc im Konzentrationsbereich 0,019 &lt; x &lt; 0,0455. Als Ursache dieses Übergangs werden sowohl eine mit dem supraleitenden Zustand koexistierende magnetische Ordnung (Spindichtewelle) als auch eine Änderung des supraleitenden Zustands selber diskutiert. Hier konnte mittels dilatometrischer Untersuchungen gezeigt werden, dass der Phasenübergang bei Tc2 eine Vorläuferstruktur im Bereich x &lt; 0,019 besitzt. Die aus diesem Ergebnis folgende Zuordnung charakteristischer Linien im T-x-Diagramm von U1-xThxBe13 schließt gängige Szenarien, die sich für T &lt; Tc2 ausschließlich auf die Änderung des supraleitenden Zustands beziehen, aus. Manche Schwere-Fermionen-Verbindungen zeigen bis zu tiefsten Temperaturen keinen Übergang in einen kohärenten Fermiflüssigkeits-Zustand. Als Ursache dieses Nicht-Fermi-flüssigkeits-Verhaltens wird u.a die Ausbildung kritischer Spinfluktuationen diskutiert. Diese magnetischen Fluktuationen werden in Nähe eines quantenkritischen Punkts (QKP) erwartet, für den bei T=0 als Funktion eines Kontrollparameters ein magnetischer Phasenübergang auftritt. Die Vorhersagen des Konzepts eines &quot;nearly antiferromagnetic Fermi liquid&quot;, für die Temperaturabhängigkeiten verschiedener Messgrößen von Systemen nahe eines QKP können an der Verbindung CeNi2Ge2 überprüft werden. Während bei nicht allzu tiefen Temperaturen in der vorliegenden Arbeit eine Übereinstimmung mit den Vorhersagen gefunden wurde, muss die Anwendbarkeit des Konzepts für CeNi2Ge2 bei tiefsten Temperaturen in Frage gestellt werden.