Dissertations / Theses on the topic 'Interaction multipolaire'

Cette thèse présente trois aspects centrés autour de la QRPA (Quasiparticle Random Phase Approximation).Le premier consiste en l'utilisation d'un code à symétrie axiale pour confronter des données calculéesà des résultats expérimentaux, et pour alimenter un code microscopique de réactions. Cette étapeest l'occasion d'analyser la spectroscopie du noyau à basse énergie (quelques dizaines de MeV), etplus spécifiquement (mais pas uniquement) la chaîne isotopique de l'étain (Z=50). Le second facetterepose sur l'amélioration d'un formalisme de calcul des opérateurs de transitions éléctromagnétiquesmultipolaires, et d'une méthode de généralisation du calcul de ces opérateurs permettant de faciliterla programmation en uniformisant le code pour les différentes multipolarités. Finalement, afin dedépasser la contrainte de la symétrie axiale, un nouveau code de calcul en symétrie triaxiale a étédéveloppé. Ses caractéristiques et son développement sont présentés, suivis des premiers résultatsdus à son exploitation
This thesis presents three aspects centered around the QRPA (Quasiparticle Random Phase Approximation).The first consists in the use of an axial code to confront computed data with experimental results andto feed a microscopic reaction code. This step is a chance to analyse low-energy spectroscopy (fewtens of MeV) of some nuclei, and more precisely (but not exclusively) the tin isotopic chain (Z=50).The second one relies on the improvement of the formalism to calculate multipolar electromagnetictransition operators, and a method to consolidate the computation of these operators, allowing toease the programming by unifying the code for different multipolarities. Finally, in order to overcomethe axial symmetry constraint, a new triaxial code has been developed. Its assets and developmentare presented, followed by the first batch of results

Dans beaucoup de cas les nuisances sonores auxquelles nous sommes quotidiennement exposés sont dues à la vibration d'une structure (machine industrielle, véhicule, appareil ménager …). Néanmoins, tous les bruits que nous percevons ne sont pas forcément dûs à la vibration d'une structure, par exemple, les bruits aérodynamiques, les bruits de turbine ou les bruits de jet … La recherche en vibroacoustique est étroitement liée avec des applications industrielles, car l'industrie a besoin des nouveaux outils numériques, développés dans les centres de recherche, pour concevoir de nouveaux produits silencieux. En effet, les démarches purement expérimentales sont en général longues, compliquées et coûteuses, elles peuvent être, de plus, très peu efficaces. Puisque l'objectif ultime est la conception d'une structure qui permet de réduire le bruit pour un très bon confort acoustique, les simulations numériques peuvent être incluses dans l'optimisation de la conception avec des techniques de conception optimales de forme et l'optimisation des matériaux. Une fois les simulations validées par les résultats expérimentaux, elles peuvent être utilisées comme outil de conception pour l'amélioration de la structure du système concerné. L'objectif principal de mon travail de thèse est le développement des outils de prédiction numériques permettant la réduction des nuisances sonores dues à la vibration des structures. Pour ce faire, des formulations théoriques originales ont été formulées, puis implantées afin de favoriser la conception de produits silencieux. D'une manière plus spécifique, deux parties vont être traitées : La première partie aborde le problème bien connu des fréquences irrégulières de la méthode des éléments finis de frontière, la BEM, pour le rayonnement acoustique dans un domaine extérieur. Dans la deuxième partie de cette thèse la formulation de la méthode multipôlaire rapide FMM couplée à la BEM, ainsi que sa mise en œuvre et validation ont été effectuées afin de repousser les limites de la BEM en terme de temps de calcul ainsi que de mémoire
In many cases the noise which we are daily exposed are due to the vibration of a structure (industrial machinery, vehicle, appliance...). Nevertheless, all the sounds we perceive are not necessarily due to the vibration of a structure, for example, wind noise, the sounds of turbine or jet noise...The vibroacoustic research is closely linked with industrial applications because the industry needs new numerical tools, developed in research centers to develop new silent products. Indeed, purely experimental approaches are generally lengthy, complicated and expensive they can be, again, very inefficient. Since the ultimate objective is to design a structure that reduces noise for a good acoustic comfort, numerical simulations can be included in the design optimization techniques to design optimum shape and optimizationmaterials. Once the simulations validated by experimental results, it can be used as a design tool for improving the structure of the affected system. The main aim of my thesis is the development of numerical predictive tools for the noise reduction due to the vibrationof structures. To do this, the original theoretical formulations have been developed and implemented to encourage the design of silent products. In a more specific way, both parties will be addressed : the first part addreeses the familiarproblem of irregular frequencies of the finite element boundary, the BEM for acoustic radiation in an external field. In the second part of this thesis the formulation of the fast multipole method FMM coupled with BEM, as well asits implementation and validation were carried out to push the boundaries of the BEM in terms of computation time and memory

Orientadores: Fanny Béron, Kleber Roberto Pirota
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-30T20:53:23Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Velo_MuriloFerreira_M.pdf: 6384347 bytes, checksum: 64859a7498ff2d02184a4fff9787d436 (MD5) Previous issue date: 2016
Resumo: Interações dipolares são amplamente estudadas em magnetismo, devido ao fato de que elas têm um papel fundamental na maioria dos sistemas magnéticos. Porém, para vários sistemas, o cálculo das interações magnetostáticas é feito de duas maneiras: considerando-se apenas o primeiro termo da expansão multipolar e/ou aproximando as entidades magnéticas por dipolos perfeitos. Neste trabalho iremos realizar este cálculo de maneira exata, através da expansão multipolar, considerando a forma geométrica da entidade magnética. Para tal montamos um sistema macroscópico bidimensional composto por agulhas magnéticas de bússola, no qual foi automatizado a aquisição de imagens e o controle de campo magnético. No objetivo de verificar a exatidão do nosso cálculo, implementamos uma simulação utilizando o método de Monte Carlo para comparar com os resultados experimentais. Focamos o estudo sobre sistemas de duas e cinco agulhas, sendo que o primeiro permite a comparação com a solução analítica exata do problema. Observamos que a introdução dos termos de ordem mais alta na expansão multipolar modifica o potencial magnético gerado por uma agulha de bússola. A expansão multipolar do potencial mostrou que devemos considerar termos de ordem l = 1, 3 e 5, sendo que os termos de ordem par são nulos e termos l ? 7 são desprezíveis. A simulação de Monte Carlo reproduziu com fidelidade o comportamento dos sistemas experimentais, mostrando uma boa concordância entre as curvas de histerese simuladas e experimentais. Explicamos os resultados a partir do fato que a expansão multipolar introduz mínimos locais nos diagramas de energia de interação de duas partículas com campo magnético aplicado nulo. Estas regiões são conhecidas como os pontos de equilíbrio metaestáveis de um sistema magnético. Para um sistema de duas agulhas, descrevemos como os saltos na curva de histerese estão relacionados com descontinuidades na trajetória no espaço de fases de energia do sistema, criadas pelos termos de ordem mais alta. Dos nossos resultados, concluímos que para descrevermos o comportamento magnético de um sistema de agulhas de bússola, devemos levar em conta termos de ordem mais alta na expansão multipolar, bem como a geometria desta entidade
Abstract: Dipolar interactions are widely studied in magnetism, since they play a key role in most magnetic systems. However, for several systems the magnetostatic interactions calculation is done through two ways: considering only the multipole expansion first term and/or approximating the magnetic entities as perfect dipoles. In this work we will perform this calculation exactly, through the multipole expansion, considering the magnetic entities geometric shape. For such, we set up a two-dimensional macroscopic system made of magnetic compass needles, where we automated the image acquisition and the magnetic field control. In the objective of verifying our calculation accuracy, we implemented a simulation using the Monte Carlo¿s method to compare with the experimental results. We focused the study on systems of two and five needles, since the first one allowing comparing with the experimental results. We observed that the introduction of higher order terms in the multipole expansion modifies the magnetic potential generated by a compass needle. The multipole expansion showed that we need to consider order terms of l = 1, 3 and 5, with nulls even terms are and terms of l ? 7 are negligible. The Monte Carlo simulation accurately reproduced the experimental systems behaviors, exhibiting a good agreement between the simulated and experimental hysteresis curves. We explained the results through the fact that the multipole expansion introduces local minima in the two magnetic particles interaction energy diagrams with null applied magnetic field. These regions are known as metastable equilibrium points in a magnetic system. For a two-needle system, we described in detail how the hysteresis curve drops are related to trajectory discontinuities in the system energy phase space, created by the higher order terms. From our results, we conclude that to describe the magnetic behavior of a compass needle system, one must take into account higher order terms in the multipole expansion, as well as the entity geometry
Mestrado
Física
Mestre em Física
1374983/2014
CAPES

L'étude expérimentale du système faisceau d'ions-plasma a montré que la formation de tourbillons dans l'espace des phases ionique représente le régime non-linéaire de l'instabilité du système faisceau d'ions-plasma. Des expériences, réalisées dans une machine double plasma multipolaire, montrent la formation d'une structure de type "bosse et creux" derrière le front de choc induit par une perturbation en échelon de la vitesse du faisceau. L'excitation localisée de l'instabilité acoustique ionique est également enregistrée. On étudie ensuite les régimes instables du système faisceau d'ions-plasma et on caractérise la turbulence acoustique ionique à basse fréquence qui est engendrée par l'instabilité acoustique ionique au voisinage de la fréquence plasma ionique. L'analyse spectrale et l'étude des corrélations permettent de mieux appréhender la situation physique. Enfin, on analyse la turbulence par une méthode statistique, la méthode de la moyenne conditionnelle, qui permet la mise en évidence et l'analyse de l'évolution spatio-temporelle de la dynamique des structures électrostatiques stables se propageant dans le système faisceau-plasma. Ces structures sont associées à des fluctuations négatives du potentiel et de la densité et sont identifiées aux trous d'ions correspondant à la formation de tourbillons dans l'espace des phases ionique. Pour finir, les moyennes conditionnelles sont comparées aux enregistrments synchrones des fluctuations sur un réseau de sondes.

Nous présentons une étude théorique et expérimentale de l'orientation et des vibrations externes d'une molécule de CH4 piégée par un cation Na+ de la zéolite NaA. Un calcul semi-empirique de l'énergie d'interaction de CH avec Na + montre qu'il existe une orientation privilégiée de la molécule piégée. Nous avons établi l'expression de la section efficace incohérente de diffusion neutronique du système. Cette expression nous indique comment mettre en évidence expérimentalement l'orientation et la dynamique de la molécule. Une expérience de spectroscopie neutronique nous a permis de mesurer les fréquences externes de la molécule et de les comparer à celles données par le calcul
We present a theoretical and experimental study of the orientation and the external frequencies of a CH 4 molecule trapped by a Na+ cation of the NaA zeolite. A semi empirical calculation of CH 4 with Na shows that there is a favourable molecular orientation. We obtain the expression for the incoherent neutron scattering cross section. This expression gives the experimental conditions for obtaining the molecular orientation and dynamics. A neutron scattering experiment enabled a measurement of the external frequencies for comparison with those given by the calculation

Cette étude porte essentiellement sur les collisions ionisantes mettant en jeu des états excités dans un mélange de vapeurs saturantes K-Rb, à énergie thermique. La méthode expérimentale consiste en l'excitation laser continue et résonnante en deux étapes des états de Rydberg intermédiaires (n 10) et l'analyse par spectrométrie de masse du courant d'ions. La relaxation radiative et colli­ sionnelle des atomes engendre un milieu complexe. Les processus collisionnels les plus efficaces sont l'ionisation Penning et l'ionisation Hornbeck-Molnar. Dans le système hétéronucléaire Rb(nl) + K(4P) on pourrait s'attendre aux voies de sortie : Rb(nl) + K(4P) -- + e+ K + e + Rb + e. Les mesures montrent que la première voie a une section efficace moyenne de 10-13 cm2. Celles des autres sont au moins trois ordres de grandeurs plus petites et sont donc comparativement négligeables. L'ensemble des résultats obtenus à partir des niveaux 50 à lOS permet de montrer que le flux de la voie d'entrée s'ionise à grande séparation entre Rb(nl) et K(4P). Le processus d'ionisation est dominé par les forces de polarisation, les forces d'échange étant comparativement négligeables. Dans le présent mélange, l'ionisation Hornbeck- Molnar conduit à la formation d'ions homonucléaires K2+, Rb2+ et hétéronucléaires KRb+. Nous avons mesuré les taux de réaction dans les systèmes K ( nl) + Rb--KRb+ + e Rb(nl) + K--KRb+ + e-. Les taux de réaction augmentent avec l'énersie d'excitation de l'état nl, ils ne présentent pas de différences fondamentales avec ceux connus dans les alcalins en phase vapeur pure
This study concerns mainly ionising collisions involving excited states in a saturated mixture of K-Rb vapours, at thermal energy. The experimental method consists into continuous resonant two steps laser excitation of the atoms (n < 10) and mass spectrometry of ion currents. Radiative and collisional relaxation of the atoms create a complex medium. The most efficient collisional processes are Penning ionisation and Hornbeck-Molnar ionisation. In the heteronuclear system Rb(nl) + K(4P), the following exit channels may be operative Rb+ + e + K Rb(nl) + K(4P) --+K++ e + Rb {KRb+ + e. The measurements show that the first channel has an average cross section lo-13 cm2. Those of the other channels are at least three orders of magnitude smaller and thus comparatively negligible. The data obtained from SD to lOS allow to conclude that the flux in the entrance channel ionises at large separa­ tion between Rb(nl) and K(4P). The process of ionisation is dominated by polarisation forces, exchange forces beeing negligible. In the present mixture, Hornbeck-Molnar ionisation leads to homonuclear molecular ions K2+, Rb2+ as well as the heteronuclear one KRb+. We have measured the rate coefficients for the systems K(nl) + Rb Rb(nl) + K --'-+ KRb+ + e--+ KRb+ + e. The rate coefficients increase with the excitation energy of the level nl ; they do not exibit fondamental differences with those measured in pure alkali vapours

Le mémoire présenté ici reprend une partie de ma contribution aux travaux de l'équipe Confinement d'Ions et Manipulation Laser du laboratoire PIIM, que j'ai rejoint en 2000. Cette équipe inscrit ses recherches autour du confinement d'ions en piège de Paul et de leur interaction avec des lasers. Le projet historique de l'équipe porte sur l'utilisation d'un ion unique de calcium refroidi par laser pour la métrologie des fréquences optiques. L'aboutissement de ce projet implique de relever de nombreux défis techniques concernant la stabilisation en fréquences des lasers et leur utilisation pour le contrôle de l'état interne et externe d'un ion. C'est plutôt à cette deuxième facette que mon travail s'adresse, autour du contrôle de l'état quantique d'un ion unique piégé, par des protocoles à un, deux ou trois photons, cohérents ou non. Par ailleurs, un nouveau projet expérimental est en préparation depuis plus d'un an et concerne le confinement de grands échantillons, refroidis par laser. L'originalité du projet repose sur l'utilisation d'un piège linéaire double, comportant une partie quadrupolaire et une partie multipolaire. Cette dualité permettra de comparer le comportement collectif d'un ensemble d'ions, comme les transitions de phase, en fonction du profil du potentiel de confinement. De plus, la mise en série des deux pièges de symétrie différente permet aussi de tester des protocoles de transport optimal pour transférer les ions d'un piège à l'autre, avec un minimum de chauffage. Ce rapport est organisé comme suit. Sont présentés dans un premier temps les résultats originaux concernant le refroidissement laser d'ions piégés et les performances attendues pour une horloge optique basée sur un ion unique de calcium. Différentes méthodes numériques uti\-li\-sées pour prendre en compte le mouvement des ions dans leur interaction avec un ou des lasers y sont introduites. Le chapitre suivant est consacré à des phénomènes cohérents à deux et trois photons et à la perte de cohérence induite par le mouvement des ions. L'influence du mouvement sur la cohérence de l'état interne construit par l'interaction avec deux lasers permet de proposer une méthode originale pour caractériser le mouvement d'un ion unique. Un phénomène de piégeage cohérent de population observable dans l'ion calcium est démontré et son exploitation pour un étalon de fréquence THz est proposée. Dans le dernier chapitre sont abordées les problématiques liées au confinement de larges échantillons (pouvant atteindre $10^7$ ions) et leur couplage avec des lasers. Les lois d'échelles régissant l'équilibre thermodynamique et la dynamique de grands nuages sont analysées, en vue de la conception d'une nouvelle expérience, dédiée à l'étude des phénomènes collectifs dans de larges échantillons refroidis. Un modèle de champ moyen, dit {\it plasma non neutre} est utilisé pour déduire le comportement d'un nuage à l'équilibre thermodynamique et son profil de densité. Dans la limite d'un petit nombre d'ions piégés, les simulations par dynamique moléculaire nous permettent d'étudier le refroidissement des ions et leur organisation à basse température. Ceci nous permet de proposer l'exploitation de la structure en anneau formée par quelques dizaines d'ions en multipole, pour un étalon de fréquence optique d'un nouveau type. Chaque chapitre comporte une introduction générale au sujet abordé et reprend, en les commentant, les articles publiés concernant ce sujet, quand ceux-ci concernent des travaux personnels. Ce mémoire s'achève en abordant des perpectives sur les travaux à mener dans les prochaines années.

La compréhension et le contrôle des interactions intermoléculaires est d'une importance fondamentale dans les domaines de la reconnaissance moléculaire et de l'ingénierie cristalline, ainsi que dans les systèmes biologiques. Parmi les contacts faibles les plus fréquents qui lient les molécules dans les solides organiques nous trouvons la liaison halogène, la liaison chalcogène, et la liaison hydrogène faible. Dans cette thèse, des études expérimentales et théoriques de densité de charge rhô(r) basées sur la méthodologie QTAIM ont été effectuées pour l'analyse des liaisons halogènes et chalcogènes, et pour leur comparaison avec les liaisons hydrogène faibles. Pour ce faire, nous avons réalisé l'affinement multipolaire de la densité électronique obtenue à partir de la diffraction des rayons-X sur monocristal, ainsi qu'à partir des calculs périodiques DFT. A l'issue de nos résultats, nous avons définie la nature de ces interactions faibles (électrophile-nucléophile) et caractérisé leur intensité et directionnalité. Basé sur la topologie de L(r) = ¬rhô delta inversé2 rhô(r), le descripteur électrostatique (delta(L/rhô)) nous a permis d'évaluer quantitativement l'interaction électrostatique entre les régions de concentration (CC) et de dilution (CD) de charge de la couche de valence des atomes. L'énergie d'interaction (Eint) a été décrite à partir de descripteurs topologiques de rhô(r). Nous nous sommes intéressés également à la formation de fragments structuraux récurrents, appelés synthons. Il a été prouvé que le synthon peut être créé non seulement par des groupements d'atomes similaires, mais aussi par des ensembles de sites CC et CD qui sont impliqués de façon similaire dans la formation de contact
Understanding and control of intermolecular interactions play a crucial role in molecular recognition, crystal engineering, and biological systems. Three very frequent weak contacts linking the molecules in organic solids are halogen, chalcogen, and weak hydrogen bondings. In this thesis, we perform experimental and theoretical charge density rho(r) studies based on the QTAIM methodology for analyzing halogen and chalcogen bonding, and for comparing them with weak hydrogen bonding, as derived from the high-resolution single crystal X-ray diffraction multipole-refined electron density and from density functional theory (DFT) calculations. Defining the nature of these weak interactions as electrophilic-nucleophilic, we particularly focus on their strength and directionality. Based on the topology of L(r) = ¬rho inverted delta2 rho(r), a proposed electrostatic descriptor (delta(L/rho)) permitted us to evaluate quantitatively the electrostatic intensity between charge concentration (CC) and charge depletion (CD) regions belonging to the valence shell of the interacting atoms. The interaction energy (Eint) was described from the topological properties of rho(r). The attention has been also paid to the formation of recurrent structural fragments, called synthons. By the developed approach, it is proved that the synthon arrangement can be created not only by groups of atoms, but also by sets of CC and CD sites similarly involved in the contact formation

Thesis (Ph. D.) -- University of Maryland, College Park, 2004.
Thesis research directed by: Physics. Title from t.p. of PDF. Includes bibliographical references. Published by UMI Dissertation Services, Ann Arbor, Mich. Also available in paper.

La phorésie est le mode de dispersion des organismes peu mobiles qui utilisent des transporteurs. Notre travail porte sur l’étude des mécanismes qui régissent la phorésie entre trois partenaires : coléoptères Scarabaeidae – diptères Sphaeroceridae – acariens Macrochelidae. La diversité des interactions hôte-phorétique a été analysée, avec la description de nouvelles espèces d’acariens et l’étude de deux grandes stratégies de dispersion : généraliste et spécialiste. Le déterminisme de la phorésie nécessite une reconnaissance fine de l’hôte par les phorétiques, avec un choix qui se porte sur une partie seulement des hôtes potentiels disponibles, et une tendance à la spécialisation qui a probablement favorisé la spéciation. Des expérimentations en laboratoire (tests comportementaux et olfactométriques) et des analyses chromatographiques ont été conduites pour faire la part des stimuli visuels et chimiques (composés cuticulaires) dans la discrimination des transporteurs. Les acariens choisissent leur hôte en se basant sur des critères chimiques, les diptères sur des critères visuels. Les scarabées transportent leurs phorétiques jusque dans leur nid pédotrophique où l’acarien régule les effectifs du diptère phorétique en exerçant une prédation sur ses œufs et larves, avec en réaction un raccourcissement de la durée du cycle du diptère par rapport à d’autres diptères coprophiles. Une analyse des affinités entre les différentes espèces d’acariens Macrochélides, prenant en compte des données morphologiques, moléculaires et comportementales, montre que le choix spécialisé d’un transporteur a pu apparaître de manière indépendante dans différentes lignées d’acariens
Phoresy is a dispersal mode for inadequately mobile organisms that use carriers. The aim of our work is to study the mechanisms that govern phoresy among three partners: Scarabaeidae beetles – Sphaeroceridae flies – Macrochelidae mites. The diversity of host-phoretic interactions has been analysed, with descriptions of new mite species and the study of two main dispersal strategies: generalist and specialist. Phoresy determination needs precise recognition of the host by the phoretics, with a choice of potential available carriers, and a tendency to specialization which probably favours speciation. Laboratory experiments (behavioural and olfactometric tests) and chromatographic analyses have been driven to separate visual and chemical stimuli (cuticular products) in carrier discrimination. The host choice is based on chemical criteria for mites, on visual criteria for flies. Dung beetles carry their phoretics to their pedotrophic nest where the mites regulate the number of phoretic flies by predation on eggs and larvae, with, in reaction, a shortening of the fly development length compared to other coprophilous flies. An analysis of different Macrochelid mite species affinity, using morphological, molecular and behavioural data, shows that the specialized choice of a carrier could appear independently in the different mites lineages

A pair of nonidentical two-level atoms, separated by a fixed distance R, interact through photon exchange. The system is described by a state vector which is assumed to be a superposition of four "essential states": (1) the first atom is excited, the second one is in the ground state, and no photon is present, (2) the first atom is in its ground state, the second one is excited, and no photon is present, (3) both atoms are in their ground states and a photon is present, and (4) both atoms are excited and a photon is also present. The system is initially in state (1). The probabilities of each atom being excited are calculated for both the minimally-coupled interaction and the multipolar interaction in the electric dipole approximation. For the minimally-coupled interaction Hamiltonian, the second atom has a probability of being instantaneously excited, so the interaction is not retarded. For the multipolar interaction Hamiltonian, the second atom is not excited before the retardation time, which agrees with special relativity. For the minimally-coupled interaction the nonphysical result occurs because the unperturbed Hamiltonian is not the energy operator in the Coulomb gauge. For the multipolar Hamiltonian in the electric dipole approximation the unperturbed Hamiltonian is the energy operator. An active view of unitary transformations in nonrelativistic quantum electrodynamics is used to derive transformation laws for the potentials of the electromagnetic field and the static Coulomb potential. For a specific choice of unitary transformation the transformation laws for the potentials are used in the minimally-coupled second-quantized Hamiltonian to obtain the multipolar Hamiltonian, which is expressed in terms of the quantized electric and magnetic fields.

The interplay between electron correlation, local distortions and Spin Orbit Coupling is one of the most attractive phenomena in condensed matter Physics and have stimulated much attention in the last decade. In Osmates double perovskites the coupling between electronic, structural and orbital degrees of freedom leads to the formation of an unconventional magnetic phase, whose precise origin and characteristics are still not understood. In particular strong Spin Orbit Coupling effect is believed to occur and have a crucial role in enhancing multipolar exchange interactions in a fashion similar to the more studied 4f electron systems. In this thesis, by means of first principles calculations, we study the structural, electronic and magnetic proprieties of the Mott insulating Ba2NaOsO6 with Osmium in 5d1 electron configuration within the fully relativistic Density Functional Theory plus on site Hubbard U (DFT + U) scheme. We find that the system is subjected to local symmetry breaking and that the magnetic ground state is strongly dependent on the on site Coulomb interaction. Furthermore, by mapping the energy onto a Pseudospin Hamiltonian, we are capable to prove that quadrupolar and octupolar exchanges play a significant role. We repeated the study for Ba2CaOsO6 with Os in 5d2 electronic configuration as a preliminary step for understanding if phase transitions are possible when Ba2NaOsO6 is doped.

La liaison halogène est une interaction intermoléculaire très directionnelle. Elle est observée dans les systèmes C-Hal•••X, où l'atome d'halogène (Hal), qui est lié à un atome de carbone, interagit avec un autre halogène (X = Hal) ou avec une base de Lewis (X = base de Lewis). L'objectif principal de cette thèse est de mieux comprendre ces interactions. Le travail présenté est consacré principalement à l'étude de la densité électronique et du potentiel électrostatique des composés halogénés par diffraction X haute résolution. Dans ce travail quatre composés chlorés, contenant des interactions Hal•••X (Hal = Cl, X = Cl, O, H, C?), ont été analysés dans leur phase cristalline pour étudier la liaison halogène. Parmi les résultats les plus importants issus de cette étude, il faut signaler la détermination expérimentale de la distribution électronique anisotrope de l'atome d'halogène. Cette anisotropie génère des régions électrophiles et nucléophiles autour du noyau de l'halogène qui sont à l'origine de l'interaction très particulière que cet atome réalise avec l'environnement moléculaire
Halogen bonding is a highly directional intermolecular interaction. It is observed in systems C-Hal•••X, where the halogen atom (Hal) is bound to a carbon atom and interacts with another halogen (X = Hal) or a Lewis base (X = Lewis base). The main objective of this thesis is to better understand these interactions. The thesis is mainly devoted to the study of the electron density and the electrostatic potential of halogenated compounds by high resolution X-ray diffraction. In this work, four chlorinated compounds, containing interactions Hal•••X (Hal = Cl, X = Cl, O, H, C?) were analyzed in their crystalline phase to study the halogen bond. Among the most important results from this work, we report the experimental determination of the anisotropic electronic distribution of the halogen atom. This anisotropy generates electrophilic and nucleophilic regions around the halogen nucleus that are responsible for the interaction that this kind of atom establishes with the environment

La localisation d'anderson est une localisation spatiale qui peut se manifester pour la propagation d'ondes en milieu non uniforme, en particulier, pour la propagation d'une onde plasma électronique dans un plasma dont la densité fluctue. L'expérience est réalisée dans un plasma de décharge à confinement multipolaire. L'onde est excitée à l'aide d'une grille plane. Une modulation de densité est obtenue à l'aide d'une instabilité faisceau d'ions-plasma. On observe un amorotissement non collisionnel qui se superpose à l'amortissement landau. Les résultats sont en bon accord avec les prédictions théoriques de l'équation de Mathieu

Dans cette thèse sont montrés des développements de l'approximation de la phase aléatoire (RPA) dans le contexte de théories à séparation de portée. On présente des travaux sur le formalisme de la RPA en général, et en particulier sur le formalisme "matrice diélectrique" qui est exploré de manière systématique. On montre un résumé d'un travail sur les équations RPA dans le contexte d'orbitales localisées, notamment des développements des orbitales virtuelles localisées que sont les "orbitales oscillantes projetées" (POO). Un programme a été écrit pour calculer des fonctions telles que le trou de d'échange, la fonction de réponse, etc... sur des grilles de l'espace réel (grilles parallélépipédiques ou de type "DFT"). On montre certaines de ces visualisations. Dans l'espace réel, on expose une adaptation de l'approximation du dénominateur effectif (EED), développée originellement dans l'espace réciproque en physique du solide. Également, les gradients analytiques des énergies de corrélation RPA dans le contexte de la séparation de portée sont dérivés. Le formalisme développé ici à l'aide d'un lagrangien permet une dérivation tout-en-un des termes courte- et longue-portée qui émergent dans les expressions du gradient, et qui montrent un parallèle intéressant. Des applications sont montrées, telles que des optimisations de géométries aux niveaux RSH-dRPA-I et RSH-SOSEX d'un ensemble de 16 petites molécules, ou encore le calcul et la visualisation des densités corrélées au niveau RSH-dRPA-I
In this thesis are shown developments in the random phase approximation (RPA) in the context of range-separated theories. We present advances in the formalism of the RPA in general, and particularly in the "dielectric matrix" formulation of RPA, which is explored in details. We show a summary of a work on the RPA equations with localized orbitals, especially developments of the virtual localized orbitals that are the "projected oscillatory orbitals" (POO). A program has been written to calculate functions such as the exchange hole, the response function, etc... on real space grid (parallelepipedic or of the "DFT" type) ; some of those visualizations are shown here. In the real space, we offer an adaptation of the effective energy denominator approximation (EED), originally developed in the reciprocal space in solid physics. The analytical gradients of the RPA correlation energies in the context of range separation has been derived. The formalism developed here with a Lagrangian allows an all-in-one derivation of the short- and long-range terms that emerge in the expressions of the gradient. These terms show interesting parallels. Geometry optimizations at the RSH-dRPA-I and RSH-SOSEX levels on a set of 16 molecules are shown, as well as calculations and visualizations of correlated densities at the RSH-dRPA-I level