Dissertations / Theses: 'Iode – Isotopes'

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Berdal, Marion. "Exploration de nouvelles voies de radiomarquage avec l’astate-211 sous forme nucléophile : application à la préparation de radioimmunoconjugués pour la thérapie alpha vectorisée des cancers." Thesis, Nantes, 2020. http://www.theses.fr/2020NANT1021.

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Abstract:

L’astate-211 est un radionucléide prometteur pour la thérapie alpha vectorisée des cancers. Cependant, les méthodes actuelles de radiomarquage d’anticorps avec ce radiohalogène présentent de nombreuses limites telles que des rendements non-optimaux ou l’utilisation de précurseurs toxiques, ce qui complique son transfert en clinique. Afin de proposer des alternatives plus viables, l’exploration de nouvelles classes de précurseurs permettant le radiomarquage avec l’astate-211 et l’iode-125 sous forme nucléophile a été menée. Dans un premier temps, la synthèse de composés modèles pour chacune de ces classes et leur comparaison en termes d’efficacité a été réalisée afin d’identifier les plus adaptées pour le radiomarquage avec ces deux radionucléides. Dans une deuxième partie, la faisabilité d’un radiomarquage d’anticorps à l’astate-211 et à l’iode-125 en une seule étape, utilisant les acides arylboroniques, a été investigué. Dans un premier temps, l’étude de réactivité sur un composé modèle simple a été effectuée afin d’identifier des conditions efficaces en milieu aqueux et à basse température avant de transférer cette approche à un anticorps anti- CD138 d’intérêt pour le ciblage du myélome multiple. Le nouveau procédé ainsi développé surpasse les autres méthodes rapportées dans la littérature et a été validé par des études précliniques de biodistributions. Cette nouvelle méthode de radiomarquage devrait faciliter le passage de l’astate-211 en clinique et permettre le développement d’outils théranostiques basés sur la paire astate/iode
Astatine-211 is a promising radionuclide for targeted alpha therapy of cancers. However, current approaches to bind this radiohalogen to an antibody exhibit limitations such as suboptimal radiochemical yields or the use of toxic precursors, which complicates its clinical transfer. In order to find better alternatives, we explored new classes of precursors, which allow the radiolabelling with astatine-211 and iodine-125 in their nucleophilic form. First, the synthesis of model compounds for each class and the comparison of their efficiency were performed to identify the most promising ones for the radiolabelling with both radionuclides. In a second part, the feasibility of the one-step radiolabelling of antibodies with astatine-211 and iodine-125 using arylboronic acids has been investigated. First, the study on a model compound was conducted in order to identify efficient conditions in aqueous medium and at low temperature before transfering this approach to an anti-CD138 antibody of interest for targeting multiple myeloma. The new process developped outperforms others methods reported in the litterature and has been validated in preclinical biodistribution studies. This new radiolabelling method will ease the clinical transfer of astatine-211 as well as the development of theranostic tools based on the astatine/iodine pair

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Anizan, Nadège. "Imagerie quantitative à l'iode-124 en tomographie par émission de positons du petit animal." Nantes, 2010. https://archive.bu.univ-nantes.fr/pollux/show/show?id=c64acd83-1c60-46d1-8815-0c6a3002c879.

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Abstract:

L'imagerie quantitative TEP à l'iode-124 nécessite l'optimisation des paramètres d'acquisition, et des corrections appropriées à la complexité du spectre d’émission de cet isotope. Une première approche expérimentale établit les performances de la caméra TEP Inveon de Siemens dédiée au petit animal et met en évidence les conséquences des propriétés physiques de l’iode-124 sur les images. Pour adapter ou développer des méthodes de corrections des divers biais démontrés expérimentalement, la caméra TEP Inveon a été modélisée avec la plateforme de simulation Monte-Carlo GATE. La validation du modèle a été réalisée par la comparaison des performances expérimentales et simulées, obtenues pour le fluor-18 et l'iode-124. La simulation d’objets tests placés dans le modèle de la camera Inveon a permis de déterminer la méthode de correction la plus adaptée aux photons simples émis par l'iode-124. L'ensemble des optimisations obtenues sur des objets tests de formes géométriques simples a ensuite été testé expérimentalement dans le cas du petit animal. Les résultats montrent que certains des paramètres optimisés sur les objets tests n'ont pas d'influence sur la quantification de l'activité dans le cas réaliste d’une souris injectée à l'iode-124. Ce travail de thèse démontre la possibilité d'une quantification par imagerie TEP de la distribution d'anticorps monoclonaux marqués à l'iode-124 injectés dans une souris
Iodine-124 PET quantitative imaging requires the optimisation of acquisition parameters and of corrections adapted to the complex nature of the emission spectrum of that isotope. A first experimental approach establishes the performance of the Inveon, Siemens PET system dedicated to small animal and highlights the consequences of iodine-124 physical properties on images. To adapt or develop correction methods for various biases demonstrated experimentally, the PET camera Inveon was modelled with the Monte-Carlo simulation platform, GATE. Model validation was conducted by comparing simulated and experimental performances obtained for fluorine-18 and iodine-124. The simulation of test object placed in the Inveon system model determined the correction method most suitable for singles photons emitted by iodine-124. All optimisations performed on test objects of simple geometric shapes were tested in the case of small animal. The results show that some parameters optimised on the test objects did not influence the quantification of activity in the realistic case of a mouse injected with iodine-124. This thesis demonstrates the possibility of quantification by PET imaging of the distribution of monoclonal antibodies labelled with iodine-124 injected into a mouse

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Marie, Pierre-Yves. "Évaluation de la viabilité myocardique par un acide gras beta-méthyle marque par l'iode-123 : étude réalisée chez l'homme et sur un modèle de cœur isolé perfusé de lapin." Nancy 1, 1996. http://www.theses.fr/1996NAN10373.

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Gaillard, Clotilde. "Étude de la migration thermique des produits de fission molybdène, technétium et iode dans les apatites." Lyon 1, 2000. http://www.theses.fr/2000LYO10253.

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Abstract:

Dans l'optique d'un stockage en site géologique des déchets nucléaires à vie longue, les apatites sont envisagées, d'une part comme matrice de confinement d'actinides ou de produits de fission à vie longue, et d'autre part, comme matériaux incorporés dans les barrières ouvragées. Nos travaux consistent à étudier la migration dans les apatites des produits de fission en fonction de la température. . Nous avons choisi d'étudier l'iode 129, de période 16 millions d'années et le technétium 99, de période 210000 ans. Le but est d'obtenir une modélisation du comportement de ces éléments afin d'extrapoler leur devenir sur une longue période. L'apatite étudiée est de l'hydroxyapatite de synthèse de composition chimique connue Ca10(PO4)6(OH)2. Afin de limiter les problèmes de radioprotection, nous avons étudié le comportement du technétium via le rhénium, son homologue chimique, et le molybdène, de masse proche de celle du technétium. Le couplage implantation ionique - RBS nous a permis de mettre en évidence une volatilisation de ces éléments lors de recuits sous air. Nous avons alors entrepris des études de caractérisation chimique du molybdène et du rhénium par XPS et XANES. Nous avons mis en évidence une oxydation de ces éléments, entraînant la formation d'oxydes volatils. Dans le cas de l'iode, nous avons conjointement mené des expériences avec de l'iode 131 radioactif et de l'iode stable, montrant une diffusion de cet élément dans les joints de grains du matériaux.

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Perret, Pascale. "Études biologiques de nouveaux analogues iodés du glucose et validation du 6-deoxy-6-iodo-d-glucose (6DIG) comme traceur du transport du glucose in vivo." Université Joseph Fourier (Grenoble), 1999. http://www.theses.fr/1999GRE19006.

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Noguere, Gilles. "Measurements and analysis of the iodine 127 and 129 neutron total and capture cross sections from 0,5eV to 100keV." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2003. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2003/NOGUERE_Gilles_2003.pdf.

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Agostini, Denis. "La scintigraphie cardiaque à la I-123 métaiodobenzylguanidine (MIBG) : méthode d'évaluation des réserves adrénergiques dans l'insuffisance cardiaque congestive, implications physiopathologiques et thérapeutiques." Caen, 1991. http://www.theses.fr/1991CAEN3071.

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Delpon, Grégory. "Optimisation des protocoles d'imagerie quantitative planaire pour la dosimétrie lors des études cliniques de radioimmunothérapie à l'iode 131." Toulouse 3, 2002. http://www.theses.fr/2002TOU30165.

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Escoula, Brigitte. "Conception moléculaire et associations en solution : synthèse modulaire d'amphiphilesNouvelles méthodes de marquage à l'iode et au fluor de molécules à activité dopaminergique potentielle." Toulouse, INPT, 1988. http://www.theses.fr/1988INPT016G.

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Trincal, Julien. "Modélisation du comportement de l’iode dans l’atmosphère." Thesis, Lille 1, 2015. http://www.theses.fr/2015LIL10121/document.

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Abstract:

Lors d'un accident grave survenant à une installation nucléaire, les conséquences radiologiques sont liées au transport et au dépôt des radionucléides relâchés dans l’environnement. Suite à l'accident de Fukushima, des écarts significatifs entre mesures et prévisions ont été observés pour l'iode. Ces derniers pourraient notamment s'expliquer par la non prise en compte de la chimie lors du transport dans les codes de dispersion mis en œuvre. Afin de vérifier cette hypothèse, un mécanisme réactionnel de l'iode dans l’atmosphère a été développé à partir d’une revue critique des données de la littérature et des simulations 0D et 3D, à l’aide des outils de calcul ASTEC et Polair3D, ont été réalisées. Les résultats obtenus ont mis en évidence une transformation partielle et rapide de l’iode gazeux (I2 et CH3I) émis. L'influence sur la spéciation de l’iode de paramètres tels que les conditions de pollution (O3, NOx, COV), de photolyse ainsi que la quantité d'iode relâchée est étudiée. L'iode se retrouve rapidement sous forme d'oxydes (IxOy, INOx) et d'iodocarbones. Des points d’amélioration notables concernant le mécanisme réactionnel (absence de données fondamentales qui restent à déterminer et ajout du couplage chimie-aérosol) restent à apporter pour conclure avec certitude sur les formes d’iode radioactif susceptibles d’être présentes dans l’atmosphère
During a severe accident occuring to a nuclear facility, the radiological consequences are related to the transport and deposition of radionuclides released into the environment. Following the Fukushima accident, significant differences between measurements and simulations were observed for iodine. These could notably be explained by the absence of any iodine chemistry during the transport in the dispersion codes used. To investigate this hypothesis, a reactional mechanism of iodine in the atmosphere has been developed from a critical review of the literature data and 0D and 3D simulations has been performed using the ASTEC and Polair3D simulation tools.The results obtained showed a partial and fast transformation of the released gaseous iodine (I2 and CH3I). The influence of parameters on the iodine speciation such as the pollutant conditions (O3, NOx, COV), photolysis and the amount of iodine is discussed.Iodine turns quickly into oxide forms (IxOy, INOx) and iodocarbons. Significant improvements regarding the reactional mechanism (determination of fundamental data, coupling chemistry-aerosol) remain to be done before coming up with a firm conclusion on the radioactive iodine species present in the atmosphere

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Fortin, Camille. "Etudes par simulations numériques et moléculaires de la réactivité atmosphérique de l'iode." Thesis, Lille 1, 2019. http://www.theses.fr/2019LIL1R053.

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Abstract:

Lors d'un accident grave survenant à un réacteur nucléaire à eau pressurisée, les conséquences sanitaires en découlant sont liées au transport et au dépôt des radionucléides relâchés dans l’environnement. Suite à l'accident de Fukushima Daiichi, des écarts significatifs entre mesures et estimations ont été observés pour les dépôts d'iode radioactif. Ces derniers pourraient notamment s'expliquer par la non prise en compte de la chimie lors du transport dans les codes de dispersion mis en œuvre par l'IRSN. Afin d'y remédier un mécanisme de la chimie atmosphérique de l'iode comportant 257 réactions a été élaboré à partir d’une revue critique des données de la littérature. En parallèle, des données thermocinétiques manquantes ont été déterminées par simulations à l'échelle moléculaire pour la série de réactions X + H2O2 = produits (X = Br, I) et pour le système réactionnel OH + CH2IOH = produits. Des simulations 0D et 3D ont été réalisées à l’aide des outils de calcul ASTEC et Polair3D après une injection de I2 et CH3I. Les résultats obtenus ont mis en évidence une transformation partielle et rapide de ces composés gazeux iodés. L'influence de plusieurs paramètres (qualité air, quantité et la nature d'iode relâchée) sur la spéciation de l'iode a été évaluée. Pour l'ensemble des simulations, l'iode se retrouve rapidement sous forme d'oxydes et nitroxydes d'iode ou de composés iodocarbonés gazeux. Ces derniers peuvent être à l'origine de la formation d'aérosols responsables du rabattement d'iode radioactif
During a severe accident occurring to a pressurized nuclear water reactor, radiological consequences are related to the transport and deposition of radionuclides released into the environment. Following the Fukushima Daiichi accident, significant differences between measurements and simulations were observed for iodine deposition. It could notably be explained by the absence of any iodine chemistry in the IRSN dispersion codes. To address this, a mechanism of atmospheric iodine chemistry involving 257 reactions was developed from a critical review of the literature. In parallel, missing thermokinetic data were determined by molecular-scale simulations for the X + H2O2 (X = Br, I) and OH + CH2IOH reactions. 0D and 3D simulations were performed using ASTEC and Polair3D after an injection of either I2 or CH3I. The results showed a partial and rapid transformation of these iodinated gaseous compounds. The influence of several parameters (air quality, quantity and nature of iodine released) on iodine speciation was evaluated. For all simulations, iodine is quickly found in the form of iodine oxides and nitroxides or gaseous iodocarbon compounds. The latter may be the cause of iodinated aerosols formation and deposition

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Moreau, Matthieu. "Reconstruction tomographique 3D complète par modélisation Monte Carlo de la matrice système en TEP pré-clinique à l'iode 124." Nantes, 2014. http://archive.bu.univ-nantes.fr/pollux/show.action?id=f73c0017-f3be-4649-9ff5-3e006a136224.

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Abstract:

L'imagerie immuno-TEP à l'iode-124 peut être mise à profit pour déterminer la pharmacocinétique de certains traceurs en radioimmunothérapie. La quantification en imagerie TEP à l'iode 124 est cependant limitée par de nombreux phénomènes physiques ayant lieu au sein de l'objet et des éléments de détection, comme le long parcours des positons dans l'eau et la complexité du spectre d'émission des rayonnements gamma. L'objectif de ce travail de thèse a été de mettre en œuvre une méthode de reconstruction tomographique tridimensionnelle complète par modélisation Monte Carlo de la matrice système (S(MC)2PET) afin d'évaluer ce type d'approche dans un contexte pré-clinique à l'iode-124. Un modèle numérique de la caméra TEP pré-clinique Inveon a été modélisé avec le logiciel de simulations Monte Carlo GATE. Plusieurs types de matrices systèmes ont été calculés, comprenant au moins une modélisation de la fonction de réponse de la caméra. Le milieu objet a été soit négligé, soit considéré uniforme ou identique à l'objet réel. L'impact de la complexité du modèle et de la variance statistique associées aux éléments de matrice a été évalué sur les images reconstruites d'objets tests numériques plus ou moins complexes, ainsi que sur une mesure de souris. Ces études montrent qu'un niveau de complexité élevé du modèle ne permet pas systématiquement une amélioration des résultats qualitatifs et quantitatifs, compte tenu des variances élevées des matrices systèmes associées
Immuno-PET imaging can be used to assess the pharmacokinetic in radioimmunotherapy. When using iodine-124, PET quantitative imaging is limited by physics-based degrading factors within the detection system and the object, such as the long positron range in water and the complex spectrum of gamma photons. The objective of this thesis was to develop a fully 3D tomographic reconstruction method (S(MC)2PET) using Monte Carlo simulations for estimating the system matrix, in the context of preclinical imaging with iodine-124. The Monte Carlo simulation platform GATE was used for that respect. Several complexities of system matrices were calculated, with at least a model of the PET system response function. Physics processes in the object was either neglected or taken into account using a precise or a simplified object description. The impact of modelling refinement and statistical variance related to the system matrix elements was evaluated on final reconstructed images. These studies showed that a high level of complexity did not always improve qualitative and quantitative results, owing to the high-variance of the associated system matrices

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Bignan, Gilles. "Synthèse d'analogues iodés du D-glucose." Grenoble 1, 1993. http://www.theses.fr/1993GRE10206.

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Abstract:

Les techniques d'imagerie sont de plus en plus utilisees en medecine nucleaire et apportent une aide precieuse dans le diagnostic. Ce travail s'inscrit dans la recherche de traceurs du d-glucose, marques avec un emetteur gamma, ce qui a conduit a la synthese de divers derives iodes du glucose: le 4-desoxy-4-iodo-d-glucose, dans lequel l'iode remplace un hydroxyle; un heptulose, de configuration gluco, dans lequel le motif iode s'ajoute aux fonctions existantes; des derives du d-glucose, incorporant un motif betaiodoether dans diverses positions. Bien qu'aucun des derives prepares ne presente les proprietes d'un traceur, la stabilite remarquable du motif betaiodoethylether, a ete mise en evidence au cours de ce travail. Ce resultat revet une importance particuliere lors de l'utilisation de derives radioactifs (faible perte d'iode in vivo)

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Leboulleux, Sophie. "Place de l'iode 131 et de l'imagerie scintigraphique dans la prise en charge des cancers différenciés de la thyroïde." Thesis, Paris 11, 2013. http://www.theses.fr/2013PA11T062.

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Abstract:

Le traitement initial des cancers différenciés de la thyroïde (CTD) consiste en une thyroïdectomie totale suivie, dans de nombreux cas par l’administration d’iode 131. Après thyroïdectomie totale, un traitement par iode 131 est indiqué en fonction des caractéristiques tumorales initiales. Chez les patients à risque élevé de rechute il est recommandé d’administrer une forte activité d’iode 131. Chez les patients à très faible risque il est recommandé de ne pas administrer d’iode 131. Dans le groupe intermédiaire, il a été montré par deux études prospectives multicentriques randomisées (ESTIMABL et HILO) qu’une activité de 1,1 GBq (30 mCi) administrée après TSHrh (Thyroid Stimulating Hormon recombinante humaine) était adaptée. La désescalade thérapeutique se poursuit dans le cadre d’un autre essai prospectif randomisé (ESTIMABL 2) comparant une activité de 30 mCi après injection de TSHrh à une simple surveillance. Chez les patients avec maladie résiduelle la tomographie par émission de positon couplée à un scanner (TEP/TDM) au fluorodesoxyglucose (FDG) est un examen clé avec une valeur à la fois diagnostique et thérapeutique. Les fixations de FDG permettent de localiser la maladie résiduelle, surtout lorsqu’elle ne capte pas l’iode. Chez les patients dont le site de récidive n’est pas déterminé par l’échographie cervicale, la TEP/TDM au FDG est plus sensible que la scintigraphie post-thérapeutique réalisée après administration d’une forte activité d’iode 131 (dite activité empirique) et est considéré comme l’examen de première intention. La réalisation d’une stimulation par TSHrh avant la TEP au FDG augmente le nombre de lésions détectées et donc sa sensibilité sans que les modifications thérapeutiques qui en découlent soient néanmoins significatives. Le rôle de la TEP FDG dans la sélection des patients nécessitant un traitement par inhibiteur de tyrosine kinase et dans l’évaluation antitumorale des inhibiteurs de tyrosine kinase reste à démontrer. L’utilisation d’ITK pour ré-induire les fixations d’iode 131 sont une voie majeure de développement pour les patients ayant une maladie réfractaire à l’iode 131
Initial treatment of differentiated thyroid cancer is based on a total thyroidectomy and in many cases on the administration of radioactive iodine. Following total thyroidectomy, radioactive iodine is given, based on the primary tumor characteristics. In case of a very low risk of recurrence it is recommended not to give radioactive treatment. In case of high risk patients, a high activity of radioactive iodine is given after TSH stimulation. In case of intermediate risk patients, two randomized prospective studies (ESTIMABL and HILO) have shown that an activity of 1,1 GBq (30 mCi) given after rhTSH (recombinant human Thyroid Stimulating Hormon) was adequate. A further step is taken towards less treatment has now been undertaken with the ESTIMABL2 study, a prospective randomized study comparing a treatment with 1,1 GBq (30 mCi) of radioactive iodine treatment to follow-up without ablation. In patients with persistent disease, positron emission tomography with computed tomography (PET/CT) is a key examination used for its diagnostic and prognostic value. Foci of FDG uptake can localize residual disease, especially when it does not take up radioactive iodine. In patients in whom the site of recurrence remains unknown after a neck ultrasonography PET/CT with FDG is more sensitive than a post-therapeutic whole body scan performed after the administration of a high activity of radioactive iodine (empiric iodine) and should be considered as the first examination to perform. Injections of rhTSH before doing FDG PET/CT allow to increase the number of lesions detected, however the treatment changes linked to this preparation remains minor. The role of FDG PET/CT in the selection of patients to tyrosine kinase inhibitors (TKI) and to assess metabolic tumor response remains to be explored. The use of TKI to reinduce radioactive iodine uptake is a major research subject for patients with radioactive iodine refractory disease

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Cartonnet, Adrien. "Contribution à l’étude du rejet à l’environnement de l’iode radioactif lors d’une séquence accidentelle de type RTGV." Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10123/document.

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Abstract:

Dans une séquence accidentelle de rupture de tube(s) de générateur de vapeur d’un réacteur à eau pressurisée (séquence RTGV), une fraction des espèces radioactives présentes dans le circuit primaire est susceptible d’être transférée à l’environnement. Parmi ces espèces, on porte une attention particulière à l’iode qui est le plus dangereux à court terme pour les populations et susceptible de former des espèces volatiles. En fonctionnement normal, le circuit primaire est contaminé par des produits de fission radioactifs à cause de micro fissures qui se développent dans les gaines des crayons combustible.Pour mieux estimer les rejets en cas de RTGV, il est primordial de déterminer la répartition des espèces iodées entre la phase gazeuse et la phase liquide en aval de la brèche ainsi que la granulométrie des gouttes générées (fraction transférée au secondaire) lors du flashing. La première partie de l’étude concerne la modélisation du jet diphasique généré à la brèche. Ainsi, un modèle physique a été développé dans le but de calculer la fraction vaporisée en champ proche ainsi que la distribution des gouttes (granulométrie) générée en sortie de brèche. Ce modèle a ensuite été appliqué et validé sur des expériences disponibles dans la littérature (essais conduits à l’US/ NRC et à l’INERIS). Une seconde partie est consacrée à la modélisation de la spéciation chimique de l’iode dans le circuit primaire et à la détermination des coefficients de partage des espèces de l’iode (calculs de dynamique moléculaire). Enfin, ces modèles ont été intégrés dans le logiciel de simulation des accidents ASTEC pour calculer le rejet gazeux et liquide lors d’une séquence accidentelle type RTGV
In a Steam Generator Tube Rupture (SGTR) accident occurring to a pressurised nuclear water reactor, a fraction of the radioactive species present in the primary circuit is likely to be transferred to the environment. Particular attention is paid to iodine for two reasons; the first one it is well known that iodine is a high contributor to the dose at short term and in second, due to possible formation of volatile species, which could be largely sprayed in the environment. In normal operating conditions, the primary circuit is contaminated with some radioactive products flowing through micro-cracks existing in the fuel rod claddings. To better estimate the releases for SGTR sequence, it is crucial to determine the iodine partition between the gas and the liquid phase downstream the tube break as well as the droplet size distribution generated during the flashing. The first part of the PhD presents a heat and mass transfer model developed to predict the two-phase jet behaviour at the break. The steam fraction is calculated as well as the droplet size distribution upstream the break. Experiments available in the literature (tests conducted at the U.S/NRC and INERIS) are used to validate the model. The second part concerns the modelling of the iodine chemical speciation in the primary conditions (irradiation, low concentration and presence of impurities). For each iodine species, the partition coefficient has been determined either in using literature data or with the help of molecular dynamics computations. Last, this global release modelling has been implemented in ASTEC, the IRSN accident simulation software and the releases have been calculated for one SGTR scenario

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Falaise, Clément. "Polymères de coordination : utilisation de matrices poreuses de type MOF pour la capture des radionucléides et cristallochimie des carboxylates d'actinides légers (Th, U) tétravalents." Electronic Thesis or Diss., Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10115.

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Abstract:

L’utilisation de l’énergie nucléaire pose la question de la prise en compte des radionucléides avec l’environnement. Actuellement, leur mitigation est un enjeu majeur de la chimie associée au domaine du nucléaire. Ce travail de thèse a suivi deux axes de recherche : le piégeage des radionucléides par une famille de solides poreux Metal-Organic Frameworks (MOF) et la cristallochimie des carboxylates d’actinides tétravalents. La maitrise de cette dernière pourrait permettre de faciliter l’étude de la spéciation des actinides dans l’environnement. Un intérêt particulier a été porté sur la capture de l’iode dans des MOF à base d’aluminium, avec la mise en évidence de fonctionnalités (donneur d’électron) qui favorise son piégeage. Les capacités d’encapsulation d’actinides légers (Th et U) dans les MOF et leur stabilité sous irradiation γ ont également été investigués. Parallèlement, plus de vingt nouveaux carboxylates d’actinides tétravalents (U et Th) ont été caractérisés par DRX sur monocristal. Certains d’entre eux, préparés par hydrolyse contrôlée en condition solvothermale, sont construits à partir d’assemblages polynucléaires ([U4], [Th6], [U6] et [U38]). Afin de comprendre la formation de ces assemblages, l’étude ex-situ (DRX, EXAFS, RMN, SEM) de la synthèse du composé {U38} a été menée
The use of nuclear energy obviously raises the question of the presence of radionuclides in the environment. Currently, their mitigation is a major issue associated with nuclear chemistry. This thesis focuses on both the trapping of radionuclides by porous solids called Metal-Organic Frameworks (MOF) and the crystal chemistry of the carboxylate of tetravalent actinides (AnIV). The academic knowledge of the reactivity of carboxylate of AnIV could help the understanding of actinides speciation in environment. We focused on the sequestration of iodine by aluminum based MOF. The functionalization (electron-donor group) of the MOF drastically enhances the iodine capture capacity. The removal of light actinides (Th and U) from aqueous solution was also investigated as well as the stability of (Al)-MOF under γ radiation. More than twenty coordination polymers based on tetravalent actinides have been synthesized and characterized by single crystal X-ray diffraction. The use of controlled hydrolysis promotes the formation of coordination polymers exhibiting polynuclear cluster ([U4], [Th6], [U6] and [U38]). In order to understand the formation of the largest cluster, the ex-situ study of the solvothermale synthesis of compound {U38} has also been investigated

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Chabauty, Anne-Lise. "Conditionnement de l’iode radioactif dans des verres de phosphate d’argent." Thesis, Lille 1, 2018. http://www.theses.fr/2018LIL1R034/document.

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Abstract:

L’iode 129 fait partie des déchets radioactifs issus de l’industrie nucléaire, et est actuellement géré par dilution isotopique. Les travaux présentés dans ce mémoire portent sur l’étude de la faisabilité d’un conditionnement de l’iode au sein d’une matrice vitreuse, en vue d’un stockage en couche géologique profonde. Les verres de phosphate d’argent, permettant d’incorporer de fortes quantités d’iode et synthétisables à basse température, ont été choisis pour cette étude. Afin d’améliorer leur résistance à l’altération en milieu aqueux, ces derniers ont été réticulés par du niobium et du bismuth. Des verres phospho-molybdiques (P-Mo), réticulés au niobium, ont également été synthétisés. Les limites d’incorporation du niobium et du bismuth ont été déterminées pour une teneur en iode de 12 %mass, et sont comprises entre 1,6 %mol et 4,0 %mol, selon le rapport Ag/P et la teneur en MoO3 considérés. Les études structurales montrent que l’introduction de ces agents de réticulation entraine une augmentation significative du degré de polymérisation des verres considérés. Pour autant, ils ont peu d’effet sur les propriétés thermiques des verres purement phosphatiques à l’iode et sur leur résistance à l’altération. Les verres P-Mo à l’iode présentent cependant une augmentation de la Tg et une amélioration de durabilité chimique en eau pure. Pour un verre P-Mo contenant 4,0 %mol en Nb2O5, la vitesse d’altération à 50 °C diminue en effet d’un facteur 100 par rapport à un verre purement phosphatique, avec en plus l’apparition d’un régime résiduel d’altération. Cette tendance n’est cependant pas vérifiée pour les tests de lixiviation réalisés dans une eau en équilibre avec l’argile
Iodine 129 is a radioactive waste coming from the nuclear industry, which is currently handled by isotopic dilution. As a part of the assessment of alternative solutions, this work focuses on the study of the feasibility of iodine conditioning using a glass matrix aiming at a long-term storage in a geological repository. Silver phosphate glasses, which can incorporate high amounts of iodine and can be synthesized at low temperature, were chosen for this study. In order to increase their chemical durability, theses glasses were crosslinked by niobium and bismuth oxides. Phospho-molybdenum glasses, crosslinked by niobium, were also synthesized. Niobium and bismuth incorporation limits were determined for an iodine amount of 12 wt% and range from 1.6 mol% to 4.0 mol%, depending on the Ag2O/P2O5 ratio and the amount of MoO3. Structural investigations show that the introduction of those crosslinking reagents induces a significant increase of the polymerization degree of the glasses. Despite this higher connectivity, the two crosslinking reagents have a low impact on the thermal properties of iodine-containing silver phosphate glasses, as well as on their resistance to alteration in aqueous medium. However, phospho-molybdenum glasses containing iodine and crosslinked by niobium display an increase of their glass transition temperature and of their chemical durability. Indeed, the alteration rate decreases from a factor 100 for a phospo-molybdenum glass containing 4.0 mol% of Nb2O5 in comparison to a pure phosphate glass, with the apparition of a residual alteration regime. In clay-equilibrated water, however, this tendency is not verified

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Roch, Martine. "Simulation des effets physiques et chimiques des rayonnements ionisants au niveau de l'ADN." Toulouse 3, 1992. http://www.theses.fr/1992TOU30219.

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Abstract:

Ce travail constitue une approche a la modelisation des effets reels se produisant dans une cellule irradiee, a partir de la simulation spatio-temporelle par la methode de monte-carlo des processus radiolytiques induits dans l'eau par des electrons. Une etape preliminaire permet de mettre en evidence le phenomene de fond continu, en modelisant en particulier les reactions intertraces se produisant dans un faisceau d'electrons de 1 kev. Nous avons, ensuite, distingue deux aspects de la simulation lies a l'irradiation de l'adn. Dans une premiere phase, les structures de trace des electrons auger liberes par la decroissance de l'iode 125 sont generees pour des conditions d'eau liquide. En superposant ces traces sur un modele d'adn helicoidal, nous pouvons evaluer la contribution des effets directs et indirects induisant la formation de cassures dans l'adn. Nos resultats s'accordent bien avec les valeurs experimentales de la litterature. La phase suivante a pour but de simuler le milieu cellulaire reel entourant l'adn, en prenant en compte un inhibiteur de radicaux hydroxyles, le formiate de sodium. Les modifications qu'il apporte au comportement des radicaux oh nous montrent qu'il constitue un excellent protecteur de l'adn contre les cassures provoquees par les effets indirects des rayonnements. Le modele final represente une synthese associant les simulations precedentes et la participation chimique des sous-elements de l'adn (ribose, phosphate, adenine, cytosine, guanine, thymine). L'interet essentiel de ce modele est sa grande facilite d'adaptation au niveau de la methode et surtout des applications

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Demonchy, Mathilde. "Modélisation de l'effet primaire des rayonnements sur l'ADN dans son environnement." Toulouse 3, 1997. http://www.theses.fr/1997TOU30194.

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Abstract:

L'etude consiste a ameliorer un modele de simulation de l'action des rayonnements ionisants sur l'adn qui permet de distinguer les 2 modes d'action du rayonnement : l'effet direct de nature stochastique et l'effet indirect plus specifique. Dans le milieu cellulaire, l'adn est etroitement associe a des complexes proteiques et a des molecules d'eau. Les phenomenes decoulant d'une ionisation primaire sur une molecule d'eau de l'enveloppe d'hydratation ne peuvent pas etre consideres comme des effets indirects car les especes transitoires formees ne diffusent pas librement avant d'attaquer leur substrat. Notre premier travail fut la construction d'une enveloppe d'hydratation autour des sequences d'acides nucleiques, par deux methodes complementaires : (1) les resultats d'une analyse quantitative des interactions du solvant avec les nucleotides obtenus a partir de donnees de cristallographie et (2) la modelisation moleculaire. La deuxieme etape est l'elaboration d'un code monte-carlo de simulation du trajet de l'electron dans un milieu heterogene. La methode d'echantillonnage des libres parcours s'applique a la traversee de differentes molecules (adn, anveloppe d'hydratation, eau environnante, histones. . . ). Les specificites atomiques de chaque constituant de la cible influencent ainsi directement les etapes physique et chimique. Les deux modeles hydrates sont soumis a differents rayonnements : (1) a l'iode 125 et aux photo-electrons du carbone, deux emetteurs ponctuels d'electrons auger incorpores a l'adn et (2) a un rayonnement externe de photons de basse energie. Ces electrons de faible energie mis en mouvement presentent des parcours proches des dimensions de l adn, ce qui explique leur forte toxicite. Les traces de ces electrons sont generees a l'interieur et autour des deux modeles induisant des dommages sur l'adn. En fonction de l'energie des photons primaires, les aspects specifique et qualitatif de l'interaction avec l'adn sont mis en evidence. Le developpement du modele de simulation implique l'utilisation des caracteristiques physiques a l'origine de ces phenomenes et permet ainsi une meilleure comprehension de leurs effets sur l'adn. La comparaison des resultats obtenus a des etudes experimentales, aussi bien pour l'irradiation interne a l'aide de sources ponctuelles que pour l'irradiation par un faisceau de photons, montre la coherence du modele de simulation et sa capacite a caracteriser les schemas des depots d'energie et de dommages radio-induits.

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Chabauty, Anne-Lise. "Conditionnement de l’iode radioactif dans des verres de phosphate d’argent." Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2018-2021), 2018. http://www.theses.fr/2018LILUR034.

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Abstract:

L’iode 129 fait partie des déchets radioactifs issus de l’industrie nucléaire, et est actuellement géré par dilution isotopique. Les travaux présentés dans ce mémoire portent sur l’étude de la faisabilité d’un conditionnement de l’iode au sein d’une matrice vitreuse, en vue d’un stockage en couche géologique profonde. Les verres de phosphate d’argent, permettant d’incorporer de fortes quantités d’iode et synthétisables à basse température, ont été choisis pour cette étude. Afin d’améliorer leur résistance à l’altération en milieu aqueux, ces derniers ont été réticulés par du niobium et du bismuth. Des verres phospho-molybdiques (P-Mo), réticulés au niobium, ont également été synthétisés. Les limites d’incorporation du niobium et du bismuth ont été déterminées pour une teneur en iode de 12 %mass, et sont comprises entre 1,6 %mol et 4,0 %mol, selon le rapport Ag/P et la teneur en MoO3 considérés. Les études structurales montrent que l’introduction de ces agents de réticulation entraine une augmentation significative du degré de polymérisation des verres considérés. Pour autant, ils ont peu d’effet sur les propriétés thermiques des verres purement phosphatiques à l’iode et sur leur résistance à l’altération. Les verres P-Mo à l’iode présentent cependant une augmentation de la Tg et une amélioration de durabilité chimique en eau pure. Pour un verre P-Mo contenant 4,0 %mol en Nb2O5, la vitesse d’altération à 50 °C diminue en effet d’un facteur 100 par rapport à un verre purement phosphatique, avec en plus l’apparition d’un régime résiduel d’altération. Cette tendance n’est cependant pas vérifiée pour les tests de lixiviation réalisés dans une eau en équilibre avec l’argile
Iodine 129 is a radioactive waste coming from the nuclear industry, which is currently handled by isotopic dilution. As a part of the assessment of alternative solutions, this work focuses on the study of the feasibility of iodine conditioning using a glass matrix aiming at a long-term storage in a geological repository. Silver phosphate glasses, which can incorporate high amounts of iodine and can be synthesized at low temperature, were chosen for this study. In order to increase their chemical durability, theses glasses were crosslinked by niobium and bismuth oxides. Phospho-molybdenum glasses, crosslinked by niobium, were also synthesized. Niobium and bismuth incorporation limits were determined for an iodine amount of 12 wt% and range from 1.6 mol% to 4.0 mol%, depending on the Ag2O/P2O5 ratio and the amount of MoO3. Structural investigations show that the introduction of those crosslinking reagents induces a significant increase of the polymerization degree of the glasses. Despite this higher connectivity, the two crosslinking reagents have a low impact on the thermal properties of iodine-containing silver phosphate glasses, as well as on their resistance to alteration in aqueous medium. However, phospho-molybdenum glasses containing iodine and crosslinked by niobium display an increase of their glass transition temperature and of their chemical durability. Indeed, the alteration rate decreases from a factor 100 for a phospo-molybdenum glass containing 4.0 mol% of Nb2O5 in comparison to a pure phosphate glass, with the apparition of a residual alteration regime. In clay-equilibrated water, however, this tendency is not verified

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Cartonnet, Adrien. "Contribution à l’étude du rejet à l’environnement de l’iode radioactif lors d’une séquence accidentelle de type RTGV." Electronic Thesis or Diss., Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10123.

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Abstract:

Dans une séquence accidentelle de rupture de tube(s) de générateur de vapeur d’un réacteur à eau pressurisée (séquence RTGV), une fraction des espèces radioactives présentes dans le circuit primaire est susceptible d’être transférée à l’environnement. Parmi ces espèces, on porte une attention particulière à l’iode qui est le plus dangereux à court terme pour les populations et susceptible de former des espèces volatiles. En fonctionnement normal, le circuit primaire est contaminé par des produits de fission radioactifs à cause de micro fissures qui se développent dans les gaines des crayons combustible.Pour mieux estimer les rejets en cas de RTGV, il est primordial de déterminer la répartition des espèces iodées entre la phase gazeuse et la phase liquide en aval de la brèche ainsi que la granulométrie des gouttes générées (fraction transférée au secondaire) lors du flashing. La première partie de l’étude concerne la modélisation du jet diphasique généré à la brèche. Ainsi, un modèle physique a été développé dans le but de calculer la fraction vaporisée en champ proche ainsi que la distribution des gouttes (granulométrie) générée en sortie de brèche. Ce modèle a ensuite été appliqué et validé sur des expériences disponibles dans la littérature (essais conduits à l’US/ NRC et à l’INERIS). Une seconde partie est consacrée à la modélisation de la spéciation chimique de l’iode dans le circuit primaire et à la détermination des coefficients de partage des espèces de l’iode (calculs de dynamique moléculaire). Enfin, ces modèles ont été intégrés dans le logiciel de simulation des accidents ASTEC pour calculer le rejet gazeux et liquide lors d’une séquence accidentelle type RTGV
In a Steam Generator Tube Rupture (SGTR) accident occurring to a pressurised nuclear water reactor, a fraction of the radioactive species present in the primary circuit is likely to be transferred to the environment. Particular attention is paid to iodine for two reasons; the first one it is well known that iodine is a high contributor to the dose at short term and in second, due to possible formation of volatile species, which could be largely sprayed in the environment. In normal operating conditions, the primary circuit is contaminated with some radioactive products flowing through micro-cracks existing in the fuel rod claddings. To better estimate the releases for SGTR sequence, it is crucial to determine the iodine partition between the gas and the liquid phase downstream the tube break as well as the droplet size distribution generated during the flashing. The first part of the PhD presents a heat and mass transfer model developed to predict the two-phase jet behaviour at the break. The steam fraction is calculated as well as the droplet size distribution upstream the break. Experiments available in the literature (tests conducted at the U.S/NRC and INERIS) are used to validate the model. The second part concerns the modelling of the iodine chemical speciation in the primary conditions (irradiation, low concentration and presence of impurities). For each iodine species, the partition coefficient has been determined either in using literature data or with the help of molecular dynamics computations. Last, this global release modelling has been implemented in ASTEC, the IRSN accident simulation software and the releases have been calculated for one SGTR scenario

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Zhang, Haohan. "Alteration of nuclear glass in the vapor phase and effects of radiations." Electronic Thesis or Diss., Ecole nationale supérieure Mines-Télécom Atlantique Bretagne Pays de la Loire, 2022. http://www.theses.fr/2022IMTA0301.

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Abstract:

Dans le cadre du stockage géologique des déchets nucléaires français de haute activité, l'hydratation des verres en phase vapeur est envisagée avant l'altération aqueuse. Phénomène mal connu, l'hydratation du verre nucléaire en phase vapeur insaturée ainsi que sous irradiations peut à terme affecter sa durabilité chimique en phase aqueuse. Cette thèse étudie d'abord les relâchements en bore (en tant que traceur de l'altération du verre) et en iode (en tant que radionucléide problématique pour la sécurité du stockage) du verre lors des tests d'hydratation en phase vapeur suivis par une lixiviation sous eau. Des échantillons de verre présentant différents états de surface ont été hydratés et caractérisés par une large gamme de techniques. Les résultats montrent le relâchement préférentiel du bore sous forme BO3, révélant le rôle important de cet élément dans le contrôle de la cinétique d'hydratation de verre en phase vapeur. Les discussions reliant les modifications des propriétés mécaniques du verre à sa durabilité chimique permettent d'éclairer la compréhension des mécanismes de relâchement du bore, comprenant les processus d'hydrolyse, diffusion et évaporation. Une rétention importante d'iode dans la couche hydratée et qui perdure lors de la remise en en eau suggère l'effet barrière de la couche hydratée pour le transport des espèces aqueuses. L'effet des irradiations alpha et gamma a été étudié en irradiant les échantillons de verre pré-hydraté ou en hydratant les échantillons en présence de rayonnements gamma. Aucun effet significatif de l’irradiation sur la durabilité chimique du verre hydraté n’a été mis en évidence. Des travaux complémentaires visant à mettre en évidence une possible accélération de l'hydratation du verre en présence de phases secondaires ont été réalisés. La méthode développée dans cette étude ouvre la voie à une étude plus générale sur l’effet des matériaux d’environnement sur lors de l’altération du verre en phase vapeur
Under the context of geological disposal of French high-level nuclear waste, glass vapor hydration is expected to occur prior to liquid alteration. A poorly understood phenomenon, hydration of nuclear glass in the unsaturated vapor phase as well as under radiations may eventually affect its chemical durability in the aqueous phase. This study investigates firstly the releases of boron (as a tracer of glass alteration) and iodine (as a problematic radionuclide for disposal safety) during glass vapor hydration and subsequent leaching tests. Glass samples of different surface states were hydrated and characterized by a wide range of techniques. The results show the preferential release of boron in the form of BO 3, revealing the important role of boron incontrolling the kinetics of glass vapor hydration. Discussions linking the modifications in mechanical properties and in chemical durability shed light on the understanding of the mechanisms of boron release,comprising the processes of hydrolysis, diffusion, and evaporation. Great retention of iodine in the hydrated layer and during subsequent leaching suggests the transport-limiting effect of the hydrated layer. Effect of alpha and gamma radiations were studied by irradiating the pre-hydrated glass samples or by hydrating the samples in the presence of gamma rays. No significant effect of radiation on the chemical durability of hydrated glass was demonstrated. Supplementary work aimed at generating a possible acceleration of the hydration of the glass in the presence of secondary phases has been carried out. The method developed in this study paves the way to a more general study on the effect of environmental materials on the alteration of glass in the vapor phase

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Leloire, Maëva. "Utilisation de matériaux poreux de type Metal-Organic Framework (MOF) pour l’adsorption de molécules gazeuses (I2, RuO4) dans le contexte d’un accident de réacteur nucléaire." Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2018-2021), 2021. http://www.theses.fr/2021LILUR009.

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Abstract:

Les isotopes radiotoxiques de l'iode et du ruthénium, tels que 129I, 131I, 103Ru et 106Ru, sont produits en quantité significative durant la fission nucléaire. Après un accident de réacteur nucléaire, ces éléments peuvent être rapidement disséminés dans l’environnement, sous la forme d’espèces gazeuses très volatiles comme l'iode moléculaire (I2) ou le tétraoxyde de ruthénium (RuO4). Afin de limiter la dispersion de ces produits de fission en cas d’accident, des filtres composés de matériaux poreux (zéolites ou charbon actifs) peuvent être employés. Cependant, de tels solides poreux présentent des limitations dans le contexte d'accident nucléaire. En effet, la présence d'espèces empoisonnantes (par exemple NOx, H2O, COx) peut inhiber la capture d’espèces radiotoxiques. De plus, leur relative faible porosité n’est souvent pas adaptée au bon piégeage d’espèces volumineuses comme RuO4. Sur la base de ces limites, une classe récente de matériaux poreux appelés Metal-Organic Frameworks (MOFs) pourrait s’avérer être un substitut efficace. En effet, les composés MOFs sont des matériaux hybrides cristallisés, constitués de clusters inorganiques liés les uns aux autres par des ligands organiques. Cette organisation peu dense offre une porosité importante et des surfaces spécifiques élevées (jusqu'à 7000 m2.g-1), nettement supérieurs à celles des solides poreux habituels. Bien que ces solides aient déjà montré de bonnes capacités pour la capture d’espèces radioactives, très peu de données rapportent leur efficacité pour le piégeage d’espèces gazeuses (notamment RuO4) en conditions accidentelles.Afin de renforcer nos connaissances sur les composés MOFs pour une potentielle utilisation en sureté nucléaire, ce travail de thèse s’est intéressé à leur efficacité pour la capture de I2 et RuO4 volatils dans certaines matrices poreuses modèles (type UiO-66). Nous avons mis en évidence l'importance de la fonctionnalisation du ligand espaceur et du confinement de l’iode au sein du réseau poreux. Ainsi, l’iode créé une interaction forte avec la charpente des MOFs pour former d’autres espèces iodées de type Ix-. Cette transformation a notamment été analysée par spectroscopie RAMAN.Suite à cette première étude, nous avons sélectionné le solide UiO-66_NH2 comme matériau de filtration de référence pour réaliser un essai dans l’installation EPICUR de l’IRSN. Celle-ci permet la manipulation d’iode radioactif (131I) et l’étude de son confinement au sein de la charpente poreuse en conditions accidentelles (radiation, température, vapeur d’eau). Ce travail a nécessité, en amont, d’élaborer un protocole de mise en forme, afin de produire un matériau MOF avec une granulométrie sphérique millimétrique. En parallèle, un travail sur la résistance de ce matériau sous irradiation gamma a également été entrepris, dans l’installation IRMA de l’IRSN. Cette étude a confirmé l’excellente efficacité du UiO-66_NH2 dans le contexte choisi. Enfin, le matériau UiO-66_NH2 a également été le candidat choisi pour la capture de RuO4 gazeux. Les différentes analyses (MET, RMN) ont permis de quantifier le RuO4 au sein des pores et de proposer des mécanismes réactionnels expliquant sa très bonne adsorption
The radiotoxic isotopes of iodine and ruthenium, such as 129I, 131I, 103Ru and 106Ru, are produced in significant quantities during nuclear fission. After a nuclear accident, these elements can be rapidly disseminated in the environment, in the form of highly volatile species such as molecular iodine (I2) or ruthenium tetroxide (RuO4). In order to limit the dispersion of these fission products, in case of a nuclear accident, filters composed by porous materials (zeolites or activated carbon) can be used. However, such porous solids have limitations during a nuclear accident. Indeed, the presence of poisonous species (for example NOx, H2O, COx) can ihhibit the capture of radiotoxic species. In addition, their relatively low porosity is often not suitable for the good trapping of large species such as RuO4. Based on these limitations, a recent class of porous materials called Metal-Organic Frameworks (MOFs) could be an effective substitute. Indeed, MOFs are hybrid materials, composed of inorganic clusters linked to each other by organic ligands. This low-density organization allows high porosity and high specific surface areas (up to 7000 m2.g-1), significantly higher than those of the usual porous solids. Although MOFs have already shown good capacities for capturing radioactive species, very little data exist on their effectiveness for trapping gaseous species (especially RuO4) and under accident conditions.In order to strengthen our knowledge of MOFs for potential use in nuclear safety, this thesis work focused on the effectiveness of some model MOFs for the capture of volatile I2 and RuO4 under accident conditions. We have highlighted the importance of the organic linker functionalization and confinement of iodine in the porous matrix. Thus, iodine creates a strong interaction with the framework of MOFs to form other iodine species of type Ix-. This transformation was notably analyzed by RAMAN spectroscopy.Following this first study, we selected the compound UiO-66_NH2 as reference filtration material to be tested in an IRSN facility called EPICUR. This one allows the manipulation of radioactive iodine (isotope-131) and the study of the confinement of iodine in within the porous framework in accidental conditions (radiation, temperature, steam). This work needs, upstream, to develop a shaping process in order to produce a MOF material with a spherical millimeter particle size. In parallel, an investigation on the resistance of this material under gamma irradiation was also undertaken in IRMA facility at IRSN. This study confirmed the excellent capacity of the solid UiO-66_NH2 in the present context. Finally, UiO-66_NH2 was also the candidate of choice for the capture of gaseous RuO4. The various analyzes (TEM, NMR) made it possible to quantify the RuO4 within the pores and to propose reaction mechanisms explaining its very good capture in UiO-66_NH2

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Lefèvre, Grégory. "Mécanismes de sorption des ions iodure sur les oxydes et les sulfures de cuivre divisés : perspectives environnementales." Nancy 1, 1999. http://www.theses.fr/1999NAN10257.

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Abstract:

Le transfert à l'homme de l'iode radioactif libéré dans l'environnement présente un risque majeur pour la santé. Les composés du cuivre possèdent une affinité suffisante envers cet élément pour le "piéger" au sein d'une phase solide. Ces recherches sont utiles dans (1) l'obtention d'un matériau tampon empêchant l'iode-129, libéré par des déchets nucléaires, d'atteindre la biosphère, (2) le développement de procédés de décontamination, (3) la prévision du devenir de l'iode dans l'environnement et (4) la conception de méthodes d'analyse basées sur une préconcentration de l'iode sur un solide. Trois systèmes du cuivre ont été utilisés : Cu2O , les sulfures de cuivre (Cu2S, CuFeS2 et CuS) et le mélange cuivre métallique 1 carbonate de cuivre (II). Cul se forme sur Cu2O dans des solutions acides. L'adsorption des iodures a lieu dans des solutions basiques, par échange avec les hydroxyles de surface de Cu2O, qui perd ses propriétés de fixation si un potentiel réducteur le transforme en cuivre métallique. Une méthode d'analyse électrochimique de l'iodure par préconcentration sur Cu2O en solution acide a été développée ; sa limite de détection est de 5. 10-7 M. Les trois sulfure de cuivre utilisés (Cu2S, CuFeS2 et CuS) adsorbent les iodures. La similitude de leur réactivité est liée à la présence du cuivre (I). La stabilité de Cu2S et de CuFeS2 permettrait à ces composés de garder leur efficacité aux potentiels réducteurs du milieu souterrain. Enfin, au contact d'un mélange cuivre métallique/azurite, les iodures précipitent à la surface du cuivre. Cette étude est donc une synthèse des propriétés des systèmes du cuivre (I) envers les iodures en concentration élevée (>10-4 M).

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Lacoue-Nègre, Marion. "Chimie de l’iode dans le circuit primaire d’un réacteur nucléaire en situation d’accident grave : étude de mélanges CsI/MoO3 sous vapeur d’eau." Thesis, Lille 1, 2010. http://www.theses.fr/2010LIL10163/document.

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Abstract:

En cas d’accident grave sur un réacteur à eau sous pression, l’évaluation de la quantité d’iode susceptible d’être rejetée dans l’environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et du caractère volatil de cet élément. A ce jour, les connaissances acquises et les modèles utilisés ne permettent pas de rendre compte complètement du comportement de l’iode observé lors d’essais à grande échelle (programme PHEBUS-FP). Ces essais ont mis en évidence le rôle de la chimie hydrothermale de produits de fission (PF) tels que Cs et Mo sur la formation d’iode gazeux dans le circuit primaire. Des expériences de laboratoire dans un montage spécialement conçu reproduisent la chimie de mélanges CsI/MoO3 sous vapeur d’eau entre 1600 et 150°C. Les analyses globales (ICP-MS, DRX) et locales (MEBE-EDX, microspectrométrie Raman) ont permis d’identifier CsI, MoO3,xH2O et Cs2MonO3n+1 (n=1,2,3,5,7) dans les particules d’aérosols submicroniques collectés à 150°C. La formation des molybdates de césium Cs2MonO3n+1 conduit à la présence d’iode en phase gazeuse à 150°C. La modélisation de la chimie et du transport des espèces gazeuses et particulaires du système {I, Cs, Mo, O, H}. dans la ligne expérimentale a été réalisée à l’aide du code de calcul SOPHAEROS. La comparaison des résultats expérimentaux et des résultats des simulations met en avant des écarts, en particulier sur la prévision de la quantité d’iode gazeux présente à 150°C
Iodine and cesium radio nuclides constitute important fission products (FP) of 235U. If the volatile forms (gas, aerosol) of FP would be released into the environment during a hypothetical severe accident of pressurized water reactor (PWR), a potential health hazard would be the ensue. Understanding their behaviors is an important prerequisite for planning appropriate mitigation measures. Severe reactor accident simulations are conducted in several tests of the international PHEBUS-FP program. The suspected connection existing between FP such as Cs, Mo and I, hydrothermal chemistry and its role on the iodine speciation in the primary circuit of reactor coolant system are highlighted. An experimental setup was developed to study the chemical behavior of CsI/MoO3 mixtures at 1600°C under steam and then during the steam cooling to 150 °C. These hydrothermal conditions are representative of the primary circuit of PWR. The analyses using ICP-MS, powder XRD, MEBE-EDX and Raman microspectrometry identify submicrometric aerosol particles as CsI, MoO3.xH2O and Cs2MonO3n+1 (n=1, 2, 3, 5, 7) according to the starting CsI/MoO3 ratio. The formation of Cs2MonO3n+1 induces the generation of gaseous iodine. This later result is in agreement with PHEBUS-FP experiments. The simulations of vapor phase chemistry and aerosol phenomena of the {I, Cs, Mo, O, H} system in the experimental setup were carried out using the SOPHAEROS code based on the thermodynamic chemical equilibriums. Some discrepancies were observed between experimental and simulated results, particularly for Mo rich particles and the volatile iodine species release

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Mathe, Emmanuel. "Comportement des radiocontaminants dans les confinements d’un réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium en situation accidentelle." Thesis, Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10102/document.

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Abstract:

Dans le cadre de l’initiative « Generation IV », les conséquences d’un accident grave (AG) sur un Réacteur à Neutrons Rapides refroidi au sodium (RNR-Na) doivent être étudiées. L’interaction entre le cœur chaud et le sodium liquide peut engendrer une explosion de vapeur qui pourrait créer une brèche dans le système primaire. Le sodium liquide contaminé pourrait être ainsi pulvérisé dans l’enceinte de confinement. Pour évaluer les conséquences d'une telle situation accidentelle en cas de perte du confinement, il faut au préalable pouvoir prévoir l'évolution de la quantité et de la spéciation chimique des radionucléides dans cette enceinte
In the context of the Generation IV initiative, the consequences of a severe-accident (SA) in a sodium-cooled fast reactor must be studied. A SFR (Sodium cooled Fast Reactor) severe accident involves the disruption of the core by super-criticality involving the destruction of a certain number of fuel assemblies. Subsequently the interaction between hot fuel and liquid sodium can lead to a vapor explosion which could create a breach in the primary system. Some contaminated liquid sodium would thus be ejected into the containment building. In this situation, the evaluation of potential releases to the environment (the source term) must forecast the quantity and the chemical speciation of the radiocontaminants likely to be released from the containment building

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Carlier, Thomas. "Reconstruction 3D complète par modélisation Monte Carlo de la matrice système : apport aux approches quantitatives à l'iode 131." Phd thesis, Université de Nantes, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00441675.

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Abstract:

La correction des phénomènes physiques dégradant l'information quantitative en imagerie SPECT fait l'objet de nombreux développements. La résolution du problème est rendu particulièrement délicate pour des acquisitions à l'iode 131 compte tenu de la complexité du spectre d'émission et des nombreux biais quantitatifs qui en découlent. L'objectif de ce travail de thèse a été de mettre en oeuvre une méthode de reconstruction tridimensionnelle complète par modélisation Monte Carlo de la matrice système (F3DMC) et de l'optimiser en vue de son utilisation dans un contexte clinique. Les premiers résultats obtenus sur un fantôme analytique ont nécessité l'utilisation de l'infrastructure de calcul et de stockage massif EGEE et ont mis en évidence l'importance d'obtenir un projecteur statistiquement robuste. Afin de pallier cette difficulté nous avons utilisé une technique d'accélération des simulations fondée sur la tabulation de la fonction de réponse angulaire du couple collimateur/détecteur (ARF). Cette nouvelle méthode a été évaluée et validée pour des acquisitions à l'iode 131 et a montré que, à qualité de signal équivalente, nous pouvions atteindre un facteur d'accélération proche de 100 dans un milieu hétérogène réaliste par rapport à une simulation Monte Carlo standard. Cette méthodologie a été incorporée dans l'algorithme de construction du projecteur puis testée sur le fantôme et sur des données réelles. Cela a permis d'atteindre une robustesse statistique du projecteur nettement supérieure à celle obtenue sans utilisation de la méthode ARF avec une amélioration significative des figures de mérite quantitatives

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Elbast, Mouhamad. "Cartographie cinétique des radioisotopes de l'iode dans le follicule thyroïdien du rat nouveau-né carencé en iode ou non : analyse par spectrométrie de masse d'ions secondaires (NanoSIMS50) : Contribution à l'étude des conséquences de Tchernobyl." Paris 7, 2008. http://www.theses.fr/2008PA077015.

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Abstract:

L'une des conséquences majeures de l'accident de Tchernobyl a été l'augmentation de l'incidence des cancers de la thyroïde chez les enfants vivants dans les zones contaminées. Pour estimer les doses délivrées par les radioiodes dispersés par le centrale (iode 131 et iodes à vie courte 132, 133, 134, 135), nous avons mis au point un modèle animal reproduisant les conditions de contamination après l'accident (jeune âge et carence en iode). Des rats nouveau-nés carences ou non en iode ont été contaminés à des âges variant de 2 à 15 jours par de l'iode 129 puis sacrifiés 1,4, 8, 24 heures, 4 et 8 jours après la contamination. Les sites folliculaires de distribution de l'iode ainsi que leur variation au cours du temps ont été visualisées en utilisant la nanosonde ionique (NanoSIMS50). Cette technique permet d'obtenir directement la cartographie cinétique de l'iode nouvellement organifié et celle du pool d'iode stable déjà présent au sein du follicule (127I). Les données obtenues ont permis d'initier une étude microdosimétrique par simulation Monte Carlo. Les résultats montrent qu'il existe une hétérogénéité de distribution intra et interfolliculaire de l'129I utilisé et que la carence en iode augmente d'un facteur 10 les quantités d'iode absorbé. Les estimations dosimétriques montrent une contribution importante des iodes à vie courte à la dose thyrocytaire totale. En conclusion, nous avons montrés que l'âge et la carence en iode accélèrent 1 l'absorption de l'iode au niveau folliculaire et que le rôle des iodes à vie courte dans l'irradiation des cellules thyroïdiennes n'est pas négligeable
The most signifîcant impact of the Chernobyl accident is the increased incidence of thyroid cancers among children living in contaminated areas. To estimate the radiation dose provided by radioiodine released after Chernobyl (iodine 131 and short-lived isotopes, iodine 132, 133, 134, 135), we used new-born rats to mimic the situation of fallout contamination (young age and iodine deficiency). The pups, under low iodine diet and under standard diet, were contaminated with 129I at ages varying between 2 to 15 days and sacrificed 1, 4, 8, 24 hours and 4, 8 days after contamination. The variation in intra colloidal iodine distribution from 1 hour to 8 days was performed using a new ionic nanoprobe (NanoSIMS50). This method permits to discriminate between the newly incorporated iodine (129) and the initial pool of iodine (127I). SIMS observations permit to initiate a microdosimetric study using a Monte Carlo simulation. Our results show a heterogeneous intra and interfollicular distribution of 129I. Iodine deficiency increases the absorbed amounts of iodine by a factor 10. Dosimetric estimates show an important contribution of short-lived radioiodine to the total thyrocyte dose. In conclusion, we have demonstrated that the age and the iodine deficiency accelerate the absorption of iodine in follicles and that the contribution of short-lived iodine connate be neglected

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Obada, Dorel. "Evaluation de rejets moyen-terme en situation accidentelle grave d’un réacteur à eau pressurisée : étude expérimentale de la re-vaporisation de dépôts de produits de fission (Cs, I)." Thesis, Lille 1, 2017. http://www.theses.fr/2017LIL10148/document.

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Abstract:

En cas d’accident grave sur un Réacteur à Eau Pressurisée, l’évaluation de la quantité d’iode susceptible d’être rejetée dans l’environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et de la volatilité de cet élément. Ainsi, une connaissance de tous les phénomènes physico-chimiques se produisant est nécessaire. Ce travail s’est focalisé sur la re-vaporisation, jusqu’à 750°C, de dépôts des PFs contenant de l’iode, particulièrement le CsI et l’AgI, depuis la surface du circuit primaire composée d’acier 304L, 316L et Inconel 600 partiellement oxydés. Les résultats ont montré une influence significative de la composition de l’atmosphère sur les quantités et les formes chimiques de césium et d’iode re-vaporisés. Ainsi, sous vapeur d’eau l’iode et le césium se re-vaporisent intégralement depuis la surface métallique, sous forme de CsI. En présence d’air, l’iode est relâché intégralement, sous forme d’I2(g) majoritairement, tandis que le césium est partiellement retenu à la surface sous forme de chromate de césium, résultant de l’interaction entre le césium et l’oxyde de chrome (III) de la couche d’oxyde. L’utilisation de la technique de spectroscopie optique en ligne IBB-CEAS a permis d’établir la cinétique de relâchement d’I2(g), celle-ci présentant deux pics de relâchement, indiquant l’existence de plusieurs mécanismes conduisant à la formation de cette espèce. Un résultat similaire a été observé pour la re-vaporisation d’AgI en présence d’air. Finalement, des calculs à l’équilibre thermodynamique ont été entrepris afin d’identifier les voies réactionnelles principales pouvant conduire à la formation d’I2(g) lors de la re-vaporisation de CsI en présence d’air
In case of a severe nuclear accident on a Pressurized Water Reactor, radioactive fission products can be released in the environment and represent a hazard for the human. In order to better predict the progress of the accident and the release of fission products with the use of dedicated simulation tools, the knowledge of all physicochemical phenomena is necessary. This research is focused on the re-vaporisation, up to 750°C, of iodine-containing fission products’ deposits, particularly CsI and AgI, from the surface of the primary circuit, composed of partially oxidized 304L, 316L steels and Inconel 600 alloy. The results have revealed a strong influence of the re-vaporisation atmosphere composition on the quantities and the chemical species nature of re-vaporized caesium and iodine. In steam atmosphere, iodine and caesium are released integrally from the surface, mainly as CsI. In presence of air, iodine is released integrally, mainly as I2(g), whereas caesium is partially retained on the surface of the steel as caesium chromate, resulting from the interaction between caesium and chromium (III) oxide present in the oxide layer. The use of an online optical spectroscopic technique such as IBB-CEAS allowed to follow the I2(g) re-vaporisation kinetics. The latter exhibits two release peaks, suggesting several mechanisms leading to I2(g) formation. A similar result has been observed during the re-vaporisation of AgI in presence of air. Finally, thermodynamic equilibrium computations have been performed in order to identify the main reaction pathways leading to the formation of gaseous molecular iodine in presence of air

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Obada, Dorel. "Evaluation de rejets moyen-terme en situation accidentelle grave d’un réacteur à eau pressurisée : étude expérimentale de la re-vaporisation de dépôts de produits de fission (Cs, I)." Electronic Thesis or Diss., Lille 1, 2017. http://www.theses.fr/2017LIL10148.

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Abstract:

En cas d’accident grave sur un Réacteur à Eau Pressurisée, l’évaluation de la quantité d’iode susceptible d’être rejetée dans l’environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et de la volatilité de cet élément. Ainsi, une connaissance de tous les phénomènes physico-chimiques se produisant est nécessaire. Ce travail s’est focalisé sur la re-vaporisation, jusqu’à 750°C, de dépôts des PFs contenant de l’iode, particulièrement le CsI et l’AgI, depuis la surface du circuit primaire composée d’acier 304L, 316L et Inconel 600 partiellement oxydés. Les résultats ont montré une influence significative de la composition de l’atmosphère sur les quantités et les formes chimiques de césium et d’iode re-vaporisés. Ainsi, sous vapeur d’eau l’iode et le césium se re-vaporisent intégralement depuis la surface métallique, sous forme de CsI. En présence d’air, l’iode est relâché intégralement, sous forme d’I2(g) majoritairement, tandis que le césium est partiellement retenu à la surface sous forme de chromate de césium, résultant de l’interaction entre le césium et l’oxyde de chrome (III) de la couche d’oxyde. L’utilisation de la technique de spectroscopie optique en ligne IBB-CEAS a permis d’établir la cinétique de relâchement d’I2(g), celle-ci présentant deux pics de relâchement, indiquant l’existence de plusieurs mécanismes conduisant à la formation de cette espèce. Un résultat similaire a été observé pour la re-vaporisation d’AgI en présence d’air. Finalement, des calculs à l’équilibre thermodynamique ont été entrepris afin d’identifier les voies réactionnelles principales pouvant conduire à la formation d’I2(g) lors de la re-vaporisation de CsI en présence d’air
In case of a severe nuclear accident on a Pressurized Water Reactor, radioactive fission products can be released in the environment and represent a hazard for the human. In order to better predict the progress of the accident and the release of fission products with the use of dedicated simulation tools, the knowledge of all physicochemical phenomena is necessary. This research is focused on the re-vaporisation, up to 750°C, of iodine-containing fission products’ deposits, particularly CsI and AgI, from the surface of the primary circuit, composed of partially oxidized 304L, 316L steels and Inconel 600 alloy. The results have revealed a strong influence of the re-vaporisation atmosphere composition on the quantities and the chemical species nature of re-vaporized caesium and iodine. In steam atmosphere, iodine and caesium are released integrally from the surface, mainly as CsI. In presence of air, iodine is released integrally, mainly as I2(g), whereas caesium is partially retained on the surface of the steel as caesium chromate, resulting from the interaction between caesium and chromium (III) oxide present in the oxide layer. The use of an online optical spectroscopic technique such as IBB-CEAS allowed to follow the I2(g) re-vaporisation kinetics. The latter exhibits two release peaks, suggesting several mechanisms leading to I2(g) formation. A similar result has been observed during the re-vaporisation of AgI in presence of air. Finally, thermodynamic equilibrium computations have been performed in order to identify the main reaction pathways leading to the formation of gaseous molecular iodine in presence of air

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Falaise, Clément. "Polymères de coordination : utilisation de matrices poreuses de type MOF pour la capture des radionucléides et cristallochimie des carboxylates d'actinides légers (Th, U) tétravalents." Thesis, Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10115/document.

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Abstract:

L’utilisation de l’énergie nucléaire pose la question de la prise en compte des radionucléides avec l’environnement. Actuellement, leur mitigation est un enjeu majeur de la chimie associée au domaine du nucléaire. Ce travail de thèse a suivi deux axes de recherche : le piégeage des radionucléides par une famille de solides poreux Metal-Organic Frameworks (MOF) et la cristallochimie des carboxylates d’actinides tétravalents. La maitrise de cette dernière pourrait permettre de faciliter l’étude de la spéciation des actinides dans l’environnement. Un intérêt particulier a été porté sur la capture de l’iode dans des MOF à base d’aluminium, avec la mise en évidence de fonctionnalités (donneur d’électron) qui favorise son piégeage. Les capacités d’encapsulation d’actinides légers (Th et U) dans les MOF et leur stabilité sous irradiation γ ont également été investigués. Parallèlement, plus de vingt nouveaux carboxylates d’actinides tétravalents (U et Th) ont été caractérisés par DRX sur monocristal. Certains d’entre eux, préparés par hydrolyse contrôlée en condition solvothermale, sont construits à partir d’assemblages polynucléaires ([U4], [Th6], [U6] et [U38]). Afin de comprendre la formation de ces assemblages, l’étude ex-situ (DRX, EXAFS, RMN, SEM) de la synthèse du composé {U38} a été menée
The use of nuclear energy obviously raises the question of the presence of radionuclides in the environment. Currently, their mitigation is a major issue associated with nuclear chemistry. This thesis focuses on both the trapping of radionuclides by porous solids called Metal-Organic Frameworks (MOF) and the crystal chemistry of the carboxylate of tetravalent actinides (AnIV). The academic knowledge of the reactivity of carboxylate of AnIV could help the understanding of actinides speciation in environment. We focused on the sequestration of iodine by aluminum based MOF. The functionalization (electron-donor group) of the MOF drastically enhances the iodine capture capacity. The removal of light actinides (Th and U) from aqueous solution was also investigated as well as the stability of (Al)-MOF under γ radiation. More than twenty coordination polymers based on tetravalent actinides have been synthesized and characterized by single crystal X-ray diffraction. The use of controlled hydrolysis promotes the formation of coordination polymers exhibiting polynuclear cluster ([U4], [Th6], [U6] and [U38]). In order to understand the formation of the largest cluster, the ex-situ study of the solvothermale synthesis of compound {U38} has also been investigated

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Hebert, Alexandra. "Mise au point de nouvelles techniques de radio-iodation et application au radiomarquage de molécules d'intérêt." Thesis, Normandie, 2019. http://www.theses.fr/2019NORMC413/document.

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Abstract:

Le radiomarquage de molécules d’intérêt avec des isotopes radioactifs est d'un grand intérêt pour la communauté scientifique, car il influe fortement sur le processus de découverte dans les sciences de la vie et en médecine nucléaire. Les molécules radiomarquées ont été largement utilisées pour évaluer les réactions biochimiques, pour mesurer la distribution in vivo d'une substance ou pour réaliser des tests RIA (RadioImmunoAssay). En médecine nucléaire, des radiopharmaceutiques pour la thérapie par ra-dio-isotopes (RIT) et des radiotraceurs pour des expériences d'imagerie telles que la TEP (tomographie par émission de positons), la tomographie par émission monophotonique (TEMP) ou la scintigraphie ont été décrites. Plusieurs isotopes de l'iode peuvent être utilisés à la fois pour le diagnostic et le traite-ment : 123I pour l'imagerie TEMP, 124I pour la TEP, 125I pour l'analyse biologique et 131I pour la radio-thérapie et la scintigraphie.Les méthodes classiques de radio-iodation reposent sur l'utilisation d'un précurseur pré-fonctionna-lisé, qui doit être synthétisé, isolé et purifié avant d'être introduit à l'étape de radio-iodation. La méthode par radioiododéstannylation est la méthode la plus populaire, bien que les précurseurs stannylés soient connus pour leur synthèse difficile et leur toxicité. Le développement de nouvelles méthodes de radio-iodation représente donc un grand intérêt dans le domaine de la radiochimie.Sur la base de travaux antérieurs, notre groupe a mis au point une méthode de radio-iodation de N-acylsulfonamides au moyen d’une radio-iodation C-H médiée par le palladium à température ambiante. Cette stratégie originale permet le radiomarquage de molécules d’intérêt dans des conditions très douces sans utiliser de précurseurs chimiques.Sur la base de la littérature, notre groupe développe actuellement une nouvelle méthode de radio-iodation de dérivés d’arylsilanes par radioiododésilylation dans des conditions douces. Cette méthodo-logie générale permet pour le moment le radiomarquage de dérivés d'arylsilanes activés en conditions douces
Labeling of (bio)molecules with radioactive isotopes is of high interest to for the scientific commu-nity, as it strongly impacts the discovery process in life science and nuclear medicine. Radiolabeled molecules have been extensively used to assess biochemical reactions, to measure in vivo distribution of a substance or to preform RIA (RadioImmunoAssay). In nuclear medicine, radio-therapeutics for RIT (RadioIsotope Therapy) and radio-tracers for molecular imaging experiments such as PET (Positron Emission Tomography), SPECT (Single Photon Emission Computed Tomography) or scintigraphy have been described. Several useful isotopes of iodine can be used for both diagnosis and therapy: 123I for SPECT imaging, 124I for PET imaging, 125I for biological assays and 131I for radio-therapy and scintig-raphy.Classical methods of radioiodination methods use a prefunctionalized precursor, which must be syn-thesized, isolated and purified before being introduced to the radio-iodination step. The radioiodode-stannylation method is the most popular method, although stannylated precursors are known for their difficult synthesis and their toxicity. The development of new methods of radioiodination is therefore of great interest in the field of radiochemistry.Based on a previous work, our group has developed a method to radio-iodinate N-acylsulfonamides through a room temperature palladium mediated C-H radio-iodination. This original strategy allows radiolabeling of biomolecules in very mild conditions without the use of chemical precursors.Based on literature, our group is now developping a new method to radio-iodinate arylsilyl derivates through radioiododesilylation in mild conditions. This general methodology allows for the moment the radiolabeling of activated arylsilyl derivates in mild conditions

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Le, Fessant Elouan. "Etude expérimentale de la revaporisation de dépôt de produits de fission en cas d'accident grave." Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2022-....), 2023. https://pepite-depot.univ-lille.fr/ToutIDP/EDSMRE/2023/2023ULILR011.pdf.

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Abstract:

Afin d'améliorer la prédiction de possibles relâchements tardifs de radionucléides lors d'un accident grave d'un réacteur nucléaire, les phénomènes de remobilisation de dépôt de Produits de Fission (PF) dans le circuit primaire sont étudiés. Ces phénomènes induisent un changement d'état des PF ou une réactivité chimique contribuent à la formation d'espèces gazeuses ou d'aérosols en suspension dans le flux de gaz, contribuant aux rejets atmosphériques. Ce travail, dans le cadre du projet OCDE ESTER, se concentre sur la revaporisation du césium (Cs) et de l'iode (I) en tant que principaux contributeurs aux conséquences radiologiques d'un accident grave. De plus, le tellure (Te) qui peut être une source d'I par désintégration radioactive est également étudié. Pour ce faire, deux méthodologies complémentaires sont utilisées :- Des expérimentations de revaporisation visent à évaluer le taux de revaporisation de chaque élément étudié, d'identifier les espèces revaporisées et de caractériser les espèces solides restantes.- Des simulations à l'équilibre thermodynamique visent à définir les principales réactions de revaporisation et la spéciation des espèces transportées.Différents simulants de dépôts de PF dans le circuit primaire ont été considérés : CsI, CsOH, CdI2, H2TeO4 et TeO2. Grâce au dispositif expérimental ATMIRE couvrant une large gamme de températures (de 200 à 600 °C), une large gamme de pressions partielles d'air (de 4.5.10-4 à 0.5 atm) complétée par de la vapeur d'eau et des vapeurs de bore dans le gaz porteur, la revaporisation de source de Cs, I , et Te a été étudiée. Les échantillons ont été caractérisés grâce à la combinaison d'analyses chimiques et de surfaces telles que ICP-MS, l'XPS et le ToF-SIMS. Grâce à ces techniques, l'identification et la quantification des espèces gazeuses et solides formées tout au long des essais ont été possibles. Par la suite, les résultats expérimentaux ont été comparés aux calculs à l'équilibre thermodynamique pour confirmer les principales voies de revaporisation de chaque simulant de PF.Au-dessus de 400 °C, la revaporisation du CsI entraîne à la fois sa vaporisation et sa décomposition sous atmosphère air/vapeur. La décomposition de CsI conduit à la formation d'iode gazeux (HOI, I ou I2) et d'espèces Cs telles que CsOH et CsNO3 ainsi que Cs2CrO4 (en raison de l'interaction du Cs avec l'acier oxydé) ou CsBO2 (par interaction avec le bore dans l'atmosphère de revaporisation).Sous atmosphère vapeur/air, le CdI2 est totalement décomposé au-dessus de 200 °C, entraînant la formation d'I gazeux (principalement I2) et de Cd (tel que CdO ou Cd(OH)2).Enfin, à haute température (supérieure à 400 °C), H2TeO4 est réduit et déshydraté pour former TeO2 quelle que soit la proportion d'air dans l'atmosphère (de 4.5.10-4 atm à 1 atm). Pour TeO2, la revaporisation n'est pas influencée par la proportion d'air mais est fortement augmentée en présence de CsOH avec la formation d'espèces de type Cs-Te-O (tel que Cs2TeO3 ou Cs2TeO4)
In order to improve the prediction of possible delayed radioactive releases during a SA of a PWR, remobilization phenomena of Fission Product (FP) deposited in the Reactor Cooling System (RCS) have been investigated. These phenomena induce a modification of the FP state to gaseous species or aerosols suspended in the gas flow contributing to these delayed releases. This work, within the OECD ESTER project, is focusing on the revaporization of Cs and I as main contributors to radiological consequences. In addition, tellurium (Te) which may be a source of I by radioactive decay is also studied. To do so, two complementary methodologies are used:- Revaporization experiments aim at assessing the revaporization rate of each studied element, at identifying the revaporized species, and finally at characterizing the remaining solid species.- Thermodynamic simulations aim at defining the main revaporization reactions and the airborne species.Different simulants for FP deposits in the RCS were considered: CsI, CsOH, CdI2, H2TeO4 TeO2. Thanks to the ATMIRE experimental setup covering a large range of temperatures (from 200 to 600 °C), a large range of air partial pressures (from 4.5.10-4 to 0.5 atm) complemented by steam boron vapors in the carrier gas, revaporization behaviors of Cs, I, Cd and Te were characterized. The samples were characterized thanks to combined chemical and surface analyses such as ICP-MS, XPS, and ToF-SIMS. Thanks to these techniques, identification and quantification of both gaseous and solid species formed throughout the tests were possible. Then experimental results were compared to thermodynamic calculations to confirm the main revaporization paths of each FP simulant.Above 400 °C, the CsI revaporization result in both CsI vaporization and decomposition under an air/steam atmosphere. CsI decomposition leads to the formation of gaseous iodine (HOI, I, or I2) and Cs species such as CsOH and CsNO3 as well as Cs2CrO4 (due to Cs interaction with oxidized SS) or CsBO2 (by interaction with boron in the revaporization atmosphere).Under steam/air atmosphere, CdI2 is totally decomposed above 200 °C leading to the formation of gaseous I (mainly I2) and Cd (such as CdO or Cd(OH)2).Finally, at high temperatures (above 400 °C), H2TeO4 is reduced and dehydrated to form TeO2 whatever the proportion of air (from 4.5.10-4 atm to 1 atm). For TeO2, revaporization is not influenced by Pair but is strongly increased in presence of CsOH with the formation of Cs-Te-O species (such as Cs2TeO3 or Cs2TeO4)

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Vandeputte, Romain. "Le rôle du bore sur la spéciation de l’iode dans le circuit primaire." Electronic Thesis or Diss., Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10154.

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Abstract:

Dans le cadre d’un accident nucléaire majeur, les produits résultant de la dégradation des barres de contrôle sont susceptibles d'influencer le transport de l'iode dans le Circuit Primaire (CP) d'un réacteur à eau pressurisée comme l’atteste les résultats du programme PHEBUS-PF. Trois essais expérimentaux PHEBUS-PF (FPT0, FPT1 et FPT2) ont été réalisés en présence de barres de contrôle en Argent-Indium-Cadmium (AIC) et un essai PHEBUS-PF (FPT3) avec des barres de contrôle constituées de carbure de bore (B4C). Lors de l’essai FPT3 une fraction beaucoup plus importante d’iode gazeux à la brèche du CP a été observée. Il est suspecté que la formation de CsI soit limitée au profit de composés de type CsxByOz (en particulier le métaborate de césium CsBO2). Les résultats de cette thèse permettent de consolider des données de type thermochimique concernant les borates de césium qui sont mal connues dans la littérature et d’acquérir des premières données cinétiques concernant les réactions conduisant à la formation du CsBO2 (CsI + H3BO3  CsBO2 + HI + H2O et CsOH + H3BO3  CsBO2 + 2 H2O). Afin d’accéder à ces grandeurs thermocinétiques, des outils de chimie théorique, la thermodynamique statistique et les théories cinétiques appropriées ont été mis en œuvre en prenant le soin de valider les méthodes employées. Ces données ont été prises en compte dans le code de simulation des accidents graves ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) et permettent de réconcilier les résultats de la simulation avec les données expérimentales concernant l’iode gazeux à la brèche pour l’essai PHEBUS FPT3
As part of a major nuclear accident, the products resulting from the degradation of the control rods are likely to influence the transport of iodine in the Reactor Coolant System (RCS) of a pressurized water reactor as evidenced by the results of the Phebus-FP program. Three experimental Phebus-FP tests (FPT0, FPT1, and FPT2) were performed with Silver-Indium-Cadmium (AIC) control rods whereas in FPT3 test, the control rod is boron carbide (B4C). For FPT3, a much larger fraction of gaseous iodine was observed at the RCS break. It is suspected that the CsI (caesium iodide) formation has been restricted due to CsxByOz (especially caesium metaborate CsBO2) formation. The PhD results allow us to consolidate thermochemical data on cesium borates, which are poorly known in the literature, and to get first kinetic data for reactions leading to the formation of CsBO2 (CsI + H3BO3  CsBO2 + HI + H2O and CsOH + H3BO3  CsBO2 + 2 H2O). In order to estimate these thermokinetic parameters, theoretical chemistry tools were used, with the help of statistical thermodynamics and appropriate kinetic theories ; a special care was dedicated to the validation of the applied methodologies. All data have been implemented in the severe accident simulation software ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) and allow us reconciling the simulation results with experimental data concerning gaseous iodine at the break for FPT3 test

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Fortin, Camille. "Etudes par simulations numériques et moléculaires de la réactivité atmosphérique de l'iode." Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2018-2021), 2019. http://www.theses.fr/2019LILUR053.

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Abstract:

Lors d'un accident grave survenant à un réacteur nucléaire à eau pressurisée, les conséquences sanitaires en découlant sont liées au transport et au dépôt des radionucléides relâchés dans l’environnement. Suite à l'accident de Fukushima Daiichi, des écarts significatifs entre mesures et estimations ont été observés pour les dépôts d'iode radioactif. Ces derniers pourraient notamment s'expliquer par la non prise en compte de la chimie lors du transport dans les codes de dispersion mis en œuvre par l'IRSN. Afin d'y remédier un mécanisme de la chimie atmosphérique de l'iode comportant 257 réactions a été élaboré à partir d’une revue critique des données de la littérature. En parallèle, des données thermocinétiques manquantes ont été déterminées par simulations à l'échelle moléculaire pour la série de réactions X + H2O2 = produits (X = Br, I) et pour le système réactionnel OH + CH2IOH = produits. Des simulations 0D et 3D ont été réalisées à l’aide des outils de calcul ASTEC et Polair3D après une injection de I2 et CH3I. Les résultats obtenus ont mis en évidence une transformation partielle et rapide de ces composés gazeux iodés. L'influence de plusieurs paramètres (qualité air, quantité et la nature d'iode relâchée) sur la spéciation de l'iode a été évaluée. Pour l'ensemble des simulations, l'iode se retrouve rapidement sous forme d'oxydes et nitroxydes d'iode ou de composés iodocarbonés gazeux. Ces derniers peuvent être à l'origine de la formation d'aérosols responsables du rabattement d'iode radioactif
During a severe accident occurring to a pressurized nuclear water reactor, radiological consequences are related to the transport and deposition of radionuclides released into the environment. Following the Fukushima Daiichi accident, significant differences between measurements and simulations were observed for iodine deposition. It could notably be explained by the absence of any iodine chemistry in the IRSN dispersion codes. To address this, a mechanism of atmospheric iodine chemistry involving 257 reactions was developed from a critical review of the literature. In parallel, missing thermokinetic data were determined by molecular-scale simulations for the X + H2O2 (X = Br, I) and OH + CH2IOH reactions. 0D and 3D simulations were performed using ASTEC and Polair3D after an injection of either I2 or CH3I. The results showed a partial and rapid transformation of these iodinated gaseous compounds. The influence of several parameters (air quality, quantity and nature of iodine released) on iodine speciation was evaluated. For all simulations, iodine is quickly found in the form of iodine oxides and nitroxides or gaseous iodocarbon compounds. The latter may be the cause of iodinated aerosols formation and deposition

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Vandeputte, Romain. "Le rôle du bore sur la spéciation de l’iode dans le circuit primaire." Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10154/document.

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Abstract:

Dans le cadre d’un accident nucléaire majeur, les produits résultant de la dégradation des barres de contrôle sont susceptibles d'influencer le transport de l'iode dans le Circuit Primaire (CP) d'un réacteur à eau pressurisée comme l’atteste les résultats du programme PHEBUS-PF. Trois essais expérimentaux PHEBUS-PF (FPT0, FPT1 et FPT2) ont été réalisés en présence de barres de contrôle en Argent-Indium-Cadmium (AIC) et un essai PHEBUS-PF (FPT3) avec des barres de contrôle constituées de carbure de bore (B4C). Lors de l’essai FPT3 une fraction beaucoup plus importante d’iode gazeux à la brèche du CP a été observée. Il est suspecté que la formation de CsI soit limitée au profit de composés de type CsxByOz (en particulier le métaborate de césium CsBO2). Les résultats de cette thèse permettent de consolider des données de type thermochimique concernant les borates de césium qui sont mal connues dans la littérature et d’acquérir des premières données cinétiques concernant les réactions conduisant à la formation du CsBO2 (CsI + H3BO3  CsBO2 + HI + H2O et CsOH + H3BO3  CsBO2 + 2 H2O). Afin d’accéder à ces grandeurs thermocinétiques, des outils de chimie théorique, la thermodynamique statistique et les théories cinétiques appropriées ont été mis en œuvre en prenant le soin de valider les méthodes employées. Ces données ont été prises en compte dans le code de simulation des accidents graves ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) et permettent de réconcilier les résultats de la simulation avec les données expérimentales concernant l’iode gazeux à la brèche pour l’essai PHEBUS FPT3
As part of a major nuclear accident, the products resulting from the degradation of the control rods are likely to influence the transport of iodine in the Reactor Coolant System (RCS) of a pressurized water reactor as evidenced by the results of the Phebus-FP program. Three experimental Phebus-FP tests (FPT0, FPT1, and FPT2) were performed with Silver-Indium-Cadmium (AIC) control rods whereas in FPT3 test, the control rod is boron carbide (B4C). For FPT3, a much larger fraction of gaseous iodine was observed at the RCS break. It is suspected that the CsI (caesium iodide) formation has been restricted due to CsxByOz (especially caesium metaborate CsBO2) formation. The PhD results allow us to consolidate thermochemical data on cesium borates, which are poorly known in the literature, and to get first kinetic data for reactions leading to the formation of CsBO2 (CsI + H3BO3  CsBO2 + HI + H2O and CsOH + H3BO3  CsBO2 + 2 H2O). In order to estimate these thermokinetic parameters, theoretical chemistry tools were used, with the help of statistical thermodynamics and appropriate kinetic theories ; a special care was dedicated to the validation of the applied methodologies. All data have been implemented in the severe accident simulation software ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) and allow us reconciling the simulation results with experimental data concerning gaseous iodine at the break for FPT3 test

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Lemesle, Thomas. "Étude de matrices vitreuses aluminophosphates pour le conditionnement de l'iode radioactif." Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10065/document.

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Abstract:

L’iode 129 est un déchet radioactif de moyenne activité à vie longue actuellement géré par dilution isotopique. Dans l’optique d’une gestion alternative par stockage en couche géologique, nos travaux portent sur le développement d’une matrice de conditionnement basée sur des verres de phosphates du système AgI-Ag2O-P2O5-Al2O3 élaborés à basse température et sans volatilisation d’iode. L’alumine est introduite pour induire la réticulation du réseau phosphate et ainsi améliorer les propriétés thermiques et chimiques. Afin de définir une composition vitreuse répondant au cahier des charges, nous avons fait varier le taux d’iode, le rapport Ag2O/P2O5 et la teneur en alumine. Pour 1 g.cm-3 d’iode, les observations MEB-EDS indiquent que l’alumine présente une solubilité limitée à 0,5 % mol., indépendante du rapport Ag2O/P2O5. L’étude structurale par RMN-MAS de 31P, 27Al et 109Ag montre que l’aluminium adopte majoritairement une conformation octaédrique qui contribue de manière effective à la réticulation du réseau vitreux et que l’iode est incorporé sans agrégat. La mesure des corrélations RMN 31P-27Al confirment la présence d’un réseau aluminophosphate, et les corrélations 31P-31P indiquent que l’iode ne modifie pas la connectivité du réseau vitreux. Le verre de composition 28,8AgI-44,2Ag2O-26,5P2O5-0,5Al2O3 présente le meilleur compromis entre le taux d’incorporation en iode et la durabilité chimique, possède une température de transition vitreuse de 123°C et une vitesse initiale d’altération en eau pure à 50°C de 6 g.m-2.j-1. Le comportement à long terme de ce verre est piloté par une structure post-altération à base de pyrophosphate qui retient près de 80% de l’iode initial
Iodine 129 is a long-lived intermediate level radioactive waste, which is currently managed by isotopic dilution. In view of an alternative management by geological disposal, we aimed at developing phosphate glasses of the AgI-Ag2O-P2O5-Al2O3 system, elaborated at low temperature and without iodine volatilization. Alumina is expected to induce crosslinking of the phosphate network and thus to improve the thermal and chemical properties. To define a glass composition that meets the specifications, we varied the level of iodine, the Ag2O/P2O5 ratio and alumina content. For 1 g.cm-3 of iodine, SEM-EDS observations indicate that alumina solubility is limited to 0.5% mol., independently of Ag2O/P2O5 ratio. The structural study by 31P 27Al and 109Ag MAS NMR, shows that aluminum adopts an octahedral coordination that effectively contributes to the crosslinking of the glassy network and iodine is incorporated without clustering. 31P-27Al NMR correlations confirmed the presence of an aluminophosphate network, and 31P-31P correlations indicate that iodine does not change the connectivity of the glass network. The glass composition 28,8AgI-44,2Ag2O-26,5P2O5-0,5Al2O3 presents the best compromise between the level of incorporation of iodine and the chemical durability, has a glass transition temperature of 123 ° C and an initial alteration rate in pure water at 50 ° C of 6 gm-2.d-1. The long-term behavior of this glass is controlled by a post-alteration structure based on pyrophosphate, which holds nearly 80% of the initial iodine

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Mathe, Emmanuel. "Comportement des radiocontaminants dans les confinements d’un réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium en situation accidentelle." Electronic Thesis or Diss., Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10102.

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Abstract:

Dans le cadre de l’initiative « Generation IV », les conséquences d’un accident grave (AG) sur un Réacteur à Neutrons Rapides refroidi au sodium (RNR-Na) doivent être étudiées. L’interaction entre le cœur chaud et le sodium liquide peut engendrer une explosion de vapeur qui pourrait créer une brèche dans le système primaire. Le sodium liquide contaminé pourrait être ainsi pulvérisé dans l’enceinte de confinement. Pour évaluer les conséquences d'une telle situation accidentelle en cas de perte du confinement, il faut au préalable pouvoir prévoir l'évolution de la quantité et de la spéciation chimique des radionucléides dans cette enceinte
In the context of the Generation IV initiative, the consequences of a severe-accident (SA) in a sodium-cooled fast reactor must be studied. A SFR (Sodium cooled Fast Reactor) severe accident involves the disruption of the core by super-criticality involving the destruction of a certain number of fuel assemblies. Subsequently the interaction between hot fuel and liquid sodium can lead to a vapor explosion which could create a breach in the primary system. Some contaminated liquid sodium would thus be ejected into the containment building. In this situation, the evaluation of potential releases to the environment (the source term) must forecast the quantity and the chemical speciation of the radiocontaminants likely to be released from the containment building

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Fontanel, Marie-Laurence. "Oligonucléotides modifiés : synthèse, phosphorylation, immobilisation, hybridation et détection sur support." Université Joseph Fourier (Grenoble), 1994. http://www.theses.fr/1994GRE10092.

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Abstract:

Le reverse dot est une methode appliquee a la detection simultanee de plusieurs sequences cibles par hybridation avec des sondes immobilisees sur un support. Nous proposons pour cela deux systemes de fixation covalente: immobilisation d'oligonucleotides 4-hydroxyphenyles sur des feuilles de cellulose diazotee et couplage des oligonucleotides amines sur des membranes de nylon fonctionnalise par de la polyethyleneimine. Pour les deux systemes, la fixation est stable et la capacite d'immobilisation est comparable a celle des autres methodes decrites. La selectivite pour le groupe phenol est superieure a 90% pour la cellulose diazotee alors qu'une fixation parasite par les nucleobases de 30% est observee pour le nylon. Une optimisation du procede sur nylon peut etre facilement envisagee. Les deux systemes ont ete testes pour la detection par hybridation des sequences des papillomavirus de type 16 et 6/11 amplifies par pcr. Une amorce fixee sur la cellulose permet d'effectuer l'amplification et la detection sur le meme support. Des phosphoramidites nucleosidiques et non nucleosidiques (derives de l'hexane-1,2,6-triol) ont ete prepares pour la fonctionnalisation des oligonucleotides par un groupe 4-hydroxyphenyle. Ces oligonucleotides modifies peuvent aussi etre utilises pour le marquage avec de l'iode 125 de sondes de detection. Ils peuvent, de plus, etre phosphoryles enzymatiquement: cela met en evidence la reconnaissance par la polynucleotide kinase du phage t#4 du groupe hydroxyle primaire de residus non-nucleosidiques portes en 5' d'un oligonucleotide. Plusieurs composes modeles, chiraux et achiraux, bases sur des motifs 1,2 et 1,3 diols ont ete etudies comme substrats. Nous avons montres que la phosphorylation est stereoselective pour les residus 1,2 diols

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SOUZA, CARLA D. de. "Comparação entre métodos de fixação do iodo radioativo em substrato de prta para confecção de fontes utilizadas em braquiterapia." reponame:Repositório Institucional do IPEN, 2012. http://repositorio.ipen.br:8080/xmlui/handle/123456789/10106.

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Abstract:

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Dissertação (Mestrado)
IPEN/D
Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

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Barci-Funel, Geneviève. "Etudes radiochimiques de nuclides de fission et transuraniens a longues vies dans des ecosystemes marins et terrestres." Nice, 1987. http://www.theses.fr/1987NICE4156.

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Abstract:

Estimation de la pollution radioactive par les radionuclides artificiels a vie longue disperses dans l'environnement suite a des tests nucleaires dans l'atmosphere et suite aux rejets d'installations nucleaires ou aux accidents comme celui de tchernobyl.

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Ozem, Hervé. "L'acide 3-méthyl-16-iodo-[carboxy-14C] hexadecanoïque : synthèse et application en tant que marqueur de viabilité myocardique." Université Joseph Fourier (Grenoble), 1997. http://www.theses.fr/1997GRE18007.

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FEHER, ANSELMO. "Estudo e desenvolvimento de um sistema de soldagem a laser Nd:YAG para produção de sementes de iodo-125 utilizadas em braquiterapia." reponame:Repositório Institucional do IPEN, 2014. http://repositorio.ipen.br:8080/xmlui/handle/123456789/11812.

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Abstract:

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Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear)
IPEN/T
Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

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Zhang, Shaoliang. "Etudes cinétiques de l'oxydation radicalaire en phase gazeuse d'iodures organiques et de la formation de particules d'oxydes d'iode sous conditions simulées de l'enceinte d'un réacteur nucléaire en situation d'accident grave." Thesis, Aix-Marseille, 2012. http://www.theses.fr/2012AIXM4820/document.

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Abstract:

Dans le cadre des recherches menées dans le domaine de la sûreté des réacteurs nucléaires, la problématique de la formation des oxydes d'iode dans l'enceinte de confinement par la destruction d'iodures organiques lors d'un accident grave a été étudiée avec les moyens du domaine de la chimie atmosphérique.La cinétique de destruction d'iodures organiques (tels que CH3I, CH2I2, CHI3, C2H5I, n-C3H7I et i-C3H7I) par les radicaux OH et O a d'abord été étudiée avec un système de Photolyse Flash – Résonance Fluorescente, dans des conditions représentatives de l'enceinte d'un accident de réacteur nucléaire accidenté. Des constantes cinétiques et leurs énergies d'activation ont été déterminées, dont certaines pour la première fois dans la littérature. Les mécanismes d'oxydation par OH et O des iodures organiques sont soit par abstraction d'un atome d'hydrogène, soit par la formation d'un complexe, menant à l'arrachement de l'atome d'iode. Ensuite, une analyse avec le code IODAIR a permis de réactualiser certaines cinétiques et de compléter ce code avec l'ajout de nouvelles réactions publiées récemment. Une comparaison de la cinétique globale de destruction de CH3I par OH et O dans le code IODAIR et de la constante cinétique globale inclue dans le code ASTEC/IODE a mis en évidence une différence d'un facteur environ 2, ce qui montre l'influence de ces deux radicaux (et principalement de O) sur la destruction des iodures organiques. L'autre voie de destruction majoritaire serait par rayonnement électronique. Les autres radicaux comme H ou N ne contribueraient que très peu à leur disparition
Within the framework of the research in the nuclear reactor safety field, the iodine oxides formation by organic iodides destruction in the containment has been studied with the means of the atmospheric chemistry field. The destruction kinetics and their activation energy of organic iodides by OH and O radical has been quantified by a Flash Photolysis system able to monitor the oxidant radicals by resonance fluorescence. Those results have been published and some of them for the first time in the literature. The mechanisms leading to the organic iodides destruction are either by a hydrogen atom abstraction, either by the formation of a complex, depending on the organic iodide involved. Then, certain kinetics reactions have been updated in the IODAIR code. Other reactions have been added based on the recent literature available. A comparison of the kinetics destruction of CH3I by OH and O with IODAIR and the global kinetics of destruction in ASTEC/IODE showed a difference of about 2 which shows the importance of these two radicals (and mainly O) in those destruction processes. The other main path of destruction would be by electron radiation. Other radicals like H and N would not contribute significantly to organic iodides destruction. A sensitivity analysis highlighted that organic iodides would mostly be destroyed into iodine oxides with a almost complete conversion within a few hours. Finally, an atmospheric chamber has been used to quantify iodine oxides growth, density and composition. Under the conditions studied, their formation is fast. Particles sizes of about 200- 400 nm are formed within a few hours

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COSTA, OSVALDO L. da. "Estudo e desenvolvimento de uma nova metodologia de produção de iodo-125 a partir de xenônio-124 pelo método de ativação neutrônica." reponame:Repositório Institucional do IPEN, 2015. http://repositorio.ipen.br:8080/xmlui/handle/123456789/25301.

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Abstract:

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2015-12-10T17:38:32Z No. of bitstreams: 0
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Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear)
IPEN/T
Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

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Höfig, Tobias Walter [Verfasser]. "Geochemical (major and trace elements and Sr-Nd-Hf-Pb isotopes) characterization of the upper oceanic crust (sediments to gabbros) at ODP/IODP Site 1256 in the eastern Central Pacific / Tobias Walter Höfig." Kiel : Universitätsbibliothek Kiel, 2017. http://d-nb.info/1138979562/34.

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Höfig, Tobias [Verfasser]. "Geochemical (major and trace elements and Sr-Nd-Hf-Pb isotopes) characterization of the upper oceanic crust (sediments to gabbros) at ODP/IODP Site 1256 in the eastern Central Pacific / Tobias Walter Höfig." Kiel : Universitätsbibliothek Kiel, 2017. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:gbv:8-diss-153979.

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Decret, Laurent. "Synthèse de sondes biologiques marquées par des émetteurs [gamma]." Université Joseph Fourier (Grenoble), 2000. http://www.theses.fr/2000GRE10047.

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Abstract:

La mise au point de sondes biologiques fondées sur l'utilisation des oligonucleotides antisens à visée scintigraphique est l'objectif de ce travail. Nous décrivons la synthèse et le radiomarquage d'oligonucleotides comportant 20 bases, susceptibles de s'hybrider avec une partie complémentaire de l'arn messager du gène mdr qui est à l'origine de la chimiorésistance, cible choisie à titre d'exemple. Ces oligonucleotides ont été modifiés en position 3' ou 5' par des bases modifiées pour les rendre d'une part plus résistants aux exonucleases et d'autre part pour les marquer à l'aide d'un émetteur. Deux types de marquage ont été envisagés : premièrement le marquage avec un nucléide métallique tel que le technetium et deuxièmement le marquage avec de l'iode radioactif, l'iode-125. Dans le premier cas, nous avons tenté sans succès de mettre au point la synthèse d'une structure chelatante diaminodithiol, pouvant être couplée à une base modifiée ; dans le second cas, la synthèse d'un nucléotide modifié porteur d'un résidu tyrosinyle facilitant l'iodation électrophile a été réalisée. Ce nucléotide a été incorpore au cours de la synthèse automatique des oligonucleotides. Le marquage à l'iode-125 et la purification de ces sondes a permis d'effectuer des essais biologiques in vitro sur modèles cellulaires chimiorésistants et chimiosensibles (notamment les lignées igr-ov1 et k562) et in vivo sur souris nude xenogreffée. Les premiers résultats obtenus sont suffisamment encourageants pour envisager la continuation de cette thématique.

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Chebbi, Mouheb. "Piégeage d’espèces iodées volatiles sur des adsorbants poreux de type zéolithique dans le contexte d’un accident nucléaire grave." Thesis, Université de Lorraine, 2016. http://www.theses.fr/2016LORR0340/document.

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Abstract:

L’accident de Fukushima a montré que sous certaines conditions, un accident de fusion du cœur (jugé hautement improbable) peut survenir et engendrer des conséquences dramatiques en termes de rejets de produits radioactifs dans l’environnement. La mise en place d’adsorbants poreux type zéolithe dans les filtres d’éventage constitue une solution prometteuse afin de limiter la dissémination de produits radioactifs notamment les espèces iodées volatiles, vers l’environnement. Dans cette étude, nous avons cherché à évaluer dans quelle mesure les propriétés structurales et chimiques d’adsorbants poreux essentiellement des zéolithes à l’argent, pouvaient affecter leurs performances vis-à-vis de la rétention d’I2 et de CH3I. Dans ce but, nous avons mis en relation les données issues de la caractérisation des différentes formulations zéolithiques (DRX, ATR/IR, DRIFTS du CO adsorbé, MEB, MET, et DR-UV-Vis) avec les données recueillies lors des tests dynamiques d’adsorption en phase gazeuse (capacités d’adsorption, facteurs de décontamination, stabilité thermique du piégeage). Ensuite, le comportement des zéolithes dans des conditions plus représentatives d’un accident grave (hautes températures, présence d’inhibiteurs, irradiation…) a été étudié pour les adsorbants les plus intéressants. Nous avons également cherché à mieux élucider les mécanismes de piégeage en utilisant à la fois une approche expérimentale (spectroscopie in situ) et théorique (DFT). D’une manière générale, nous avons trouvé que les capacités d’adsorption pour CH3I dépendent surtout de la quantité des sites argent présents à l’état dispersé dans la charpente sous forme de cations Ag+ et de petits clusters, mais également de paramètres structuraux tels que la taille des pores. D’autre part, une méthodologie particulière a été développée afin de quantifier les différentes formes piégées et ainsi de mieux comprendre l’effet des paramètres structuraux sur la stabilité thermique du piégeage, notamment sous forme de précipités AgI. Il a été montré que la stabilité du piégeage est fortement influencée par le taux d’échange et par la nature de la structure zéolithique. La combinaison des techniques spectroscopiques in situ infrarouges et UV-Vis a été également utilisée dans le but d’élucider le mécanisme de piégeage de CH3I par les zéolithes à l’argent. D’une part, la réactivité des espèces d’argent ainsi que leur transformation en AgI a été suivie par DR-UV-Vis. D’autre part, les schémas réactionnels mettant en jeu la partie carbonée ont été établis en utilisant la spectroscopie IR à la fois en phase adsorbée (DRIFTS) et en phase gazeuse (FTIR). La formation des précipités AgI est initiée à 100°C par la dissociation de CH3I (partielle à cette température) sur les sites acides de Brönsted de la zéolithe et les sites argent. Ensuite, des espèces moléculaires AgI puis des clusters (AgI)n sont formés dans les supercages de la structure faujasite. En présence d’humidité ou à des températures plus élevées, certains précipités AgI peuvent former des entités plus larges sur la surface externe (phase AgI détectée en DRX après test). D’autre part, la décomposition thermique et catalytique des espèces méthoxy donne lieu à la formation de nombreux sous-produits (MeOH, MeOMe, alcanes, alcènes…). Parmi tous les adsorbants testés, les zéolithes échangées Ag/Y ont affiché les meilleures performances de rétention. Des résultats encourageants en présence d’inhibiteurs, sous irradiation et aux faibles concentrations ont été également obtenus pour les zéolithes faujasites argentées (type Y). L’ensemble des résultats obtenus permet d’envisager l’utilisation de certaines formulations dans une application nucléaire type accident grave, mais également de développer de nouvelles connaissances notamment en ce qui concerne d’autres nouveaux adsorbants (Metal Organic Framework MOF et silices mésoporeuses argentées ou fonctionnalisées)
A severe nuclear accident (as Fukushima) may induce dramatic consequences in terms of radiological releases into the environment. The combination of current filtration devices (such as aqueous scrubbers and sand bed filters) with an additional filtration stage made of inorganic porous adsorbent (zeolite) constitute a promising solution in order to avoid the release of radioactive iodine species. The present study aims to establish some correlations between chemical and structural parameters of porous adsorbents mainly silver-zeolites, on the one hand, and adsorption properties towards I2 and CH3I on the other hand. The role played by various zeolitic parameters was assessed by combining adsorption data in gaseous phase (adsorption capacity, decontamination factors, trapping stability) together with physico-chemical data obtained from characterization studies (XRD, ATR/IR, DRIFTS of adsorbed CO, SEM, TEM and DR-UV-Vis). Then, the effect of adsorption temperatures, potential inhibitors and irradiation was also discussed for the most interesting adsorbents in order to extrapolate to severe accidental conditions. The trapping mechanism was also investigated using in-situ spectroscopic accessories as well as theoretical calculations by DFT. It was shown that CH3I adsorption capacities are mainly dependent on the amount of silver that could be deposited in dispersed form (as Ag+, and small clusters) within the internal framework, as well as structural parameters such as pore size. On the other hand, a specific methodology was applied in order to quantify the different forms of stored iodine and therefore to better assess the influence of structural parameters on the trapping thermal stability. It was found that the trapping stability is mainly dependent on silver exchange level and on the nature of zeolitic structure. For the first time, the combination of several spectroscopic techniques was also implemented. On the one hand, in situ Diffuse Reflectance UV-Vis Spectroscopy (DRS-UV-Vis) was employed in order to monitor the evolution of silver species during exposure to gaseous methyl iodide. On the other hand, the time- and temperature-evolution of organic species was investigated using in situ Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transformed Spectroscopy (DRIFTS) combined with gas-phase reactor measurements. The first step is the dissociation of some CH3I molecules, which is catalyzed by the acidic and silver sites of the zeolite. The dissociated I is then captured by silver to form molecular and clustered AgI entities within the zeolite supercages, which can coalesce and sinter on the external surface upon prolonged exposure to humidity to form silver iodide precipitates (detected by XRD). On the other hand, the carbonaceous part of the CH3I molecules undergo successive catalytic transformations at medium temperatures with zeolite active sites, to yield different by-products (MeOH, DME, higher alkanes, alkenes…). Among all the investigated sorbents for iodine species retention, Ag/Y zeolites have displayed the best retention performances. Promising results were also found in the presence of inhibitors, under irradiation and for low concentrations. The obtained results allow to consider using some of the tested formulations for a nuclear severe accident application, but also to give insights about the behavior of other new adsorbents (Metal Organic Framework MOF and silver-impregnated or functionalized mesoporous silica)

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Romanova, Irina. "Volcanology and geochemistry of the Cretaceous volcaniclastic deposits and basalts from Ori Massif, Shatsky Rise Oceanic Plateau." Thesis, Queensland University of Technology, 2017. https://eprints.qut.edu.au/108162/1/Irina_Romanova_Thesis.pdf.

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Abstract:

This study enhanced our understanding of the origin and evolution of Ori Massif, Shatsky Rise Oceanic Plateau. Key findings are: 1. Volcaniclastic deposits were formed by Surtseyan style phreatomagmatic activity, suggesting that the summit of Ori Massif was shallow-marine to near sea-level; 2. Basaltic fragments from the volcaniclastic deposits provide further evidence for geochemical variation of magmas from Ori Massif and indicate a significant involvement of depleted mantle in its source; 3. Element mobility during seawater alteration of basalts from Ori and Tamu Massifs depends on stratigraphy, cooling rates and magma chemistry.

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Dissertations / Theses on the topic 'Iode – Isotopes'

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