Dissertations / Theses on the topic 'Nanofio'

Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior
In this work first we perform a study about the stability, and the electronic properties of SiC growth in the [111] direction when defects are present. We use the supercell method and the dangling bonds on the surface of the nanowire are saturated using hydrogen atoms. We also study antisites and substitutional oxygen impurity in this nanowire. For this study, we perform total energy and band structure calculations in order to find the most stable positions for the defects and the influence of defects on the electronic properties. The first principles calculations are based in the density functional theory (DFT). The Generalized Gradient Approximation (GGA) is used for the exchange-correlation term and the ion-electron interactions are replaced by norm-conserving fully separable Troullier-Martins pseudopotentials. For the calculations we use the SIESTA-code and the standard Kohn-Shan (KS) equations are solved in a fully selfconsistent way. The Khon-Sham orbitals are expanded using a linear combination of numerical pseudo-atomic orbitals (PAOs). All calculations use a split-valence double-zeta quality basis set enhanced with a polarization function. Our results show that the most stable antisite is a carbon atom occupying a silicon site (CSi). The substitutional oxygen impurity is most stable in a carbon site (OC). Both defects present a greater stability in the surface of the nanowire when compared with the core of the nanowire. The analysis of electronic structure of bands shows that these defects give rise to electronic levels localized in the band gap of the nanowire. Keywords: density functional theory; SiC nanowires, antisites, impurity.
Neste trabalho inicialmente realizamos um estudo da estabilidade e das propriedades eletrônicas de nanofios de SiC crescido na direção [111]. Foi utilizado o método de supercélula e as ligações pendentes da superfície do nanofio de SiC foram saturadas com átomos de H. Em seguida analisamos estes nanofios na presença de antissítios e impureza substitucional de oxigênio. Para estes defeitos procurou-se as posições energeticamente mais estáveis e as influências dos defeitos nas propriedades eletrônicas. Os cálculos teóricos foram de primeiros princípios fundamentados na Teoria do Funcional da densidade (DFT). Utilizamos para descrever o funcional de trocacorrelação a Aproximação do Gradiente Generalizado (GGA) e para a interação elétron-íon pseudopotenciais de norma conservada de Troullier-Martins. As densidades de carga são obtidas resolvendo as equações de Kohn-Sham, com as funções de onda de Khon-Sham expandidas em uma combinação linear de orbitais atômicos. Nossos resultados mostram que o antissítio mais estável é um átomo de carbono ocupando o sítio de um átomo de silício (CSi). A impureza substitucional de oxigênio apresenta uma maior estabilidade quando ocupando o sítio do átomo de carbono (OC). Ambos os defeitos são energeticamente mais estáveis na superfície do nanofio de SiC. A análise da estrutura eletrônica apresenta que níveis de defeitos podem estar presentes no gap do nanofio, porém nos sítios mais estáveis não observa-se níveis de defeitos no gap.

Esse trabalho de mestrado teve como estudo o transistor Túnel-FET (TFET) fabricado em estrutura de nanofio de silício. Este estudo foi feito de forma teórica (simulação numérica) e experimental. Foram estudadas as principais características digitais e analógicas do dispositivo e seu potencial para uso em circuitos integrados avançados para a próxima década. A análise foi feita através da extração experimental e estudo dos principais parâmetros do dispositivo, tais como inclinação de sublimiar, transcondutância (gm), condutância de saída (gd), ganho intrínseco de tensão (AV) e eficiência do transistor. As medidas experimentais foram comparadas com os resultados obtidos pela simulação. Através do uso de diferentes parâmetros de ajuste e modelos de simulação, justificou-se o comportamento do dispositivo observado experimentalmente. Durante a execução deste trabalho estudou-se a influência da escolha do material de fonte no desempenho do dispositivo, bem como o impacto do diâmetro do nanofio nos principais parâmetros analógicos do transistor. Os dispositivos compostos por fonte de SiGe apresentaram valores maiores de gm e gd do que aqueles compostos por fonte de silício. A diferença percentual entre os valores de transcondutância para os diferentes materiais de fonte variou de 43% a 96%, sendo dependente do método utilizado para comparação, e a diferença percentual entre os valores de condutância de saída variou de 38% a 91%. Observou-se também uma degradação no valor de AV com a redução do diâmetro do nanofio. O ganho calculado a partir das medidas experimentais para o dispositivo com diâmetro de 50 nm é aproximadamente 45% menor do que o correspondente ao diâmetro de 110 nm. Adicionalmente estudou-se o impacto do diâmetro considerando diferentes polarizações de porta (VG) e concluiu-se que os TFETs apresentam melhor desempenho para baixos valores de VG (houve uma redução de aproximadamente 88% no valor de AV com o aumento da tensão de porta de 1,25 V para 1,9 V). A sobreposição entre porta e fonte e o perfil de dopantes na junção de tunelamento também foram analisados a fim de compreender qual combinação dessas características resultariam em um melhor desempenho do dispositivo. Observou-se que os melhores resultados estavam associados a um alinhamento entre o eletrodo de porta e a junção entre fonte e canal e a um perfil abrupto de dopantes na junção. Por fim comparou-se a tecnologia MOS com o TFET, obtendo-se como resultado um maior valor de AV (maior do que 40 dB) para o TFET.
This Master thesis focused in the study of the NW-TFET. The study was performed either by simulation as by experimental measurements. The main digital and analog characteristics of the device and its potential for use in advanced integrated circuits for the next decade were studied. The analysis was performed by extracting and studying the devices main parameters, such as subthreshold swing, transconductance (gm), output conductance (gd), intrinsic voltage gain (AV) and transistor efficiency. The experimental measurements were compared with the results obtained by simulation. Utilizing different simulation fitting parameters and models, the device behavior (observed in the experimental measurements) was understood and explained. During the execution of this work, either the influence of the source material on the device performance, as the impact of the nanowire diameter on the transistor main analog parameters, were studied. The devices with SiGe source presented higher values of gm and gd than those with silicon source. The percentual difference among the values of transconductance for the different source materials varied from 43% to 96%, being dependent on the method utilized for the comparison, and the percentual difference among the values of output conductance varied from 38% to 91%. A degradation of AV was also observed with the nanowire diameter reduction. The gain calculated from the experimental measurements for the device with 50 nm of diameter is approximately 57% lower than the gain corresponding to the diameter of 110 nm. Furthermore, the impact of the diameter considering different gate biases (VG) was analysed. It was concluded that TFETs show improved performance for lower values of VG (a reduction of approximately 88% of AV was observed for an increase of the gate voltage from 1.25 V to 1.9 V). The gate/source overlap length and the dopant profile at the tunneling junction were also analyzed in order to understand which combination of this features would result in a better performance of the device. It was observed that the best results were related to an alignment between the gate electrode and the source/channel junction and to an abrupt dopant profile at the junction. Finally, the MOS technology was compared with TFET, resulting in a higher AV (higher than 40 dB) for the TFET.

Este trabalho teve como objetivo estudar os transistores de tunelamento por efeito de campo em estruturas de nanofio (NW-TFET), sendo realizado através de analises com base em explicações teóricas, simulações numéricas e medidas experimentais. A fim de avaliar melhorar o desempenho do NW-TFET, este trabalho utilizou dispositivos com diferentes materiais de fonte, sendo eles: Si, liga SiGe e Ge, além da variação da espessura de HfO2 no material do dielétrico de porta. Com o auxílio de simulações numéricas foram obtidos os diagramas de bandas de energia dos dispositivos NW-TFET com fonte de Si0,73Ge0,27 e foi analisada a influência de cada um dos mecanismos de transporte de portadores para diversas condições de polarização, sendo observado a predominância da influência da recombinação e geração Shockley-Read-Hall (SRH) na corrente de desligamento, do tunelamento induzido por armadilhas (TAT) para baixos valores de tensões de porta (0,5V > VGS > 1,5V) e do tunelamento direto de banda para banda (BTBT) para maiores valores tensões de porta (VGS > 1,5V). A predominância de cada um desses mecanismos de transporte foi posteriormente comprovada com a utilização do método de Arrhenius, sendo este método adotado em todas as análises do trabalho. O comportamento relativamente constante da corrente dos NW-TFETs com a temperatura na região de BTBT tem chamado a atenção e por isso foi realizado o estudo dos parâmetros analógicos em função da temperatura. Este estudo foi realizado comparando a influência dos diferentes materiais de fonte. O uso de Ge na fonte, permitiu a melhora na corrente de tunelamento, devido à sua menor banda proibida, aumentando a corrente de funcionamento (ION) e a transcondutância do dispositivo. Porém, devido à forte dependência de BTBT com o campo elétrico, o uso de Ge na fonte resulta em uma maior degradação da condutância de saída. Entretanto, a redução da espessura de HfO2 no dielétrico de porta resultou no melhor acoplamento eletrostático, também aumentando a corrente de tunelamento, fazendo com que o dispositivo com fonte Ge e menor HfO2 apresentasse melhores resultados analógicos quando comparado ao puramente de Si. O uso de diferentes materiais durante o processo de fabricação induz ao aumento de defeitos nas interfaces do dispositivo. Ao longo deste trabalho foi realizado o estudo da influência da densidade de armadilhas de interface na corrente do dispositivo, demonstrando uma relação direta com o TAT e a formação de uma região de platô nas curvas de IDS x VGS, além de uma forte dependência com a temperatura, aumentando a degradação da corrente para temperaturas mais altas. Além disso, o uso de Ge introduziu maior número de impurezas no óxido, e através do estudo de ruído foi observado que o aumento na densidade de armadilhas no óxido resultou no aumento do ruído flicker em baixa frequência, que para o TFET, ocorre devido ao armadilhamento e desarmadilhamento de elétrons na região do óxido. E mais uma vez, o melhor acoplamento eletrostático devido a redução da espessura de HfO2, resultou na redução desse ruído tornando-se melhor quando comparado à um TFET puramente de Si. Neste trabalho foi proposto um modelo de ruído em baixa frequência para o NW-TFET baseado no modelo para MOSFET. Foram realizadas apenas algumas modificações, e assim, obtendo uma boa concordância com os resultados experimentais na região onde o BTBT é o mecanismo de condução predominante.
This work aims to study the nanowire tunneling field effect transistors (NW-TFET). The analyses were performed based on theoretical explanations, numerical simulations and experimental data. In order to improve the NW-TFET performance, it was used devices with different source compositions, such as Si, SiGe alloy and Ge, besides different thicknesses of HfO2 for the gate dielectric. With the aid of numerical simulations it was obtained the NW-TFET energy band diagrams and analyzed the influence of recombination and generation Shockley-Read-Hall (SRH) on the off current, the influence of the trap assisted tunneling (TAT) at low gate voltage bias (0,5V > VGS > 1,5V) and the direct band to band tunneling (BTBT) at higher gate voltage bias(VGS > 1,5V). The predominance of each conduction mechanisms was confirmed by the Arrhenius plot method, being this method adopted in all analysis in this work. The constant current with the temperature in the BTBT region has drawn attention and due to that, this work have studied the NW-TFET analog performance as function of temperature and also the influence of the source composition. The Ge source device shows an improved tunneling current, related to the bandgap narrowing, which leads to higher ION and transconductance. However, due to the strong BTBT dependence with the electric field, the use of Ge as source results in further ION/IOFF degradation. Despite this, the reduced HfO2 thickness in the gate dielectric, results in better electrostatic coupling, which also increases the tunneling current, making this device to present better analog performance when compared to devices with Si source. The use of different materials during the device fabrication leads to an increase of the interface defects. This work presented the influence of the interface trap density on the current, showing a direct relation with TAT and appearance of a plateau region in the IDS x VGS curves. In addition it was shown a strong temperature dependence increasing the current degradation at higher temperatures. Furthermore, the use of Ge has shown an increase of impurities in the oxide, and through the noise study it was observed the flicker noise increase at low frequency, which for TFETs, occurs due to the electrons trapping and detrapping in the oxide region. Once again, the reduced HfO2 thickness leads to better electrostatic coupling, resulting in noise reduction and becoming better when compared to a devices with Si source. In this work was proposed a low frequency noise model for a NW-TFET based on MOSFET models. Minor changes have been done, and thus a good agreement with the experimental results in the region where the BTBT is predominant conduction mechanism was obtained.

Esse trabalho tem como objetivo estudar o comportamento de transistores de camada de silício e óxido enterrado ultrafinos (UTBB SOI nMOSFET) e transistores de nanofios horizontais com porta ômega ? (?G NW SOI MOSFET) com ênfase na variação da tensão aplicada no substrato (VGB). As análises foram feitas através de medidas experimentais e simulações numéricas. Nos dispositivos UTBB SOI nMOSFET foram estudados dispositivos com e sem implantação de plano de terra (GP), de três diferentes tecnologias, e com diferentes comprimentos de canal. A partir do modelo analítico de tensão de limiar desenvolvido por Martino et al. foram definidos os valores de VGB. A tecnologia referência possui 6 nm de camada de silício (tSi) e no óxido de porta uma camada de 5 nm de SiO2. A segunda tecnologia tem um tSi maior (14 nm) em relação a referência e a terceira tecnologia tem no óxido de porta um material de alta constante dielétrica, HfSiO. Na tecnologia de referência, os dispositivos com GP mostraram melhores resultados para transcondutância na região de saturação (gmSAT) devido ao forte acoplamento eletrostático entre a região da porta e do substrato. Porém os dispositivos com GP apresentam uma maior influência do campo elétrico longitudinal do dreno no canal, assim os parâmetros condutância de saída (gD) e tensão Early (VEA) são degradados, consequentemente o ganho de tensão intrínseco (AV) também. Na tecnologia com tSi de 14 nm, a influência do acoplamento eletrostático entre porta e substrato é menor em relação a referência, devido à maior espessura de tSi. Como a penetração do campo elétrico do dreno é maior em dispositivos com GP, todos os parâmetros analógicos estudados são degradados em dispositivos com GP. A última tecnologia estudada, não apresenta grande variação nos resultados quando comparadodispositivos com e sem GP. O AV, por exemplo, tem uma variação entre 1% e 3% comparando os dispositivos com e sem GP. Foram feitas análises em dispositivos das três tecnologias com comprimento de canal de 70 nm, e todos os parâmetros degradaram com a diminuição do comprimento de canal, como esperado. O fato de ter um comprimento de canal menor faz com que a influência do campo elétrico longitudinal do dreno seja mais relevante, degradando assim todos os parâmetros analógicos nos dispositivos com GP. Nos dispositivos ?G NW SOI MOSFET foram feitas análises em dispositivos pMOS e nMOS com diferentes larguras de canal (WNW = 220 nm, 40 nm e 10 nm) para diferentes VGB. Através de simulações viu-se que dispositivos com largura de canal de 40 nm possuem uma condução de corrente pela segunda interface para polarizações muito altas (VGB = +20 V para nMOS e VGB -20 V para pMOS). Todavia essa condução de corrente na segunda interface ocorre ao mesmo tempo que na primeira interface, impossibilitando fazer a separação dos efeitos de cada interface.A medida que a polarização no substrato faz com que haja uma condução na segunda interface, todos os parâmetros degradam devido a essa condução parasitária. Dispositivos estreitos sofrem menor influência de VGB e, portanto, tem os parâmetros menos degradados, diferente dos dispositivos largos que tem uma grande influência de VGB no comportamento elétrico do transistor. Quando a polarização no substrato é feita a fim de que não haja condução na segunda interface, a variação da inclinação de sublimiar entre dispositivos com WNW = 220 nm e 10 nm é menor que 2 mV/déc. Porém a corrente de dreno de estado ligado do transistor (ION) apresenta melhores resultados em dispositivos largos chegando a 6 vezes maior para nMOS e 4 vezes maior para pMOS que em dispositivos estreitos. Os parâmetros analógicos sofrem pouca influência da variação de VGB. Os dispositivos estreitos (WNW = 10 nm) praticamente têm resultados constantes para gmSAT, VEA e AV. Já os dispositivos largos (WNW = 220 nm) possuem uma pequena degradação de gmSAT para os nMOS, o que degrada levemente o AV em cerca de 10 dB. A eficiência do transistor (gm/ID) apresentou grande variação com a variação de VGB, piorando-a a medida que a segunda interface ia do estado de não condução para o estado de condução. Porém analisando os dados para a tensão que não há condução na segunda interface observou-se que, em inversão forte, a eficiência do transistor apresentou uma variação de 1,1 V-1 entre dispositivos largos (WNW = 220 nm) e estreitos (WNW = 10 nm). Com o aumento do comprimento do canal, esse valor de variação tende a diminuir e dispositivos largos passam a ser uma alternativa válida para aplicação nessa região de operação.
This work aims to study the behavior of the ultrathin body and buried oxide SOI nMOSFET (UTBB SOI nMOSFET) and the horizontal ?-gate nanowire SOI MOSFET (?G NW SOI MOSFET) with the variation of the back gate bias (VGB). The analysis were made through experimental measures and numerical simulation. In the UTBB SOI nMOSFET devices, devices with and without ground plane (GP) implantation of three different technologies were studied. Based on analytical model developed by Martino et al. the values VGB were defined. The reference technology has silicon film thickness (tSi) of 6 nm and 5 nm of SiO2 in the front oxide. The second technology has a thicker tSi of 14 nm comparing to the reference and the third technology has a high-? material in the front oxide, HfSiO. In the reference technology, the devices with GP shows better result for transconductance on saturation region (gmSAT) due to the strong coupling between front gate and substrate. However, devices with GP have major influence of the drain electrical field penetration, then the output conductance (gD) and Early voltage (VEA) are degraded, consequently the intrinsic voltage gain (AV) as well. In the technology with tSi of 14 nm, the influence of the coupling between front gate and substrate is lower because of the thicker tSi. Once the drain electrical field penetration is higher in devices with GP, all analog parameters are degraded in devices with GP. The third technology, presents results very close between devices with and without GP. The AV has a variation from 1% to 3% comparing devices with and withoutGP. Devices with channel length of 70 nm were analyzed and all parameters degraded with the decrease of the channel length, as expected. Due to the shorter channel length, the influence of the drain electrical field penetration is more relevant, degrading all the analog parameters in devices with GP. In the ?G NW SOI MOSFET devices, the analysis were done in nMOS and pMOS devices with different channel width (WNW = 220 nm, 40 nm and 10 nm) for different VGB. By the simulations, devices with channel width of 40 nm have a conduction though the back interface for very high biases (+20 V for nMOS and -20 V for pMOS). However, this conduction occurs at the same time as in the front interface, so it is not possible to separate de effects of each interface. As the substrate bias voltage induces a back gate current, all the parameters are degraded due to this parasitic current. Narrow devices are less affected by VGB and thus its parameters are less degraded, different from wider devices, in which VGB has a greater influence on their behavior. When the back gate is biased in order to avoid the conduction in back interface, the subthreshold swing variation between devices with WNW = 220 nm and 10 nm is lower than 2 mV/déc. However, the on state current (ION) has better results in wide devices reaching 6 times bigger for nMOS and 4 times bigger for pMOS The analog parameterssuffer little influence of the back gate bias variation. The narrow devices (WNW = 10 nm) have practically constant results gmSAT, VEA and AV. On the other hand, wide devices (WNW = 220 nm) have a small degradation in the gmSAT for nMOS, which slightly degrades de AV. The transistor efficiency showed great variation with the back gate bias variation, worsening as the back interface went from non-conduction state to conduction state. However, when the back gate is biased avoiding the conduction in back interface, the transistor efficiency for strong inversion region has a small variation of 1,1 V-1 between wide (WNW = 220 nm) and narrow (WNW = 10 nm) devices. As the channel length increases, this value of variation tends to decrease and wide devices become a valid alternative for applications in this region of operation.

Submitted by Fabio Sobreira Campos da Costa (fabio.sobreira@ufpe.br) on 2016-08-18T13:04:44Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Dissertacao-Version-Final.pdf: 16533060 bytes, checksum: 920aa7a96edb1e78d330ff1b83033a68 (MD5)
Made available in DSpace on 2016-08-18T13:04:44Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Dissertacao-Version-Final.pdf: 16533060 bytes, checksum: 920aa7a96edb1e78d330ff1b83033a68 (MD5) Previous issue date: 2015-07-29
CAPEs
CNPq
Neste trabalho é realizado um estudo sobre os efeitos das rugosidades nas propriedades magnéticas de nanofios de níquel para os modos de reversão curling e transversal. Para o estudo adotamos a simulação micromagnética como ferramenta fundamental e para ser implementada utilizamos OOMMF. Para mudar a rugosidade utilizamos uma cadeia de elipsóides e uma forma de variar este parâmetro foi fixando o comprimento dos fios em 1 μm e mudando o número de elipsóides na cadeia. Dessa forma a relação de aspecto dos elipsóides foi modificada para ser entendida como câmbios na rugosidade. Nas análises realizamos estudos dinâmicos e estáticos da reversão dos momentos. A simulação se baseia fundamentalmente na resolução da equação LLG. Nos estudos dinâmicos monitoramos a dependência temporal dos mapas de momentos a das componentes transversais da magnetização depois de ser invertido o campo aplicado. Foram simulados os ciclos de histerese através da minimização da energia livre de Gibbs. Nos estudos estáticos monitoramos a dependência ângular do campo coercitivo, campo de comutação e a magnetização remanente. Observamos em modo geral que há grandes efeitos das rugosidades sobre as propriedades magnéticase que nossos resultados reproduzem os reportados na literatura assim como as curvas experimentais.
This work is a study on the effects of roughness on the magnetic properties of nickel nanowires for their reversal modes (curling and transversal). For the study we adopted the micromagnetic simulation as a fundamental tool and we used OOMMF to implemented. To change the roughness use ellipsoids chain and a way to vary this parameter was securing the length of the wires in 1 μm and changing the number of ellipsoids in the sequence. Thus the ellipsoids of the aspect ratio has been modified to be understood as the exchange roughness. In the analyzes we perform static and dynamic studies of the reversal of moments. The simulation is based largely on the resolution of the LLG equation. In dynamic studies we monitor the time dependence of the maps of magnetic moments and the transverse components of the magnetization after being reversed the field applied. The hysteresis cycles were simulated by minimization of Gibbs free energy.In static studies we monitor the angular dependence of the coercive field, the switching field and remanent magnetization. We observe in general that there are major effects of roughness on the magnetic properties and that our results reproduce the reported in the literature as well as the experimental curves.

Les nano-objets unidimensionnels alliés présentent des propriétés physiques spécifiques qui résultent à la fois de leur morphologie, de leur taille et de la répartition chimique des atomes. Nous exploitons un modèle d'Ising sur réseau qui rend compte en particulier des effets de ségrégation au sein de nanofils bimétalliques pour obtenir une compréhension fine des effets gouvernant cette répartition à l'équilibre.Dans une première section, nous détaillons l'équilibre d'un nanofil en fonction de sa taille et de sa composition, de manière à mettre en évidence le rôle des effets de taille finie sur la thermodynamique d'équilibre d'objets bimétalliques 1D. Contrairement aux systèmes infinis, l'équilibre dépend de l'ensemble statistique considéré. Ainsi la ségrégation est plus marquée dans l'ensemble canonique, où la concentration du nanofil est imposée, que dans l'ensemble pseudo-Grand Canonique (p-GC) où le nanofil est en équilibre avec un réservoir qui fixe la différence de potentiel chimique entre les espèces. De même, la contrainte de composition dans l'ensemble canonique induit des corrélations chimiques d'occupation des sites qui favorisent davantage les paires hétéroatomiques. Nous montrons que l'écart observé entre les isothermes des deux ensembles croît avec la courbure de l'isotherme canonique et avec l'amplitude des fluctuations de la concentration nominale dans l'ensemble p-GC. Ces fluctuations diminuant avec la taille du nanofil considéré, l'écart entre les ensembles s'annule à la limite thermodynamique. Les effets de taille finie se traduisent par ailleurs par l'apparition, à basse température et pour de petits nanofils, d'une coexistence d'un mode pur en l'espèce ségrégeante et d'un mode de faible concentration nominale constitué principalement de configurations de type cœur-coquille et Janus. Nous développons alors un formalisme permettant de caractériser cette bimodalité.Alors que les résultats évoqués précédemment concernent un nanofil considéré seul, nous étudions dans la deuxième section l'équilibre de l'ensemble des nanofils formant un co-dépôt unidimensionnel inférieur à la mono-couche. Nous montrons que la distribution en taille de ces nanofils varie globalement selon une loi de puissance, quelle que soit la composition du codépôt, de sorte que la ségrégation n'a que peu d'influence sur la microstructure observée. Par contre, en raison du rapport surface/volume et des corrélations chimiques dans ces objets, la composition des nanofils du co-dépôt varie très fortement selon leur taille, les petits nanofils étant plus riches en l'espèce ségrégeante que les plus grands. Enfin, nous étendons le diagramme de bimodalité d'un nanofil seul à l'ensemble des nanofils du co-dépôt et montrons que cette bimodalité est difficilement observable car elle ne concerne que des amas de petite taille qui sont très minoritaires du fait de la cohésion atomique.

Le but de cette thèse est de réaliser et d'étudier les propriétés électroniques d'un transistor à canal nanofil monocristallin à base de Si/SiGe (voir figure), élaboré par croissance CVD-VLS, à grille enrobante ou semi-enrobante en exploitant une filière technologique compatible CMOS. Ces transistors vont nous permettre d'augmenter la densité d'intégration et de réaliser de nouvelles fonctionnalités (par exemple : des interconnections reconfigurables) dans les zones froides d'un circuit intégré. La thèse proposée se déroulera dans le cadre d'une collaboration entre le laboratoire LTM-CNRS et le laboratoire SiNaPS du CEA/INAC/SP2M et utilisera la Plateforme Technologique Amont (PTA) au sein du pôle MINATEC.

Le travail présenté dans ce manuscrit traite de la compréhension des processus de croissance de structures colonnaires de matériaux semiconducteurs nitrures. La technique de croissance utilisée est l'épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PA-MBE). Plusieurs types d'expériences viennent étayer ce travail: des expériences de microscopie électronique à balayage et à transmission, des expériences de diffraction multi-longueurs d'onde et de spectroscopie en condition de diffraction (menées à l'ESRF sur les lignes BM2 et BM32), et des expériences de photoluminescence. Tout d'abord les mécanismes de nucléation des nanofils nitrure de gallium (GaN) réalisés sur un fin (3nm) buffer de nitrure d'aluminium (AlN) épitaxié sur un substrat de silicium (111) sont étudiés. Il est démontré que la relaxation complète des précurseurs des nanofils GaN est un élément clé du mécanisme de nucléation. Dans le cas des fils de GaN, il apparaît en outre que la morphologie granulaire du buffer AlN joue un rôle essentiel. Ensuite le développement des nanofils GaN, une fois la nucléation achevée, est analysé. Nous identifions la diffusion du gallium dans le plan de croissance ainsi que sur les facettes des nanofils comme étant le mécanisme responsable de la croissance. Nous montrons en particulier que l'In, qui joue le rôle de surfactant, active la diffusion du Ga dans le plan et permet la croissance de nanofils GaN à des températures relativement basses. Sur la base de la compréhension de la nucléation et du développement des nanofils GaN, la croissance de nanofils AlN sur 4nm de SiO2 amorphe déposé sur Si(001) est développée. C'est la première fois que ce type de nanofils est réalisé par MBE. La relaxation des contraintes au cours de la réalisation d'un super réseau AlN/GaN sur des nanofils GaN a ensuite été étudiée. Nous comparons les résultats expérimentaux à des simulations théoriques pour conclure à la relaxation élastique des contraintes. La croissance de nanofils AlGaN est finalement abordée de façon préliminaire.

Submitted by Luciana Ferreira (lucgeral@gmail.com) on 2014-08-06T12:19:22Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 23148 bytes, checksum: 9da0b6dfac957114c6a7714714b86306 (MD5) udson cabral.pdf: 2045459 bytes, checksum: 0c5126468995368f097978ee97cb41f5 (MD5)
Made available in DSpace on 2014-08-06T12:19:22Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 23148 bytes, checksum: 9da0b6dfac957114c6a7714714b86306 (MD5) udson cabral.pdf: 2045459 bytes, checksum: 0c5126468995368f097978ee97cb41f5 (MD5) Previous issue date: 2010
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES
Conselho Nacional de Pesquisa e Desenvolvimento Científico e Tecnológico - CNPq
We investigate core-shell nanowires of diluted magnetic semiconductors (DMS) with remote n-type modulation doping. The incorporation of Mn2 ions acting as spin 5/2 impurities in the core region of the wire gives rise to a strong s-d exchange coupling between electrons in the wire and those of the d levels of the Mn2 ions. Applying an external magnetic eld along the axis of the wire, within the mean eld approximation, the s-d exchange generates a spin-dependent core potential. A gate voltage is applied radially to wire, to obtain some control over the density of the wire. Electronic strucutre of the wire was calculated within the e?ective mass approximation, in both approximations Hartree and spin density functional theory. We calculated the conductance of wire using the Landauer-B?uttiker formulation in the linear response regime, which generally results in a total conductance with well-de ned plateaus in GT = 2; 6; 10G0 (G0 = e2=h is the quanta of conductance), which occurred because in the system investigated the rst level is twofold degenerated (spin degenerescence) and the others are fourfold degenerated (spin degenerescence and orbital angular momentum). In the absence of a magnetic eld we observe that when we take into account the e?ects of exchange and correlation, the states with eigenvalues of Lz nonzero will be polarized while those with l = 0 isn't polarized. This unpolarized level with eigenvalue of Lz null suggests that, perhaps, the 0.7 anomaly (the emergence of two plateau at G = 0:7G0 and the other in G = G0) quantum wires on existing geometry of split-gate is related to the geometry of the wire. The results for total energy show that there are a competition between the ferromagnetic and paramagnetic states.
Investigamos nano fios de semicondutores magnéticos dilu??dos (DMSs - Diluted Magnetic Semiconductors) do tipo caroço-casca com dopagem remota tipo-n. A incorporação dos íons de Mn+2, que atuam como impurezas de spin 5/2 no caroço do fi o, faz surgir um forte acoplamento de trocas dentre os eletrons do fio e aqueles dos níveis d do íon Mn+2. Com a aplicação de um campo magnético externo ao longo do eixo do fi o, na aproximação de campo médio, a interação de troca s-d gera um potencial dependente do spin na região do caroço do fi o. Um potencial de gate é aplicado radialmente ao nanofi o, para obtermos um certo controle sobre a densidade eletrônica do fi o. Calculamos a estrutura eletrônica do nanofi o de DMSs usando o modelo da massa efetiva, tanto na aproximação de Hartree quanto na teoria do funcional da densidade dependente de spin (SDFT - Spin Density Functional Theory). Calculamos a condutância do nano fio usando a formulação de Landauer-B?uttiker no regime de resposta linear, o que de modo geral, resultou numa condutância total com platôs bem de finidos em GT = 2; 6; 10G0 (G0 = e2=h ?e o quanta de condutância), o que ocorreu porque no sistema investigado a primeira subbanda ?e duplamente degenerada (degenerescência de spin) e as outras duas são quadruplamente degenerada (degenerescência de spin e de momento angular orbital). Na ausência de um campo magnético observamos que ao levarmos em conta os efeitos de troca e correlação, os estados que possuem autovalor de Lz diferente de zero se polarizam enquanto que os que possuem l = 0 não se polarizam. Essa não-polarização do nível com autovalor de Lz nulo sugere que, talvez, a anomalia 0,7 (o surgimento de dois platôs um em G = 0; 7G0 e outro em G = G0) existente em os quânticos com geometria de split-gate esteja relacionada com a geometria do o. Os resultados obtidos para a energia total mostram que há uma competição entre os estados ferromagnético e paramagnéticos.

No presente trabalho, efetuamos um extensivo estudo das propriedades eletrônicas e estruturais de nanofios de silcio (Si NWs) utilizando simulações computacionais totalmente ab-initio (metodo do DFT). Mostramos que nestes sistemas, diferentes facetas podem ser eletronicamente ativas ou inativas nos estados de borda dependendo apenas da maneira como os átomos de superfície se ligam aos átomos mais internos. Estes efeitos são causados pelo confinamento quântico nos fios, e por isso podem ser estendidas para outros tipos de fios semicondutores. Nossos resultados podem ser utilizados para guiar o processo de manufatura de sensores baseados em nanofios. Efetuamos cálculos ab-initio de transporte eletrônico nos nanofios com radicais de NH2 adsorvidos em diferentes facetas. Estas análises indicam que há diferenças entre a resposta do sistema a perturbações em superfícies distintas que são eletronicamente ativas. Em certas circunstâncias que serão discutidas, o nível de impureza gera centros espalhadores que reduzem o transporte eletrônico de maneira mais uniforme, enquanto em outros casos as quedas na transmitância são extremamente agudas, com perfil lembrando ressonâncias de fano. Investigamos ainda dopagem de Si NWs com boro e fósforo. Mostramos que estas impurezas se distribuem de maneira razoavelmente uniforme em sítios internos e superficiais dos fios. Embora o confinamento quântico tenda a tornar os níveis de impureza significativamente mais profundos nos fios que no cristal de Si, mostramos que rapidamente, para diâmetros acima de 30°A, dopagem com características de bulke recuperada. Efeitos associados as diferentes superfícies nas quais as impurezas estão localizadas também foram identificados, e acordo com nossas constatações anteriores. Estudamos outra importante impureza em nanofios de Si, que é o ouro, que é utilizado como catalisador no crescimento destes fios. Nossas analises indicam que ha uma forte tendência para estes átomos serem incorporados em sítios superficiais, onde eles não introduzem estados próximos ao gap de energia. Isso indica que ouro pode ser utilizado para catalisar estes fios sem afetar suas propriedades eletrônicas. Por fim analisamos as propriedades eletrônicas de heteroestruturas filiformes de silicio-germânio. Dispositivos eletrônicos baseados nestes materiais têm apresentado propriedades superiores a de equivalentes em arquitetura planar ou mesmo dispositivos baseados em outros nanofios. Nossas análises indicam que estes materiais podem apresentar tão variadas que os tornam candidatos `a diversas implementações tecnológicas, desde detectores de alta sensibilidade e grande liberdade de manipulação até materiais de propriedades eletrônicas robustas e pouco sujeitas a indesejáveis perturbações.
We have performed an extensive study on the electronic and structural properties of silicon nanowires (NWs) using parameter free computational simulations (DFT). We show that in Si NWs, surfaces whose atoms are connected to inner ones perpendicularly to the wires axes become electronically inactive at the band edges. However, when these bonds are oriented along the growth axes the surface states contribute significantly to the formation of the HOMO and LUMO, even for relatively large wires (diameters > 30 °A). This is the dimension of the smallest experimental as-grown wires. These effects are caused by the fact that the electronic wave function is confined in the two directions perpendicular to the wires axes but it is not along it. Therefore, these conclusions can be extended to other types of semiconductor NWs, grown along different directions, with different facets and even surface reconstructions. These results can be used to guide actual implementations of NW based chemical and biological sensors, in a fashion that is now being followed by experimentalists. Following this work, we have investigated the electronic transport in these NWs with a NH2 radical adsorbed on different types of facets. These investigations not only confirm our previous conclusions but also indicate different effects associated with impurities adsorbed on distinct active surfaces. In some cases, the impurity level induces scattering centres that reduce the transport in an uniform way, whereas on other types of facets the decrease in the eletronic transport is sharp, suggesting the occurence of fano resonance.

Les nanofils (NFs) à base de SiC et les nanotubes (NTs) de BN ont fait l'objet de ce travail de thèse. Un nouveau procédé de synthèse de NFs SiC a été mis au point. Il est basé sur la pyrolyse à 1400°C de précurseurs de silicium et de carbone à la surface d'un support de condensation en graphite. Les avantages de ce procédé sont le faible coût des NFs SiC produits, l'absence d'étape de purification post-synthèse et la possibilité de générer in situ un revêtement à la surface des nanofils de nature chimique (silice ou carbone) et d'épaisseur modulable. Des modifications chimiques et structurales de ces NFs ont permis de synthétiser des nanostructures 1D multifonctionnelles, notamment à base de BN et ZnO. Ce procédé a été étendu avec succès à la fabrication de NTs BN. Ces derniers ont également été préparés par voie template à partir du borazine, H3B3N3H3, un précurseur moléculaire de BN. Une avancée vers les applications a été réalisée avec la localisation de la croissance des NFs SiC sur substrat Si ou SiC et l'incorporation des NFs en matrice inorganique. Les propriétés physiques d'un NF SiC individuel ont été étudiées par Spectroscopie Raman et par émission de champ.

Les nanofils (NFs) à base de SiC et les nanotubes (NTs) de BN ont fait l’objet de ce travail de thèse. Un nouveau procédé de synthèse de NFs SiC a été mis au point. Il est basé sur la pyrolyse à 1400°C de précurseurs de silicium et de carbone à la surface d’un support de condensation en graphite. Les avantages de ce procédé sont le faible coût des NFs SiC produits, l’absence d’étape de purification post-synthèse et la possibilité de générer in situ un revêtement à la surface des nanofils de nature chimique (silice ou carbone) et d’épaisseur modulable. Des modifications chimiques et structurales de ces NFs ont permis de synthétiser des nanostructures 1D multifonctionnelles, notamment à base de BN et ZnO. Ce procédé a été étendu avec succès à la fabrication de NTs BN. Ces derniers ont également été préparés par voie template à partir du borazine, H3B3N3H3, un précurseur moléculaire de BN. Une avancée vers les applications a été réalisée avec la localisation de la croissance des NFs SiC sur substrat Si ou SiC et l’incorporation des NFs en matrice inorganique. Les propriétés physiques d’un NF SiC individuel ont été étudiées par Spectroscopie Raman et par émission de champ
This study is focused on SiC nanowires (NWs) and BN Nanotubes (NTs). A new process, based on the high-temperature (1400°C) reaction of carbon precursors with silicon precursors on the surface a graphite plate, was found to yield mass-production of SiC NWs. The main advantages of this process are the low-cost of the ensuing NWs, no requirement of any purification step, and the possibility to generate in situ a coating on the NWs surface with tunable chemical composition (silica or carbon) and tunable thickness. Chemical and Structural modifications of these SiC NWs have been performed and yielded multifunctional 1D nanostructures, incorporating for instance BN and ZnO. The process was successfully extended to the synthesis of BN NTs. The latter have also been prepared by template route associated with the polymer-derived ceramics approach. Borazine, H3B3N3H3, was used as molecular precursor. Advances towards applications were performed with the localization of SiC NWs onto Si or SiC substrates, and the successful incorporation of SiC NWs into inorganic matrices. Physical properties of an individual SiC NW was studied by Raman Spectroscopy and Field Emission

Orientador: Fernando Iikawa
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-14T10:28:22Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Gadret_EvertonGeiger_M.pdf: 38585296 bytes, checksum: 3da598e65313d603b738c440498d2858 (MD5) Previous issue date: 2009
Resumo: Neste trabalho foram estudadas as propriedades ópticas de nanofios de InP crescidos pelo método Vapor-Liquid-Solid (VLS) no sistema Chemical Beam Epitaxy (CBE) através da técnica de micro-fotoluminescência variando parâmetros de medida, tais como potência de excitação, polarização do sinal emitido e temperatura da amostra. Devido à formação de politipismo (InP nas fases cúbica, do tipo blenda de zinco (ZB), e hexagonal, do tipo wurtzita (WZ)) esta estrutura se torna interessante sob o ponto de vista das propriedades ópticas, devido às interfaces InP¿ZB/InP¿WZ do tipo II. Notamos que há poucas informações na literatura a respeito da estrutura eletrônica do InP na fase wurtzita porque esta fase só foi relatada em nanofios. Concentramos, assim, nossa investigação sobre a estrutura eletrônica de nanofios que contenham ambas as fases. Identificamos emissões ópticas dos poços quânticos tipo II em nanofios de InP assim como emissões envolvendo impurezas aceitadoras rasas e recombinação no gap do InP¿WZ. A emissão óptica dos poços quânticos tipo II é dominante a baixas temperaturas, abaixo de 100K, e está entre 1,44 e 1,46eV a 10K. O comportamento desta emissão como função da temperatura, potência de excitação e polarização da luz está de acordo com a estrutura proposta e é confirmada por imagem de microscopia eletrônica de transmissão (TEM). A emissão óptica da impureza rasa está ~ 43meV abaixo da emissão do poço quântico, valor bem próximo do carbono aceitador no InP na fase cúbica. A emissão óptica associada ao InP¿WZ em 1,49eV (10K) foi observada a temperaturas de 10K a 300K, em concordância com resultados relatados na literatura. Observamos também transição óptica relacionada a portadores localizados nas barreiras dos poços quânticos a temperaturas mais altas, acima de 150K.
Abstract: Optical properties of InP nanowires grown by Vapor-Liquid-Solid (VLS) method in a Chemical Beam Epitaxy system were investigated by using micro-photoluminescence spectroscopy varying experimental parameters such as excitation power, emitted signal polarization and sample temperature. Due to polytypism (InP in cubic, zincblende (ZB), and hexagonal, wurtzite (WZ) phases), this structure becomes interesting by the point of view of optical properties, due to type¿II InP¿ZB/InP¿WZ interfaces. We have noticed that there are few informations in the literature about electronic structures of InP in wurtzite phase, because this phase has been only reported in nanowires. We focused, thus, our investigation about electronic structure of nanowires having both structural phases. We identified optical emissions from type II quantum wells in InP nanowires as well as emissions involving shallow acceptor impurities and InP¿WZ gap recombination. The type II quantum well optical emission is dominant at low temperatures, below 100K, which is in 1,44 ¿ 1,46eV range at 10K. This emission behavior as function of temperature, excitation power and light polarization is in agreement with the proposed structure and is supported by transmission electronic microscopy (TEM) imagem. The shallow impurity emission is ~ 43meV below the quantum well emission, a value close to the carbon acceptor in InP in cubic phase. The optical emission associated to the InP¿WZ at 1,49eV (10K) was observed from temperatures of 10K to 300K, in agreement with results reported in literature. We also observed an additional optical transition related to the carrier localized at the barriers of the quantum wells at at high temperatures, above 150K.
Mestrado
Física da Matéria Condensada
Mestre em Física

Made available in DSpace on 2016-06-02T20:16:49Z (GMT). No. of bitstreams: 1 4188.pdf: 17164203 bytes, checksum: c6e846b4950688d2d677bf5aabe87316 (MD5) Previous issue date: 2012-03-06
Universidade Federal de Sao Carlos
Abstract In this work, germanium nanowires' based devices were studied and developed and the influence of natural disorder on the electronic properties of these structures was also investigated. Parameters related to the current transport mechanisms, such as electron mobility, localization length and Schottky barrier height were determined. Such investigations were carried out initially by the fabrication of germanium nanowires using the vapour-liquid-solid method with gold nanoparticles acting as catalysts for the growth process. Morphological and structural characterizations were performed to obtain information about the material: the X-ray di_raction analysis showed a good agreement with the cubic structure of germanium and its diamond-like structure; by scanning and transmission electron microscopy it was found samples with diameter from 20 to 150 nm and length up to tens of micrometers. Furthermore, these techniques allowed the observation of an oxide layer on the surface of the nanowires, whose disordered interface originates localized states, which can also be responsible for changes in electronic properties of the system. Di_erent types of devices were developed for the investigation of the electronic transport in germanium nanowires. The experiment performed on each device allowed the analysis of the disorder's influence on the measured properties: electronic transport within the temperature ranges used for the experiments was dominated by the variable range hopping mechanism, characteristic of disordered systems instead of the expected thermal excitation, typical of semiconductor materials. Further confirmation of these data was obtained using transistor devices and the carrier mobility was found to be lower than the commonly observed values for germanium. These data also agree with the fact of disordered systems exhibits low mobility values due to the presence of localized states. Finally, it was used a device specially designed for the study of the metal/nanowires interface characteristics. In order to determine the Schottky barrier height a two barriers model was used (including temperature dependence). The obtained values (from 0.48 to 0.54 eV ) were di_erent from the usual (0.58 eV for germanium/aluminium contact), which also shows and con_rms the presence of localized states at the metal/nanowire interface, following Bardeen's model for the Schottky barrier formation. To complement this analysis theoretical simulation values for Schottky barrier (∼ 0.5 eV ) were calculated taking into account the contribution of surface states. This value corresponding to density of states of 1012 ∼ 1013cm−2eV −1. Comparing both theoretical and experimental Schottky barrier heights, the presence of localized states generated by disorder was confirmed.
Neste trabalho foram desenvolvidos e estudados dispositivos baseados em nanofios de germânio e a influência da desordem natural sobre as propriedades eletrônicas destas estruturas foi investigada. Parâmetros relacionados aos mecanismos de transporte de corrente, tais como mobilidade eletrônica, comprimento de localização e altura de barreira Schottky nas interfaces metal/nanofio foram determinados. Para realizar tais investigações, inicialmente foram fabricados nanofios de germânio pelo método vapor-líquido-sólido, utilizando nanopartículas de ouro como catalisadores do processo de crescimento. Foram feitas caracteriza ções morfológicas e estruturais para obtenção de informações sobre o material, sendo as principais: a análise por difração de raios-X, cujos resultados mostraram uma grande concordância com a estrutura cúbica de germânio e sua rede tipo diamante, e as análises por microscopia eletrônica de varredura e transmissão, por meio das quais foi possível observar o diâmetro (entre 20 e 150 nm) e comprimento (até dezenas de micrometros) das amostras. Além disso, estas técnicas permitiram observar a presença de uma camada de óxido na superfície dos nanofios, cuja interface desordenada origina estados localizados, os quais podem também ser responsáveis por alterações nas propriedades eletrônicas do sistema. Foram desenvolvidos diferentes tipos de dispositivos para permitir a exploração das propriedades eletrônicas de transporte nos nanofios de germânio. Os experimentos realizados em cada dispositivo, permitiram o estudo da influência da desordem nas propriedades mensuradas: o transporte eletrônico nas faixas de temperatura usadas para os experimentos foi dominado pelo mecanismo hopping de alcance variável, característico de sistemas desordenados ao invés da esperada excitação térmica típica de materiais semicondutores. Este resultado confirmou as observações realizadas pelas técnicas de caracterização estrutural indicando a presença de uma camada de óxido na superfície dos nanofios, uma vez que a interface óxido/nanofio tende a ser desordenada. Uma confirmação adicional destes dados foi obtida em dispositivos especiais (transistores) nos quais pôde-se determinar a mobilidade de portadores que forneceu valores bem abaixo do comumente observado para o germânio. Estes dados concordam com o fato de que sistemas desordenados apresentam baixos valores de mobilidade devido à presença de estados localizados. Finalmente, foi utilizado um dispositivo especialmente desenhado para o estudo das características das interfaces metal/nanofios. Para determinar a altura de barreira de potencial nas interfaces dos contatos elétricos e em diferentes temperaturas foi usado o modelo de duas barreiras Schottky. Os valores obtidos (entre 0,48 e 0,54 eV ) foram diferentes do usual (0,58 eV para o contato de germânio com alumínio), fato que também que evidencia e confirma a presença de estados localizados nas interfaces metal/nanofios seguindo o modelo de Bardeen para o mecanismo de formação da barreira de potencial. Para complementar esta análise, valores obtidos por simulação computacional para altura de barreira Schottky (∼ 0.5 eV ) foram calculados levando em consideração a contribuição de estados de superfície. Este valor corresponde à densidades entre 1012 e 1013cm−2eV −1. Comparando os dados teóricos e experimentais das alturas de barreira Schottky, a presença de estados localizados, gerados por desordem, foi confirmada.

In this work, we performed an ab initio study of interaction between several molecules with SiC nanotubes and SiC Sheets, with focus on benzene molecule. performed too a study the mechanical and electronic properties of SiC nanowires(SiCNWs). For study the interaction of molecules with SiCNTs and SiCSheets, we considered two possibilities, (1) molecules adsorbed on SiCNT/SiCSheet surface, and (2) molecules encapsulated by SiCNT. We have considered several geometries for adsorption and dierent nanotube chiralities. For study of mechanical and electronics properties of SiCNWs, we considered 3C-, 2H, 4H and 6H-SiCNW, analyzing the eects of the diameter on these properties. All calculations were performed by using the Density Funcional Theory, using de the Local Density Approximation (LDA). The electron-ion interaction was describe by using norm-conserving pseudopotentials. For the benzene adsorption on the SiCNT, we nd an exothermic process, with binding energies between 0.3 and 0.4 eV/molecule, and for benzene encapsuladed we nd binding energies of 0.6 eV/molecule, revealing a preference for the benzene encapsulated systems. For both cases, we verify that there are not chemical bonds at the benzene- SiCNT/SiCSheet interface, and the interaction of benzene molecule with nanotube and Sheet is mediated by 􀀀 pi stacking interactions, similar to the benzene-CNT systems. For both cases, we verify that SiCNTs are more reactive than the carbon nanotube (CNTs) For nanowires study, our results show that all nanowires investigated exhibit direct band gaps, in contrast with the indirect band gap observed in Bulk SiC. The study of eect of unixial stress on the electronic properties of nanowires, reveal that band-gap dependence on the strain is dierent for each nanowire type. For the mechanicals properties, our results revels that Youngs moduli of nanowires show strong dependece on the diameters, and the 2H-SiCNWs are stier than than other nanowires with similar diameter. The values for Youngs moduli of dierent SiCNWs, revels that they are more stifer than nanowires of other elements, for example Si, InAs and Ge.
Neste trabalho, nós realizamos um estudo ab initio da interação entre diversas moléculas com nanotubos de SiC e folhas de SiC(SiCfolhas), com foco na molécula de benzeno. Realizamos também um estudo das propriedades mecânicas e eletrônicas de nanoos de SiC(SiCNWs). Para estudar a interação de moléculas com SiCNTs e SiCSfolhas, consideramos duas possibilidades, (1) moléculas adsorvidas na superfície do SiCNT/SiCfolha, (2) moléculas encapsuladas em SiCNTs. Nós consideramos várias geometrias para a adsorção e nanotubos de diferentes quiralidades. Para o estudo das propriedades mecânicas e eletrônicas dos SiCNWs, consideramos 3C-, 2H-, 4H- e 6H-SiCNWs, analisando o efeito do diâmetro nestas propriedades. Todos os cálculos foram feitos com a utilização da Teoria do Funcional da Densidade, com a Aproximação da Densidade Local(LDA). A interacção elétron-íon foi descrita com a utilização de pseudopotencias de norma conservada. Para a adsorção do benzeno em SiCNTs, nós observamos um processo exotêrmico, com energias de ligação entre 0.3 e 0.4 eV/molécula, para o encapsulamento obtivemos energias de aproximadamente 0.6 eV/molécula, o que mostra uma prefêrencia pelo encapsulamento. Nós observamos que não ocorre a formação de ligações químicas na interface benzeno- SiCNT/SiCfolha, e a interação da molécula de benzeno com o nanotubo e a folha ocorre via interação - stacking, similar ao que ocorre para o sistema benzeno-CNT. Para ambos os casos nós vericamos que os SiCNTs são mais reativos do que os nanotubos de carbono (CNTs). Para o estudo dos nanoos, nossos resultados mostram que todos os nanoos investigados exibem gap direto, em contraste com o que se observa nos SiC Bulk. O estudo dos efeitos do stress uniaxial nas propriedades eletrônicas dos nanoos, revela que a dependencia do gap de energia com o strees/strain é diferente para cada nanoo. Para as propriedades mecânicas, nossos resultados revelam que o módulo de Young dos os mostra uma forte depêndencia com o diâmetro, e o 2H-SiCNW é mais duro do que outros nanoos com diâmetros similares. Os valores encontrados para o módulo de Young dos diferentes SiCNWs, revelam também que eles são mais duros do que nanoos formados por outros elementos como Si, Ge e InAs.
Doutor em Física

Dans le cadre d'une approche bottom-up, la fabrication de nanofils par une croissance catalysée ouvre la voie à nombres d'applications: nano--transistors verticaux à grille enrobantes, heterostructures cœur--coquilles... Avec ces nouveaux objets, de nouvelles interrogations apparaissent quant à l'influence du catalyseur et de la surface sur les propriétés électroniques des nanofils. Mon travail basé sur une étude spectroscopique via des expériences de photoluminescence a mis en évidence le rôle prépondérant de la surface sur les propriétés électroniques des nanofils. La passivation des états de surface a permis d'observer la recombinaison radiative des porteurs libres d'une phase dense : le liquide électron-trou, dans des nanofils catalysés par de l'or et du cuivre. Cette phase liquide a la particularité d'être stable thermodynamiquement et sa densité est constante. Cette propriété unique dans les semiconducteurs a conduit à l'étude quantitative de l'influence de la surface via la modification du ratio surface/volume. Une méthode originale de mesure de la vitesse de recombinaison de surface (VRS) a ainsi été développée et des VRS relativement faibles ont été mesurées indiquant une excellente passivation des états de surface. Les propriétés de volume de nanofils catalysés 'or' sont très similaires à celles d'un silicium massif utilisé en micro-électronique. Enfin, l'oxydation sacrificielle du silicium a permis d'obtenir des nanofils de diamètre inférieur à 10 nm. L'oxydation progressive des nanofils a permis d'observer un décalage de la raie vers le rouge attribué à la présence de contraintes, puis l'augmentation du gap est corrélée au confinement quantique des porteurs.

Orientador: Mônica Alonso Cotta
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-19T18:21:16Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Oliveira_DouglasSoaresde_M.pdf: 3151118 bytes, checksum: 954bfe85e80e3ae53e5e5c87d10aa961 (MD5) Previous issue date: 2012
Resumo: O estudo em nanofios semicondutores é crescente, seja pelo grande potencial de aplicações previsto para eles, seja para entender a dinâmica de formação dessas nanoestruturas. Entretanto, estes dois elementos estão ligados, pois é necessário entender o processo de síntese dos nanofios semicondutores para utilizar todo o seu potencial para aplicações. Neste trabalho, crescemos e estudamos nanofios de fosfeto de índio. Os nanofios foram crescidos pela técnica vapor-líquido-sólido em uma câmara de crescimento epitaxial por feixe químico (CBE). Através de microscopia eletrônica de varredura e microscopia eletrônica de transmissão, obtivemos dados para análise dos nossos resultados. Os parâmetros de crescimento utilizados foram escolhidos de forma que nossos nanofios apresentassem um número bastante significativo de falhas de empilhamento. Utilizamos também nanopartículas catalisadoras muito pequenas (~5nm). Nosso resultado principal foi uma nova morfologia para nanofios. Obtivemos nanofios com variações periódicas de diâmetro sem modificar os parâmetros durante o crescimento. Sendo a distância entre essas variações de diâmetro crescente com o inverso do fluxo do precursor de índio (Trimetil-índio) fornecido durante o crescimento. Análise por microscopia eletrônica de transmissão nos mostrou que essas oscilações periódicas de diâmetro estão associadas com um aumento muito grande no número de falhas de empilhamento e mudanças na fase cristalográfica, de wurtzita para blenda de zinco. Esta morfologia foi modelada por nós como a nanopartícula englobando parcialmente a lateral do nanofio periodicamente durante o crescimento. Nosso modelo é baseado em considerações sobre a competição entre as rotas de incorporação de índio durante o crescimento, as condições termodinâmicas para a nucleação na linha de três fases e estabilidade mecânica da nanopartícula sobre o nanofio durante o crescimento
Abstract: The study of semiconductor nanowires is growing, either due to the great potential for applications or to understand the dynamics of formation of these nanostructures. However, these two elements are linked since it is necessary to understand the synthesis of semiconductor nanowires in order to use all its potential for applications. In this work, we studied and grew nanowires of indium phosphide. These nanowires were grown by the vapor-liquid-solid method on a chemical beam epitaxy (CBE) chamber. They were studied by scanning and transmission electron microscopy. The growth parameters used were chosen so that our NWs presented a significant number of stacking faults and very small (~5nm) catalyst nanoparticles (NPs). Our main result was the observation of a new NW morphology. We have obtained NWs with periodical variations in diameter without any changes in growth parameters during the run. The distance between these oscillations depends almost linearly on the inverse of the Indium precursor flow (TMI) provided during growth. Analysis by transmission electron microscopy has shown that the periodic oscillations in diameter are associated with a very large increase of SF densities and crystallographic phase changes, from Wurtzite to Zinc Blende phase. We have modeled the formation of this morphology as the NP partly wetting the NW sidewalls periodically during growth. Our model is based in considerations of competition between the routes of incorporation of indium during growth, the thermodynamic conditions for nucleation at the three-phase line and mechanical stability of the NP on the NW during growth
Mestrado
Física
Mestre em Física

Avanços recentes na síntese e manipulação de nanofios semicondutores têm aberto novas oportunidades tecnológicas. Nanofios de silício (SiNWs) pertencem a uma classe única de nanofios semicondutores, pelo fato de que, em um futuro próximo eles possam ser utilizados como elementos de integração entre dispositivos dentro do contexto da tecnologia do silício convencionais. Também há outras aplicações, tais como nanosensores químicos e biológicos a nível atômico ou molecular, possibilitando aplicações e desenvolvimento de tecnologias de sensoriamento in vivo. Realizamos uma investigação teórica da estabilidade e plasticidade de nanofios de silício usando o estado da arte em simulações de dinâmica molecular e em potenciais interatômicos. Consideramos nanofios com as direções de crescimento h100i, h110i e h112i com diversos diâmetros e tipos de facetas. Encontramos que o perímetro, e não o diâmetro, é o parâmetro relevante para descrever as dimensões dessa classe de sistema. Verificamos a performance de diversos potenciais interatômicos para o silício, e encontramos que o EDIP fornece uma melhor descrição para nanofios de silício. Encontramos que as famílias de facetas de superfície desempenham um papel central na energia total do nanofio, que segue uma lei universal como função do perímetro. Também calculamos a resposta de um nanofio de silício a uma tensão uniaxial externa, que habilita-nos a sugerir um novo método de obter nanofios de silício ultrafinos por nanodeformação. Os resultados de estabilidade e plasticidade são comparados com dados experimentais e \'ab initio\' disponíveis na literatura.
Recent advances in synthesizing and manipulating semiconductor nanowires have opened new technological opportunities. Silicon nanowires (SiNWs) belongs a unique class of semiconductor nanowires, since they could be used in conventional silicon device technology in a near future. Additionally, there are other applications, such as chemical and biological nanosensors at atomic or molecular level, opening a new range of technological applications of in vivo sensoring. Here, we carried a theoretical investigation on the stability and plasticity of silicon nanowires using the state of art of molecular dynamics and interatomic potential. We considered nanowires with h100i, h110i and h112i growth directions with several diameters and facet configurations. We found that the perimeter, and not the diameter, is the relevant parameter to describe dimensions in this class of systems. We tested the reability of several interatomic potential for silicon, and found that the EDIP model provides the best description of silicon nanowires. We found that the surface facet family plays a central role on the nanowire total energy, which follows an universal scale law as a function of perimeter. We also computed the response of a silicon nanowire to external load, which allowed us to suggest a new method to obtain ultra thin silicon nanowires by nanodeformation. The results on stability and plasticity are compared to experimental and ab initio results available in the literature.

Submitted by Cleide Dantas (cleidedantas@ufpa.br) on 2014-04-22T13:22:37Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 23898 bytes, checksum: e363e809996cf46ada20da1accfcd9c7 (MD5) Dissertacao_EstudosNanofioAu.pdf: 2113934 bytes, checksum: 110a371f4dc2b245e6b80dfecdccf56d (MD5)
Approved for entry into archive by Ana Rosa Silva (arosa@ufpa.br) on 2014-06-10T13:28:37Z (GMT) No. of bitstreams: 2 license_rdf: 23898 bytes, checksum: e363e809996cf46ada20da1accfcd9c7 (MD5) Dissertacao_EstudosNanofioAu.pdf: 2113934 bytes, checksum: 110a371f4dc2b245e6b80dfecdccf56d (MD5)
Made available in DSpace on 2014-06-10T13:28:37Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 23898 bytes, checksum: e363e809996cf46ada20da1accfcd9c7 (MD5) Dissertacao_EstudosNanofioAu.pdf: 2113934 bytes, checksum: 110a371f4dc2b245e6b80dfecdccf56d (MD5) Previous issue date: 2012
FAPESPA - Fundação Amazônia de Amparo a Estudos e Pesquisas
CVRD - Companhia Vale do Rio Doce
A primeira parte deste trabalho aborda a simulação computacional de dinâmica molecular clássica da interação de sistemas matriciais constituídos de nanofios paralelos de Au simuladas em função do tempo. Como resultados foram encontrados os tempos de colisões entre os fios da matriz. A segunda parte deste trabalho utiliza dinâmica molecular clássica para simular cinco gerações de dendrímeros PAMAM, cada qual interagindo individualmente com um nanotubo de carbono em função do tempo resultando num motor molecular. Além disso, foram calculados os espectros de absorção deste sistema e foi verificado que eles são nanomotores controlados pela luz. Para todos estes sistemas foram calculadas energias cinética, potencial, total, velocidade, propriedades termodinâmicas como variação de entropia molar, capacidade molar térmica e temperatura in situ. Estas grandezas nos forneceram valiosas informações sobre o comportamento destes sistemas.
First part of this work is about the classical molecular dynamics simulation of the interaction of matrix systems of parallel nanowires of Au as a function of time. The results find the time of collision between the wires of the array. The second part of this work is using classical molecular dynamics simulation for five generations of PAMAM dendrimers, each interacting individually with a carbon nanotube as a function of time resulting in a molecular motor. Furthermore, it were calculated the absorption spectra of this system and it was found that they could be nanomotors controlled by light. For all these systems were calculated kinetic energy, potential, speed, thermodynamic properties as molar entropy variation, molar heat capacity and temperature in situ. These quantities provide us with valuable information about the behavior of these systems.

In the present work, we investigate electronic and structural properties of nanowires based on noble metals (Au,Ag,Pt,Pd) and mid-series 4d and 5d transition metals (W,Mo,Ta,Nb). We employ an ab initio methodology implemented in the SIESTA package, based in theKohn-Sham formulation of density functional theory (DFT). The generalized gradient approximation (GGA) is used for the exchange- correlation energy and pseudopotentials are used in order to reduce computational cost. In the second chapter we give a brief description of the methodology used in calculations. In the third chapter we study theimpact of the relativistic effect in linear and zigzag chains made of noble metals and mid-series transition metals. In the noble metals the relativistic effect tends to favor energetically the low coordination structures. This effect is stronger in the 5d metals where the atomic number Z is larger. As a consequence, the relativistic effect stabilizea two-fold coordinated structure in the 5d noble metals which is not stable in the 4d noble metals. In the case of the mid-series transition metals the relativistic effect has the opposity effect, i.e., it tends to destabilize the low coordination structures. The relativistic effect causes a contraction in the low coordination bonds in the noble metals and causesan expansion in the case of the middle series transition metals. In the fourth chapter we study ultrathin nanowires made of Au, Ag and of the Au-Ag alloy. The linear atomic densities of these ultrathin nanowires are restricted to a range of 0.7 to 1.0 atoms/°A. We introduce in this work a new geometry that our calculations indicate to be more stable than the previously geometries for these systems, by about 0.1 eV/atom. This structure is insulating for both metals and for related Au0.5-Ag0.5 alloys, with gaps of 1.3 eV for Au, o.8 eV for Ag, and varying between 0.1 eV and 1.9 eV for the alloys. In the fifth chapter we investigate electronic and structural properties of nanowires and nanotubes made of Au and Ag with linear atomic densities in a range of 1.1 to 5.1 atoms/°A. We study the stability of the nanowires and nanotubes as a function of the their respectives linear atomic densities. We observe from the calculations that the relativistic effects tends to turn the nanotubes more competitive energetically with the fcc based structures nanowires. As this effect is stronger in Au than Ag it happens that nanotubes are more competitiveswith the fcc nanowires in Au than in Ag. In this work we propose a deformation of the non-quiral (2n, n) nanotubes of Ag and Au that lowers the energy of the nanotube. This deformation consists of a flattening of the nanotube wall, that icreases the aspect ratio of the resulting structure. We calculate the energy barrier involved in the transformation of the (10, 5) tube into the distored flatterned one, and we observe that the (10, 5) tube is unstable for temperatures above 40 K.
Neste trabalho, apresentamos resultados de cálculos de estrutura eletrônica para nanofios de metais de transição nobres (Au, Ag, Pt, Pd) e do meio das séries 4d e 5d da tabela periódica (W, Mo, Ta, Nb). Os cálculos por primeiros princípios foram realizados utilizando-se o código computacional denominado SIESTA, que permite a solução numérica para os auto-estados eletrônicos dentro da Teoria do Funcional da Densidade. O funcional de troca e correlação utilizado foi o GGA. No SIESTA, as auto-funções de Kohn-Sham são expandidas em uma base de pseudo-orbitais atômicos confinados e os coeficientes da expansão são obtidos diagonalizando-se a matriz secular. As interações entre os elétrons de valência e os "caroços" atômicos (núcleo mais elétrons das camadas internas) são descritas pela aproximação de pseudo- potencial. No segundo capítulo discutimos resumidamente a metodologia que utilizamos nos cálculos. No terceiro capítulo estudamos o papel do efeito relativístico na estabilidade de fios zig-zags e lineares de metais nobres e de metais do meio de série. Observamos que o efeito relativístico tende a favorecer energeticamente estruturas de baixa coordenação nos metais nobres, sendo que este efeito é mais intenso nos metais 5d do que nos 4d. Isto se dá porque o número atômico Z maior faz com que o efeito relativístico agindo sobre os elétrons mais próximos ao núcleo seja mais forte do que nos 4d. No caso dos metais do meio da série o efeito relativístico é oposto ao observado nos metais nobres, ao desfavorecer energeticamente as estruturas de baixa coordenação. No quarto capítulo estudamos fios ultrafinos de Au, Ag e da liga Au-Ag, com densidades lineares de átomos entre 0,7 e 1 átomos/Å. Propusemos uma nova estrutura para este regime de densidade, que além de ser mais estável do que as previamente estudadas, é semicondutora para ambos os metais e para a liga Au0,5-Ag0,5. No quinto capítulo investigamos as propriedades eletrônicas e estruturais de nanofios e nanotubos metálicos de Au e Ag com densidades lineares de átomos entre 1,1 e 5,1 átomos/Å. Estudamos a estabilidade de nanofios e nanotubos com diversas estruturas em função das suas respectivas densidades. Observamos que o efeito relativístico leva à estabilização de nanofios de uma parede em relação a estruturas derivadas da rede fcc. Como este efeito é mais intenso no Au do que no Ag, os nanotubos no Au são estruturas, mais competitivas, energeticamente, do que no Ag. Neste trabalho, propusemos também uma deformação em tubos não quirais (2n, n) de Au e de Ag, onde ocorre o facetamento das paredes do tubo, sendo que esta estrutura facetada é mais estável que o tubo original. Calculamos a barreira de transição do nanotubo (10,5) para a estrutura facetada correspondente e verificamos que este tubo é instável à temperatura acima de 40K.

Orientadores: Luiz Fernando Zagonel, Mônica Alonso Cotta
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2017-05-11T13:05:53Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Silva, Bruno Cesar da_M.pdf: 3758085 bytes, checksum: 042d8ff5a8d495ad70b0f10c888cd418 (MD5) Previous issue date: 2016
Made available in DSpace on 2017-06-14T17:38:47Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Silva_BrunoCesarda_M.pdf: 3758085 bytes, checksum: 042d8ff5a8d495ad70b0f10c888cd418 (MD5) Previous issue date: 2016
Resumo: Neste trabalho, estudamos a dinâmica de crescimento de nanofios de GaP crescidos pelo método VLS (Vapor-Líquido-Sólido) via Epitaxia por Feixe Químico (CBE), usando nanopartículas catalisadoras de ouro. Investigando o efeito da temperatura na dinâmica de crescimento de nanofios de GaP encontramos uma grande variedade de nanofios em cada amostra, caracterizadas por diferentes direções de crescimento e/ou morfologias, apresentando sempre uma população dominante. Com o aumento da temperatura (510°C) observamos uma transição drástica na morfologia da população dominante, de nanofios típicos para uma nova e inesperada morfologia assimétrica. Mostramos ainda que modificando o tamanho da nanopartícula catalisadora de 5nm para 20nm os nanofios assimétricos ainda são favorecidos a alta temperatura. Procurando compreender o mecanismo de formação dos nanofios assimétricos, mostramos que estas estruturas cristalizam-se na fase WZ, com baixa densidade de defeitos, comparadas às outras amostras. Além disso, mostramos que a assimetria destes nanofios não é oriunda de diferenças de polaridade nas facetas laterais ou formação de defeitos cristalográficos que pudessem modificar a dinâmica de crescimento de modo a levar à morfologia assimétrica. Desta forma, propomos um cenário de crescimento simplificado, no qual a estrutura assimétrica é formada pela combinação do crescimento de nanofios ordinários, via VLS, junto com estruturas que crescem livre de catalizador via mecanismo VS (Vapor-Sólido), estas duas estruturas então se juntam, transferindo material e dando lugar a facetas de menor energia, resultando na formação da estrutura assimétrica. Por fim, medidas de fotoluminescência mostram a emissão característica no verde do GaP WZ para os nanofios assimétricos, mesmo com a estrutura não estando passivada, confirmando a boa qualidade cristalina das nossas amostras
Abstract: In this work, we study the growth dynamics of GaP nanowires grown by VLS (Vapor-Liquid-Solid) method via Chemical Beam Epitaxy (CBE) using gold nanoparticles as catalyst. Investigating the effect of temperature on the growth dynamics of GaP nanowires we find a wide variety of nanowires in each sample, characterized by different growth directions and/or morphologies, always having a dominant population. With increasing temperature (510°C), we observed a dramatic transition in the morphology of the dominant population of typical nanowires to a new and unexpected asymmetric morphology. We also show that modifying the size of the catalyst nanoparticle from 5nm to 20mn the asymmetric nanowires are still favored at high temperature. Looking forward to understand the mechanism of formation of the asymmetric nanowires, we show that these structures crystallize in the WZ phase with low defect density when compared to the other samples. Furthermore, we show that the asymmetry of these nanowires is not derived from differences in polarity in side facets or the formation of crystallographic defects which might modify the growth dynamics so as to bring the asymmetric morphology. Thus, we propose a simplified growth scenario, in which the asymmetric structure is formed by growth combination of ordinary nanowires via VLS, along with structures that grow catalyst-free via VS (vapor-solid) mechanism, these two structures joined and by transferring materials facets with lower energy facets appear, resulting in the formation of asymmetrical structure. Finally, photoluminescence measurements show the characteristic emission in the green of WZ GaP for asymmetric nanowires, even with no passivation, which confirms the good crystalline quality of our samples
Mestrado
Física
Mestre em Física

Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico
In this work we present the results of the study of thermal stability of silicon nanowires (SiNWs), carried out by computational simulation using Monte Carlo methods. The study focuses on cylindrical nanowires grown in the [001], [110] and [111] directions with diameters up to 6nm. For the case of nanowires in the [001] direction, hollow structures have been studied. These hollow structures present a fixed 5nm external diameter and variable internal diameters. Hydrogen passivated nanowires, grown in the [111] direction, have also been studied. The Tersoff potential has been inplemented to describe the Si-Si and Si-H interactions. For the nonpassivated nanowires, the calculations show that the nanowires grown in the [110] direction are the most stable ones, with the nanowires grown in the [001] direction being determined to melt at the lower temperatures. Passivated nanowires, grown at [111] direction, are seen to melt at lower temperatures when compareted to the non-passivated nanowires with similar diameters and grown at the same direction. A fit of the melting temperatures, as a function of the diameter of the nanowires, show that the surface to bulk ratio has a great influence on the melting temperature of the Si nanowires. This study was performed using the "mcsim"code, by Prof. Dr. Ricardo Andreas Sauerwein, of the Santa Maria Federal University.
Neste trabalho apresentamos os resultados do estudo da estabilidade térmica de nanofios de silício (SiNWs), feito por meio de simulação computacional, através do método Monte Carlo. O estudo aborda nanofios com direções de crescimento [001], [110] e [111] em diâmetros de até 6 nm. Para o caso dos nanofios na direção [001] estudou-se também nanofios de silício ocos (nanotubos cristalinos) de diâmetro externo 5 nm e diâmetro interno variável. Estudou-se ainda nanofios de Si na direção [111], saturados com hidrogênio na superfície. No programa usado para realizar o estudo, fez-se uso do potencial de Tersoff, com os parâmetros para a descrição do silício e do hidrogênio, no caso dos nanofios saturados com H. Para o caso dos nanofios não saturados, determinou-se que os nanofios crescidos ao longo da direção [110] são térmicamente mais estáveis, sendo os nanofios na direção [001], os que apresentaram ponto de fusão a mais baixas temperaturas. Para a direção de crescimento [111], analizados os nanofios saturados e não saturados, verificou-se que os nanofios saturados com H apresentaram ponto de fusão em temperaturas mais baixas, comparativamente aos nanofios de mesmo diâmetro não saturados. As curvas de dados foram ajustadas com o algoritmo de extrapolação para redes finitas. O ajuste mostra que a razão áera volume dos nanofios tem grande influencia na temperatura de fusão dos SiNWs. Este estudo foi realizado com o programa mcsim (Monte Carlo Simulation), feito pelo Prof. Dr Ricardo Andreas Sauerwein, na Universidade Federal de Santa Maria.

Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Florianópolis, 2010
Made available in DSpace on 2012-10-25T08:21:33Z (GMT). No. of bitstreams: 1 281253.pdf: 4014370 bytes, checksum: 580c8e070e3d68a779c87b9e0e0af30b (MD5)
Este trabalho apresenta uma metodologia para obtenção de óxido de alumínio nanoporoso em substratos de alumínio obtidos de diferentes processos metalúrgicos e de diferentes graus de pureza do substrato, utilizando a técnica de oxidação anódica (anodização). Para realização dos trabalhos, foi montado um sistema eletroquímico de anodização com temperatura controlada e adaptável aos vários tipos de eletrodos de alumínio. Os produtos obtidos apresentaram excelentes qualidades para uso como moldes para deposição de materiais nanoestruturados. As estruturas de alumina foram caracterizadas por técnicas de microscopia eletrônica de varredura e de transmissão. O preenchimento dos poros da alumina foi realizado por técnicas de eletrodeposição em modo pulsado (de corrente e de potencial) em soluções de sulfatos de ferro, níquel e cobalto, de onde foram produzidos nanofios de ligas magnéticas. Algumas estruturas de alumina preenchidas pelas ligas foram caracterizadas por magnetometria de amostra vibrante, de onde foram obtidas informações a respeito da qualidade morfológica do próprio molde de alumina. Também foi realizado um estudo do comportamento resistivo das estruturas compósitas de alumina e nanofios mediante aplicação de tensões elétricas. A caracterização dos nanofios, extraídos após a dissolução dos moldes de alumina, foi obtida por microscopia eletrônica de varredura e de transmissão.

Au cours des dernières années, la possibilité de combiner la nanoélectronique et les biocapteurs a ouvert un champ très large et prometteur de la recherche, qui a le potentiel de révolutionner la biologie analytique et pour permettre le diagnostic envahissants et la médecine personnalisée. Plates-formes intégrées de biocapteurs nanoélectroniques peuvent fournir une compensation et l'étalonnage du matériel et des logiciels, une sensibilité améliorée en raison des très petites dimensions, parallélisme élevé, le coût remarquable et la réduction de la taille et les vastes marchés nécessaires à l'industrie des semi-conducteurs. Comme dans le cas de tous les capteurs intégrés nanoélectroniques, la conception fiable et abordable est possible que si des modèles précis sont disponibles pour élucider et quantitativement prédisent le processus de transduction du signal. Cependant, malgré les nombreux efforts, calibré modèles analytiques et numériques pour décrire avec précision la réponse du biocapteur sont encore souvent défaut. Animé par la volonté de combler cette lacune, dans ce travail, nous développons des modèles analytiques compacts et des outils complexes de simulation numérique pour l'étude de la chaîne de transduction dans des biocapteurs nanoélectroniques impédimétriques. En particulier, les ENBIOS simulateur 3D, entièrement développées et validées au cours de cette thèse, est un outil polyvalent qui peut être facilement étendu pour inclure de nouveaux effets physiques ou des descriptions plus sophistiqués d'électrolytes et analytes couplés à des dispositifs semi-conducteurs. Les modèles soulignent l'existence de deux fréquences de coupure pertinentes régissant le biocapteur réponse impédimétriques, ils révèlent les dépendances de la réponse du biocapteur à l'analyte et des conditions environnementales et ils révèlent la présence de signatures bien définis dans le signal d'impédance. Les outils analytiques et numériques sont soigneusement vérifiées et ensuite utilisés pour examiner plusieurs études de cas. La première que nous considérons est un réseau de impédimétriques nanoélectrode biocapteur. En collaboration avec l'Université de Twente, nous étudions sa réponse aux micro-particules conductrices et diélectriques dans des conditions expérimentales bien contrôlées. Nous montrons que les résultats de simulation sont en très bon accord avec les mesures et nous donnent un aperçu des conditions optimales de détection. En étudiant la réponse du biocapteur à de petites particules, comme des protéines, des virus ou de l'ADN, nous confirmons ensuite par simulation les avantages de la spectroscopie d'impédance à haute fréquence, en particulier la capacité des signaux de courant alternatif à une fréquence au-dessus de relaxation diélectrique de la fréquence de coupure de l'électrolyte pour surmonter la Debye criblage et de sonder le volume de l'électrolyte avec une sensibilité presque indépendante de la position et de la charge des particules et de concentration en sel. Dans un deuxième exemple notable nous considérons le cas d'une Silicon Nanowire (SiNW) biocapteur. Nous effectuons les mesures et simulations sur SiNWs dans le régime AC en collaboration avec le CEA / LETI et laboratoires de l'EPFL / CLSE. Nous démontrons le fonctionnement de SiNWs AC en particulier pour les applications de détection pH. Nous confirmons enfin avantage potentiel d'un biocapteur SiNW travailler à haute fréquence, afin d'augmenter la réponse à l'égard de l'opération DC
In recent years the possibility to combine nanoelectronics and biosensing has opened a very broad and promising field of research, which holds the potential to revolutionize analytical biology and to enable pervasive diagnostics and personalized medicine. Integrated nanoelectronic biosensor platforms can provide compensation and calibration hardware and software, improved sensitivity due to the very small dimensions, high parallelism, remarkable cost and size reduction and the vast markets needed by the semiconductor industry. As in the case of all integrated nanoelectronic sensors, reliable and affordable design is possible only if accurate models are available to elucidate and quantitatively predict the signal transduction process. However, despite the numerous efforts, calibrated analytical and numerical models to accurately describe the biosensor response are often still lacking. Animated by the will to bridge this gap, in this work we develop compact analytical models and complex numerical simulation tools for the study of the transduction chain in impedimetric nanoelectronic biosensors. In particular, the 3D simulator ENBIOS, entirely developed and validated during this thesis, is a general-purpose tool that can be easily expanded to include new physical effects or more sophisticated descriptions of electrolytes and analytes coupled to semiconductor devices. The models point out the existence of two relevant cut-off frequencies governing the biosensor impedimetric response, they reveal the dependencies of biosensor response to the analyte and environmental conditions and they disclose the existence of well-defined signatures in the impedance signal. The analytical and numerical tools are carefully verified and then used to examine several case studies. The first one we consider is an impedimetric nanoelectrode array biosensor. In collaboration with Twente University, we study its response to conductive and dielectric micro-particles under well controlled experimental conditions. We show that the simulation results are in very good agreement with the measurements and we provide insight on optimum detection conditions. By studying the biosensor response to small particles, like proteins, viruses or DNA, we then confirm by simulation the advantages of high frequency impedance spectroscopy, in particular the ability of AC signals at frequency above electrolyte's dielectric relaxation cut-off frequency to overcome the Debye screening and to probe the electrolyte volume with sensitivity almost independent of the particle position and charge and of salt concentration. As a second notable example we consider the case of a Silicon Nanowire (SiNW) biosensor. We perform measurements and simulations on SiNWs in AC regime in collaboration with the CEA/LETI and EPFL/CLSE laboratories. We demonstrate the operation of SiNWs in AC in particular for pH sensing applications. We finally confirm potential advantage of a SiNW biosensor working at high frequency, in order to increase the response with respect to the DC operation
Negli ultimi anni la possibilità di combinare nanoelettronica e biosensoristica ha apertoun campo di ricerca molto vasto e promettente, che ha il potenziale di rivoluzionare labiologia analitica e di consentire diagnostica pervasiva e medicina personalizzata. Lepiattaforme di biosensori nanoelettronici integrati sono potenzialmente in grado di fornirecompensazioni e calibrazioni hardware, firmware programmabili, una maggiore sensibilitàa causa delle ridotte dimensioni, elevato parallelismo, riduzione notevole dei costi e delledimensioni e i vasti mercati necessari per il settore dei semiconduttori. Come nel casodi tutti i sensori nanoelettronici integrati, un progetto affidabile e conveniente è possibilesolo se sono disponibili modelli accurati per comprendere e prevedere quantitativamente ilprocesso di trasduzione del segnale. Tuttavia, con l’eccezione di alcuni pionieristici sforzi,mancano ancora spesso modelli analitici e numerici calibrati per descrivere accuratamentela risposta della maggior parte dei concept di biosensori.Animati dalla volontà di colmare questa lacuna, in questo lavoro sviluppiamo modellianalitici compatti e complessi strumenti di simulazione numerica per lo studio della catenadi trasduzione in biosensori nanoelettronici impedimetrici. In particolare, il simulatore3D ENBIOS, interamente sviluppato e convalidato durante questa tesi, è uno strumentogenerale che può essere facilmente ampliato per includere nuovi effetti fisici o descrizionipiù sofisticate di elettroliti e analiti accoppiati ai dispositivi a semiconduttore. I modellirilevano l’esistenza di due frequenze di taglio rilevanti che regolano la risposta impedimet-rica del biosensore, rivelano le dipendenze della risposta del biosensore all’analita e allecondizioni ambientali e l’esistenza di firme ben definite nel segnale di impedenza.Gli strumenti analitici e numerici sono attentamente verificati e poi utilizzati per esam-inare diversi casi di studio. Il primo che consideriamo è un biosensore impedimetrico amatrice di nanoelettrodi. In collaborazione con l’Università di Twente, studiamo la suarisposta a micro-particelle conduttive e dielettriche in condizioni sperimentali ben con-trollate. I risultati della simulazione sono in ottimo accordo con le misure e ci fornisconoinformazioni sulle condizioni di rilevamento ottimali. Studiando la risposta del biosensorea piccole particelle, come proteine, virus o DNA, confermiamo quindi tramite simulazionii vantaggi della spettroscopia di impedenza ad alta frequenza, in particolare la capacitàdei segnali in AC a frequenza superiore alla frequenza di taglio di rilassamento dielettricodell’elettrolita di superare lo screening di Debye e di sondare il volume dell’elettrolita conuna sensibilità quasi indipendente da posizione e carica della particella e dalla concen-trazione salina.Come secondo esempio notevole consideriamo il caso di un biosensore a Nanofilo diSilicio (SiNW). Eseguiamo misure e simulazioni su SiNWs in regime AC in collaborazionecon i laboratori CEA / LETI ed EPFL / CLSE. Dimostriamo il funzionamento dei SiNWsin AC, in particolare per applicazioni di misura del pH. Infine, confermiamo i vantaggipotenziali di un biosensore a SiNW operante in alta frequenza, al fine di aumentarel’intensità della risposta rispetto al caso di funzionamento in DC

Les nanofils nitrures présentent des propriétés optoélectroniques extraordinaires et sont considérés comme des matériaux prometteurs pour des diodes électroluminescentes (LEDs), grâce à leur haute qualité cristalline, leurs surfaces non-polaires, leur bonne flexibilité mécanique, leur rapport d’aspect élevé, etc.Cette thèse adresse la croissance, la fabrication, les caractérisations optiques et électriques et la simulation optique des dispositifs à base de nanofils nitrures, avec un accent particulier sur les LEDs à nanofils.Premièrement, cette thèse présente la croissance par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques de nanofils nitrures cœur-coquille auto-assemblés contenant des puits quantiques InGaN/GaN sur les facettes plan m avec différentes concentrations d’In. Puis est décrite la fabrication de LEDs utilisant ces nanofils suivant deux différentes stratégies d’intégration (intégrations planaires et verticales).L’intégration planaire est basée sur des nanofils uniques dispersés horizontalement. J’ai proposé une plateforme photonique intégrée composée d’une LED à nanofil, d’un guide d’onde optimisé et d’un photodétecteur à nanofil. J’ai également développé un système d’alignement des nanofils.L’intégration verticale a pour objectif la réalisation de LEDs flexibles reposant sur une assemblée de nanofils verticaux encapsulées dans des polymères. Je montre que ceci permet la fabrication de LEDs flexibles monochromatiques, bi-couleurs ou blanches.Les nanofils épitaxiés sur des matériaux 2D par épitaxie de van de Waals sont faciles à décoller de leur substrat natif. Avec cette motivation, dans la dernière partie de cette thèse, j’ai étudié la croissance organisée des nanofils GaN sur du graphène micro et nano-structuré utilisant l’épitaxie par jets moléculaires
Nitride nanowires exhibit outstanding opto-electronic and mechanical properties and are considered as promising materials for light-emitting diodes (LEDs), thanks to their high crystalline quality, non-polar facets, good mechanical flexibility, high aspect ratio, etc.This Ph.D. thesis addresses the growth, the device fabrication, the optical and electrical characterizations and the optical simulations of III-nitride NW devices, with a special emphasis on the LED applications.First, this thesis presents the growth of m-plane InGaN/GaN quantum wells with different In concentrations in self-assembled core-shell nanowires by metal-organic chemical vapor deposition. Then, by using these nanowires, LED devices based on two different integration strategies (namely, in-plane and vertical integration) are demonstrated.The in-plane integration is based on the horizontally dispersed single nanowires. I have proposed a basic integrated photonic platform consisting of a nanowire LED, an optimized waveguide and a nanowire photodetector. I have also developed a nanowire alignment system using dielectrophoresis.The vertical integration targets the fabrication of flexible LEDs based on vertical nanowire arrays embedded in polymer membranes. Flexible monochromatic, bi-color, white LEDs have been demonstrated. Their thermal properties have been analyzed.The nanowires grown on 2D materials by van der Waals epitaxy are easy to be lifted-off from their native substrate, which should facilitate the fabrication of flexible nanowire devices. With this motivation, in the last part of this thesis, I have investigated the selective area growth of GaN NWs on micro- and nano- scale graphene by molecular beam epitaxy

Ce travail de thèse se focalise sur l’étude de piézogénérateur à base de nanofils de GaN.L’objectif principal est de développer des nouveaux dispositifs pour la conversion d’énergie mécanique en énergie électrique pour la récupération d’énergie et la détection de déformations transitoires. Le région active des dispositifs développés consiste en des nanofils ou microfils de GaN encapsulé dans une couche polymère. Les nanofils sont synthétisés par épitaxie par jet moléculaire (EJM) tandis que les microfils sont synthétisés par épitaxie en phase vapeur aux organométalliques (EPVOM).Trois architectures de dispositifs sont explorées: basées sur une matrice rigide, une matrice flexible, et sur un dispositif entièrement flexible. Deux dispositifs d’excitation mécanique,développés et mis en place pour les besoins de la thèse, sont utilisés pour caractériser les dispositifs piézogénérateurs. En particulier, un mode d’excitation cyclique discontinue (tapping) et un mode d’excitation cyclique continue sont utilisés pour explorer les performances électriques des piezogénérateurs dans une large bande de fréquence (de 1 Hz à 3 kHz). Basé sur ces observations expérimentales, une synthèse complète du comportement des transitoires de tension aux bornes des piézogénérateurs lorsqu’ils sont soumis à différentes déformations est faite. Un désign basé sur une diode Schottky aux sommets des nanofils et différents designs capacitifs sont comparés et leurs circuits électriques équivalents sont proposés. Les mécanismes de fonctionnement des piézogénérateurs ont été validés par des observations expérimentales.Enfin, un processus pour fabriquer des piézogénérateurs et des capteurs entièrement flexibles a été développé et ces derniers ont été caractérisés. En particulier, la fabrication d’un dispositif flexiblecomposé d’une matrice de pixel actif a été démontrée.Pour le piézogénérateur rigide à base de nanofils synthétisés par EJM, la plus haute densité de puissance moyenne mesurée atteint 22.1 mW/cm3. Pour les piézogénérateurs flexibles à base de microfils synthétisés par EPVOM, la plus haute densité de puissance moyenne mesurée atteint 16.5μW/cm3. Le dispositif flexible montre une bonne sensibilité aux vibrations de faible amplitude et répond de façon stable à un tapotement avec le doigt. Une énergie moyenne d’environ 100 pJ peut être délivrée par ce dernier lorsqu’il est soumis à une déformation cyclique par le tapotement d’un doigt
This PhD work focuses on the study of GaN nanowire-based piezogenerating devices.The main objective is to develop novel devices for mechanical-to-electrical energy conversion for energy harvesting and for detection of transient deformations. The active material of the developed devices consists of a polymer-embedded nanowire membranes containing either molecular beam epitaxy (MBE) grown GaN nanowires or metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) grown GaN microwires.Three device architectures are explored, namely a piezogenerator with a rigid matrix, with a flexible matrix and a fully flexible device. Two home-made mechanical excitation set-ups are used to characterize the generators. In particular, tapping mode and continuous compression deformations are applied to explore the devices’ electrical performance in a large frequency range (from 1 Hz to 3 kHz). Based on these extensive experimental investigations, a panoramic summary of the generator transient behavior under various deformation conditions are made. A Schottky diode design and different versions of capacitive design for the piezogeneration are compared, and their equivalent electrical circuits are proposed. The piezogenerators’ working mechanisms are further validated by experimental investigations.Finally, a process to fabricate fully flexible generators and sensors is developed and these flexible devices are extensively characterized. In particular, a flexible device composed of a matrix ofactive pixels is demonstrated.For the MBE nanowire-based piezogenerators on a rigid substrate, the best recorded average power output density reaches 22.1 mW/cm3. For the MOCVD microwire based flexible generators, the best recorded average power output density attains 16.5 μW/cm3. The flexible devices show a good sensitivity to ambient vibrations and respond stably to finger tapping deformations. An average energy of about 100 pJ can be delivered by the flexible device under one finger tapping gesture

Orientador: Daniel Mario Ugarte
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-08T07:13:58Z (GMT). No. of bitstreams: 1 LagosParedes_MaureenJoel_M.pdf: 3881181 bytes, checksum: 517e8507ccdf35f0fa7a7f9fcb4b3b84 (MD5) Previous issue date: 2007
Resumo: O estudo de fios metálicos de tamanho atômico (NF's) tem atraído grande interesse devido aos novos efeitos químicos e físicos neles observados. Entre esses novos fenômenos podemos destacar a quantização da condutância, efeito que deve ser fundamental no desenho dos novos nanodispositivos eletrônicos. NF's são usualmente gerados através de um procedimento simples de deformação mecânica: duas superfícies metálicas são colocadas em contato e depois afastadas. Nos últimos estágios do estiramento antes da ruptura, um fio de alguns átomos de diâmetro é gerado enquanto a condutância é medida. Os NF's têm sido estudados por diferentes grupos e, em diversas condições de temperatura (4 - 300 K) e pressão (de ambiente a UHV). Os resultados apresentam importantes variações e, têm gerado interpretações muito controversas. Devemos enfatizar que muitas interpretações têm sido feitas sem considerar que a deformação estrutural dos NF's deve depender fortemente da temperatura. Nesta tese estudamos as propriedades estruturais e eletrônicas NF's e, em particular analisamos a influência de efeitos térmicos no arranjo atômico, e sua manifestação na condutância. A estrutura dos NF's foi estudada por microscopia eletrônica de transmissão de alta resolução resolvidas no tempo. A condutância foi medida utilizando um sistema de quebra controlada de junções operado em ultra-alto-vácuo. Os experimentos foram realizados a ~150 e 300 K. Nossos resultados mostraram que, à temperatura ambiente os NF's são sempre cristalinos e livre de defeitos nas regiões mais finas; e deformam unicamente ao longo dos eixos cristalográficos [111], [100] e [110]. A baixa temperatura duas importantes diferenças foram observadas: (i) NF's de ouro apresentam defeitos, principalmente falhas de empilhamento e maclas. (ii) NF's alongados na direção [110] evoluem em cadeias atômicas, de comportamento mecânico muito diferente da temperatura ambiente, onde quebram abruptamente. Segundo as imagens de microscopia eletrônica, discordâncias parciais (Shockley) geram falhas de empilhamento; e cadeias de átomos suspensos são observados a ~150 e 300 K. Histogramas globais de condutância adquiridos a baixa temperatura revelaram: (i) aumento da intensidade do pico ~1 Go; (ii) leve diminuição da condutância devido ao aumento de defeitos; e (iii) a existência de uma sub-estrutura no pico ~2 Go, indicando a formação de dois arranjos atômicos estáveis. Resumidamente, nossos resultados mostram que a formação de defeitos é um evento freqüente a ~150 K. Provavelmente, mais defeitos na estrutura devem acontecer para temperaturas menores (4 - 10 K). Portanto, uma importante mudança na evolução da condutância durante a elongação de NF's deve ser esperado a baixa temperatura. Assim, a comparação direta de medidas de transporte de NF's realizadas a diferentes temperaturas pode levar a sérias discrepâncias. Esperamos ter contribuído a melhorar a compreensão e interpretação de experimentos de transporte realizados em diferentes condições, de modo tal, a gerar um modelo único e coerente que explique as propriedades físicas de NF's metálicos
Abstract: The study of atomic-size metal nanowires (NW's) is attracting a great interest due to occurrence a novel physical and chemical phenomena. Among these new phenomena, we can mention conductance quantization that will certainly influence the design of nanodevices. NW's are usually generated by means of a simple procedure: two metallic surfaces are put into contact and, then retracted. Just before rupture atomic-size NW's are formed, and the conductance is measured during the wire elongation. The interpretation of the results is troublesome, because conductance is measured during the modification of the atomic structure. This kind of experimental study has been performed by many research groups and, a quite wide range of temperatures (4 - 300 K) and vacuum condition have been used (from ambient to UHV). In fact, the results display significant variation, what has generated several controversial interpretations. It must be emphasized that many models have been derived without taking into account that the NW structural deformation should be significantly dependent on temperature. In this Thesis research work, we have studied the structural and electronic properties of gold NW's, in particular addressing how thermal effects influence the atomistic aspects of the NW deformation and how this influences the quantum conductance behavior. The structure of NW's has been studied by means of time-resolved high resolution transmission electron microscopy; the NWs transport measurements were based on a mechanically controlled break junction operated in ultra-high-vacuum. The experiments were performed at ~150 and 300 K. Our results have shown that at room temperature the atomic-size NW's. are always crystalline and free of defects, and the atomic structure is spontaneously deformed such that one of the [111]/[100]/[110] crystallographic axis becomes approximately parallel to the stretching direction. Low temperature observations revealed two important differences: i) Au NWs show extended defects, mainly stacking faults and, twinning; ii) NWs elongated along the [110] axis evolve to suspended atomic chains, while at room temperature they break abruptly. Partial Schockley dislocations generate the staking faults; suspended atoms chains are both observed at ~150 and 300 K. The global histograms of conductance at ~150 K showed that: i) a increase of the 1 Go peak intensity; ii) slight reduction of the NWs conductance due to scattering at defects and; iii) the peak at ~2 Go shows a sub structure, what is due to the occurrence of two different atomic arrangements with similar conductance. Briefly, our results revealed that the formation of defects is very frequent in NWs generated at ~150 K; the occurrence of more defects should be expected when NWs are studied at cryogenic temperatures. Then, a significant modification of the NW conductance behavior should be expected at low temperature. In these terms, the direct comparison of conductance measurements realized at different temperature regimes can lead to serious discrepancies. We hope that this work contribute to improve the interpretation and understanding of NW transport studies in order to develop a coherent and complete model that explain the physical properties of atomic-size metal NWs
Mestrado
Física da Matéria Condensada
Mestre em Física

Orientador: Kleber Roberto Pirota
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-24T03:13:48Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Carvalho_PetersonGrandinide_M.pdf: 8255135 bytes, checksum: 51addf2df8b7383dc2ab652f85205ea2 (MD5) Previous issue date: 2013
Resumo: Redes de nanofios (NF) magnéticos têm atraído muita atenção devido suas possíveis aplicações tecnológicas. Do ponto de vista tecnológico tais redes poderiam ser utilizadas em diversas aplicações tais como dispositivos spintrônicos, sistemas de armazenamento de memória magnética, elementos sensores de campo magnético e em diversas aplicações biológicas. Por outro lado, do ponto de vista da ciência de base é fundamental compreender o efeito da baixa dimensionalidade nas propriedades magnéticas dos materiais. Muitas das propriedades magnéticas dos NF decorrem simplesmente de sua geometria. Neles, há uma forte anisotropia magnética de forma que tende a manter os momentos magnéticos alinhados ao eixo principal dos NF. No cobalto com estrutura hexagonal compacta (hcp), os momentos magnéticos tendem a se alinhar em uma direção cristalina preferencial (eixo c), ou seja, há uma anisotropia magnetocristalina. Tal anisotropia é da mesma ordem de grandeza da anisotropia de forma de NF ideias (cujo comprimento é muito maior que o diâmetro). Nanofios de cobalto hcp são interessantes basicamente porque suas propriedades magnéticas dependerão fortemente da estrutura cristalina (tamanho do grão e orientação do cristal em relação ao eixo principal dos nanofios). Como as duas contribuições de anisotropia são da mesma ordem de grandeza, pode-se controlar a anisotropia efetiva ao longo do NF através do controle da direção cristalina. Neste trabalho foram produzidas redes de NF de Co via eletrodeposição em moldes de membrana nanoporosa de alumínio anodizado (MNPAA). Alterou-se a estrutura cristalina dos NF através do pH de eletrodeposição (1,9; 3,9 e 5,5). Os NF possuem diâmetro de 35 nm, comprimento de ~10 ?m e a distância entre eles na rede é de 110 nm . A estrutura cristalina foi estudada através de técnicas de microscopia eletrônica (de varredura e de transmissão) e por difração de raios-X. As propriedades magnéticas foram inferidas através de técnicas de magnetometria. Foram obtidas curvas de histerese em função da temperatura e do ângulo entre o campo magnético aplicado e o eixo principal dos NF. Também foram obtidas curvas de magnetização inicial com o campo aplicado paralelo e perpendicular aos NF, e após diferentes ciclos de desmagnetização. Também foram feitos alguns breves estudos sobre o efeito do tratamento térmico nas propriedades magnéticas dos NF; sobre a dieletroforese, que é uma técnica de separação dos NF removidos da MNPAA e dispersos em solução, e sobre as alterações morfológicas e grau de oxidação dos nanofios quando retirados da MNPAA. Observou-se que para pH¿s baixos o eixo c é perpendicular ao eixo principal e os grãos são pequenos. O aumento do pH tende a tornar o eixo c paralelo ao eixo principal dos nanofios, o que aumenta a anisotropia magnética efetiva da rede. O tamanho dos grãos também aumenta com o pH, tornando o meio cristalino local mais expressivo no processo de inversão da magnetização. Também se observou que, dependendo da direção do eixo c, a diminuição da temperatura pode inverter a direção fácil de anisotropia efetiva dos nanofios, devido ao aumento da anisotropia magnetocristalina
Abstract: Magnetic nanowire (NW) arrays have been attracting great attention due to their possible technological applications. Such arrays are promising candidates for different applications, such as spintronic devices, magnetic memory storage systems, magnetic field sensors and in several biological systems. On the other hand, from a basic science point of view, it is fundamental to understand the low dimensionality effect on materials magnetic properties. Many of the NW magnetic properties simply occur due to its elongated geometry. It creates a strong magnetic anisotropy which tends to maintain the magnetic moments aligned to the NW¿s main axis. In bulk cobalt with a hexagonal compact structure (hcp), the magnetic moments tend to align in a preferential crystalline direction, i.e. there is a magnetocrystalline anisotropy. Such anisotropy is of the same order of magnitude than NW¿s shape anisotropy (when the length is much bigger than the diameter). Hcp cobalt nanowires are mainly interesting because their magnetic properties strongly depend on their crystalline structure (grain size and crystal orientation with respect to the NW main axis). Since the two anisotropy contributions are of the same order of magnitude, we can control the effective anisotropy along the NW by controlling the crystalline structure orientation. In this study were produced Co NW arrays through eletrodeposition in aluminum nanoporous templates. The NW crystalline structure was altered by the pH during the eletrodeposition process. The NW present a diameter of 35 nm, length of ~10 ?m and an interwire distance of 110 nm. The crystalline structure was investigated through electronic microscopy techniques (scanning and transmission) and X-ray diffraction. The magnetic properties were inferred through magnetometry techniques. Hysteresis curves were obtained as a function of temperature and of the angle between the applied magnetic field and the NW¿s main axis. Initial magnetization curves with the applied field parallel and perpendicular to the NW, and after different demagnetization cycles, were also obtained. Finally, some brief studies have also been made about the effect of heat treatment on the NW magnetic properties; about dielectrophoresis, which is a separation technique for the NW removed from the alumina template and dispersed in solution; and about the morphological changes and the NW oxidation degree when removed from the alumina template
Mestrado
Física
Mestre em Física

Conselho Nacional de Desenvolvimento CientÃfico e TecnolÃgico
O comportamento dinÃmico de spins em materiais magnÃticos à influenciado pela geometria que eles apresentam. AlÃm disso, outro aspecto relevante à a dimensionalidade do sistema. Trabalhos recentes comprovam o interesse do estudo das propriedades magnÃticas em sistemas de baixa dimensionalidade, que à devido em grande parte as aplicaÃÃes tecnolÃgicas, tais como: nanosensores, gravadores magnÃticos de alta densidade, dispositivos magneto-eletrÃnicos, etc. Neste trabalho estudamos a propagaÃÃo de ondas de spin em nanofios magnÃticos cilÃndricos, onde a abordagem à feita utilizando teoria microscÃpica, atravÃs do Hamiltoniano de Heisenberg, em que os spins sÃo considerados fixos nos sÃtios da rede e cuja geometria da seÃÃo transversal dos cilindros à hexagonal. Entre as interaÃÃes magnÃticas estudadas consideramos: a interaÃÃo de troca que pode ser ferromagnÃtica se os primeiros vizinhos dos spins estÃo numa configuraÃÃo paralela, ou antiferromagnÃtica se estiverem antiparelelos; a interaÃÃo Zeeman que à devido ao campo magnÃtico externo aplicado ao sistema; a interaÃÃo de Anisotropia, esta sendo responsÃvel pela direÃÃo de magnetizaÃÃo preferida que diversos sistemas magnÃticos reais apresentam e a interaÃÃo dipolar de natureza magnetostÃtica, presente em todos os materiais. O formalismo leva em consideraÃÃo a dependÃncia espacial dos spins no sistema, onde os operadores de spin do hamiltoniano sÃo escritos em termos de operadores bosÃnicos de criaÃÃo e aniquilaÃÃo atravÃs da RepresentaÃÃo de Holstein-Primakoff. Em seguida, aproveitando-se da simetria translacional em uma direÃÃo devido a periodicidade da rede, realizamos a transformada de Fourier para estes operadores fornecendo um sistema de equaÃÃes matriciais no espaÃo dos vetores de onda. A partir desse sistema de equaÃÃes obtemos vÃrios espectros de excitaÃÃo como: a relaÃÃo de dispersÃo para as ondas de spin, que à o grÃfico onde mostra como a frequÃncia de ondas de spin varia em funÃÃo do vetor de onda e a variaÃÃo da energia do sistema com o campo aplicado.
The dynamical behavior of spins in magnetic materials is affected by its geometry and dimensionality. One can find several new results in the literature exploiting the magnetic properties of low dimension systems with different geometries, since the development of new devices such as: nanosensors, high density magnetic storage, etc., is closely related to new geometries. In this piece of work, we study the propagation of spin waves on cylindrical magnetic nanowires described by a microscopic theory through the Heisenberg Hamiltonian, where we consider the spins fixed at the sites lattice and the transversal section of the wire is hexagonal. Our model takes into account the exchange interaction between the spins that can be ferromagnetic or antifferomagnetic, the interaction of an external field with the spins (Zeeman interaction), anisotropic interactions due to a preferred direction of magnetization, and finally dipole-dipole interactions. The spins are described by boson operators through Holstein-Primakoff representation. The equations of motion for the spins are written in terms of these operators and translational symmetry in a preferential direction allows us to calculate several excitations spectra.

Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico
In this work the thermal conductivity κ of Si nanowires using molecular dynamics simulations is calculated using the Müller-Plathe method. We show that at 500 K, κ for crystaline Si is 121; 557 W/mK, while for nanowires, with 54; 300 nm of length and square section of 4; 717 nm2, value is 3; 419 - 0; 053 W/mK, demonstrating a reduction of two orders of magnitude relative to crystal Si. Variations in length, diameter and temperature are studied and the results follow the macroscopic characteristics, where κ in nanowires is directly proportional to length and diameter and inversely proportional to temperature. However, an increase of 45% for κ in nanowires with growth direction [110] in relation to the directions [100] and [111] is found. The values of κ for nanowires with length 54; 300 nm and the growth direction [110] is about 4; 941 - 0; 107 W/mK, while in the direction [111] is about 3; 406 - 0; 087 W/mK. A brief study of the geometric shape of the cross section of the nanowires is performed, with a reduction of 20% is calculated on nanowires with cylindrical and rhombic section nanowires compared to same diameter and square section. The values found for κ are 2; 663-0; 043 W/mK and 2; 811-0; 038 W/mK for cylindrical nanowires and rhombohedral, respectively.
Neste trabalho é calculada a condutividade térmica κ de nanofios de Si através de simulações por dinâmica molecular, utilizando o método de Müller-Plathe. Mostramos que a 500 K, para o cristal de Si κ é igual a cerca de 121; 557 W/mK, enquanto que para nanofios, com comprimento de 54; 300 nm e seção reta quadrada de 4; 717 nm2, o valor é de 3; 419 - 0; 053 W/mK, demonstrando uma redução de duas ordens de grandeza em relação ao cristal de Si. Variações de comprimento, diâmetro e temperatura são estudadas e os resultados seguem as características macroscópicas, havendo uma relação diretamente proporcional de κ com o comprimento e o diâmetro dos nanofios e inversamente proporcional a temperatura. Entretanto, um aumento de 45% de κ nos nanofios com direção de crescimento [110] em relação às direções [100] e [111] foi encontrado. O valore de κ para nanofios com comprimento de 54; 300 nm e direção de crescimento [110] é cerca de 4; 941-0; 107 W/mK, enquanto que para a direção [111] é cerca de 3; 406-0; 087 W/mK. Um breve estudo da forma geométrica da seção reta dos nanofios é realizado, havendo uma redução de 20% calculada em nanofios com seção cilíndrica e romboédrica em comparação a nanofios de seção quadrada e mesmo diâmetro. Os valores encontrados para κ são de 2; 663 - 0; 043 W/mK e 2; 811-0; 038 W/mK para os nanofios cilíndricos e romboédricos, respectivamente.

Orientador: Prof. Dr. Evaldo Ribeiro
Coorientador: Prof. Dr. Cyro Ketzer Saul
Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Tecnologia, Programa de Pós-Graduação em Engenharia e Ciência dos Materiais - PIPE. Defesa: Curitiba, 27/10/2017
Inclui referências : f. 73-80
Área de concentração: Engenharia e ciência de materiais
Resumo: Neste trabalho é descrito o estudo sistemático de fabricação de nanofios de óxido de cério, obtidos através da calcinação de membranas poliméricas depositadas pela técnica Electrospinning. Para garantir a homogeneidade e padronização das fibras foram necessárias várias repetições das deposições da dispersão, composta por acetato de cério, polivinil álcool e lauril sulfato de sódio, até que se obtivessem os parâmetros adequados de deposição. A membrana resultante, após ser devidamente caracterizada através das técnicas de difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura e espectroscopia Raman, foi calcinada seguindo o padrão de 350, 450, 550, 650, 750, 850 e 950 °C, e com taxas de aquecimento de 5, 10, 15 e 20 °C/min. Isto foi realizado para que se pudesse avaliar tanto os efeitos do aumento de temperatura nos tratamentos térmicos, quanto das rampas de aquecimento na morfologia e cristalinidade na céria. As análises de difração de raios-X mostraram que se obteve o Ce02, do tipo fluorita, presente em todas as amostras calcinadas, sendo totalmente compatível com a ficha cristalográfica consultada. Além disso, pôde-se observar que não houve deslocamentos do pico (111) conforme o aumento das temperaturas. O resultado da espectroscopia Raman mostrou que há uma tendência do pico do sinal a se aproximar do valor para bulk cristalino e a largura de linha dessa estrutura diminuiu progressivamente, com o aumento das temperaturas, atestando melhor grau de cristalinidade do material dos nanofios. ? Palavras-chave: Oxido de Cério, Electrospinning, Nanofio.
Abstract: In this work the systematic study of the production of cerium oxide nanowires obtained by the calcination of polymer membranes deposited by the Electrospinning technique is described. In order to guarantee the homogeneity and standardization of the fibers, several repetitions of the deposition of the dispersion, composed of cerium acetate, polyvinyl alcohol and sodium lauryl sulfate, were necessary until suitable deposition parameters were obtained. The resulting membrane, after being thoroughly characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy and Raman spectroscopy, was calcined using a 350, 450, 550, 650, 750, 850, and 950 °C temperature set, with heating rates of 5, 10, 15 and 20 °C/min. This was done for evaluating both the effects of the temperature increase on the thermal treatments and the heating rates on the morphology and crystallinity on the ceria. X-ray diffraction analyses showed that Ce02, of the fluorite type, was present in all the calcined samples, being fully compatible with the crystallographic database consulted. In addition, it was observed that there were no displacements of the (111) peak as the temperature increased. The results of Raman spectroscopy showed that there is a tendency of the peak of the signal to approach the value for crystalline bulk and the line width of this structure decreased progressively, with the increase of the temperatures, attesting better degree of crystallinity of the nanowire material. Key words: Cerium Oxide, Electrospinning, Nanowire.

Neste trabalho se realiza a síntese e caracterização de nanofios de óxido de zinco. Adicionalmente se apresenta o processo de montagem de um dispositivo para medidas elétricas deste material. Estuda-se complementarmente o efeito do tratamento de plasma sobre as propriedades de fotoluminescência do material. Nanofios foram sintetizados pelo mecanismo vapor-líquido-sólido (VLS), utilizando ouro como catalizador e safira c-plane como substrato. As amostras foram caracterizadas utilizando microscopia eletrônica de varredura, fotoluminescência a temperatura ambiente, difração de raios X, e microscopia eletrônica de transmissão. Os nanofios obtidos têm seção transversal com formato quase hexagonal, e larguras de aproximadamente 46 nm. O comprimento deles varia de 3 a 10 μm. Os resultados de difração de raios x e microscopia eletrônica de transmissão mostram que eles são monocristalinos com rede cristalina tipo wurtzita, e com direção de crescimento no eixo c. Foram estudados os efeitos da potência de plasma de oxigênio (O2) na fotoluminescência dos nanofios a temperatura ambiente. A diferença na fotoluminescência após diferentes tratamentos de plasma de O2 mostra que a razão entre a emissão da região do band gap e da banda do visível pode ser modificada pelo tratamento. Este efeito corrobora com a hipótese de que a banda verde de luminescência está relacionada às vacâncias de zinco. A variação percentual da razão entre as duas regiões apresenta uma dependência linear com a potência do plasma.
In this work, we performed the synthesis and characterization of zinc oxide nanowires. We also report an assembly process to measure the electrical properties of this material. We study the plasma treatment effect on the photoluminescence spectra of the nanowires. Nanowires were synthesized via vapor-liquid-solid mechanism, using gold as catalyst and c-plane sapphire as substrate. The samples were characterized using scanning electron microscopy, room temperature photoluminescence, x-rays diffraction and transmission electron microscopy. Our nanowires show a quasi-hexagonal cross section, with diameters of approximately 46 nm. Their lengths ranged from 3 to 10 μm. Our results show monocrystalline wurtzite crystal nanowires with c growth direction. We also study the plasma power effect of oxygen (O2) plasma treatment on the room temperature photoluminescence spectra of the nanowires. Our results show that the deep level emission to near band emission ratio decreases with the plasma treatment. This effect supports the hypothesis that claims the green band luminescence is related to the oxygen vacancies. Furthermore, the relative ratio change depends linearly on the plasma power.

SENA FILHO, Roberto Ferreira. Teoria microscópica de ondas de spin em nanofios magnéticos. 2007. 74 f. Dissertação (Mestrado em Física) - Programa de Pós-Graduação em Física, Departamento de Física, Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2007.
Submitted by Edvander Pires (edvanderpires@gmail.com) on 2015-05-22T19:45:31Z No. of bitstreams: 1 2007_dis_rfsenafilho.pdf: 3612063 bytes, checksum: 5cbe75be9b4bf3c77cd9b1136fad2a2a (MD5)
Approved for entry into archive by Edvander Pires(edvanderpires@gmail.com) on 2015-05-22T19:46:04Z (GMT) No. of bitstreams: 1 2007_dis_rfsenafilho.pdf: 3612063 bytes, checksum: 5cbe75be9b4bf3c77cd9b1136fad2a2a (MD5)
Made available in DSpace on 2015-05-22T19:46:04Z (GMT). No. of bitstreams: 1 2007_dis_rfsenafilho.pdf: 3612063 bytes, checksum: 5cbe75be9b4bf3c77cd9b1136fad2a2a (MD5) Previous issue date: 2007
The dynamical behavior of spins in magnetic materials is affected by its geometry and dimensionality. One can find several new results in the literature exploiting the magnetic properties of low dimension systems with different geometries, since the development of new devices such as: nanosensors, high density magnetic storage, etc., is closely related to new geometries. In this piece of work, we study the propagation of spin waves on cylindrical magnetic nanowires described by a microscopic theory through the Heisenberg Hamiltonian, where we consider the spins fixed at the sites lattice and the transversal section of the wire is hexagonal. Our model takes into account the exchange interaction between the spins that can be ferromagnetic or antifferomagnetic, the interaction of an external field with the spins (Zeeman interaction), anisotropic interactions due to a preferred direction of magnetization, and finally dipole-dipole interactions. The spins are described by boson operators through Holstein-Primakoff representation. The equations of motion for the spins are written in terms of these operators and translational symmetry in a preferential direction allows us to calculate several excitations spectra.
O comportamento dinâmico de spins em materiais magnéticos é influenciado pela geometria que eles apresentam. Além disso, outro aspecto relevante é a dimensionalidade do sistema. Trabalhos recentes comprovam o interesse do estudo das propriedades magnéticas em sistemas de baixa dimensionalidade, que é devido em grande parte as aplicações tecnológicas, tais como: nanosensores, gravadores magnéticos de alta densidade, dispositivos magneto-eletrônicos, etc. Neste trabalho estudamos a propagação de ondas de spin em nanofios magnéticos cilíndricos, onde a abordagem é feita utilizando teoria microscópica, através do Hamiltoniano de Heisenberg, em que os spins são considerados fixos nos sítios da rede e cuja geometria da seção transversal dos cilindros é hexagonal. Entre as interações magnéticas estudadas consideramos: a interação de troca que pode ser ferromagnética se os primeiros vizinhos dos spins estão numa configuração paralela, ou antiferromagnética se estiverem antiparelelos; a interação Zeeman que é devido ao campo magnético externo aplicado ao sistema; a interação de Anisotropia, esta sendo responsável pela direção de magnetização preferida que diversos sistemas magnéticos reais apresentam e a interação dipolar de natureza magnetostática, presente em todos os materiais. O formalismo leva em consideração a dependência espacial dos spins no sistema, onde os operadores de spin do hamiltoniano são escritos em termos de operadores bosônicos de criação e aniquilação através da Representação de Holstein-Primakoff. Em seguida, aproveitando-se da simetria translacional em uma direção devido a periodicidade da rede, realizamos a transformada de Fourier para estes operadores fornecendo um sistema de equações matriciais no espaço dos vetores de onda. A partir desse sistema de equações obtemos vários espectros de excitação como: a relação de dispersão para as ondas de spin, que é o gráfico onde mostra como a frequência de ondas de spin varia em função do vetor de onda e a variação da energia do sistema com o campo aplicado.

In the present work, results of electronic-structure calculations of metallic monoatomic nanowires with linear and zigzag planar geometry are presented. The calculations were performed using a first principles methodology based on the density functional theory within the generalized-gradient and the pseudopotential approximations. Calculations were performed for the following metals: ruthenium, rhodium, palladium, and silver from the 4d series, and iridium, platinum, and gold from the 5d series. Only one energy minimum was found for a zigzag shaped wire for each metal from the 4d series. This minimum at angles close to 600 in the zigzag vertices, resulting in a structure with coordination number equals to four. In the 5d series, two stable zigzag structures were found. One, with angles close to 600, and the other with angles close to 1200. We observe that the bond lengths grow with the atomic number Z. In every metal studied, the energy minimum of the zigzag wire close to 600 was more stable then the linear one. In the 5d series metals, the energy minimum of the zigzag wire close to 1200 was less stable than the energy minimum close to 600 and more stable than the linear one. Experimental results have showed the formation of monoatomic finite chains for 5d series metals, which are more difficult of being observed for the 4d metals. Our results agree with these observations, to the extent that a stable structure with coordination 2 is found for the 5d series metals and not for the 4d series metals.
Neste trabalho são apresentados os resultados de relaxações de fios metálicos monoatômicos infinitos com geometrias linear e em zig-zag planar. Os cálculos foram realizados por um programa de cálculo de estrutura eletrônica de primeiros princípios chamado SIESTA. Os metais utilizados nos cálculos foram o rutênio, o ródio, o paládio e a prata da série 4d da tabela periódica e o irídio, a platina e o ouro da série 5d. Foi encontrado apenas um mínimo de energia no fio zig-zag para cada um dos metais da série 4d, sendo que, estes mínimos ocorreram em ângulos próximos a 600. Nos fios em zig-zag dos metais da série 5d, porém, foram encontrados dois mínimo de energia. O primeiro mínimo dos metais 5d foram encontrados em ângulos próximos a 600, o segundo mínimo foi encontrado em ângulos próximos a 1200. Foi observado que estruturas com numeros de coordenação maiores têm maiores comprimentos de ligação. Em todos os metais, o primeiro mínimo do fio zig-zag (600) é mais estável que o fio linear. Nos metais 5d, o segundo mínimo de energia é (1200) mais estável que o fio linear e menos estável que o primeiro mínimo (600). Resultados experimentais indicam a formação de cadeias de átomos finitas para metais da série 5d e uma fraca tendência para formação dessas cadeias para metais da série 4d, em experimentos onde, filmes finos metálicos são bombardeados por feixes de elétrons, gerando buracos que coalescem em cadeias monoatômicas. Nossos resultados estão de acordo com essas observações, na medida em que uma estrutura de coordenação 2 é encontrada para metais da série 5d e não é encontrada para metais da série 4d.

Les nanofils semi-conducteurs sont devenus en quelques années un intense sujet de recherche. Ces structures uni-dimensionnelles sont considérées comme des briques élémentaires pour les nanodispositifs en raison de leurs intéressantes propriétés électroniques, optiques et thermiques. La connaissance des propriétés de transport est essentielle pour déterminer les performances de ces futurs dispositifs à base de nanofils. Ce travail de thèse a pour objectif de modéliser la mobilité des électrons dans un nanofil de silicium. Il s’articule autour de trois points : la structure de bandes, les mécanismes d’interaction et le transport des porteurs. La structure électronique est tout d’abord calculée à partir de la résolution auto-cohérente des équations de Poisson et de Schrödinger. L’approximation de la masse effective a été utilisée et comparée à la méthode des liaisons fortes afin de discuter de sa validité. Puis, les interactions avec les phonons et la rugosité de surface sont décrites à l’aide de la règle d’or de Fermi. Enfin, la vitesse moyenne des électrons et leur mobilité sont calculées à partir de simulations particulaires de type Monte-Carlo permettant de résoudre l’équation de transport de Boltzmann. Cette approche permet de comprendre l’influence du confinement des électrons et des phonons sur les propriétés de transport et d’évaluer l’effet de l’interaction électron-phonon et de la rugosité de surface sur la mobilité. L’étude de l’influence de la section et de la tension de grille montre une réduction de la mobilité avec la diminution de la section et/ou avec l’augmentation de la tension de grille quels que soient les interactions prises en compte
Semiconductor nanowires have become in few years a subject of intense interest. These one-dimensional structures are considered as potential building blocks for nanoscale devices due to their promising electronic, optical and thermal properties, which differ from bulk properties. The knowledge of electron transport properties is essential to determine the performance of devices based on nanowires. This work aims to model the mobility of electrons in silicon nanowire. It is based on three points: electronic structure, scattering mechanisms and transport. A self-consistent Poisson-Schrödinger solver provides the band structure. The comparison between tight-binding method and effective mass approximation allows to discuss on the validity of effective mass approximation for thin nanowires. Then, scattering rates due to phonon scattering and surface roughness scattering are described using Fermi’s golden rule. Finally, both electron velocity and low-field electron mobility are computed with an ensemble Monte-Carlo method, which solves the Boltzmann transport equation. This approach leads to the understanding of the impact of electron and phonon confinement on transport properties and to evaluate the influence of scattering mechanisms on the mobility. The investigation of the impact of cross section size and gate bias shows a reduction of electron mobility with the decrease of cross section size and/or with the increase of gate bias whatever the scattering mechanisms taken into account

Mestrado em Química - Inorgânica e Materiais
As nanoestruturas 1D têm despertado um crescente interesse tendo em conta a possibilidade de construção de novos dispositivos funcionais. Nesta dissertação foram desenvolvidas estratégias de funcionalização superficial de nanofios de níquel que, devido às suas propriedades magnéticas, apresentam-se promissores em bio-aplicações. Neste sentido, foram sintetizados nanofios de níquel por eletrodeposição em molde de alumina. Este molde foi sintetizado a partir de uma folha de alumínio por um processo que envolve dois passos de anodização, e que leva à formação de uma camada de alumina nanoporosa onde é depositado o metal. Após a sua síntese, os nanofios foram funcionalizados com um polieletrólito (polietilenoimina- PEI) modificado quimicamente com um fluoróforo (isotiocianato de fluoresceína - FITC), no sentido de desenvolver um material magnético e fluorescente, que permita a sua utilização em bio-aplicações. Neste âmbito, os nanofios de níquel modificados foram biofuncionalizados e a sua estabilidade em meio fisiológico foi avaliada. Finalmente, demonstrou-se a possibilidade de ligação dos nanofios a anticorpos para métodos de separação celular, utilizando plaquetas sanguíneas de bovino como sistema modelo.
Quasi one-dimensional (1D) nanostructures have attracted great attention because they can be used to fabricate new functional devices. In this thesis chemical strategies for the synthesis and surface functionalization of nickel nanowires have been investigated. Hence, nickel nanowires were first synthesized by electrodeposition in alumina template. This template was prepared from an aluminum foil by a process that involves a two-step anodization process and that leads to the formation of a nanoporous alumina layer where the metal was deposited. The Ni nanowires were then surface modified with the polyelectrolyte (polyethyleinimine- PEI) which has been previously functionalized with a fluorophore (fluorescein isothiocyanate- FITC). Considering the ferromagnetic properties of Ni nanowires, the funcionalized materials have potential for bio-applications such as simultaneous magnetic separation and biolabelling of cells. Therefore, preliminary experiments were carried out to demonstrate the proof of concept by biofunctionalization of modified Ni nanowires and their conjugation to bovine blood platelets as a model system.

Mestrado em Engenharia Física
Os nitretos do grupo-III dopados com iões de terras raras (TR) apresentam propriedades luminescentes promissoras para aplicações na área da optoelectrónica, nomeadamente em dispositivos emissores de luz. O ião európio, no estado de carga trivalente, é conhecido pelas transições eletrónicas intra-4f 6 na região espetral do laranja/vermelho. Este surge como potencial candidato para as diversas aplicações nesta zona do espetro visível. Nesta dissertação são estudadas as propriedades óticas de nanofios de AlN implantadas com iões Eu3+. Os nanofios foram crescidos por epitaxia de feixe molecular (MBE). A dopagem foi realizada por implantação iónica, sendo feito um tratamento térmico posterior para permitir a ativação ótica dos iões e para remover danos estruturais provocados pelo processo balístico. De forma a avaliar a influência da temperatura do tratamento térmico, este foi realizado a diferentes temperaturas (1000 °C e 1200 °C). O estudo de camadas de AlN implantados e tratados termicamente, nas mesmas condições dos nanofios, é também, realizado para comparação. A ativação ótica dos iões Eu3+ foi conseguida após a implantação e o tratamento térmico, independentemente da temperatura e da estrutura (nanofios e camadas). A transição D0 → F2 7 5 é a mais intensa em todas as amostras. Foram identificados múltiplos centros óticos de Eu3+ nos nanofios de AlN cuja dominância depende da temperatura de tratamento térmico. Na gama espetral analisada, os centros dominantes exibem mecanismos de excitação idênticos abaixo do hiato do AlN. A análise da dependência da intensidade da luminescência intra-4f 6 em função da temperatura (14 K até à temperatura ambiente) evidenciou diferentes comportamentos para o caso dos nanofios. No caso da amostra recozida a temperatura mais baixa ocorre uma diminuição gradual da intensidade de emissão sendo que à temperatura ambiente se observa 50% da intensidade medida a 14 K. Para a amostra tratada termicamente a 1200 °C observa-se uma extinção da intensidade da luminescência a baixas temperaturas (até 120 K), aumentando para temperaturas mais altas como resultado de um povoamento térmico. Para este caso, a intensidade da emissão registada à temperatura ambiente é cerca de 80% do valor registado a 14 K. Complementarmente, o estudo das propriedades estruturais dos nanofios revela a existência de diferentes estados de tensão provocados pela implantação iónica e pelo tratamento térmico posterior. Embora preliminar, o trabalho realizado apresenta-se promissor para potenciar o desenvolvimento de nanoemissores no vermelho baseados nestas estruturas
Group-III nitrides doped with rare-earth (RE) ions present promising luminescent properties for optoelectronic applications, for example in light emitting devices. In the trivalent charge state, europium is known to have its well-defined intra-4f 6 emissions in the orange/red spectral regions. Therefore, it is considered as a potential candidate for optoelectronic devices operating in this region of the visible spectrum. This thesis is focused on the study of AlN nanowires implanted with Eu3+ ions, more specifically on their optical properties. The AlN nanowires were grown by molecular beam epitaxy (MBE). The doping of the Eu3+ ions in AlN was achieved by ion implantation. The as-implanted AlN nanowires were further submitted to thermal annealing (at two different temperatures, 1000 °C and 1200 °C) in order to achieve Eu3+ optical activation and to remove structural damages induced by ion implantation. AlN layers, implanted and thermally treated under the same conditions as the AlN nanowires, were also studied for comparison. It was found that optical activation was achieved after implantation and thermal annealing (regardless of treatment temperature) for nanowires and layers. In addition, the most intense transition related with Eu3+ ion in all the samples is found to be D0 → F2 7 5 . Several Eu3+ centres were identified in the nanowires, which dominance depends on the treatment temperature. In the analysed spectral range, the dominant Eu3+ optical centres exhibit the same excitation mechanisms. The temperature dependence (from 14 K to room temperature) analysis of the intra-4f 6 luminescence intensity has evidenced different behaviours for the nanowires. In the case of the sample annealed at the lowest temperature (1000 °C), a decrease of the emission intensity is seen, for which 50% of the average intensity at 14 K is still observed at room temperature. For the sample annealed at 1200 °C, the emission intensity vanishes for low temperatures up to 120 K, then increasing at higher temperatures as a result of thermal population. For this case, the emission intensity recorded at room temperature is about 80% of the average intensity at 14 K. Furthermore, the study of the structural properties of nanowires reveals the existence of different strain states upon ion implantation and post-implantation thermal annealing. Although the work presented in this thesis is preliminary, the obtained results are very promising for potential development of red nano-emitters based on such structures.

Ce sujet de thèse s'inscrit dans la course à la miniaturisation des technologies CMOS, où l'apparition d'effets néfastes (canaux courts) sur le comportement électrique des dispositifs a poussé l'exploration, ces dernières années, d'architectures non planaires de transistors ainsi que d'autres innovations au niveau matériau. Cette thèse propose une architecture 3D à base de nanofils verticaux III-V pour la réalisation de transistors MOS, présentant ainsi des challenges tant architecturaux qu'au niveau du matériau de canal. La thèse débute par la réalisation de nanofils verticaux sur plateforme Si suivant deux approches différentes. Une première voie descendante a permis, en combinant lithographie électronique et gravure plasma, d'obtenir de manière reproductible des nanofils verticaux de GaAs dont les diamètres atteignent 30 nm. Des nanofils verticaux d'InAs ont également été obtenus par voie ascendante. Une structuration de surface a permis de faire croître ces nanofils par MBE de manière localisée, permettant de contrôler leur positionnement pour la réalisation d'un dispositif. Deux études détaillées ont été effectuées afin de traiter les verrous liés aux matériaux III-V. La première a pour sujet la qualité de l'interface oxyde de grille/semiconducteur. Celle-ci possède naturellement une forte densité d'état d'interface menant au verrouillage du niveau de Fermi. Pour diminuer cet effet, la combinaison d'une préparation de surface et du dépôt de l'Al2O3 par ALD a été mise en place. Les caractérisations structurelles et électriques démontrent une interface atomiquement abrupte associée à une densité de défauts du même ordre de grandeur que l'état de l'art (10 12 eV-1.cm-2). La seconde porte sur l'obtention de contacts Source-Drain faiblement résistifs compatibles avec les technologies CMOS. Ceux-ci ont été réalisés par la formation d'un alliage ternaire avec un métal par diffusion thermique. A l'aide de l'étude cristallographique et des caractérisations électriques, l'alliage ternaire à base de nickel a été retenu pour la réalisation de contacts optimaux. Enfin, l'implémentation de ces solutions sur les nanofils verticaux a été réalisée avec succès. Finalement, un procédé de fabrication respectant les approches technologiques industrielles a été mis en place. La réalisation des nanofils verticaux suivie par l'intégration de l'oxyde de grille et des contacts alliés démontré avec succès. Une technique de planarisation du matériau isolant permettant le positionnement vertical du niveau de grille a également été développée. Afin de terminer le procédé, une méthode de gravure de la grille ainsi que la prise des contacts aux 3 bornes du transistor restent à démontrer
The purpose of this work is to pursue the miniaturization of MOS transistors since the emergence of harmful effects (short channel effects) over the electrical response of devices has motivated the research about non planar architecture as well as some innovative materials. This PhD introduces a 3D architecture based on III-V vertical nanowires for the making of MOS transistors which overcomes several materials and architectural challenges. To begin, the realization of vertical nanowire on Si substrates is presented using two kinds of techniques. Firstly, the top-down approach using ebeam lithography and plasma etching is a reproducible way to obtain vertical GaAs nanowires with diameter down to 30 nm. Secondly, InAs vertical nanowires were obtained using a bottom-up approach. Surface structuration prior to the molecular beam epitaxy allows to localize precisely the nanowires over the surface which is necessary for device processing. Two detailed studies were conducted to address technological challenges linked to III-V channels. The first one focus on the quality of the gate oxide/semiconductor interface. It has naturally a high density of states leading to Fermi level pinning. Unpinning has been achieved by surface preparation and atomic layer deposition of Al2O3. Structural and electronical characterizations showed an abrupt interface with reduction of density of states close to the state of the art values (10 12 eV-1.cm-2). The second study aims to develop CMOS compatible low resistivity source-drain contacts. Those were achieved by the use of ternary alloy formed by thermal diffusion of a metal. Crystallographic study and electrical characterizations revealed that nickel-based alloy was suited to create optimal low resistive contacts on GaAs and InAs. Finally, the integration of those solutions was demonstrated on vertical nanowires. Lastly, a fabrication process with respect to industrial practices has been designed. Vertical nanowires followed by the deposition of dielectric gate and formation of alloyed contacts has been successfully integrated. A novel technique was developed to planarize a spacer in order to position the gate level at middle height. To conclude the process, a way to etch the metal gate and to contact the transistor remains to be demonstrated

Les progrès récents réalisés dans le domaine des systèmes nano-optomécaniques ont démontré leur potentiel pour détecter des forces extrêmement faibles et ouvrir de nouveaux champs d’étude en physique. Ce travail de thèse vise à étendre le champ d’application des mesures de force ultrasensibles basées sur la lecture optique des vibrations de nanofils suspendus à de nouveaux domaines : d’abord à très basse température, en démontrant la possibilité de les exploiter dans un cryostat à dilution, ensuite dans le domaine de la nano-optomécanique en cavité où leur extrême sensibilité permet d’atteindre le régime de couplage ultra-fort.Leur mise en œuvre dans un cryostat à dilution permet en effet de réduire leur bruit thermique tout en bénéficiant d’une augmentation de leur cohérence mécanique mais nécessite de réduire drastiquement les sources de bruits externes, d’origine électrique ou mécanique, tout en opérant à des puissances optiques extrêmement faibles afin de limiter le chauffage par absorption. Nous présentons les développements réalisés, qui nous ont permis d’observer un nanofil présentant une température de bruit de 32 mK grâce à des techniques de mesures fonctionnant en régime de comptage de photon, lorsque moins d’un photon est détecté par période mécanique. Nous étudions les propriétés mécaniques et thermique de ces sondes de force à très basses températures, qui ont permis d’atteindre une sensibilité record pour une sonde locale, de l’ordre de quelques dizaines de zN/Hz^1/2, ce qui est en principe suffisante pour détecteur l’interaction électron-électron à une distance de plus de 100 µm.Dans la seconde partie du manuscrit, on décrit une nouvelle expérience de nano-optomécanique en cavité fonctionnant à température ambiante. Elle consiste à insérer l’extrémité vibrante d’un nanofil suspendu dans une micro-cavité fibrée de grande finesse. La combinaison de son volume de mode très réduit, de la très grande sensibilité en force des nanofils et de l’interaction optomécanique gigantesque obtenue rend cette approche extrêmement intéressante pour la nano-optomécanique en cavité. En effet, on démontre qu’il est possible d’atteindre le régime de couplage ultrafort, dans lequel un seul photon intra-cavité est capable de déplacer le nano-résonateur de plus que ses fluctuations de point zéro. Ceci nécessite d’avoir une constante de couplage par photon g0 dépassant la fréquence mécanique du nanofil Wm. Après avoir décrit l’expérience, on étudie comment le nanofil permet d’imager le champ lumineux intra-cavité en cartographiant ses propriétés optiques en fonction de la position du nanofil de diamètre sub-longueur d’onde dans l’onde stationnaire. Cela permet de quantifier et de cartographier l’intensité et l’orientation de l’interaction optomécanique qui acquiert alors un caractère vectoriel. De plus nous avons étudié l’interaction en sens inverse, en cartographiant le champ de force intra-cavité ressenti par le nanofil en fonction de sa position dans le mode de cavité et comparé nos résultats à des simulations numériques.La mise en œuvre de cette approche optomécanique dite du «nanofil au milieu» à très basse température devrait permettre de réduire suffisamment le bruit thermique des nanofils pour explorer l’optomécanique en cavité au photon unique. Dans ce régime, un seul photon intra-cavité est capable de rendre le système bistable statiquement, ce qui ouvre la voie à des développements nouveaux en optique quantique, ne serait que parce que les théories de champ moyen ne sont alors plus pertinentes
In recent years nano-optomechanical systems have proven to be a powerful resource to detect ultra-weak forces, thus providing new insights on fundamental interactions. In this work we extend the experimental range of ultrasensitive force measurements based on optically readout vibrations of suspended silicon carbide nanowires to novel experimental regimes: first through operations at dilution temperatures, second in the ultrastrong coupling regime of cavity nano-optomechanics.Operating those force sensors at dilution temperatures permits to reduce their thermal noise and further benefit from an increased mechanical coherence. However this requires eliminating the sources of unwanted vibrations, such as electrical or mechanical noises, and operating at ultralow optical powers to avoid unwanted laser heating. We expose the experimental developments that lead us to observe a nanowire featuring a noise temperature measured at the 32mK level, while exploiting novel optical readout schemes operating in the photon counting regime, where less than a photon is detected per mechanical period. We discuss their mechanical and thermal properties at low temperatures and report on enhanced force sensitivities of a few tens of zN/Hz^1/2, which are sufficient in principle to detect the electron-electron Coulomb interaction over distances larger than 100 µm.In the second part of the manuscript, we describe a novel cavity nano-optomechanical experiment at room temperature that consists in inserting the vibrating extremity of a suspended nanowire with sub-wavelength sized diameter, in a high finesse fiber micro-cavity. The combination of its small mode volume, of the extreme force sensitivity of the nanowires and of the large optomechanical interaction strength demonstrated makes the system very interesting for further explorations of the field of cavity nano-optomechanics. In particular we demonstrate that one can reach the so-called ultrastrong coupling regime, where one single intracavity photon can displace the oscillator by more than its zero point fluctuations. This is achieved when the single photon coupling strength g0 exceeds the mechanical frequency Wm. After having described the experimental platform, we investigate how the nanowire perturbs the intracavity field by mapping the cavity properties as a function of the nanowire position within the standing wave. This permits to quantify and spatially map the optomechanical interaction strength, which acquires a vectorial character. Furthermore we explored the interaction in the reversed direction by mapping the intracavity optical force field experienced by the nanowire and compared our results with dedicated numerical simulations.Implementing this nanowire in the middle optomechanical scheme at low temperatures will permit, by significantly reducing the nanowire thermal noise, to explore the regime of single photon cavity nano-optomechanics. In this regime, particularly interesting for fundamental quantum optics, one single intracavity photon should render the cavity statically bistable and mean field descriptions should not be relevant anymore

Les biocapteurs ont pour objectif de détecter de faible quantité de biomolécules afin d'améliorer laqualité et la précocité des diagnostics médicaux. Parmi eux, les transistors à nanofils sont desdispositifs prometteurs, car ils permettent la détection électrique de biomolécules sans marquage avecune grande sensibilité et un temps de réponse court. Actuellement, la plupart de ces dispositifs utilisedes nanofils de silicium, qui peuvent être limités par une faible résistance chimique, ce qui entrainedes variations du signal en présence de solutions biologiques. Pour palier ces inconvénients, le carburede silicium (SiC) est un matériau prometteur déjà utilisé dans le domaine biomédical pour lafabrication ou le recouvrement de prothèses ou de vis médicales. Outre ses propriétés semiconductrices,ce matériau est biocompatible et montre une forte inertie chimique. Par conséquent, ilouvre une voie à l'intégration in-vivo des capteurs.L'objectif de cette thèse est d'élaborer des biocapteurs SiC à l'échelle nanométrique pour détecter desmolécules d'ADN. La première étape est la fabrication des transistors à base de nanofils SiC à grillearrière. Un procédé original de fonctionnalisation combiné avec la lithographie et aboutissant augreffage covalent de molécules sondes d'ADN a été mis au point. Finalement, la réponse des capteursa été mesurée entre chaque étape du protocole de fonctionnalisation. Les variations du signal lors desétapes de greffage et d'hybridation des molécules d'ADN démontrent la capacité de ces dispositifs àdétecter des molécules d'ADN. Des mesures complémentaires ont aussi montré la stabilité, lasélectivité et la réversibilité du dispositif
Biosensors are designed to detect small quantities of biomolecules in order to improve the accuracyand earliness of medical diagnosis. Among them, nanowire transistors are promising devices, as theyallow the electrical detection of biomolecules without labeling with high sensitivity and a shortresponse time. Currently, most of these devices use silicon nanowires, which can be limited by a lowchemical resistance, which leads to signal variations in the presence of biological solutions. Toovercome these limitations, silicon carbide (SiC) is a promising material already used in thebiomedical field for the coating of prosthesis or bone screws. In addition to its semiconductingproperties, this material is biocompatible and shows a high chemical inertness. Therefore, it opens theway for in vivo integration of sensors.The goal of this thesis is to develop SiC biosensors at the nanoscale to detect DNA molecules. Thefirst step is the fabrication of SiC nanowire-based back gate transistors. A novel process combiningfunctionalization and lithography leading to the covalent grafting of DNA probe molecules has beendeveloped. Finally, the sensor response was measured between each step of the functionalizationprocess. The variations of the signal during the steps of grafting and hybridization of DNA moleculesdemonstrate the ability of these devices to detect DNA molecules. Additional steps have also shownthe stability, selectivity and reversibility of the device

Le dopage des nanofils de semiconducteurs est un paramètre essentiel gouvernant leurs propriétés optiques et de transport. Alors que dans les nanofils d'une centaine de nanomètres de diamètre les impuretés servant au dopage se comportent certainement comme dans le matériau massif, les confinements quantique et diélectrique influent fortement sur leur structure électronique pour des dimensions de l'ordre de la dizaine de nanomètres ou en dessous. Les récentes techniques de croissance des nanofils semiconducteurs ouvrent de grandes opportunités pour des applications à l'échelle nanométrique. Ils restent semiconducteurs indépendamment de leur diamètre et de leur orientation, donnant la possibilité de contrôler leurs propriétés par dopage. Alors qu'il n'y a pas de doute que des nanofils de type p et n peuvent être produits, la question sur « comment leur conductivité électrique dépend du dopage ? » reste largement ouverte. En fait, la plupart des travaux montrant de bonnes propriétés de transport concernent des nanofils dopés avec une forte concentration de dopants (près de la densité de Mott ou au dessus). Dans ce cadre, notre travail présentera les résultats de calculs de structure électronique d'impuretés hydrogénoïdes dans des nanofils de silicium. L'évolution de l'énergie de liaison des donneurs et accepteurs sera présentée en fonction de la taille des nanofils. Des simulations de l'efficacité de dopage à température ambiante permettront de prédire des caractéristiques essentielles du transport électronique dans les nanofils. Nous montrons que l'énergie de liaison croit, dû aux confinements. Le confinement quantique pour les petites tailles de nanofils (diamètre < 5 nm) et le confinement dit « diélectrique » qui se produit quand il y a une importante discontinuité entre la constante diélectrique dans le nanofil et celle de son environnement. Pour les nanofils dans un environnement avec une faible constante diélectrique, nous montrons que les impuretés ne peuvent être ionisées à température ambiante même pour des diamètres jusqu'à quelques dizaines de nanomètres. Nous expliquons l'origine de ce comportement en considérant l'effet du potentiel de l'impureté et de la self-énergie des porteurs, nous donnons l'énergie d'ionisation dans différentes configurations. Ces résultats nous permettent de conclure qu'un fort dopage est nécessaire pour obtenir de bonnes propriétés électriques dans le nanofil.

Ce travail de thèse propose de réaliser un nanofil électrique auto-assemblé constitué de protéines. L'unité de base de ce nanofil est une protéine chimère comprenant un domaine capable de former des fibres amyloïdes (Het-s 218-289) et un domaine capable d'effectuer des transferts d'électrons (une rubrédoxine). Le premier domaine permet la réalisation d'une fibre par auto-assemblage tandis que le deuxième est exposé à la surface de cette structure. Les caractéristiques redox du domaine exposé permettent aux électrons de se déplacer d'un bout à l'autre de la fibre par sauts successifs. Un tel nanofil a été créé et caractérisé par différentes techniques biophysiques. Ensuite, la preuve de la conduction des nanofils a été apportée sur des ensembles d'objets, de manière indirecte par électrochimie, et de manière directe par des mesures tension/courant. Ces travaux ouvrent la voie à la réalisation d'objets biocompatibles, biodégradables, possédant des propriétés électroniques exploitables dans des dispositifs technologiques.

Le dopage des nano-fils de semi-conducteurs est un paramètre essentiel gouvernant leurs propriétés optiques et de transport. Alors que dans les fils d'une centaine de nanomètres de diamètre les impuretés servant au dopage se comportent certainement comme dans le matériau massif, les confinements quantique et diélectrique influent fortement sur leur structure électronique pour des dimensions de l'ordre de la dizaine de nanomètres ou en dessous. Les récentes techniques de croissance des nano-fils semi-conducteurs ouvrent de grandes opportunités pour des applications à l'échelle nanométrique. Ils restent semi-conducteurs indépendamment de leur diamètre et de leur orientation, donnant la possibilité de contrôler leurs propriétés par dopage. Alors qu'il n'y a pas de doute que des nano-fils de type p et n peuvent être produits, la question sur «comment leur conductivité électrique dépend du dopage ?» reste largement ouverte. En fait, la plupart des travaux montrant de bonnes propriétés de transport concernent des nano-fils dopés avec une forte concentration de dopants (près de la densité de Mott ou au dessus). Dans ce cadre, notre travail présentera les résultats de calculs de structure électronique d'impuretés hydrogénoïdes dans des nano-fils de silicium. L'évolution de l'énergie de liaison des donneurs et accepteurs sera présentée en fonction de la taille des nano-fils. Des simulations de l'efficacité de dopage à température ambiante permettront de prédire des caractéristiques essentielles du transport électronique dans les nano-fils. Nous montrons que l'énergie de liaison croit, dû aux confinements. Le confinement quantique pour les petites tailles de nano-fils (diamètre < 5 nm) et le confinement dit « diélectrique» qui se produit quand il y a une importante discontinuité entre la constante diélectrique dans le nano- fil et celle de son environnement. Pour les nano- fils dans un environnement avec une faible constante diélectrique, nous montrons que les impuretés ne peuvent être ionisées à température ambiante même pour des diamètres jusqu'à quelques dizaines de nanomètres. Nous expliquons l'origine de ce comportement en considérant l'effet du potentiel de l'impureté et de la self-énergie des porteurs, nous donnons l'énergie d'ionisation dans différentes configurations. Ces résultats nous permettent de conclure qu'un fort dopage est nécessaire pour obtenir de bonnes propriétés électriques dans le nano-fil
Recent breakthroughs in the growth of semiconductor nanowires (SNWs) have opened up great opportunities for nanoscale device applications. SNWs remain semiconducting independent oftheir diameter and orientation, giving the ability to control their properties by doping. Therefore a large number of experimental works have addressed the problem of doping and of its modulation in SNWs. While there is no doubt that p- and n-type SNWs can be produced, the question of how their electrical conductivity depends on the doping level remains largely open. ln fact, most of the works showing good transport properties concern SNWs doped with high impurity concentration, near or above the Mott density. ln order to investigate the doping efficiency in SNWs, we present calculations of the electronic structure of donor and acceptor impurities in Si nanowires. We show that their ionization energy increases due to the confinement, the quantum confinement at small sizes (diameter < 5 nm) and above aIl the so-called dielectric confinement which occurs when there is an important dielectric mismatch between the wire and its surrounding. For SNWs embedded in a material with a low dielectric constant, we obtain that the impurities cannot be ionized at room temperature even for diameters up to several tens of nanometers. We explain the origin of this behavior by considering the effect of the impurity potential and of the self-energy of the carrier, and we make predictions for the ionization energy in different configurations. These results allow us to conclude on the necessity to use heavy doping to obtain good electrical properties in SNWs

Orientador: Edison Zacarias da Silva
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-09T22:33:42Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Amorim_EdgardPachecoMoreira_M.pdf: 126699894 bytes, checksum: 643d8eb527747175e4bea9eb00e13e73 (MD5) Previous issue date: 2006
Resumo: Nanofios metálicos são objetos de estudo há pelo menos quinze anos e o interesse nestes novos materiais tem aumentado continuamente devido à possibilidade de utilizá-los como contatos metálicos em nanodispositivos eletrônicos. Por exemplo, entre duas pontas de nanofios ultrafinos, é possível inserir pequenas estruturas, tais como fulerenos ou moléculas orgânicas, podendo ser utilizados como dispositivos. A produção e a evolução de nanofios metálicos têm sido investigadas experimentalmente com o uso de várias técnicas, sendo a microscopia de transmissão de alta resolução uma das mais importantes. Enquanto há vasta literatura sobre o ouro, poucos trabalhos foram feitos sobre o cobre, outro importante metal. Neste trabalho estudamos a evolução dinâmica de nanofios de cobre sob tensão nas direções cristalográficas [111], [110] e [100] de elongação até a ruptura. A fim de comparar alguns resultados do cobre com o ouro fizemos o mesmo estudo para o ouro nas direções [111] e [110], para evidenciar diferenças e similaridades entre esses dois metais. O método utilizado para este estudo é a dinâmica molecular Tight-Binding. Este método mostrou-se uma excelente ferramenta para estudar a evolução dinâmica de nano½os metálicos, porque é mais preciso do que métodos utilizando potenciais empíricos já que calcula a estrutura eletrônica a cada passo na simulação e computacionalmente, muito mais rápido do que métodos de primeiros princípios. Apresentamos a evolução temporal das estruturas, a formação dos defeitos estruturais, a formação das pontas, cadeias atômicas lineares e as forças sustentadas pelos nanofios. Observamos que as forças sustentadas pelos nanofios têm comportamento dente-de-serra e que os nanofios de cobre formam cadeias atômicas lineares muito menores do que as formadas no ouro. Constatamos também a existência de estruturas helicoidais e comparamos a geometria estrutural entre nossos nanofios e imagens de microscopia. Nossos resultados estão em boa concordância com resultados experimentais
Abstract: Metallic nanowires have been a subject of study for at least ½fteen years. The interest in these new materials is increasing continuously due to the possibility of using them as metallic contacts in electronic nanodevices. For example, between two tips of very thin nanowires, it is possible to insert small structures, such as carbon buckyballs or small organic molecules, with the possibility of use as devices. The production and evolution of metal nanowires have been investigated experimentally with many techniques, the high resolution transmission electron microscopy one of the most important. While gold has received a lot of attention, copper which is also an important metal has had few works devoted to it. In this work we study the dynamical evolution of copper nanowires under stress along the [111], [110] and [100] crystallographic directions of elongation until their ruptures. In order to compare some results between copper and gold, we have performed the same study for gold in the [111] and [110] directions, to elucidate diÿerences and similarities between these metals. The method used was the Tight-Binding Molecular Dynamics (TBMD). The TBMD calculations have been show to be an excellent tool to study evolution of gold nanowires. This method is more accurate than empirical potential methods since it explicitly solves for the electronic structure at each time step, and it is much faster than first principles method. We present the dynamical evolution of the structures, the formation of structural defects, tips, linear atomic chains and the forces sustained by the nanowires. We observed that the forces sustained by the nanowires have a sawtooth behavior and that the copper nanowires form linear atomic chains which are much smaller than the chains formed in gold nanowires. We observed also, helicoidal structures and compare the structural geometry between our nanowires and images obtained from microscopy. Our results are in good agreement with the experimental results
Mestrado
Física da Matéria Condensada
Mestre em Física

Orientadores: Marcelo Knobel, Daniela Zanchet
Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-11T12:53:07Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Silva_ElvisLirada_M.pdf: 8983880 bytes, checksum: 9cf84b0bedd17ff35f94bf813d128441 (MD5) Previous issue date: 2006
Resumo: Os arranjos de nanofios magnéticos tem atraído um interesse considerável da comunidade científica, motivado principalmente pela sua utilização como sistemas-modelo e na possível aplicação em mídias magnéticas de alta densidade de informação. O comportamento magnético macroscópico desses sistemas é fortemente dependente das anisotropias magnéticas efetivas (determinadas principalmente pelas contribuições das anisotropias de forma, magnetocristalina e magnetoelástica). Neste trabalho realizamos um estudo completo das propriedades magnéticas de nanofios magnéticos de Ni e Co, variando o comprimento dos nanofios e a temperatura das amostras. Os nanofios são obtidos por eletrodeposição em nanoporos de membranas de alumina preparadas por um duplo processo de anodização em substratos de alumínio. A caracterização estrutural dos nanofios foi feita por microscopia eletrônica de varredura de alta resolução e microscopia de força magnética e revela que os arranjos de nanofios estão organizados em uma rede hexagonal onde possuem diametros de aproximadamente 35 nm e a distância entre os nanofios de aproximadamente 105 nm. O comprimento dos nanofios varia de aproximadamente 560 nm até 2250 nm. Observamos uma mudança do eixo fácil de magnetização da direção paralela ao eixo dos nanofios na temperatura ambiente para direção perpendicular ao eixo dos nanofios em baixas temperaturas. Analisamos a dependência da remanência reduzida e da coercividade em relação à temperatura e verificamos que as amostras apresentam uma temperatura de cruzamento entre as remanências reduzidas com campo aplicado paralela e perpendicularmente ao eixo dos nanofios, que varia de acordo com o comprimento dos nanofios. Interpretamos nossos resultados em termos de uma competição entre a anisotropia de forma, que tende orientar a magnetização na direção paralela ao eixo dos nanofios, e uma anisotropia dependente da temperatura, que tenta alinhar a magnetizaçao na direção perpendicular ao eixo dos nanofios. O mecanismo utilizado para tentar explicar de maneira qualitativa os resultados que observamos, ao diminuirmos a temperatura da amostra, origina-se da tensão provocada pela alumina sobre os nanofios, em decorrência dos diferentes coeficientes de expansão térmica desses materiais, que induz uma anisotropia magnetoelástica perpendicular ao eixo dos nanofios
Abstract: Arrays of magnetic nanowires have attracted considerable interest, mainly motivated by their use as model systems and by possible applications in high-density magnetic information storage. The macroscopic magnetic behavior of such systems is strongly dependent on the effective magnetic anisotropy (mainly determined by shape and crystalline contributions). In this work, we carry out a systematic study of the magnetic properties on highly-ordered magnetic arrays of Co and Ni nanowires as functions of length of the nanowires and temperature. Nanowires were obtained by electrodeposition into nanopores of alumina membranes prepared by a two-step anodization process from pure aluminium. Structural studies were performed by high resolution scanning electron microscopy and magnetic force microscopy. The images revealed uniform arrays of nanowires with diameter of 35 nm, and with hexagonal symmetry arrangement with lattice constant (or inter-nanowire distance) of 105 nm. The nanowires length varies between 560 nm and 2250 nm. We observed a change in the magnetic easy axis from parallel to the axis wires at room temperature to transverse to the wire axis at low temperatures. We analysed the temperature dependence of the reduced remanence and coercive field we verified that the samples present a crossover temperature of reduced remanence with magnetic field applied both perpendicular and parallel to the nanowires axis that varies with nanowires length. We interpreted our results in terms of a competition between the shape anisotropy of the wires, which tends to align the magnetization along the wires axis and the temperature dependent magnetic anisotropy, which tends to orient the magnetization transverse to the wires axis. The mechanism which can qualitatively explain the observed results as a function of temperature is an induced anisotropy of magnetoelastic origin transversal to the nanowires axis, caused by strains and stresses, due to the different thermal expansion coefficient of nanowires and the alumina matrix, respectively
Mestrado
Materiais Magneticos e Propriedades Magneticas
Mestre em Física

Orientador: Douglas Soares Galvão
Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-10T18:28:40Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Sato_Fernando_D.pdf: 7711328 bytes, checksum: 22c01d9be26cdd21cf062f6b8f62cde0 (MD5) Previous issue date: 2007
Resumo: Neste trabalho utilizamos métodos de física computacional para descrever o comportamento estrutural de formação de cadeias atômicas lineares suspensas (LACs) (i ) e de uma estrutura orgânica sobre superfície metálica (ii ). Ambos os temas foram desenvolvidos sobre o ponto de vista de física computacional e comparados com resultados experimentais específicos provenientes da estreita colaboração em grupos experimentais. Desenvolvemos uma metodologia para estudo sistemático da formação de nanofios (i ) metálicos a partir de aglomerados (clusters) compostos por átomos puros (Au, Ag, Cu) e a partir de ligas bi-metálicas (Au-Ag). A metodologia se baseou nas equações de movimento de Newton (método de dinâmica molecular clássica) utilizando um potencial parametrizado de origem quântica, denominado potencial de ligações fortes com aproximação de segundos momentos (TB-SMA). Com a metodologia desenvolvida foi possível realizar um estudo estatístico da formação de cadeias atômicas lineares suspensas, a verificação de aglomerados até então somente vistos em estudos direcionados a clusters, a observação de defeitos de empilhamento e a previsão de novas estruturas. Estudamos aspectos da geometria de uma molécula orgânica denominada Violeta Lander (ii ) (VL) com métodos clássicos e semi-empíricos no vácuo. A VL é uma das moléculas da classe das moléculas de Lander. Após a descrição geométrica, colocamos a VL sobre uma superfície de Cu[110] para verificar posições e conformações de estabilidade através de métodos clássicos de mecânica molecular. Para entender o comportamento dinâmico da VL sobre uma superfície de Cu[110] utilizamos um método clássico de dinâmica molecular utilizando o potencial Universal Force Field (UFF). A relevância desta parte do trabalho reside no fato de investigarmos, pela primeira vez, um caso análogo ao efeito chave-fechadura não biológico estudado no ambiente experimental e teórico de simulação. Ambos os trabalhos nos remetem para o campo da nanociência, servindo de base para futuras aplicações em nanotecnologia, tais como contatos elétricos e interação de sistemas orgânicos sobre superfície metálica
Abstract: In this work we use tools of computational physics to describe the structural and formation behavior of metallic nanowires (i ) and an organic structure on metallic surface (ii ). Both subjects had been developed under computational physics point of view and compared to specific experimental data from our close collaborations with experimental and theoretical groups. In this part of the work we developed a methodology for systematic study of the formation of metallic nanowires (i ) from clusters composed by pure atoms (Au, Ag and Cu) and from bi-metallic alloys (Au-Ag). The methodology was based on the Newton equations of motion (traditional method of molecular dynamics) together with a parametrized potential of quantum origin, named Tight-binding potential with second moment approximations (TB-SMA). With the developed methodology it was possible to carry out a statistical study of suspended linear atomic chains formation from clusters and to predict new structures and defects, stacking faults, among others. We also studied aspects of the geometry of an organic molecule called Violet Lander (VL) (ii ) with classic and semi-empirical methods in vacuum and also deposited over copper [110]. The VL is one of molecules of the Lander molecules class. The great relevance of this part of the work is because we addressed and explained the rst non-biological lock-key eect in the experimental and theoretical environment. Both the works have a great nanoscience appeal, being one of its bases. It will have great importance in future applications of nanotechnology as electric contacts and organic-metallic interaction based devices
Doutorado
Física da Matéria Condensada
Doutor em Ciências

Orientador: Edison Zacarias da Silva
Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin
Made available in DSpace on 2018-08-16T08:28:05Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Amorim_EdgardPachecoMoreira_D.pdf: 19996179 bytes, checksum: a823584c3d800f79a9801386e5274f1f (MD5) Previous issue date: 2010
Resumo: A necessidade de ampliar a capacidade de processamento computacional produziu um intenso esforço científico e tecnológico para produzir circuitos eletrônicos cada vez menores. Recentemente, resultados experimentais e teóricos estabeleceram que nanofios de cobre e ouro sob tensão evoluem para cadeias atômicas, o menor condutor possível. Neste trabalho, utilizando dinâmica molecular tight-binding observamos a evolução dinâmica de nanofios de cobre sob tensão nas direções cristalográficas [100], [110] e [111] elongando-os até a ruptura. As estruturas obtidas antes da ruptura foram usadas para iniciar os cálculos de primeiros-princípios baseado na teoria do funcional da densidade nas aproximações de densidade local e gradiente generalizado (LDA e GGA) até observamos novamente a ruptura. O nanofio elongado na direção [111] foi dopado com impurezas de H, B, C, N, O, S e N2 e elongado para verificarmos como as impurezas afetam suas propriedades estruturais e eletrônicas. Constatamos um efeito mecanoquímico devido a inserção de N e N2 que formam ligações p-d estáveis e muito fortes, causando o rearranjo das pontas adicionando mais átomos a cadeia atômica linear, sugerindo que nanofios unidimensionais maiores poderiam ser obtidos se produzidos em atmosferas nitrogenadas. Observamos as diferenças e similaridades na evolução dinâmica de nanofios de cobre e ouro elongados na direção [111]. Em ambos os metais, o primeiro rearranjo significativo ocorre devido a um átomo do interior do nanofio que vai para sua superfície. Objetivando compreender melhor este efeito, consideramos suas configurações ocas ou de camada única. Comparamos as forças calculadas suportadas pelos nanofios e mostramos que os nanofios de parede única podem suportar forças maiores antes do seu primeiro rearranjo estrutural em ambos os metais comparados aos nanofios originais. Investigamos também a dependência das forças máximas sustentadas pelos nanofios de parede única com respeito ao diâmetro. Nossos resultados sugerem que nanofios de cobre suportam mais tensão uniaxial do que os de ouro além de evoluir para cadeias atômicas lineares menores, indicando uma menor maleabilidade do cobre comparado ao ouro, como observado no sólido macroscópico. Experimentos mostraram que nanofios de ouro formados ao longo da direção [110] reconstroem sob tensão como estruturas helicoidais. Através de sua evolução dinâmica, nossos cálculos mostram que estes nanofios intrinsecamente tornam-se helicoidais devido aos planos (111) compactos que formam um ângulo com a direção de elongação mantendo o registro do seu arranjo angular inicial, além da tendência dos átomos do interior migrarem para sua superfície reconstruindo-a como {111} que é a superfície de mais baixa energia livre. Estes nanofios evoluem sob tensão formando cadeias atômicas lineares mais longas do que nanofios elongados em outras direções porque suas pontas são menos simétricas. Na configuração próxima a ruptura, estudamos a estrutura eletrônica de átomos de diferentes coordenações com cálculos ab-initio na aproximação GGA. Consideramos também outros nanofios [110] de diferentes diâmetros e comprimentos, mostrando que também evoluem para estruturas helicoidais. Discutimos porque este comportamento é observado em nanofios de ouro e inexiste no cobre embora sejam metais isoeletrônicos
Abstract: The search to increase the computational processing capability produced intense scientic and technological efforts to make electronic circuits smaller. Recently, experimental and theoretical results established that copper and gold nanowires under tension evolve to atomic chains, the smallest conductors possible. In this work, using tight-binding molecular dynamics, we observing the dynamical evolution of copper nanowires under tension along [100], [110] and [111] crystallographic directions until their rupture. The structures obtained before the rupture were used to start first-principles calculations based on the density functional theory in the local density and generalized gradient approximations (LDA and GGA) until we observed their rupture again. The nanowire elongated in the [111] direction was doped with H, B, C, N, O, S and N2 and it was pulled to verify how the impurities affect its structural and electronic properties. We found a mechanochemical effect due to the insertion of N and N2 which form stable and very strong p-d bonds, causing the rearrangement of tips, adding more atoms to the linear atomic chain, suggesting that larger one-dimensional nanowires could be obtained if produced in nitrogen atmospheres. We observe the differences and similarities in the dynamical evolution of copper and gold nanowires elongated along [111] direction. In both metals, the first signicant arrangement occurs due to one atom from inside the nanowire which goes to the surface. To achieve a better understanding about this effect, we considered their hollow configurations or single wall nanowires. We compare the calculated sustained forces by the nanowires and we show that single wall nanowires can support larger forces before their first structural rearrangement in both metals compared to the original nanowires. We also investigate the dependence of maximum sustained forces by the single wall nanowires with their diameters. Our results suggest that copper nanowires support more uniaxial tension than the gold ones besides to evolve to smaller linear atomic chains, suggesting a smaller malleability of copper when compared with gold, as observed in bulk. Experiments showed that gold nanowires formed along the [110] direction reconstruct under tension as helicoidal structures. Through the dynamical evolution, our calculations show that these nanowires become helicoidal due to the (111) compact planes which form at an angle with the elongation direction keeping registry of their initial angular arrangement, besides the tendency of inside atoms going to their surface reconstructing as {111} surface which is the lower free energy surface. These nanowires evolve under tension forming longer linear atomic chains than the nanowires pulled along other directions because their tips are less symmetrical. In a configuration close the rupture, we studied the electronic structure of distinct coordination atoms with ab-initio calculations in GGA approximation. We also considered other [110] nanowires with different diameters and lengths showing that they also evolve to helicoidal structures and we discuss why this behavior is observed in gold nanowires and nonexistent in cooper, even so these metal are isoelectronics
Doutorado
Física da Matéria Condensada
Doutor em Ciências

Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico
A study of InP nanowires with an oxide layer, as well as the initial steps of the oxidation process is pursued through first principles calculations and molecular dynamics simulations within the Density Functional Theory. An InP nanowire in the wurtzite phase in an environment containing a O2 molecular gas is used to simulate the initial steps of the nanowire oxidation process. The molecular dynamics simulations reveal that the O2 molecules dissociate preferentially in reactions with the P atoms and that that they are incorporated into the nanowire, mainly at the superficial layers. The molecular dynamics simulation of the already oxidated InP nanowire reveals a pair distribution function very close to that of the pure nanowire, although there is a disarrangement of the local crystalline phase. The defects generated by the atoms lead to the closure of the energy gap, due mainly to the contribuition coming rom the In atoms bond to oxygen.
Um estudo de nanofios de InP oxidados, assim como das etapas iniciais do processo de oxidação é realizado usando cálculos de primeiros princípios e dinâmica molecular a 300K, dentro da Teoria do Funcional da Densidade. Um nanofio de InP na fase wurtzita num ambiente contendo um gás de moléculas O2 é usado para simular as etapas iniciais do processo de oxidação do nanofio. A dinâmica molecular revela que as moléculas de O2 se dissociam preferencialmente em reações com átomos de P, com os átomos de oxigênio sendo incorporados em suas camadas superficiais. A simulação de dinâmica molecular do nanofio de InP já oxidado revela uma função distribuição de pares muito próxima à do fio puro, embora haja desestruturação da fase cristalina local. Os defeitos gerados pela presença dos átomos de oxigênio levam a um fechamento do gap de energia, devido principalmente à contribuições vindas dos átomos de In ligados ao oxigênio.