Dissertations / Theses on the topic 'Nanotubes – Propriétés électroniques'

Ce mémoire présente une corrélation des propriétés optiques et électriques des couches minces de carbone amorphe azoté déposées par pulvérisation cathodique. La compréhension de ces propriétés est ensuite mise à profit pour la réalisation de dispositifs électroniques élémentaires (diodes et transistors). Les propriétés optiques ont été présentées dans le cadre du modèle ππ* spécifique aux matériaux amorphes carbonés permettant de définir le paramètre de désordre W-1 comme une évaluation de la densité d'état des matériaux. Les propriétés électriques ont été étudiées par mesure de conductivité électrique en température dans une gamme de -170 °C à 300°C afin d'accéder aux différents mécanismes de transport des films minces. La microstructure des couches minces a été sondée par mesure de spectroscopie Raman et Infrarouge. Le paramètre de désordre W-1 a été interprété comme une mesure du désordre global (structural et topologique). La contribution préferentielle au désordre par incorporation d'azote dans les couches a été attribuée à une augmentation du désordre topologique (dispersion de la taille des clusters). L'augmentation de la conductivité a été corrélée dans ce stade à une augmentation de la connectivité des amas sp² en accord avec une augmentation de la taille des clusters. Aux plus grandes teneurs en azote, les films de carbone amorphe ont présenté une diminution de la conductivité et ont été décrits dans le cadre d'un modèle spécifique aux matériaux fortement sp² (adaptation du modèle à deux phases de Robertson) permettant de mettre en évidence la contribution majeure des liaisons terminales CN. Les évolutions des propriétés optoélectroniques observées ont ensuite été mises à profit pour décrire le comportement de dispositifs électroniques élémentaires (jonctions diodes Pt/aCN/Si et électrodes pour OTFT)<br>We have presented in this study a correlation of the electrical and optical properties of highly sp² amorphous carbon nitride for the development of electronic devices applications. The amorphous carbon thin films have been deposited using reactive plasma (Ar+N2) magnetron sputtering techniques (namely, DC sputtering, DCpulse sputtering and Radio Frequency sputtering). The partial pressure of nitrogen has been used to vary the optoelectronics properties of the films. The optical gap has been presented in the light of the ππ* model for amorphous carbon materials and the disorder parameter W-1 has been used to determine the Density Of States (DOS) evolution with nitrogen incorporation. The electrical conductivity has been studied in the temperature range of -170°C to 300°C and has revealed the presence of Variable Range Hopping conductivity (T&lt;~30°C) and thermally activated conductivity (higher temperature). The conductivity has been interpreted as a function of the DOS evolution. The microstructural evolutions of the films with nitrogen incorporation have been investigated by Raman spectroscopy and IR absorption spectroscopy. The disorder parameter W-1 has shown a linear dependence with the optical Tauc gap for this range of materials (highly sp² carbon films) and has been interpreted as a measure of the overall disorder (structural and topological). The nitrogen incorporation favours the graphitization and the clustering of the sp² phase in the first stage of nitrogen incorporation. The preferential contribution of disorder has been identified as an increase of topological disorder (cluster size dispersion). The increase of electrical conductivity in this stage has been correlated to the increase of disorder and has revealed an increase of the sp² connectivity consistent with an increase of the cluster size. The decrease of conductivity for the higher nitrogen content has been interpreted in a specific model for highly sp² materials (adaptation of Robertson’s two phase model). The proportion of CN triple bonds has been identified as a major effect on the material connectivity affecting the optoelectronic properties of the films. Finally, we have presented the realisation of electronic devices involving amorphous carbon thin films. The diode junction of Pt/aCN/c-Si have been realised and the behaviour of the junctions has been explained regarding to the disorder and localisation contribution of the films. The realisation of aCN electrodes for organic thin films transistors (OTFT) opens the possibility of the development of semi-metal applications for the carbon thin films with the higher conductivity

Ce travail a pour objectif la compréhension des effets des impuretés sur les propriétés électroniques et de transport électronique des nanotubes de carbones monoparois. Dans la première partie nous avons étudié l'effet du dopage substitutionnel par des atomes de bore, d’azote ou de silicium sur la structure électronique des nanotubes de carbone pour différents diamètres, dans le but de déterminer la dépendance de la réactivité chimique en fonction de la courbure des nanotubes. Puis nous avons étudié la distribution des impuretés en fonction de la chiralité des nanotubes, et le comportement des spectres optiques en fonction du diamètre et de la chiralité des nanotubes en présence d’impuretés. Dans la deuxième partie, nous avons utilisé le formalisme de la fonction de Green hors-équilibre pour mieux comprendre les propriétés de transport électronique des nanotubes de carbone. Il s’agit de calculer la conductance électrique d’un nanotube dans lequel est insérée, ou sur lequel est adsorbée, une molécule organique. Pour déterminer l’adsorption de la molécule sur la surface du nanotube, nous avons calculé l’énergie totale en tenant compte des forces de dispersion de van der Waals. Nous avons également étudié l’effet des liaisons chimiques polarisées en spins à l’interface des jonctions Fe(100)- nanotube par contact direct sur les propriétés de conduction des nanotubes zigzag et armchair de différentes tailles<br>The objective of this work is to understand the effects of impurities on the electronic and transport properties of single wall carbon nanotubes. In the first part, we studied the effect of substitutional doping by boron, nitrogen or silicon atoms on the electronic structure of carbon nanotubes for different diameters in order to determine the chemical reactivity as a function of the nanotube curvature. We then studied the impurity distribution as a function of the nanotube chirality and the behavior of the optical spectra as a function of the diameter and the chirality of the nanotubes and as a function of the impurity distribution. In a second part, we used the nonequilibrium Green’s function to understand the electronic transport of carbon nanotubes. This is to calculate the electric conductance of a single nanotube in which an organic molecule is either inserted or adsorbed on its surface. To determine the adsorption of the molecule we calculated the total energy, taking into account the dispersive forces of van der Waals. We also studied the effect of spin polarized chemical bonding at the interface of the Fe(001)-nanotube direct junctions on the electronic transport of zigzag and armchair nanotubes of different sizes

Les propriétés électroniques des nanotubes de carbone varient – métal ou semi-conducteur – suivant leur diamètre et leur chiralité. Il a ainsi été montré que les nanotubes " chaise " sont métalliques alors que les nanotubes " zig-zag " ou " chiraux " sont soit métalliques soit semi-conducteurs. La relation entre chiralité et propriété électronique nous a conduit à la conception de détergents aromatiques capables de réaliser une reconnaissance supramoléculaire et la mise en suspension spécifique d'un type de nanotube par rapport à l'autre en solution aqueuse, et pouvoir ainsi enrichir un mélange de nanotubes de différentes hélicités. Nous avons développé deux types de détergents aromatiques, des dérivés du pentacène et de dérivés ryléniques, dans le but d'effectuer l'extraction spécifique de nanotubes " chaise " et " zig-zag " respectivement. Une procédure de séparation de nanotubes chaise et zig-zag a été mise au point. Elle prévoit le traitement de nanotubes mono-feuillet avec une solution aqueuse d'un détergent aromatique conçu pour reconnaître un seul type des tubes. Après sonication et centrifugation, un surnageant, riche en tubes reconnus par le détergent, est séparé du culot, appauvrit de ces tubes, en récupérant ainsi, deux échantillons contenant nanotubes de divers chiralité. Nous avons montré par deux différents techniques, la spectroscopie Raman et la microcalorimétrie, que par fonctionnalisation non-covalente des nanotubes avec l'un ou l'autre de nos détergents aromatiques, un réel enrichissement d'un type de tube par rapport à l'autre est observable. De plus, l'utilisation de ces détergents aromatiques a permis d'obtenir des suspensions très stables de nanotubes dans l'eau et une efficace dispersion de fagots. Des images de microscopie à transmission électronique des échantillons de nanotubes issus de la fonctionnalisation avec nos détergents aromatiques, montrent la présence des tubes isolés et de fagot très fins, 2-4 tubes<br>The electronic properties of carbon nanotubes vary between metallic and semi-conducting depending on their diameter and chirality. It's well known that armchair nanotubes are metallic whereas zig-zag or chiral nanotubes are either metallic or semi-conducting. The relationship between chirality and electronic properties encouraged us to design aromatic detergents to achieve a supra-molecular recognition. We have designed two types of aromatic detergents, the pentacen derivates and the rylenic derivates, in order to realize a specific recognition of “armchair” and “zig-zag” nanotubes respectively. A separation procedure of armchair from zig-zag nanotubes was developed. Our method consists of a treatment of single-walled nanotubes with an aqueous solution of the aromatic detergent designed to recognize only one type of tubes. After sonication and centrifugation the supernatant, which was enriched with nanotubes specifically recognized by the detergent, was separated from the precipitate, which consequently contained less of this kind of tubes. We have show by Raman spectroscopy and microcalorimetry, that the non-covalent functionalization of carbon nanotubes with aromatic detergents by -stacking, allows to a real enrichment of one type of nanotubes. Furthermore, the utilization of these aromatic detergents allows us to obtain very stable suspensions of the nanotubes in water. The Transmission Electron Microscopy (TEM) images of the nanotube samples after treatment with our aromatic detergents show the presence of isolated tubes and of very thin bundles (2-4 tubes)

Les propriétés électroniques de nanotubes de carbone sont étudiées par techniques de microscopie à force électrostatique (EFM) et de spectroscopie Raman. Les propriétés électrostatiques de nanotubes individuels monoparois et multiparois déposés sur des couches minces isolantes sont dans un premier temps mises en évidence par expériences d'injection de charges et mesures EFM. Après injection locale de charges par une pointe EFM, une délocalisation de charges est observée le long des nanotubes, qui correspond aux charges stockées dans les nanotubes et/ou aux charges piégées en surface de la couche d'oxyde le long des nanotubes. Ces deux effets sont dissociés expérimentalement. Les dynamiques de décharge (continue ou abrupte) de nanotubes chargés sont discutées, ainsi que les phénomènes d'exaltation de champ aux extrémités des nanotubes. Dans le cas des nanotubes multiparois, la mesure quantitative des densités linéiques de charge montre que l'électrostatique des nanotubes s'écarte des les lois classiques de l'électrostatique par plus d'un ordre de grandeur. On montre ainsi que les nanotubes multiparois ne se comportent pas comme des capacités cylindriques, mais développent une charge dans leurs parois internes. La spectroscopie Raman a été utilisée dans un second temps comme étude complémentaire des nanotubes, en corrélation avec les expériences EFM. Les spectres Raman permettent de déterminer le diamètre et la puretés des nanotubes, pour des nanotubes individuels, ainsi que pour des cordes ou des fagots de nanotubes, et enfin, d'appréhender le caractère semiconducteur ou métallique des nanotubes dans le cas de nanotubes monoparois.

Ce travail de thèse a porté sur l'étude des nanotubes (NTs) de nitrure de bore. Nous avons optimisé leurs conditions de synthèse par vaporisation laser et analysé les mécanismes mis en jeu tout au long de ce processus. Les produits synthétisés ont été caractérisés par Microscopie Electronique en Transmission (mode haute résolution (HRTEM), spectroscopie de pertes d'énergie (EELS)) et spectroscopies Raman (dans le visible) et infrarouge (IR). La structure des NTs a été étudiée et les différents composés du bore et d'autres impuretés ont été identifiés. Par ailleurs, une caractérisation chimique nanométrique a été effectuée. Ces résultats, combinés à l'étude de diagrammes de phase et aux informations fournies par la synthèse (températures, sources de bore et d'azote), nous ont permis de proposer un modèle phénoménologique du mécanisme de croissance des NTs en tenant compte des phénomènes de solubilisation, solidification et ségrégation des différents éléments au sein de la goutte liquide de bore. Nous avons aussi réalisé l'étude des propriétés suivantes des NTs: (a) vibrationnelles: sur des régions des échantillons riches en NTs, les spectroscopies Raman (pre-résonant, dans l'UV) et micro-IR nous ont fourni des spectres attribuables aux NTs qui ont été interprétés grâce à nos calculs ab-initio combinés au modèle de repliement de zone. (b) Electroniques: par des mesures d'EELS dans la région de pertes proches (0-50 eV). Grâce au modèle diélectrique continu, nous avons interprété les différentes excitations mises en jeu. La valeur de la bande interdite des NTs a été également estimée (5. 8-5. 9 eV), indépendamment du nombre de parois et du diamètre des tubes<br>This research work concerns the study of the boron nitride nanotubes (BN-NTs). Their conditions of production by laser vaporization have been optimized and we have analyzed the various mechanisms involved in the synthesis process. We present a detailed characterisation study of the synthesis products, obtained by Transmission Electron Microscopy (high-resolution mode (HRTEM) and electron energy loss spectroscopy (EELS)) and by means of Raman (visible range) and infrared (IR) spectroscopies. Product composition and analysis have been determined: different boron based compounds and other impurities are also identified. We have performed a nanometric chemical characterization. These results, combined with phase diagram analysis and information obtained from the synthesis work (temperature, B and N sources) strongly support our proposed phenomenological NT growth mechanism. This model considers the solubility, solidification and segregation phenomena of the different elements present in the liquid boron drop. We have also performed a study of the following NT properties: (1) vibrational: measurements using Raman (pre-resonant, UV range) and micro-IR spectroscopies, obtained on the sample regions rich in NTs, provide us with spectra that we can attribute to the NTs. These results are discussed in comparison with ab initio calculations and the zone-folding method. (2) Electronic: via EELS measurements in the low-loss region (0-50 eV). The different excitations obtained have been interpreted using the continuum dielectric model. The optical gap of the NTs found to be close to 5,8-5,9 eV, independent on the number of layers or radii of the tubes

Ce travail de thèse est dédié à l’étude couplée par TEM/EELS et STM/STS des propriétés structurales et électroniques des nanotubes de carbone purs et des nanotubes dopés à l’azote. Nous mettons d’abord en évidence le rôle des effets à N corps sur les spectres électroniques des tubes mesurés par STS et l’influence du substrat métallique. Ensuite nous présentons une étude systématique des fonctions d’ondes électroniques dans les tubes associées aux singularités de Van-Hove. Nous avons mis en évidence la brisure de symétrie de ces états qui est bien décrite par un modèle de liaisons fortes et qui a été confirmée par des calculs ab-initio. La dernière partie concerne l’étude de nanotubes dopés par des atomes d’azote. Des mesures de EELS montrent la présence d’azote dans les tubes et permet d’identifier des liaisons de type pyridinique. Les mesures STM font apparaître plusieurs défauts. Au final nous proposons que les atomes d’azote soient généralement accompagnés de défauts structuraux.

Depuis l'avènement des nanotechnologies, une grande quantité de matériaux sont façonnés à l'échelle du nanomètre par des techniques diverses et l'intégration de ces nanostructures demande une caractérisation de leur structure électronique. La microscopie à effet tunnel est adaptée à ces études car elle permet l'adressage de nanostructures uniques pour mesurer leur structure électronique. <br>Nous rapportons ici l'étude du transport électronique dans deux types de nanostructures: des nanotubes de carbone simple paroi déposés sur une surface d'or et des atomes uniques de silicium sur un substrat de silicium. <br>Dans la première étude, le couplage faible entre un nanotube et le substrat permet d'accéder à la densité d'états unidimensionnelle des nanotubes et autorise la formation de défauts ponctuels, ayant des états localisés dans la bande interdite des nanotubes. Cette modification, réversible, de la structure atomique des nanotubes de carbone amène des opportunités concernant la modification controlée et à volonté de leurs propriétés électroniques. <br>La deuxième étude vise à caractériser la dynamique des porteurs dans une liaison pendante de silicium énergétiquement isolée de tout autre état électronique sur une surface Si(111). L'analyse du transport révèle un courant inélastique mettant en oeuvre la recombinaison non radiative des électrons de la pointe avec des trous capturés par l'état de la liaison pendante, grâce à l'émission de vibrations. La spectroscopie à effet tunnel montre de plus que l'on peut caractériser l'efficacité de capture d'un état quantique unique, en connaissant son niveau d'énergie, sa fonction d'onde, sa section de capture et le couplage électron-phonon.

Pour analyser les améliorations des propriétés électroniques des matériaux carbonés, une approche par la théorie de la fonctionnelle de la densité appuyée par la spectroscopie Raman a été utilisée. Le cœur de ce travail est l’étude du dopage dans le but d’ouvrir de nouvelles voies pour la conception de matériaux à nanocomposants innovants. Ces nouvelles structures sont des fibres dont la brique élémentaire est un nanotube de carbone ou des polymères chargés en nanocarbone avec des molécules optimisant la conduction électrique. Une brève introduction est présentée sur les espèces non-covalentes, conduisant aux meilleurs résultats reportés dans la littérature, à savoir : le potassium, l’iode et les super acides. Les composés d’intercalation du graphite par des atomes de potassium sont analysés en premier. Le fort transfert de charge de l’alcalin influence directement les propriétés optiques du graphène conduisant à une signature Raman singulière avec un changement de forme lorsque l’énergie d’excitation est le double du déplacement du niveau de Fermi dû au dopage. Ensuite, une étude théorique exhaustive du dopage à l’iode est réalisée sur une monocouche de graphène. L’analyse des propriétés thermodynamiques montre qu’une augmentation progressive du taux de recouvrement des molécules engendre d’abord une transition de phase du mode d’adsorption de l’iode et se termine par la formation de complexes polyiodure. Ces complexes, via un fort transfert d’électrons, conduisent à l’augmentation de la densité d’états électronique au niveau de Fermi. Cette étude est étendue aux nanotubes de carbone, où un transfert de charge très important est obtenu après interaction soit avec des molécules d’acide chlorosulfonique par réaction d’oxydo-réduction, soit avec des molécules d’iode. Lors de la circulation d’un fort courant électrique dans ces fibres, l’effet Joule produit une désorption des dopants et réduit la conductivité électrique. Ce phénomène s’explique par le nombre de canaux de conduction disponibles déduit des signatures Raman combinée à des calculs de transport électronique. Les températures locale et moyenne sont extraites des données Raman et de transport respectivement. Ce travail constitue un ensemble cohérent de résultats pouvant servir de base pour améliorer les propriétés de transport<br>To analyze the improvements in electronic properties of carbon-based materials, an approach based on the density functional theory supported by Raman spectroscopy was used. The heart of this work is the study of doping in order to open up new paths for the design of innovative materials from nanodevices. These new structures are fibers whose the main component is a carbon nanotube or nanocarbon loaded polymers with molecules, optimizing electrical conduction. A brief introduction is presented on non-covalent species, leading to the best results reported in the literature, namely potassium, iodine and super acids. The graphite intercalation compounds by potassium atoms are analyzed first. The large charge transfer of the alkali directly influences the optical properties of graphene, resulting in a unique Raman signature with a shape change when the excitation energy is twice the shift of the Fermi level due to doping. Then, an exhaustive theoretical study of iodine doping is performed on a monolayer of graphene. Analysis of thermodynamic properties shows that a gradual increase in the recovery rate of the molecules, initially generates a phase transition of iodine adsorption mode, and ends with the formation of polyiodide complexes. These complexes, via a strong electron transfer, lead to the increase of the density of states at the Fermi level. This study is extended to carbon nanotubes, where a very large charge transfer is obtained after interacting either with chlorosulfonic acid molecules by redox reaction, or with iodine molecules. When there is a flow of a large electric current in these fibers, the Joule effect produces a desorption of dopants and reduces the electrical conductivity. This phenomenon is explained by the available number of conduction channels deducted from combined Raman signatures and electronic transport calculations. The local and average temperatures are extracted from Raman and transport data respectively. This work constitutes a coherent set of results as a basis for improving the transport properties

Depuis l'avènement des nanotechnologies, une grande quantité de matériaux sont façonnés à l'échelle du nanomètre par des techniques diverses et l'intégration de ces nanostructures demande une caractérisation de leur structure électronique. La microscopie à effet tunnel est adaptée à ces études car elle permet l'adressage de nanostructures uniques pour mesurer leur structure électronique. Nous rapportons ici l'étude du transport électronique dans deux types de nanostructures: des nanotubes de carbone simple paroi déposés sur une surface d'or et des atomes uniques de silicium sur un substrat de silicium. Dans la première étude, le couplage faible entre un nanotube et le substrat permet d'accéder à la densité d'états unidimensionnelle des nanotubes et autorise la formation de défauts ponctuels, ayant des états localisés dans la bande interdite des nanotubes. Cette modification, réversible, de la structure atomique des nanotubes de carbone amène des opportunités concernant la modification controlée et à volonté de leurs propriétés électroniques. La deuxième étude vise à caractériser la dynamique des porteurs dans une liaison pendante de silicium énergétiquement isolée de tout autre état électronique sur une surface Si(111). L'analyse du transport révèle un courant inélastique mettant en oeuvre la recombinaison non radiative des électrons de la pointe avec des trous capturés par l'état de la liaison pendante, grâce à l'émission de vibrations. La spectroscopie à effet tunnel montre de plus que l'on peut caractériser l'efficacité de capture d'un état quantique unique, en connaissant son niveau d'énergie, sa fonction d'onde, sa section de capture et le couplage électron-phonon.

Au cours de ce travail de thèse à caractère expérimental, nous nous sommes attachés à mesurer les spectres absolus de section efficace d’absorption de nanotubes de carbone individuels placés dans différents environnements. Pour ce faire, nous avons développé un dispositif expérimental basé sur la technique de spectroscopie à modulation spatiale qui permet d’accéder de manière directe à la section efficace d’absorption de nano-objets individuels. Cette méthode ne requière aucun a priori sur les propriétés des nanotubes, et très important nous affranchit des effets d’ensemble. Ainsi, nous avons pu étudier les propriétés d’absorption de nanotubes individuels simple et double parois dans les environnements suivants : suspendus librement, agrégés en petit fagot, et déposés sur substrat. Plus précisément, l’évolution de l’absorption excitonique des nanotubes est analysée en fonction des paramètres structuraux (diamètre, nombre de parois, chiralité) et de l’environnement de ces derniers. Un autre aspect de cette thèse a pour objet l’analyse des propriétés de transport électronique des nanotubes de carbone soumis à des pressions hydrostatiques de gaz de l’ordre du gigapascal, avec la possibilité d’accéder au régime des basses températures. Ici, nous nous sommes concentrés sur l’étude de transistors à effet de champ composés de petits fagots de nanotubes de carbone contactés à leurs extrémités par des électrodes en palladium. Dans ce cadre, nous avons notamment réalisé la première observation de l’effet de blocage de Coulomb sous pression. Au final, ce travail de thèse a permis d’analyser les propriétés optiques et électroniques intrinsèques aux nanotubes de carbone et leur évolution sous l’effet de différents environnements (écrantage diélectrique, dopage chimique, contrainte mécanique et pression hydrostatique). Ce travail a pu être réalisé grâce au développement de nouvelles techniques permettant de sonder ces propriétés au niveau du nanotube individuel<br>In this dissertation, we report on the experimental investigation of the optical properties of single- and double-wall carbon nanotubes. Despite numerous studies performed using photoluminescence or Raman and Rayleigh scattering, knowledge of their optical response is still partial. In particular direct quantitative measurement of their absorption cross-section has not been achieved yet. Using spatial modulation spectroscopy we have determined, over a broad optical spectral range, the spectrum and amplitude of the absorption cross-section of identified individual single- and double-wall carbon nanotubes. These quantitative measurements permit the determination of the oscillator strength of the different excitonic resonances. Furthermore, investigation of the same nanotube, either a single-wall or double-wall nanotube, freestanding or deposited on a substrate shows large broadening with increase of oscillator strength of the excitonic resonances, as well as stark weakening of polarization dependent antenna effects, due to nanotube-substrate interaction. Similar study on nanotube bundles and double-wall nanotubes demonstrate the importance of inter-tube and inter-wall exciton coupling effects which seem to be of different nature in these two types of sample. The second part of this thesis studies electrical transport in carbon nanotube bundles under high pressure condition and low temperature. The behavior of nanotubebased field-effect transistors has been investigated, in the classical and Coulomb blockade regime, under gas-pressure up to 0.9 GPa. Overall, this dissertation communicates on the quantitative analysis of the absorption and electronic properties of carbon nanotubes and how they are influenced by various environmental effects such as dielectric screening, stress induced strain, hydrostatic pressure, or chemical doping. The novelty of this work is to address these issues at the single nanotube level

La structure électronique, le spectre de phonons et les effets du couplage électron-phonon (e-p) sur les propriétés de transport de nanofils de Si (SiNW) ont été étudiés systématiquement sur la base de calculs en liaisons fortes et en champ de forces de valence. La structure électronique des nanofils dépend de leur orientation et de leur diamètre, changeant d’une bande interdite directe à indirecte. La largeur de bande interdite décroît et tend vers celle du Si massif quand le diamètre croît. Les spectres de phonons dépendent également de l’orientation et du diamètre. Ils présentent quatre modes acoustiques ce qui est typique des systèmes unidimensionnels. La mobilité et le temps de vie des électrons dans des nanofils orientés [110] ont été calculés. Les calculs confirment qu’à température ambiante les propriétés de transport dans les SiNWs dépendent fortement de la diffusion par les phonons, impliquant à la fois des modes acoustiques et optiques tous dérivant des modes acoustiques du Si massif. La mobilité augmente et tend vers celle du massif quand le diamètre augmente, et elle décroît quand la température passe de 77K à 300K. La relation entre la mobilité et la densité de porteurs est plus complexe. Pour des densités inférieures à 10 19 cm-3, la mobilité est pratiquement constante car elle ne dépend pas de la position du niveau de Fermi. Pour des densités supérieures, la mobilité dépend très fortement de la densité de porteurs car le niveau de Fermi est suffisamment haut pour croiser le minimum de bande de conduction et le transport multi-bandes devient important. Un autre travail entrepris dans la thèse a concerné la modélisation en liaisons fortes et en fonctions de Green hors équilibre du transport balistique dans des hétérojonctions de nanotubes de carbone (n1,m1)/(n2,m2)/(n1,m1). La conductance des jonctions semiconductrices décroît exponentiellement quand la longueur du nanotube (n2,m2) augmente. Cependant la conductance de (12,0)/(9,0)/(12,0) augmente avec la longueur du nanotube (9,0). Cet accroissement anormal de la conductance est expliqué par l’évolution du potentiel. De plus, la relation entre la conductance et la symétrie de rotation dans les jonctions métalliques est étudiée. Un comportement universel de conductance est démontré et est interprété par la différence de phase des électrons qui traversent deux interfaces de la jonction. Finalement, la conductance balistique de multi-jonctions est étudiée et la possibilité de réaliser des composants basés uniquement sur des nanotubes de carbone est proposée<br>In this thesis, the electronic structure, the phonon spectrum, and the electron-phonon (e-p) coupling effect in transport properties of Silicon Nanowires (SiNW) have been studied systematically based on Tight-Binding (TB) model and Valence-Force-Field (VFF) model. The electronic structure of SiNW is strongly dependent on the orientation and the diameter, even changing from direct gap to indirect gap, and the gap of SiNWs decreases and tends to the bulk value as the diameter increases. The phonon spectra are also dependent on the orientation and the diameter. It’s a character of nanowires that there are four acoustic phonon modes. Based on the calculation of both low field mobility and lifetime of electrons in SiNWs along [110], it’s confirmed that at room temperature the transport of carriers in SiNWs strongly depends on the phonon scattering, involving both optical phonons and acoustic phonons. The mobility increases and tends to the bulk value when the diameter increases. The mobility decreases in power law when the temperature increases from 77K to 300K. The relationship between the mobility and the density of carrier is more complicated. For low density of carrier (&lt;10 19/cm3), the mobility is almost constant because it is approximately independent on the Fermi level at low concentration. For higher concentration, the mobility is strongly dependent on the density of carrier because the Fermi level is high enough to cross the conduction band edge (CBE) and multi-band transport becomes important. In a second study undertaken in this thesis, TB model and Nonequilibrium Green's Function (NEGF) are used to calculate the ballistic transport properties of carbon nanotube (CNT) heterojunctions (n1,m1)/(n2,m2)/(n1,m1). The conductance of semiconducting junctions decreases exponentially when the length of the middle CNT (n2,m2) increases. However, the conductance of (12,0)/(9,0)/(12,0) increases when the length of the CNT (9,0) increases. This anomalous increase of conductance is explained and reproduced very well by an exponentially dropped potential. Furthermore, the relationship between the conductance and the rotation symmetry in metallic jonctions is studied. The conductance spectra change periodically, and there are three different spectra at most for a special type of jonction. This universal behavior of conductance can be well understood by the phase difference of electrons, which travel through two interfaces of a junction. Finally, the ballistic conductance of multi-Iead junctions is studied and the possibility of making pure CNT electronic device is revealed

Les nanotubes de carbone (CNT) à basse température se comportent comme des points quantiques pour lesquelles les niveaux électroniques deviennent quantifiés. Le transport électronique à travers une jonction-CNT est caractérisé par le phénomène de blocage de Coulomb, dont les spécificités dépendent du couplage entre le nanotube et les électrodes métalliques. Le blocage de Coulomb est extrêmement sensible au moindre changement électrostatique, faisant des jonctions-CNT de précis électromètres. Par exemple, si l'on couple un système magnétique à un nanotube, le transport électronique sera influencé par l'état de spin du système magnétique (effet magnéto-Coulomb). Ce projet de thèse présente des mesures de transport électrique sur un système hybride se composant d'un nanotube de carbone rempli de nanoparticules magnétiques (Fe). Ces mesures, réalisées à très basses températures (40 mK), ont permis de mettre en évidence le comportement hystérétique de la conductance en fonction du champ magnétique, et en particulier la présence de saut de conductance à champ magnétique fini. Nous expliquons ces résultats en termes d'effet magnéto-Coulomb : le renversement d'aimantation des particules de fer à champ magnétique fini provoquant une variation de charge effective due à l'effet Zeeman. Ces mesures sont une étape vers l'étude de l'anisotropie magnétique de nanoparticules individuelles<br>Carbon Nanotubes at low temperature behave as Quantum Dots for which charging processes become quantized, giving rise to Coulomb Blockade depending upon the coupling to the leads. Any small change in the electrostatic environment (tuned by the gate electrode) can induce shift of the stability diagram (so called Coulomb Diamonds) of the device, leading to conductivity variation of the Quantum Dot. A carbon nanotube can therefore be a very accurate electrometer. For example, if a magnetic system is electronically coupled to a nanotube, its electron conduction may be influenced by the spin state of the magnetic system (magneto- Coulomb effect). In this thesis, we report on the electrical transport measurements of such hybrid systems where a carbon nanotube is filled with magnetic nanoparticles such as Iron(Fe). We find that low-temperature (~40mK) current-voltage measurements of such devices can show a hysteretic behaviour in conductance with sharp jumps at certain magnetic fields. We explain the results in terms of the magneto-Coulomb effect where the spin flip of the iron island at non-zero magnetic field causes an effective charge variation in the Nanotube due to the Zeeman energy. Our studies are a step forward towards the study of the magnetic anisotropy of individual nanoparticles. We believe our findings have important implications for sensitive magnetic detectors to study the magnetization reversal of individual magnetic nanoparticle or molecule, even weakly coupled to a carbon nanotube

L'électronique moléculaire et la spintronique moléculaire sont deux domaines émergeant de la nanophysique, prometteurs pour réaliser de nouveaux types de dispositifs utiles tant pour le stockage d'information que pour l'information quantique. Ce travail de thèse a pour objet de contribuer à ces deux domaines de recherche par la réalisation de jonctions moléculaires à base de nanotubes de carbone, faisant intervenir des nanostructures magnétiques. Nous avons choisi deux approches: (i) le transport électronique à travers des nanotubes de carbone remplis de matériaux magnétiques (nanotubes hybrides) et (ii) le développement du nano-SQUID composé de jonctions supraconductrices à nanotube de carbone. Ce magnétomètre devrait être suffisamment sensible pour étudier les propriétés magnétiques de molécules individuelles attachées au nanotube de carbone.

Ce travail analyse la formation d'états liés par interaction coulombienne d'excitons dans un ensemble de nanotubes de carbone de chiralité (6,5) en solution. Sous l'action d'une impulsion laser de forte intensité, une grande densité d'excitons est formée dans le nanotube et conduit à la formation d'état de trion et de biexciton. Les mécanismes physiques responsables de la photogénération de ces états ont été analysés dans le cadre de cette thèse. Ces travaux sont effectués à l'aide d'une expérience pompe-sonde dans laquelle le faisceau sonde est un continuum de lumière blanche permettant ainsi l'observation simultanée des états d'exciton, de trion et de biexciton. Cela conduit à l'obtention des énergies de liaison des différentes contributions excitoniques. En outre la dynamique de ces états excitoniques a aussi pu être obtenue avec une résolution temporelle de l'ordre de la centaine de femtosecondes.

Dans une première partie, j'ai étudié théoriquement l'effet Zener dans le graphène. Le cas balistique, permet d'exhiber une signature du courant Zener. Mais, cette dernière est masquée dans les dispositifs expérimentaux. J'ai considéré le désordre induit par les impuretés. Celui-ci agit comme un filtre et révèle le courant Zener. Lorsque la mobilité décroît, le courant électrique passe progressivement d'une caractéristique linéaire à une loi de puissance. Mes prévisions théoriques ont ensuite été confirmées expérimentalement. Dans une deuxième partie, j'ai étudié les nanotubes de carbone qui sont des candidats prometteurs pour remplacer le cuivre dans les connexions entre transistors. Une brusque augmentation de la résistance, nuisible dans ce contexte, est due aux phonons chauds : lors du transport électronique, certains phonons ont une population anormalement élevée. Ce qui en retour diffuse très efficacement les électrons. La réduction de la population phononique est donc un moyen d'améliorer les propriétés de conduction. J'ai considéré le désordre isotopique qui ne diffuse pas les électrons mais seulement les phonons. J'ai calculé les temps de vie phononiques par une méthode non perturbative (basée sur l'algorithme de Lanczos) et par une approche perturbative (et self consistante). J'ai utilisé ces temps dans l'équation de Boltzmann pour obtenir la caractéristique courant-tension. J'ai ainsi montré que le désordre isotopique améliore les propriétés de conduction. Les deux parties mettent en évidence des effets inhabituels du désordre. Dans la première, un effet purement quantique est révélé et dans la seconde, les propriétés de transport sont améliorées.

Nous présentons dans ce mémoire une étude théorique concernant l'influence de certaines déformations élastiques sur les propriétés électroniques de nanotubules carbones. Nous avons tout d'abord cherche a modéliser le rôle de la courbure induite par la déformation d'un plan de graphène pour former un tubule. Pour cela, nous avons étudié la modification des paramètres de transfert qu'entraine une déformation cylindrique dans l'approximation des liaisons fortes. Nous proposons un potentiel de perturbation qui intègre le couplage entre le défaut d'alignement des orbitales qui composent les liaisons et les intégrales de transfert entre les orbitales de deux atomes de carbone plus proches voisins dans le plan de graphène. En utilisant le modèle précédent et les conditions de périodicité a la circonférence du cylindre nous avons étudié, par la méthode des fonctions de green, la densité des états électroniques des nanotubules zigzag et armchair. Nous avons en particulier montre que la courbure était responsable, pour une catégorie de nanotubules, d'une forme d'instabilité de Peierls ouvrant un gap non négligeable dans le spectre énergétique des électrons. Nous avons applique le formalisme précédent a l'étude de l'influence d'une déformation élastique axiale sur les propriétés électroniques des tubules. Nous avons calculé des pressions de transition semiconducteur métal expérimentalement réalisables. Nos calculs montrent surtout des résultats nouveaux surprenants, puisque la sensibilité du gap des tubules zigzag (n,0) a la contrainte uniaxiale change de signe selon que n=3q-1 ou n=3q+1. Nous proposons une explication physique simple de cette nouvelle propriété<br>This work presents theoretical studies about elastic stress affects on electronic properties of carbon nanotubes. A model taking into account the curvature induced by conformal mapping has been estblished in the framework of a tight-binding scheme. This model has been used with usual boundary conditions to compute an analytic expression of the electronic density of states (DOS) by the Green's function method. Our results show that curvature is responsible for a gap opening in the DOS. This modification of the electronic properties of tubules is a kind of Peierls instability. Influence of uniaxial stress on armchair and zigzag nanotubes has been investigated. Our results show new electronic properties and semiconductor to metal transitions with pressure or traction

L'étape clé pour intégrer des nanotubes de carbone à une échelle industrielle demeure un meilleur contrôle de leur croissance et notamment le contrôle sélectif de leurs chiralités en lien avec leurs propriétés électroniques. Ce travail a pour but de s'intéresser à la synthèse in-situ et à la caractérisation de nanotubes de carbone individuels par émission de champ pour mieux comprendre les mécanismes de nucléation et de croissance qui conditionnent sa chiralité. Nous avons développé un microscope à émission de champ couplé à un réacteur CVD (Chemical Vapor Deposition) pour observer directement la croissance catalytique de nanotubes de carbone individuels sur des pointes émettrices. Nous avons ainsi découvert que les nanotubes tournent souvent axialement pendant leur croissance, soutenant ainsi un modèle de " dislocation de vis ". L'analyse détaillée des résultats obtenus montre que nous observons directement la croissance atome par atome d'un nanotube monofeuillet individuel avec ajout d'un dimère de carbone à la fois à sa base. Parallèlement, des échantillons ont été caractérisés en détail sous émission de champ. Nous avons établi un protocole de collage de nanotubes individuels à l'apex d'une pointe métallique sous microscopies optique et électronique à balayage à l'aide d'un nanomanipulateur. Leur dépendance en température à très bas courant a été mise en évidence avec un compteur d'électrons afin d'identifier les différents domaines d'émission électronique. L'analyse des distributions énergétiques a fait apparaître un phénomène de chauffage induit qui peut mener à des températures de l'ordre de 2000 K à l'extrémité du nanotube lorsqu'il est soumis à un fort champ.

L'électronique moléculaire et la spintronique moléculaire sont deux domaines émergeant de la nanophysique, prometteurs pour réaliser de nouveaux types de dispositifs utiles tant pour le stockage d'information que pour l'information quantique. Ce travail de thèse a pour objet de contribuer à ces deux domaines de recherche par la réalisation de jonctions moléculaires à base de nanotubes de carbone, faisant intervenir des nanostructures magnétiques. Nous avons choisi deux approches: (i) le transport électronique à travers des nanotubes de carbone remplis de matériaux magnétiques (nanotubes hybrides) et (ii) le développement du « nano-SQUID » composé de jonctions supraconductrices à nanotube de carbone. Ce magnétomètre devrait être suffisamment sensible pour étudier les propriétés magnétiques de molécules individuelles attachées au nanotube de carbone<br>Molecular electronics and spintronics are both rapidly emerging fields of nanoelectronics with a strong potential impact for the realization of new functions and devices helpful for information storage as well as quantum information. My thesis aimed at the merging of the two fields by the realization of molecular junctions that involves magnetic nanostructures. We chose two different approaches: (i) electronic transport through carbon nanotubes filled with magnetic material (hybrid carbon nanotubes), and (ii) development of a nano-SQUID with carbon nanotube Josephson junctions, which should be sensitive enough to study individual magnetic molecules that are attached to the carbon nanotube

Cette thèse, effectuée au LPA par Julien Chaste, présente l’analyse dynamique d’un transistor à effet de champ en nanotube de carbone (NT-FET) dans la perspective de mesurer la résolution de charge δqrms du NT-FET. La quantification des électrons dans le nanotube joue un rôle sur la limitation de la conductance, de la transconductance gm, de la capacité de grille Cg et en particulier sur la limitation de la fréquence de coupure ωt=gm/Cg par l’inductance cinétique du canal. Les deux montages expérimentaux, l’un à 300K et l’autre à 4K, ainsi que la fabrication des NT-FET ont intégré des solutions efficaces au problème de désadaptation d’impédance et ont permis de mesurer la transmission entre 0,1 et 1,6GHz ainsi que gm,Cg et ωt. Des fréquences ωt =50GHz ont même été mesurées. De plus, la coloration du bruit (0,2-0,8GHz) du transistor à 4K a été déterminée. Le bruit mesuré en mode ouvert est d'origine poissonienne (F=1) et montre des effets de saturation dues aux phonons optiques. L’ensemble de ce travail a prouvé que le δqrms du NT-FET est suffisant pour détecter des charges uniques en une nanoseconde

L'étude des propriétés optiques des matériaux semiconducteurs et, notamment, des composés émettant dans l'ultraviolet (UV) constitue depuis quelques années une thématique de recherche de plus en plus importante du fait des applications potentielles de ces matériaux en optoélectronique. Dans cette perspective, étudier les propriétés optiques du nitrure de bore hexagonal (hBN) et des nanotubes de nitrure de bore (BN) est particulièrement intéressant, étant donné leur caractère semiconducteur à grand gap (autour de 6 eV). L'objectif de cette étude est d'analyser les propriétés optiques de ces matériaux et, plus particulièrement, leurs effets excitoniques, en développant des méthodes de caractérisation optique adaptées pour observer des émissions UV. Les techniques expérimentales de photoluminescence et de cathodoluminescence développées au cours de cette thèse ont tout d'abord permis de comprendre les propriétés de luminescence du hBN. Ainsi, nous avons pu confirmer la présence d'excitons libres émettant à 5. 77 eV. Ensuite, en corrélant ces mesures optiques avec des analyses structurales en microscopie électronique en transmission de cristaux individuels, nous avons mis en évidence l'existence d'excitons liés à des défauts structuraux bien déterminés et émettant autour de 5. 5 eV. Une fois les propriétés de luminescence du matériau massif connues, nous avons analysé de la même manière différents types de nanotubes de BN multifeuillets. Ces mesures ont pour la première fois montré que ces nano objets émettent également dans l'UV. En se basant sur notre étude de la luminescence de hBN, nous proposons une interprétation pour l'origine de leurs émissions lumineuses UV<br>Since several years, optical properties of semiconductors, and especially of UV emitting materials, have been extensively studied because of their potential use in optoelectronics. In that purpose, studying optical properties of hexagonal boron nitride (hBN) and boron nitride nanotubes is of particular interest since they are both wide band gap semiconductors (~6 eV). The purpose of this work is to analyze the optical properties of these materials and, more precisely, their excitonic effects by developing optical characterization methods dedicated to observe UV emissions. The experimental techniques we have developed (photoluminescence and cathodoluminescence) have allowed us understanding luminescence properties of hBN. Thus, we have observed free excitonic emissions at 5. 77 eV. Then, a correlation of these optical measurements with structural analyses of individual hBN crystallites in transmission electron microscopy has pointed out the existence of excitons bound to well identified structural defects and emitting around 5. 5 eV. After the analysis of hBN optical properties, we have performed the same type of experiments on multiwall BN nanotubes. For the first time, such measurements have shown that these nano objects also emit in the UV range. Based on our previous study of hBN luminescence properties, we interpretate the origin of the BN nanotubes UV light emissions

Cette thèse, effectuée au LPA par Julien Chaste, présente l'analyse dynamique d'un transistor à effet de champ en nanotube de carbone (NT-FET) dans la perspective de mesurer sa résolution de charge δqrms.<br />La quantification des électrons dans le nanotube joue un rôle sur la limitation de la conductance, de la transconductance gm, de la capacité de grille Cg et en particulier sur la limitation de la fréquence de coupure ωt=gm/Cg par l'inductance cinétique du canal.<br />Les deux montages expérimentaux, l'un à 300K et l'autre à 4K, ainsi que la fabrication des NT-FET ont intégré des solutions efficaces au problème de désadaptation d'impédance et ont permis de mesurer la transmission entre 0,1 et 1,6GHz ainsi que gm,Cg et ωt. Des fréquences ωt =50GHz ont même été mesurées.<br />De plus, la coloration du bruit (0,2-0,8GHz) du transistor à 4K a été déterminée. Le bruit mesuré en mode ouvert est d'origine poissonienne (F=1) et montre des effets de saturation dues aux phonons optiques.<br />L'ensemble de ce travail a prouvé que la résolution de charge δqrms du NT-FET est suffisante pour détecter des charges uniques en une nanoseconde

L'étude des propriétés optiques des matériaux semiconducteurs et, notamment, des composés émettant dans l'ultra-violet (UV) constitue depuis quelques années une thématique de recherche de plus en plus importante du fait des applications potentielles de ces matériaux en optoélectronique. Dans cette perspective, étudier les propriétés optiques du nitrure de bore hexagonal (hBN) et des nanotubes de nitrure de bore (BN) est particulièrement intéressant, étant donné leur caractère semiconducteur à grand gap (autour de 6 eV). <br /> L'objectif de cette étude est d'analyser les propriétés optiques de ces matériaux et, plus particulièrement, leurs effets excitoniques, en développant des méthodes de caractérisation optique adaptées pour observer des émissions UV.<br />Les techniques expérimentales de photoluminescence et de cathodoluminescence développées au cours de cette thèse ont tout d'abord permis de comprendre les propriétés de luminescence du hBN. Ainsi, nous avons pu confirmer la présence d'excitons libres émettant à 5.77 eV. Ensuite, en corrélant ces mesures optiques avec des analyses structurales en microscopie électronique en transmission de cristaux individuels, nous avons mis en évidence l'existence d'excitons liés à des défauts structuraux bien déterminés et émettant autour de 5.5 eV. Une fois les propriétés de luminescence du matériau massif connues, nous avons analysé de la même manière différents types de nanotubes de BN multifeuillets. Ces mesures ont pour la première fois montré que ces nano-objets émettent également dans l'UV. En se basant sur notre étude de la luminescence de hBN, nous proposons une interprétation pour l'origine de leurs émissions lumineuses UV.

Dans ce travail, nous nous sommes intéressés à la caractérisation d'échantillons de nanotubes d'origines variées et synthétisés par plusieurs méthodes (arc électrique, ablation laser, méthode catalytique). Leur structure et leur microtexture ont été étudiées par microscopie électronique à transmission (imagerie, SAED, EBLS), par diffraction des rayons X et par volumétrie d'adsorption. Ces échantillons sont constitués de nanotubes multi-feuillets et mono-feuillets. Des méthodes de purification ont été appliquées aux échantillons contenant des catalyseurs afin d'accroître la concentration en nanotubes. Les échantillons ont été ainsi soumis à l'attaque chimique par HCI ou traités à haute température. Ce dernier traitement, obtenu sous atmosphère d'argent jusqu'à 2400°C, entraîne des modifications structurale et texturale des nanotubes mises en évidence par MET et physisorption. L'adsorption de krypton à 77,3K sur ces échantillons donne lieu à des isothermes à marches dont le volume spécifique adsorbé diminue lorsque la température du traitement augmente. La dernière partie de ce travail a été consacrée à l'étude des propriétés d'insertions électrochimique avec le lithium et chimique avec le potassium. Les nanotubes multi-feuillets peuvent fixer du lithium dans leur structure avec une capacité de stockage de 250 mAh/g (66% de LiC6). Cependant, les nanotubes mono-feuillets présentent des capacités irréversibles importantes associées à une large hystérèse. L'insertion en phase vapeur du potassium dans les nanotubes multi-feuillets ne semble pas se produire de façon homogène. Dans le cas des faisceaux de nanotubes mono-feuillets, l'insertion se traduit par un gonflement de certains faisceaux et parun désordre structural du réseau bi-dimensionnel.

Depuis leur découverte en 1991 par S.Iijima, les nanotubes de carbone sont étudiés pour leurs différentes propriétés mécaniques et électroniques. C'est précisément dans le domaine de l'électronique qu'ils sont particulièrement investigués. En effet, ils offrent des propriétés de conduction électrique supérieure au cuivre pour la micro et la nanoélectronique. C'est dans le but de les utiliser en tant que tels que nous avons réalisé cette étude laquelle consiste à utiliser les nanotubes de carbone comme conducteurs électriques. En vue de leur intégration dans des systèmes électroniques complexes, nous devrons nous assurer que les voies envisagées sont compatibles avec les composants qui peuvent être présents sur le substrat. Pour ce faire, nous tenterons de réaliser une croissance localisée de nanotubes de carbone, à la température la plus basse possible ; toutefois un autre moyen de procéder consisterait en la manipulation post-synthèse des nanotubes de carbone. Ce sont là les deux voies envisagées que nous expérimenterons au cours cette étude.

Les travaux de la thèse ont porté sur l'étude, la réalisation, la caractérisation et la modélisation de films 2D à base de nanotubes de carbone. Dans le premier chapitre nous avons présenté des généralités sur les nanotubes de carbone. Ensuite, nous nous sommes intéressés aux jonctions nanotube-nanotube et plus particulièrement à la modélisation du transport dans les différents types de jonction (M/M), (M/SC) et (SC/SC). Avec le deuxième chapitre nous avons entamé l'étude des films 2D à base de nanotubes de carbone. Dans un premier temps nous nous sommes intéressés au transport électrique dans ces structures fortement inhomogènes, en particulier en décrivant les modèles analytiques rendant compte du phénomène de percolation tant au niveau de la conductance que du bruit en 1/f. La seconde partie du chapitre est entièrement consacrée à la fabrication et la caractérisation physico-chimique des films 2D L'objectif principal du troisième chapitre est la modélisation des films 2D de nanotubes de carbone. Par rapport aux autres modèles utilisés dans la littérature, le modèle développé dans cette partie est le seul à prendre en compte la nature physique de chaque jonction tube-tube : (M/M) ou (M/SC) ou (SC/SC). Notre modèle prend ainsi en compte les non linéarités des jonctions. La résolution numérique de ce système est optimisée : i) en utilisant la technique MNA, technique dont le principe consiste à linéariser chaque dipôle du circuit. ii) en parallélisant les calculs sur un cluster informatique d'une centaine de cœurs. Pour le calcul du bruit la même technique est utilisée mais avec, dans ce cas, l'utilisation de la méthode du réseau adjoint. Dans le quatrième chapitre, nous avons, dans un premier temps, présentés et analysés nos résultats expérimentaux concernant la mesure de la conductance et du bruit en 1/f. Quelles que soient les conditions de dépôt nous avons toujours observé un comportement de type percolation au niveau des grandeurs mesurées, conductance et niveau de bruit en 1/f. Nous avons utilisé les paramètres d'ajustement des lois de percolation pour comparer et analyser nos résultats. Il en ressort que l'impact du surfactant sur l'homogénéité de la solution, se retrouve au niveau des résultats électriques des couches déposées, montrant l'avantage d'utiliser du sel biliaire. Quant à l'influence de la densité des tubes, comme attendu, la conductance augmente avec celle-ci. Par contre nous avons remarqué que le bruit en 1/f était beaucoup plus sensible à ce paramètre, avec en particulier un changement significatif au niveau des paramètres de percolation en bruit mis en évidence à forte densité de nanotubes. La deuxième partie de ce chapitre est dédiée à la simulation des paramètres électriques de nos structures expérimentales. Nous avons paramétré l'énergie et la largeur des barrières de potentiel entre chaque jonction. Ces paramètres sont ajustés à partir des résultats expérimentaux et sont fonction de la nature du surfactant. Les résultats de ces simulations concernant la conductance et le niveau de bruit en 1/f s'accordent avec les mesures et dans tous les cas les lois de percolation macroscopique sont respectées, ce qui valide nos modèles ainsi que la possibilité d'intégrer de façon réaliste la différence structurale des surfactants. Pour rendre compte de la déviation de la loi macroscopique de percolation du bruit en 1/f, observée sur les films déposés à partir de solution à forte densité de surfactant, nous avons au niveau des simulations introduit et modulé le nombre d'amas (clusters) de nanotubes en fonction de la densité des couches. Là encore le bon accord observé avec les résultats expérimentaux nous permet de valider la présence d'inhomogénéités dues aux clusters de nanotubes dans nos dépôts<br>In this thesis we have focused on the fabrication, the characterization, and the modeling of 2D films based on carbon nanotubes.In the first chapter, we have presented general informations on carbon nanotubes. Then we are interested in the nanotube-nanotube junctions and particularly the modeling of transport in different types of junction (M/M), (M/SC) and (SC/SC).In the second chapter we have presented a study of 2D films based on carbon nanotubes. At first we present the electrical transport in these structures strongly inhomogeneous, especially in describing the analytical models accounting for the percolation phenomenon both in the conductance and 1/f noise. The second part of the chapter is devoted entirely to the manufacture and physico-chemical characterization of 2D films.The main objective of the third chapter is the modeling of 2D films of carbon nanotubes. Compared to other models described in the literature, the model developed in this section is the only one that take into account the physical nature of each tube-tube junction (M/M) or (M/SC) or (SC/SC). Our model takes into account the junction nonlinearity. The numerical solution of the system is optimized: i) using the MNA technique whose principle is to linearize each dipole in the circuit. ii) parallelizing computations on a computer cluster of a hundred core. For the noise simulation, the same technique is used but in this case, we have used the adjoint network method. In the fourth chapter, we have, at first, presented and analyzed our experimental results for conductance and 1/f noise. Whatever the deposition conditions we always observed a percolation-like behavior of our results. We used the fitting parameters of the percolation laws to compare and analyze our results. It appears that the impact of the surfactant on the homogeneity of the solution is found in the electrical measurement results of deposited films. As for the influence of the density of the tubes, as expected, the conductance increases with the increase of nanotubes density. We noticed that the 1/f noise was much more sensitive to this parameter, with in particular a significant change in the noise percolation parameters revealed at high density of nanotubes. The second part of this chapter is dedicated to the simulation of the electrical parameters of our experimental structures. These parameters are adjusted on the basis of experimental results and are based on the nature of the surfactant. The results of these simulations for the conductance and 1/f noise agree with measurements and in all cases the macroscopic percolation laws are respected, which validate our models. To bring to the fore the deviation from the noise percolation law observed in films deposited from solution with a high density of surfactant, we have introduced in our simulated structures a number of clusters of nanotubes according to the density of the deposited layers. Once again we observed a good agreement with the experimental results allowing us to validate the presence of clusters of nanotubes in our deposited films

La réalisation de dispositifs nanotechnologiques comportant des nanotubes de carbone (NTC) repose essentiellement sur l'intégration contrôlée des NTC sur substrat. Nous avons développé cette thématique en choisissant, plutôt que la manipulation de NTC synthétisés, l'approche de la croissance localisée de NTC par dépôt chimique catalytique en phase vapeur (CCVD) sous mélange de gaz H2-CH4. Nos travaux nous ont permis de synthétiser sélectivement des NTC à partir de sites catalytiques définis, sur des substrats de silicium. Notre étude a porté sur la synthèse de NTC à partir de dépôts de nanoparticules (NP) catalytiques de cobalt préparées selon trois voies distinctes : formation in situ de NP sur support oxyde par réduction sélective de la solution solide Mg0,95Co0,05O préparée par voie sol-gel ; NP de Co préformées par voie chimique, déposées directement sur un substrat SiO2/Si ; NP formées par le recuit de couche mince métallique Co également déposée sur substrat SiO2/Si. Nous avons démontré que la CCVD sous CH4 pur ou sous mélange H2-CH4, avec montée en température sous gaz inerte, aboutit à la formation de NTC dès 850°C, à partir de dépôts catalytiques non structurés. En particulier, le choix du système catalytique adéquat permet (1) de produire des films denses de NTC (environ 1 NTC/µm²) ; (2) de favoriser la formation de NTC mono- ou biparois, dont le diamètre est généralement compris entre 0,8 et 4 nm, et la longueur de l'ordre de quelques dizaines de µm. Des techniques de structuration ont été développées dans le but de localiser les dépôts de NP catalytiques. Le tamponnage (technique de lithographie molle) d'un précurseur catalytique liquide (sol ou suspension de NP Co) à l'aide d'un timbre apparaît comme une technique adéquate pour la production de motifs catalytiques micrométriques (1 - 100 µm). En revanche, la lithographie électronique associée au dépôt en couche mince (lift-off) demeure l'outil privilégié pour localiser des motifs catalytiques de dimensi ons nanométriques (jusqu'à 50 nm) par rapport aux structures prédéfinies du substrat de silicium. Nos travaux démontrent l'adéquation de la croissance localisée pour la production de motifs de NTC avec un certain contrôle de la densité surfacique des NTC, compatible avec la formation d'interconnexions entre motifs voisins. La dimension ultime des motifs produits varie entre 50 nm et 100 µm, selon la nature du catalyseur et de la technique de structuration employée. Notre étude ne met pas en évidence l'influence nette de l'organisation des motifs catalytiques sur l'orientation des NTC, qui reste majoritairement aléatoire à la surface des substrats SiO2/Si, et ce quelle que soit la nature du catalyseur mis en Suvre.