Dissertations / Theses: 'Oxyde de graphène'

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Avril, Florian. "Contribution à l'élaboration d'un supercondensateur à basse de graphène." Thesis, Montpellier, 2018. http://www.theses.fr/2018MONTS034/document.

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Abstract:

L'utilisation de l'énergie des micro-sources de production d'électricité est un concept prometteur qui consiste à récolter des sources d'énergie faible et diffuse présent dans notre environnement pour l’alimentation de systèmes autonomes. Le nombre en croissance de nouveaux appareils miniaturisés et communicants dans les domaines civils et militaires devrait accentuer le phénomène de dépendance énergétique et ouvre de nouveaux marché.Parmi les éventuelles sources d’énergies renouvelables, l’énergie solaire est la source la plus prometteuse car elle est potentiellement la plus puissante et la mieux répartie. Le développement de ces systèmes de récupération des micro-sources d’énergie passe par de faibles coûts avec substrat souple (papier,polymère) et des matériaux facilement exploitables. Après la récupération de l’énergie, il est nécessaire pour les systèmes autonomes de stocker l'électricité.Dans cet objectif, les supercondensateurs sont les candidats idéaux. En effet, Le principal avantage des supercondensateurs par rapport aux batteries est leur haute densité de puissance (la collecte rapide de l’énergie) ainsi qu'une longue durée de vie. La thèse concerne donc la fabrication d’un supercondensateur et in fine le couplage avec une cellule solaire. Les travaux concernent spécifiquement l’étude de l'oxyde de graphène (GO) synthétisé par la méthode Hummers et Marcano, de sa réduction en oxyde de graphène réduit (RGO) par les voies chimique et électrochimique et de réalisation du supercondensateur. Dans ce projet, les propriétés de l'oxyde de graphène réduit (RGO) seront optimisées lors de l'étape de réduction et le matériau sera mis en forme dans une structure sandwich (RGO/ électrolyte /RGO) ou interdigité Mots clés: Graphène,supercondensateur, oxyde de graphène, micro-source d'énergie
The use of micro-power generation energy is a promising concept that consists in harvesting low and diffuse energy sources present in our environment for the supply of autonomous systems. The growing number of new miniaturized and communicating devices in civil and military fields should accentuate the phenomenon of energy dependence and open up new markets.Among possible sources of renewable energy, solar energy is the most promising source because it is potentially the most powerful and best distributed. The development of these micro-energy recovery systems involves low costs with flexible substrate (paper, polymer) and easily exploitable materials. After energy recovery, it is necessary for the autonomous systems to store electricity.For this purpose, supercapacitors are ideal candidates. Indeed, the main advantage of supercapacitors over batteries is their high power density (fast energy collection) as well as a long cycle life. The thesis concerns the manufacture of a supercapacitor and ultimately coupling with a solar cell. The work specifically concerns the study of graphene oxide (GO) synthesized by the Hummers and Marcano methods, its reduction in reduced graphene oxide (RGO) by chemical and electrochemical routes and the realization of supercapacitor. In this project, the properties of reduced graphene oxide (RGO) will be optimized during the reduction step and the material will be shaped into a sandwich structure (RGO / electrolyte / RGO) or interdigitated.Keywords: Graphene,supercapacitor, graphene oxide,energy micro-source

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Pakulski, Dawid. "Graphene based materials and their potential applications." Thesis, Strasbourg, 2019. http://www.theses.fr/2019STRAF060.

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Abstract:

Cette thèse de doctorat a pour objectif scientifique la synthèse de matériaux bidimensionnels fonctionnalisés (graphène et oxyde de graphène) et leur caractérisation physicochimique complète, avec un accent particulier apporté sur les propriétés d'adsorption et de stockage d'énergie. Nous avons démontré que la modification covalente de l'oxyde de graphène (GO) avec un polymère organique (BPEI) affecte très favorablement l'efficacité du processus d'adsorption. Les valeurs de la capacité maximale d'adsorption (qmax) des ions de métaux lourds favorisent de manière significative ce matériau par rapport à la majorité des adsorbants connus à base de carbone. En outre la fonctionnalisation de GO avec l'aminosilicate mésoporeuse (SiO2NH2) conduit à l'obtention d'un adsorbant efficace et rapide des colorants organiques cationiques (MB, RhB, MV). En plus nous avons prouvé que la fonctionnalisation du graphène (EEG), en utilisant les sous-unités de surfactant POM, a montré que ce type de matériau hybride organique-inorganique est très stable et présente des propriétés électriques intéressantes pouvant être utilisées dans la production de supercondensateurs
Scientific purpose of this doctoral dissertation is synthesis of functionalized two-dimensional materials (graphene and graphene oxide) and their comprehensive physicochemical characterization, with particular emphasis on adsorption and energy storage properties. We could demonstrate that covalent modification of graphene oxide (GO) with an organic polymer (BPEI) very favorably affects the efficiency of the adsorption process. The maximum adsorption capacity (qmax) values for heavy metal ions significantly favour this material in comparison to the majority of known carbon adsorbents. Moreover, functionalization of GO with mesoporous aminosilica (SiO2NH2) leads to obtaining an efficient and rapid adsorbent of organic cationic dyes (MB, RhB, MV). ln addition we proved that the functionalization of graphene (EEG) using the POM-surfactant su bu nits proved that this type of organic-inorganic hybrids material is very stable and have interesting electrical properties with potential application in the production of supercapacitors

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Alami, Omar. "Oxyde de graphène fonctionnalisés par des dendrons et dendrimères pour des applications en oncologie." Thesis, Toulouse 3, 2022. http://www.theses.fr/2022TOU30086.

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Abstract:

Le graphène, une monocouche d'atomes de carbone densément tassée dans un réseau en nid d'abeille, a été isolé pour la première fois en 2004. Ces dernières années, la recherche sur le graphène et ses dérivés a suscité un intérêt considérable dans un large éventail d'activités de recherche grâce à ses propriétés intéressantes. La voie la plus facile et polyvalente pour obtenir des nanocomposites à base de graphène consiste à oxyder le graphite naturel pour obtenir l’oxyde de graphène (GO), un matériau ayant une surface riche en fonctions chimiques modifiables. Des nanocomposites à base d’oxyde de graphène ont été synthétisés pour des applications potentielles dans l'électronique, le stockage d'énergie, la catalyse et la sorption, le stockage, la séparation et la détection de gaz ainsi que dans le domaine biomédical. Les dendrimères sont des macromolécules particulièrement intéressantes pour un très grand nombre d'applications dans des domaines extrêmement variés. Cet intérêt réside essentiellement dans leurs propriétés de coopérativité et de multivalence, ainsi que dans leur très haute capacité d'encapsulation ou de fixation de petites molécules, et ceci dans un volume de taille nanométrique. Cette caractéristique structurale est la conséquence de leur architecture unique ramifiée contenant un cœur central et possédant de nombreuses fonctions périphériques. Les dendrimères sont donc des outils très intéressants pour la délivrance de médicaments et d'acides nucléiques. Dans ce travail nous allons développer des approches simples pour décorer la surface de l’oxyde de graphène avec des dendrons et dendrimères phosphorés pour des applications en oncologie. Dans un premier temps on va effectuer la synthèse des dendrimères phosphorés classiques, et des dendrons AB5, ensuite le greffage des différents monomères sur leur surface. En parallèle la préparation de l’oxyde de graphène (GO) ainsi que la modification de la surface de GO par différentes méthodes a été effectué, et finalement le greffage des différents dendrons sur la plateforme de l’oxyde de graphène a permis d'obtenir de nouveaux matériaux hybrides qui seront testés biologiquement
Graphene, a monolayer of carbon atoms densely packed in a honeycomb lattice, was first isolated in 2004. In recent years, research on graphene and its derivatives has generated considerable interest in a wide range of research activities thanks to its interesting properties. The easiest and most versatile way to obtain graphene-based nanocomposites is to oxidize natural graphite to obtain graphene oxide (GO), a material with a surface rich in modifiable chemical functions. Graphene oxide nanocomposites have been synthesized for potential applications in electronics, energy storage, catalysis and sorption, gas storage, separation and detection as well as in the biomedical field. Dendrimers are particularly advantageous macromolecules for a very large number of applications in extremely varied fields. This interest resides essentially in their properties of cooperativity and multivalence, as well as in their very high capacity for encapsulation or fixing of small molecules, and this in a volume of nanometric size. This structural characteristic is the consequence of their unique branched architecture containing a central core and having many peripheral functions. Dendrimers are very interesting tools for the delivery of drugs and nucleic acids. In this work we will develop simple approaches to decorate the surface of graphene oxide with phosphorus dondron and dendrimers in order to create new hybrid materials with new properties. First, the synthesis of classical phosphorus dendrimers and of AB5 dendrons will be carried out, followed by the grafting of the different monomers on their surface. In parallel the preparation of graphene oxide (GO) as well as the modification of the GO surface with different methods will be carried out, and finally the grafting of the different dendrons on the platform of graphene oxide will afford new hybrid materials that will be biologically tested

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Al-Nafiey, Amer Khudair Hussien. "Reduced graphene oxide-based nanocomposites : synthesis, characterization and applications." Thesis, Lille 1, 2016. http://www.theses.fr/2016LIL10009/document.

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Abstract:

Nous avons synthétisé avec succès ces nano-composés (rGO/Arg-Ag NPs, rGO-Ni NPs and rGO-Co3O4NPs) et les avons caractérisés par de nombreuses techniques, XPS, SEM, TEM, FTIR, Raman, UV-Vis et TGA. Les analyses montrent que ces nano-composés à base de graphène ont des propriétés excellentes et une grande stabilité. Utilisés comme catalyseurs dans des applications environnementales, ils réduisent efficacement le 4-nitrophenol en 4-aminophenol ainsi que les colorants à forte adsorption et le chrome (VI) présents dans les eaux usées
We successfully obtained these nanocomposites (rGO/Arg-Ag NPs, rGO-Ni NPs and rGO-Co3O4NPs).The resulting rGO-based nanocomposites were characterized by a variety of different techniques, including XPS, SEM, TEM, FTIR, Raman, UV-Vis and TGA. These analysis shows that these graphene-based nanocomposites have excellent properties and stability. The rGO-based nanocomposites, applied as a catalyst in environmental applications and shows good catalytic performance for reduction of 4nitrophenol to 4aminophenol and high adsorption dyes and Cr (VI) from wastewater

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Nasr, Maryline. "Elaboration of oxides membranes by electrospinning for photocatalytic applications." Thesis, Montpellier, 2017. http://www.theses.fr/2017MONTT210/document.

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Abstract:

De nos jours, les produits chimiques toxiques industriels ne sont pas toujours traités proprement, et leurs contaminants peuvent directement affecter la sécurité de l'eau potable. La photocatalyse, «une technologie verte» est une approche efficace et économique qui joue un rôle important dans la conversion de l'énergie solaire et la dégradation des polluants organiques. Ce manuscrit de thèse rapporte sur le développement des matériaux avancés (basés sur TiO2 et ZnO) susceptibles d'exploiter l'énergie solaire renouvelable pour résoudre les problèmes de pollution environnementale. Une partie de ce travail a été consacrée pour l’amélioration de l’activité photocatalytique du TiO2 sous lumière UV et visible. Par conséquent, les nanofibres composites de rGO/TiO2, BN/TiO2 et BN-Ag/TiO2 ont été élaborées en utilisant la technique d'électrofilage (electrospinning). La deuxième partie porte sur le ZnO, ainsi que les nanotubes multi co-centriques de ZnO/ZnAl2O4 et les nanotubes de ZnO dopés Al2O3 qui ont été synthétisés en combinant les deux techniques : dépôt de couche atomique (ALD) et electrospinning. Les propriétés morphologiques, structurelles et optiques de toutes les nanostructures synthétisées ont été étudiées par différentes techniques de caractérisations. Les résultats ont montré que les propriétés chimiques et physiques ont un effet très important sur les propriétés photocatalytiques des matériaux synthétisés. En outre, il a été constaté que l'effet de dopage conduit à une séparation de charge efficace dans le photocatalyseur, ce qui rend l’activité photocatalytique plus efficace. De plus, le méthyle orange et le bleu de méthylène ont été utilisés comme modèle de référence. Une amélioration significative et une stabilité à long terme de l’activité photocatalytique ont été observées avec les matériaux dopés comparés aux matériaux non-dopés sous lumière UV et visible. Des tests antibactériens contre Escherichia coli ont été également effectués; les résultats indiquent que BN-Ag/TiO2 présente à la fois des propriétés photocatalytiques intéressantes pour la dégradation des composés organiques et pour l'élimination des bactéries
Nowadays, industrial toxic chemicals are still not properly treated and these contaminants may directly impact the safety of drinking water. Photocatalysis “a green technology” is an effective and economical approach and plays an important role in solar energy conversion and degradation of organic pollutants. This thesis manuscript reports on developing advanced materials (based on TiO2 and ZnO) being capable of exploiting renewable solar energy for solving the environmental pollution problems. A part of this work was dedicated to improve the UV and visible light TiO2 photoresponse. Therefore, rGO/TiO2, BN/TiO2 and BN-Ag/TiO2 composties nanofibers were successfully elaborated using the electrospinning technique. The second part focused on ZnO. Novel structures of ZnO/ZnAl2O4 multi co-centric nanotubes and Al2O3 doped ZnO nanotubes were designed by combining the two techniques of atomic layer deposition (ALD) and electrospinning. The morphological, structural and optical properties of all synthesized nanostructures were investigated by several characterization techniques. The results show that the chemical and physical properties have a high impact on the photocatalytic properties of the synthesized materials. Moreover, it was found that the doping effect lead to a more efficient charge separation in the photocatalyst, which is an advantage for photocatalytic activities. In addition, methyl orange and methylene blue were used as model reference. A significant enhancement and a long-term stability in the photocatalytic activity were observed with the doped materials compared to the non-doped ones under both UV and visible light. Antibacterial tests against Escherichia coli have also been performed; the results indicate that BN-Ag/TiO2 present interesting photocatalytic properties for both organic compound degradation and bacterial removal

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Kaminska, Izabela. "Préparation et applications de plateformes à base de nanaoparticules d’or et de graphène." Thesis, Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10003/document.

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Abstract:

Dans ce travail de thèse, de nouvelles méthodes de préparation d’interfaces recouvertes de nanoparticules d’or (Au NPs) et/ou d’oxyde de graphène réduit (rGO) ont été développées. La méthode de dépôt des nanoparticules d’or repose sur la technique dite « three phase junction » ou « jonction à trois phases ». Différentes conditions de dépôt par voltampérométrie et chronoampérométrie ont été utilisées pour optimiser la taille et la forme ainsi que la stabilité de ces nanostructures sur l’électrode. Les propriétés catalytiques des électrodes modifiées par les nanostructures métalliques ainsi obtenues ont été exploitées pour l’oxydation du glucose et la réduction d’oxygène. Ces interfaces ont montré une activité catalytique comparable à celle décrite dans la littérature pour d’autres électrodes. Ces interfaces ont été aussi investiguées comme substrats pour la spectroscopie SERS et pour la microscopie en fluorescence. La deuxième partie de la thèse a porté sur la mise au point d’une méthode simple pour la réduction et la fonctionnalisation de feuillets de GO. Deux molécules aromatiques (la dopamine et le tétrathiafulvalène, TTF) ont été utilisées pour la préparation de matériaux nanocomposites : rGO/dopamine et rGO/TTF. Les nanocomposites obtenus ont été caractérisées par différentes techniques d’analyse de surfaces et mesures électrochimiques. Les applications potentielles de ces nanocomposites ont été démontrées dans le domaine de capteurs et interrupteurs chimiques. Finalement, l’influence des Au NPs et/ou de rGO ainsi synthétisées sur les propriétés de fluorescence de biomolécules a été investiguée sur des interfaces modifiées par ces nanoobjets
In this thesis, new methods for the preparation of interfaces covered with gold nanoparticles (AuNPs) and/or reduced graphene oxide (rGO) based materials are introduced. An electrode|aqueous electrolyte|gold precursor solution in toluene three-phase junction was applied for AuNPs electrodeposition. Nanoparticles obtained in various conditions, with cyclic voltammetry or chronoamperometry, were investigated to find optimal conditions for their electrodeposition. To characterize the properties of AuNPs deposited at the electrode surface, electrochemical, spectroscopic and microscopic methods were employed. These modified surfaces were applied as a new catalytic and bioelectrocatalytic material, as well as sensing platform for surface-enhanced Raman spectroscopy and fluorescence microscopy. This allowed to demonstrate some potential applications of AuNPs deposited at the three-phase junction. In the following part, a new and simple method for GO reduction and simultaneous functionalization was proposed. Selected aromatic molecules were employed as reducing agents in reactions carried out under mild conditions. To characterize the new composites, electrochemical, spectroscopic and microscopic techniques were used. These composites were also investigated as potential substrates for sensors and (electro)chemical switches. Finally, AuNPs and/or rGO were applied as new sensors in fluorescence microscopy. Using these materials separately and afterwards hybrid coatings containing both structures, allowed exploring interactions between them. This strategy was also applied to explore fluorescence properties of a selected biomolecule and the influence of both materials on it

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Wang, Qi. "Carbon-based materials : preparation, functionalization and applications." Thesis, Lille 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LIL10156/document.

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Abstract:

Le graphène et ses dérivées ont suscité un grand intérêt au fil des années en raison de leurs propriétés physiques et chimiques exceptionnelles. Pour l'intégration du graphène dans des dispositifs électrochimiques, il est essentiel d'avoir une technique simple, reproductible et contrôlable afin de produire des feuillets de graphène de bonne qualité sur des grandes surfaces. Dans cette optique, l'utilisation d'oxyde de graphène réduit chimiquement (rGO) plutôt que le graphène produit par la technique CVD représente une alternative très prometteuse. Dans cette thèse, nous avons développé différentes approches simples, respectueuses de l'environnement, et contrôlables pour la réduction chimique de l'oxyde de graphène en rGO ainsi que la fonctionnalisation simultanée de la matrice de rGO formée par les agents de réduction utilisés. Les divers agents réducteurs utilisés sont : la tyrosine, l'acide 4-aminophénylboronique (APBA), la dopamine portant une fonction alcyne, et nanoparticules de diamant (ND). Les matrices de rGO ainsi préparées ont été caractérisées par différentes méthodes telles que : XPS, AFM, MEB, FTIR, Raman, UV/Vis et mesures électrochimiques. Les matrices de rGO, déposées sur des électrodes de carbone vitreux (GC), ont ensuite été utilisées pour des applications électrochimiques pour la détection du peroxyde d'hydrogène (en absence d’enzyme), du glucose, et de la L-dopa et carbidopa simultanément. Finalement, les nanocomposites de rGO/NDs ont été utilisés avec succès comme électrodes dans des supercondensateurs, et ont montré une capacité spécifique de 186 F g-1 et une excellente stabilité
Graphene and its derivatives have attracted tremendous research interest over the years due to their exceptional physical and chemical properties. For the integration of graphene into electrochemical devices, it is essential to have a simple, reproducible and controllable technique to produce high quality graphene sheets on large surfaces. In this respect, the use of chemically derived reduced graphene oxide (rGO) rather than CVD graphene is a promising approach. In this thesis, we have developed simple, environmentally friendly, and controllable approaches for the chemical reduction of graphene oxide to rGO and the simultaneous functionalization of the resulting rGO matrix with the used reducing agents. These techniques are based on the use of tyrosine, 4-aminophenyl boronic acid (APBA), alkynyl-modified dopamine, and diamond nanoparticles (ND) as reducing agents. The robustness of the developed derivatization schemes was evaluated by the post-functionalization of alkynyl-dopamine/rGO with thiolated molecules via a photochemical “click” reaction.The resulting rGO matrices were characterized by a variety of different techniques, including XPS, AFM, SEM, FTIR, Raman, UV/Vis, and electrochemical measurements. The rGO matrices, deposited on glassy carbon (GC) electrodes, have been further used for electrochemical based applications for nonenzymatic detection of hydrogen peroxide, glucose, and simultaneously L-dopa and carbidopa. Furthermore, rGO/NDs nanocomposites have been successfully used as electrode in supercapacitors and exhibited a specific capacitance of 186 F g-1 and excellent long term stability

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Al, Zohbi Fatima. "Etude de Polyanilines et de nanocomposites Polyaniline/Graphène en milieu liquide ionique protique pour la réalisation de supercondensateurs." Thesis, Tours, 2016. http://www.theses.fr/2016TOUR4026/document.

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Abstract:

Les travaux réalisés dans le cadre de cette thèse ont porté sur la réalisation de polymères conducteurs de type polyaniline et de leurs composites associés à du graphène en vue d’une utilisation en tant que matériaux d’électrodes dans des dispositifs de stockage d’énergie de type supercondensateurs. Les travaux se sont tout d’abord orientés sur la synthèse de nouveaux liquides ioniques protiques (LIP) associant des cations pyrrolidinium (Pyrr+) et imidazolium (Imi+) avec des anions p-toluène sulfonate (PTS-), hydrogénosulfate (HSO4-) ou (+)-camphre-10-sulfonate (Cs-), et de l’étude de leur propriétés physico-chimiques (conductivité, viscosité) dans des mélanges binaires LIP/eau. Après avoir déterminé les formulations permettant d’atteindre les propriétés de transport optimales, les capacitances spécifiques de la Pani/HCl dans ces milieux LIP ont été déterminées et nous avons montré que les performances de dispositifs symétriques sont améliorées en capacitance, énergie et en puissance (400 F/g, 7 Wh.kg-1 et 4 kW.kg-1 pour les valeurs les plus élevées) par rapport à un milieu H2SO4 1M. Ces milieux LIP ont également été utilisés comme milieu de synthèse de la Pani. Nous avons ainsi montré que la nature des LIP, qui sont des milieux nanostructurants, pouvait modifier les propriétés électroniques, morphologiques et thermiques des Pani. Un optimum de conductivité électronique de la Pani (22 S/cm) a été atteint avec une synthèse réalisée dans le mélange binaire [Imi][HSO4]/eau 70/30 (pourcentage massique) générant une morphologie fibrillaire et une bonne cyclabilité (93% de rétention de capacitance sur 1000 cycles dans H2SO4 1M. Des valeurs de près de 400 F/g ont été obtenues dans le mélange [Pyrr][HSO4]/eau 41/59 optimisé. Dans le cas de la synthèse de la Pani réalisée dans [Pyrr][PTS]/eau, un gain en stabilité thermique (360°C) est obtenu grâce au dopage par l’anion PTS-. Finalement, une étude exploratoire sur la préparation de composites Pani/graphène et Pani/oxyde de graphène a été réalisée. Les synthèses des nanocomposites ont été effectuées dans les mélanges LIP/eau. L’optimisation de la composition du composite a été étudiée et indique que des rapports massiques de graphène ou oxyde de graphène d’environ 15% permettent d’atteindre des performances de stockage prometteuses et exaltées par rapport à celles obtenues pour des Pani sans graphène
The work carried out during this PhD thesis is based on the preparation of conducting polymers such as polyaniline (Pani) and their composites associated with graphene for use as electrode materials for supercapacitors application. This work was first dedicated to the synthesis of new protic ionic liquids (PILs) combining pyrrolidinium (Pyrr+) or imidazolium (Imi+) cations with p-toluene sulfonate (PTS-), hydrogen sulfate (HSO4-) or (+)-camphor-10-sulfonate (Cs-) anion, and the study of their physico-chemicals properties (conductivity, viscosity) in binary mixtures PILs/water. After determining the formulations needed to achieve the optimum of transport properties, the specific capacitance of Pani/HCl in these PILs medium was determined, and we have shown that the performance of symmetrical devices are improved in capacitance, specific energy and specific power (400F/g, 7Wh/kg and 4kW/kg for the higher values) in comparison to those obtained in a H2SO4 1M medium. These PILs mediums were also used as a synthesis medium of Pani. We have shown that the nature of PILs, acting as soft template, could change the electronic, morphological and thermal properties of Pani. An optimum of electronic conductivity of Pani (22 S/cm) was obtained with a synthesis realized in the binary mixture [Imi][HSO4]/water 70/30 generating a fibrillar morphology and a good cyclability (93% capacitance retention over 1000 cycles in H2SO4 1M at 2 A/g). For Pani synthesis in [Pyrr][PTS]/water, a thermal stability gain (360 °C) is obtained thanks to a PTS- doped Pani. Finally, a preliminary study on the preparation of composite Pani/graphene and Pani/graphene oxide was performed. The syntheses of nanocomposites were realized in PILs/water mixtures. The optimization of the composition of the Pani nanocomposites was studied and it was found that a mass ratio of about 15% in weight of graphene or graphene oxide enables to obtain promising nanomaterials with higher electrochemical performances compared with pristine Pani

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Roman, Julien. "Mise en forme de matériaux carbonés biosourcés par voie liquide." Thesis, Bordeaux, 2019. http://www.theses.fr/2019BORD0202/document.

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Abstract:

Ce travail de thèse est consacré à la mise en forme de nouveaux matériaux carbonés à partir d’un précurseur biosourcé. Les matériaux carbonés tels que les fibres de carbone utilisés dans les composites sont principalement obtenus à partir de précurseurs d’origine pétrosourcée. Ces précurseurs sont onéreux et incompatibles avec une industrie durable. L’utilisation d’un précurseur biosourcé disponible en grande quantité tel que la lignine permet de pallier ces limitations. La structure moléculaire aromatique et la teneur élevée en carbone de la lignine font d’elle un candidat idéal pour l’élaboration de matériau carboné biosourcé. La lignine a pu être transformée en divers matériaux carbonés tels que des nanofibres de carbone, des tresses de nanofibres de carbone, ou encore des objets 3D composites carbonisés. Ces matériaux ont été obtenus à partir de techniques innovantes que sont l’électrofilage et l’impression 3D. Le tressage des nanofibres de carbone ex-lignine a permis d’évaluer les propriétés mécaniques des fibres de carbone. Les propriétés électrochimiques des tresses de nanofibres de carbone ex-lignine sont apparues intéressantes pour une utilisation potentielle en tant que microélectrodes. La microstructure faiblement organisée du carbone issue de la lignine a pu être améliorée. Un traitement thermique de graphitisation ou un ajout de nanocharges carbonées ont contribué à cette amélioration. Les propriétés mécaniques, structurales et de conductivité électrique des nanofibres nanocomposites ont permis de définir l’influence de l’oxyde de graphène sur la lignine. Un effet composite entre ces deux constituants a pu être observé. L’impression 3D d’encres composites à base de lignine et d’oxyde de graphène a pu être rapportée pour la première fois afin d’élaborer des objets 3D carbonisés denses, organisés et conducteurs d’électricité
This work is devoted to the preparation of new bio-based carbon materials. Carbon materials, such as carbon fibers used in composites, are mainly obtained from a petroleum precursor. These precursors are expensive and not compatible with a sustainable industry. The use of a bio-based precursor available in large quantities such as lignin makes it possible to overcome limitations of petroleum based precursors. The aromatic molecular structure and high carbon content of lignin make it an ideal candidate for the production of bio-based carbon material. Lignin could be transformed into various materials such as carbon nanofibers, twisted carbon nanofibers, or carbonized composite 3D structures. These materials have been obtained from innovative techniques such as electrospinning and 3D printing. Twisting of the lignin-based-carbon nanofibers allowed for measurements of their mechanical strength. The electrochemical properties of the lignin-based twisted carbon nanofibers are interesting for potential microelectrode applications. The low microstructural order of the carbon from the carbonized lignin has been improved. Graphitization treatment or addition of carbon nanofillers contributed to this improvement. The mechanical, structural and electrical properties of nanocomposite carbon nanofibers illustrate the influence of graphene oxide on lignin. A composite effect between these two components has been observed. The 3D printing of composite inks based on lignin and graphene oxide has been reported for the first time in order to elaborate dense, organized and electrically conductive 3D carbonized structures

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Hamandi, Marwa. "Élaboration et caractérisation d’oxydes de Titane de Morphologie Contrôlée : application à la Photodégradation de Polluants Organiques." Thesis, Lyon, 2017. http://www.theses.fr/2017LYSE1077/document.

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Abstract:

Ce travail se résume en deux objectifs principaux. Le premier concerne l'élaboration de matériaux nanohybrides de dioxyde de titane (sous forme sphérique ou tubulaire) décoré par des allotropes de carbone (fullerène fonctionnalisé ou graphène). Le deuxième objectif consiste à l'évaluation de ces différents nanomatériaux dans la photodégradation de l'acide formique (AF) sous irradiation UV. Un effet bénéfique des allotropes de carbone sur l'activité photocatalytique des nanohybrides a été observé suite à l'augmentation de la durée de vie des paires électron-trou photogénérées. Dans un premier temps, la méthode d'élaboration et la teneur en fullerène fonctionnalisé ont été optimisées conduisant ainsi à l'élaboration de nanomatériaux révélant des propriétés photocatalytiques améliorées par rapport au TiO2 nanotube seul. Une corrélation entre les propriétés texturales, les propriétés photoélectriques et la constante de vitesse de dégradation de l'AF a été établie afin d'élucider les causes de l'amélioration de l'activité photocatalytique. Dans un second temps, une étude détaillée portant sur l'élaboration d'une nouvelle génération de nanocomposites combinant nanotubes de TiO2 et oxyde de graphène (OG) a été menée. Le degré de réduction de l'oxyde de graphène influence fortement l'activité photocatalytique. Ainsi, l'addition d'OG ou OG réduit aux nanotubes de TiO2 influence positivement les performances intrinsèques en photodégradation de l'acide formique en facilitant le transfert de photoélectrons de la bande de conduction du TiO2 vers l'oxyde de graphène. Finalement, l'étude des matériaux composites combinant l'oxyde de graphène et diverses compositions anatase/rutile a permis de mettre en évidence une synergie entre le OG et les deux phases TiO2
Two main objectives were achieved in the present work. The first objective concerns the elaboration of nanohybrid materials formed by combining titanium dioxide (in spherical or tubular form) with carbon allotropes (functionalized fullerene or graphene). The second objective consists in evaluating these different nanomaterials in the photodegradation of formic acid (FA) under UV irradiation. A beneficial effect of the different carbon allotropes on the photocatalytic activity of the resulting nanohybrids was observed and ascribed to an increased lifetime of photogenerated electron-hole pairs. In a first step, the elaboration method of functionalized fullerenes and their content were optimized leading to the development of nanomaterials showing improved photocatalytic properties compared to TiO2 nanotube alone. Textural properties, photoelectric properties and the FA degradation rate constant were correlated in order to determine the reasons for the photocatalytic activity improvement. In a second step, a detailed study about the development of a new generation of nanocomposites combining TiO2 nanotubes and graphene oxide (GO) was carried out. The degree of reduction of GO strongly influences the photocatalytic activity. Thus, the addition of reduced GO or GO to TiO2 nanotubes improves the intrinsic photodegradation performance of formic acid by facilitating the transfer of photoelectrons from the conduction band of TiO2 to graphene oxide. Finally, composite materials combining graphene oxide and various anatase/rutile compositions were analyzed showing a synergy between GO and the two TiO2 phases

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Gao, Pengcheng. "Matériaux carbonés nanostructurés pour supercapacités électrochimiques." Thesis, Montpellier 2, 2014. http://www.theses.fr/2014MON20028/document.

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Différents matériaux carbonés nanostructurés ont été synthétisés et mis en oeuvre comme matériaux supercapacitifs à double couche électrochimique (EDLC) ou comme substrats de matériaux pseudocapacitifs avec pour objectif d'augmenter leur densité de puissance. Nous avons ainsi développé une méthode de synthèse simple et originale de carbures de silicium (SiC) qui procède par une réduction topotactique d'un composite silice/carbon par le magnésium. Du fait de la température de synthèse inférieure à 800°C, SiC résultant conserve la morphologie et/ou la structure poreuse du précurseur composite. Par cette approche, nous pouvons moduler la structure poreuse ordonnée de SiC à façon, développer des porosités hiérarchiques méso/macro, préparer des feuillets ou des fibres de SiC. Les différentes formes de SiC ont été converties par chloration en autant de carbones, opération introduisant une microporosité supplémentaire. En électrolyte organique, ces carbones à porosité hierarchique combinent à la fois des capacités importantes issues de la microporosité mais également des performances inégalées en terme de puissance du fait de la méso ou macro-porosité associée. Dans une approche différente, des feuillet de graphène ont été décorés par voie sol-gel non-hydrolytique (micro-onde en milieu alcool benzilique) par des nanoparticules de FeOx. Le composite FeOx/graphene résultant combine simultanément les comportements EDLC et pseudocapacitif du graphène et de FeOx. Du fait de sa structure particulière, le composite FeOx/graphene conserve les performances en puissance du graphène auxquelles s'ajoutent celles d'énergie de FeOx. Nous avons également décoré des nanofibres de carbone avec des carbones mésoporeux. Après dépôt de MnO2 birnessite, les composites gagnent à la fois en capacité et en puissance en particulier avec des carbones présentant des pores supérieurs à 10nm
Various nanostructured carbon materials were synthesized and further served as active materials of electrical double layer capacitor or substrates of pseudocapacitive materials in order to improve power capability of corresponding supercapacitor. On the one hand, a simple synthesis of porous silicon carbides (SiCs) was achieved by performing a topotactic thermal reduction by magnesium (Mg) of a silica/ carbon composite. Thanks to the low synthetic temperature (below 800 ºC), the SiCs well preserved the pristine skeletons of their silica/carbon precursors. Successively, the SiCs with diverse porous structures from their silica/carbon precursor emerged, e.g. ordered tunable mesoporous SiCs, 3D-hierarchical meso and macroporous SiC, SiC nanosheet and SiC nanofiber. Furthermore, the porous SiCs derived from magnesio-thermal reduction were reduced to hierarchical carbons with newborn narrow distributed microporosity by chlorination. In an organic electrolyte, the hierarchical carbon combines the high specific capacitance from narrow distributed microporosity and the outstanding rate capability from ordered-arranged meso or macroporosity that make it promising for high power and energy density capacitor. On the other hand, a “benzyl alcohol route” has been used to decorate RGO nanosheets with FeOx nanoparticles. The resulting FeOx/ RGO composite, due to their hybrid nanostructure, combine both EDLC capacitive and pseudocapacitive bahaviors of RGO and FeOx, respectively. Thanks to the laminated RGO and nano FeOx particles film, the resulting composite gains the same power capability as RGO and a higher energy density than raw FeOx. Furthermore, mesoporous carbon was introduced to adorn the CNF surface through self-assemble of resol, carbon nanofiber(CNF) and Pluronic@127. After further coating with birnessite-MnO2, the composite electrode gains extra capacitance and power improvement in presence of superficially coating mesoporous carbon with pore size larger than 10nm

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Alrammouz, Rouba. "Conception et réalisation d’un système de détection de gaz à faible coût sur substrat flexible." Thesis, Montpellier, 2019. http://www.theses.fr/2019MONTS134.

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Abstract:

Les préoccupations actuelles de protection de l’environnement et de la santé publique se focalisent sur la qualité de l’air dans l’industrie, les villes et foyers domestiques. De nos jours, les capteurs de gaz sur papier présentent un intérêt croissant au vu de leur faible coût, leur biodégradabilité, leur flexibilité, et leurs applications dans les textiles, les pansements et les emballages intelligents.L’oxyde de graphène (GO) est un dérivé du graphène qui présente des propriétés électriques, mécaniques et thermiques exceptionnelles. Ce matériau est très prometteur pour le développement de capteurs de gaz peu chers et fonctionnant à température ambiante.Dans ce contexte, cette thèse a pour objectif d’intégrer une couche sensible d’oxyde de graphène dans un papier poreux pour la détection de gaz. La première partie de ce travail est consacrée à la mise au point et à l’optimisation d’un processus de fabrication et de fonctionnalisation de capteurs capacitifs poreux sur papier. Un nouveau processus de réduction locale d’oxyde de graphène sur papier en électrodes est également introduit. Il s’agit de la thermocompression, économique et compatible avec la fabrication grande échelle.La seconde partie du travail porte sur l’étude des propriétés de détection d’humidité et d’ammoniac des capteurs. L’oxyde de graphène sur papier, présente une sensibilité élevée à l’ammoniac, l’humidité étant un gaz interférent. La réduction locale du GO en électrodes, et sa fonctionnalisation par de l’oxyde de zinc augmentent la sensibilité et la sélectivité des capteurs à l’humidité. Les capteurs fabriqués sont répétables, stables, reproductibles et flexibles
Current concerns for environmental protection and public health focus on air quality in industries, cities and households. Nowadays, paper-based gas sensors are of increasing interest due to their low cost, biodegradability, flexibility and applications in e-textiles, e-dressings and e-packaging.Graphene oxide is a derivative of graphene with exceptional electrical, mechanical and thermal properties. Graphène oxide is a promising material for the development of low-cost room temperature gas sensors.In this context, this thesis aims to integrate a graphene oxide sensing layer inside a porous paper substrate for humidity and ammonia detection. The first part of this work focuses on the fabrication, functionalization and optimization of capacitive porous gas sensors on paper. A new local reduction process of graphene oxide into electrodes is introduced. The process is hot-plating, a low cost technique compatible with large scale productionThe second part of this work studies the humidity and ammonia sensing capabilities of the sensors. Graphene oxide on paper exhibits a high sensitivity towards ammonia, with humidity as an interfering gas. The local reduction of graphène oxide into electrodes, and its functionalization with zinc oxide increased the sensitivity and selectivity of the device towards humidity. The fabricated sensors exhibit a good repeatability, reproducibility and flexibility

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Lagier, Laura. "Ecotoxicité comparative de l'oxyde de graphène et d'autres nanoparticules de carbone chez des organismes aquatiques modèles : d'une évaluation en conditions monospécifiques vers l'étude d'une chaîne trophique expérimentale." Thesis, Toulouse 3, 2017. http://www.theses.fr/2017TOU30270/document.

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Abstract:

L'écotoxicité de différentes nanoparticules de carbone (NPC) a été évaluée chez des organismes aquatiques, en particulier chez Xenopus laevis. Il a été montré que la surface des NPC est le paramètre le plus pertinent pour décrire l'inhibition de croissance chez le xénope, indépendamment de leur forme allotropique et de leur état de dispersion. L'induction des micronoyaux a aussi été étudiée chez le xénope, et l'oxyde de graphène (GO) s'est révélé génotoxique à faible dose, résultat corroboré par l'étude de l'expression des gènes. Les mécanismes de toxicité impliqués seraient notamment liés aux fonctions oxygénées de la particule. De plus, le GO a aussi entrainé de la génotoxicité chez Pleurodeles waltl. et de la tératogénicité, des retards de développement et de l'inhibition de croissance chez Chironomus riparius. La mise en interaction de ces organismes au sein d'un mésocosme a également conduit à l'observation de génotoxicité chez le pleurodèle en présence de GO
The ecotoxicity of different carbon-based nanoparticles (CNPs) was assessed in freshwater organisms, especially in Xenopus laevis. The surface of the CNPs was shown to be the more relevant parameter to describe the growth inhibition in Xenopus, regardless of their allotropic form and their state of dispersion. Micronucleus induction was also studied in Xenopus and graphene oxide (GO) was found genotoxic at low dose. This result was in compliance with the study of genes expression. The involved toxicity mechanisms would be related to the oxidized functions of the CNP. Moreover, GO was also found responsible for genotoxicity in Pleurodeles waltl. and for teratogenicity, development delay and growth inhibition in Chironomus riparius. These organisms have finally been put together in a mesocosm, which has also led to genotoxicity in Pleurodeles in the presence of GO

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Azevedo, Joël. "Assemblage contrôlé de graphène et de nanotubes de carbone par transfert de films de tensioactifs pour le photovoltaïque." Phd thesis, Université Paris Sud - Paris XI, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00846430.

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Abstract:

Cette thèse est dédiée à l'étude d'une nouvelle méthode de formation de films ultra-minces de nanomatériaux carbonés sur surface. Basée sur le transfert d'un film d'eau stabilisé par des tensioactifs, elle permet notamment la réalisation et l'étude de films de nanotubes de carbone et d'oxyde de graphène (GO) aux propriétés remarquables. L'efficacité de l'approche développée est prouvée au travers de l'ajustement précis des caractéristiques des films. Pour l'assemblage d'objets bidimensionnels cette approche est particulièrement pertinente puisque la planéité des feuillets de GO est conservée quelle que soit leur taille. Les avantages de l'approche ne se limitent pas à la réalisation de monocouches à morphologie contrôlée mais s'étendent à la réalisation de films multicouches d'épaisseur ajustée et de très faible rugosité. De plus, cette approche est modulable et permet le transfert de films de nano-objets sur des surfaces de différentes mouillabilités et de grandes dimensions (transfert à l'échelle de wafers). L'intérêt du graphène oxydé en tant qu'analogue du graphene ne se justifie que par une désoxygénation (réduction) efficace du matériau idéalement complétée par une réparation de sa structure sp². Cette thèse aborde ces deux aspects. Les électrodes transparentes à base d'oxyde de graphène réduit (rGO) réalisées au cours de cette thèse sont parmi les plus performantes du domaine. Les résultats présentés incluent également un travail important sur les caractérisations électriques des feuillets individuels et des films de GO et de rGO. Ainsi, nous avons prouvé qu'il est possible de mesurer leur conductivité sans contact, par voie électrochimique (Scanning Electrochemical Microscopy). Même si les performances des électrodes en rGO n'atteignent pas celles des électrodes en graphène, les films réalisés peuvent d'ores et déjà être intégrés dans des dispositifs photovoltaïques. Nos travaux permettent de contribuer au domaine émergeant des cellules basées sur l'hétérojonction entre film de nano-objets carbonés et silicium. Dans le cadre de cette thèse nous montrons en particulier que les analyses par Time Resolved Microwave Conductivity sont complémentaires des mesures effectuées à l'échelle des cellules photovoltaïques, chacune permettant de caractériser, sous des angles différents, l'efficacité de séparation des charges photo-induites. Les travaux réalisés au cours de cette thèse contribuent aux problématiques dépendantes d'assemblage et d'intégration des nano-objets carbonés dans des dispositifs en ouvrant de nombreuses perspectives dans ces domaines en rapide évolution.

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Bourourou, Mariem. "Conception des bioélectrodes enzymatiques à base de nanomatériaux dans des piles à combustible et des capteurs." Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2015. http://www.theses.fr/2015GREAI043/document.

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Abstract:

Le travail présenté dans ce manuscrit est une contribution à la recherche sur la mise en forme d'une nouvelle classe de bioélectrodes nanostructurées, principalement à base de nanotubes de carbone (NTCs). L'oxyde de graphène (GO) a été également évalué pour des applications bioélectrochimiques. Les procédés de fabrication développés autorisent l'ajout d'additifs tels que des médiateurs et des polymères. L'optimisation de la connexion enzymatique de la laccase pour la réduction de l'O2 sur des matrices de nanotubes de carbone ainsi que de la polyphénol oxydase (PPO) pour la détection électrochimique de l'ortho-quinone généré enzymatiquement a été étudiée. Dans un premier temps, le transfert d'électrons direct avec la laccase a été optimisé dans une matrice nanostructurée de NTCs. Dans ce contexte, nous avons examiné plusieurs approches pour immobiliser la laccase tout en l'orientant grâce à l'utilisation de dérivés de l'anthraquinone afin d'améliorer les performances catalytiques de la biocathode. L'immobilisation et l'orientation de l'enzyme ont été réalisées par fonctionnalisation des électrodes par le pyrène-mono-anthraquinone et le pyrène-bis-anthraquinone. La seconde partie présente la préparation d'une autre cathode basée sur la connexion indirecte de la laccase à une matrice nanostructurée de NTCs (buckypaper) contenant du bis-pyrène-ABTS comme médiateur rédox et comme réticulant pour la stabilité mécanique améliorée de ce buckypaper. La dernière partie de ce travail a été consacrée à la production de fibres par filage électrostatique à partir de deux mélanges différents: NTCs/ PAN(polyacrylonitrile) et GO/PAN. De telles fibres ont été utilisées comme électrodes pour des applications bioanalytiques et la bioconversion d'énergie
This thesis is devoted to the development of a new class of freestanding nanostructured bioelectrodes mainly based on carbon nanotubes (CNTs) Graphene oxide (GO) was also evaluated for its appropriateness for the treated bioelectrochemical approaches. The developed manufacturing processes forming CNTs slides (Buckypapers) or electrospun tissues also allow the confinement with additives like mediators or polymers. The optimization of the enzymatic connection of laccase, for O2 reduction on carbon nanotube arrays, and the polyphenol oxidase (PPO) for the electrochemical detection of enzymatically generated electroactive ortho-quinone was studied. Initially, direct electron transfer of laccase is optimized in a nanostructured CNTs matrix. We examined several approaches to immobilize and orient the laccase using anthraquinone derivatives while improving the catalytic performance of the biocathode. These immobilisation and orientation strategies on electrodes are performed by functionalization using pyrene-mono-Anthraquinone and pyrene-bis-anthraquinone. The second part of this thesis shows the preparation of another biocathode based on the indirect connection of laccase in nanostructured CNT buckypapers containing bis-pyrene-ABTS as a redox mediator and cross-linker, enhancing the mechanic stability of the buckypaper. The last part of this work was devoted to the production of nanofibers by electrospinning from two different blends: CNT / PAN and GO / PAN. Such fiber electrodes were used as bioelectrodes for bioanalytical applications and biological energy conversion

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Moussa, Hatem. "Influence de l’association de quantum dots ZnO avec des ions Cu²+ sur leur (photo)toxicité. Nouveaux matériaux ZnO/rGO pour la photocatalyse solaire." Thesis, Université de Lorraine, 2016. http://www.theses.fr/2016LORR0036/document.

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Abstract:

Ces dernières années, les énormes progrès réalisés en nanotechnologie ainsi qu’en science des matériaux ont conduit à la préparation de nombreuses nouvelles nanoparticules sans réellement connaître l’ensemble des propriétés associées à leurs dimensions. La première partie de notre travail vise à évaluer les risques et les problèmes associés aux nanomatériaux, en termes de toxicité, en utilisant des nanoparticules de ZnO. Nous avons tout d’abord étudié la capacité de ces nanoparticules à générer des espèces réactives d’oxygènes (EROs) sous irradiation UV en utilisant trois types des quantum dots (QDs) comme modèles, ZnO, ZnO dopé avec des ions Cu2+ et ZnO avec des ions Cu2+ adsorbés à sa surface. Les trois types des QDs ont montré une forte capacité à générer des EROs mais ceux modifiés par les ions Cu2+ en périphérie sont les plus producteurs. Ces QDs inhibent également le plus fortement la croissance de la bactérie E. coli. La toxicité n’est cependant pas dépendante des EROs photo-produits ni du zinc (+2) libéré par les QDs et montre qu’un mécanisme plus complexe doit être considéré. Dans une second partie, nous avons tenté d’améliorer l’activité photocatalytique de nanobâtonnets de ZnO en les associant à de l’oxyde de graphène réduit (rGO). Des nanocomposites ZnO/rGO ont été préparés par voie solvothermale et utilisés pour la phototodégradation du colorant Orange II comme modèle de polluant. Les résultats obtenus montrent que le photocatalyseur ZnO/rGO est très efficace sous irradiation solaire ou visible et qu’il est peu sensible à des variations de pH ou à la présence de perturbateurs dans le milieu. Finalement, le photocatalyseur est très stable et peut être réutilisé plus de dix fois sans perte notable d’activité
In recent years, tremendous advances in nanotechnology and materials science have led to the synthesis of many new nanoparticles without really knowing all the properties associated with their dimensions. The first part of our work aims to evaluate the risks and problems associated with nanomaterials, in terms of toxicity, using ZnO nanoparticles. We first studied the ability of these nanoparticles to produce reactive oxygen species (ROS) under UV irradiation using three ZnO-based quantum dots (QDs) as models, ZnO, ZnO doped with Cu2+ ions and ZnO with chimisorbed Cu2+ ions at their periphery. The three QDs have a strong capacity of generating ROS but those modified with Cu2+ at their surface were found the be the highest producers. These dots were also found to inhibit more markedly the growth of the E. coli bacteria. The toxicity does neither depend on the amount of photo-generated ROS nor on the amount of Zn(+2) leaked by the QDs, thus indicating that a more complex mechanism should be considered. In a second part, we tried to improve the photocatalytic efficiency of ZnO nanorods by associating these nanomaterials with reduced graphene oxide (rGO). ZnO/rGO composites were prepared by a solvothermal method and applied for the photodegradation of Orange II used as model pollutant. Results obtained demonstrate that the ZnO/rGO photocatalyst is highly efficient under solar and under visible light irradiation and weakly sensitive to pH changes and to the presence of perturbators in the reaction medium. Finally, the photocatalyst is stable and can be reused up to ten times without significant loss of catalytic activity

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Cazayus-Claverie, Emmanuelle. "Matériaux pour les batteries Li-AIR : nouvelles approches vers des nano-hétérostructures spinelles/graphène pour électrode à air." Thesis, Paris 6, 2017. http://www.theses.fr/2017PA066508/document.

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Abstract:

Ces travaux de thèse portent sur la synthèse et la caractérisation de nanoparticules d’oxyde spinelle à base de cobalt, déposée à la surface de feuillets d’oxyde de graphène réduit. Ces nanocomposites ont pour but de servir de catalyseurs bifonctionnels intégrés à l’électrode à air des batteries lithium-air. La particularité des synthèses présentées repose sur le chauffage micro-onde des précurseurs en milieu aqueux entre 100 et 200 °C. Cette approche originale de chimie douce permet en outre la création de l’interface entre les nanoparticules d’oxyde et les feuillets de graphène directement pendant la synthèse des particules, au lieu de nécessiter une étape supplémentaire de greffage. L’oxyde de cobalt Co3O4 a servi de matériau modèle pour optimiser les différents paramètres de synthèse puis le protocole a été adapté à une série d’oxydes binaires en substituant une partie des atomes de cobalt par du nickel, du manganèse ou encore du fer. La co-précipitation des cations de métaux de transition au sein d’une même phase a été rendue possible grâce à la compréhension des diagrammes de Pourbaix pour ajuster les conditions redox et acido-basiques.Enfin, les propriétés électrocatalytiques des catalyseurs composites vis-à-vis des deux réactions inverses d’ORR et OER ont été testées. L’écart entre les potentiels d’OER et ORR a été diminué de manière significative grâce à la présence des nanoparticules de Co3O4 sur feuillets d’oxyde de graphène réduit, montrant ainsi la réversibilité du catalyseur.Des caractérisations structurales et morphologiques qui ont permis d’établir certains liens entre synthèse, nanostructure et activité électrocatalytique complètent ce travail
This research work is focused on the design and characterisation of cobalt based oxides nanospinels anchored onto the surface of reduced graphene oxides (RGO) nanosheet, which will serve as bifunctional catalysts for the new generation lithium-air batteries. Whereas nanospinels are relatively simple to synthesize by conventional colloidal routes as nanoparticles dispersed into an aqueous solution, the synthesis we developed relies on a hydrothermal microwave treatment in the 100°C-200°C range. The main challenges of this nano-heterostructures synthesis was to create the interface between the nanoparticles and the RGO directly during the nanoparticles nucleation. RGO are very efficient microwave absorbers and could then convert microwave irradiation into heat in order to trigger precipitation of the spinel at the surface of the RGO sheet.Starting from Co3O4 as proof-of-concept material, the synthesis protocol has been successfully adapted to address binary oxides by substituting cobalt with first row transition metals such as nickel, manganese or iron. The precipitation of binary and ternary oxides was achievable thanks to a good understanding of the Pourbaix diagrams of all cations to adjust the acido-basic and redox conditions.Finally, the electrocatalytic activity of these supported spinel oxides was measured for both the oxygen reduction and oxygen evolution reactions (ORR and OER). The gap between the ORR and the OER potentials was significantly lowered by the presence of Co3O4 nanoparticles on the RGO, thus assuring the reversibility of this catalytic system, which is to be integrated in future scale-up test

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Lalitha, Anusha. "Modelling of MOF/Graphene oxide composites and their performances for CO2 capture." Thesis, Montpellier, 2020. http://www.theses.fr/2020MONTS003.

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Abstract:

La problématique du réchauffement de la planète causé par l’émission de gaz à effet de serre est actuellement un enjeu sociétal majeur. La capture de CO2 par l’utilisation de matériaux poreux apparait comme une solution viable. Des composites construits à partir de l’assemblage d’oxyde de graphène (GO) et de matériaux hybrides poreux de type MOFs ont récemment été proposés comme des candidats prometteurs pour l’adsorption sélective du CO2 vis-à-vis d’autres gaz, comme N2 et CH4. Dans cette thèse, une attention particulière a été portée à la construction de modèles structuraux pour le GO incorporant différentes fonctionnalités chimiques. Une méthodologie computationnelle innovante intégrant des approches quantiques et classiques (Dynamique Moléculaire) a été ensuite mise en œuvre pour construire des modèles microscopiques des composites MOF/GO et caractériser leurs interfaces en termes de taux de recouvrement, nature des sites d’interaction et déformation du GO, des paramètres qui jouent un rôle majeur dans la compatibilité du composite. Cette étude a été menée de façon systématique en faisant varier la nature à la fois du MOF et de la fonctionnalisation du GO. Par la suite, les performances de séparation de ces systèmes ont été modélisées à l'aide de simulations Monte Carlo. Cet effort computationnel a été mené en lien étroit avec des données expérimentales issues de différentes collaborations au sein du projet H2020 EU GRAMOFON. Les conclusions de cette thèse ouvrent la voie à un développement plus rationnel des membranes à matrice mixte MOF/GO
Recently, most of the research attention has been focused on controlling global warming resulting from the emission of greenhouse gases. The advantage of developing adsorbents for physisorption-based CO2 capture resides in the reduction of energy penalty and easier recyclability. Composite systems (MOF/GO) made from the assembly of graphene oxide (GO) with Metal organic frameworks (MOFs) together with tailored functionalities have been recently revealed as promising candidates to selectively adsorb CO2 over diverse gases including N2 and CH4. In this PhD, an innovative computational methodology integrating density functional theory calculations and force field-based molecular dynamics simulation has been applied to provide a first atomistic picture of the interactions at the MOF/GO interface with the main objective to characterize the nature of the interactions between the two components, the surface coverage, the GO conformation that all together are expected to play a key role in the compatibility of the composite. As a first step, a careful attention has been paid to develop a structural model for the GO containing –hydroxyl, -epoxy and –carboxylic groups consistent with the experimental observation on the C/O ratios. As a proof of concept, the zinc-based zeolite imidazole framework ZIF-8 has been considered and its MOF surface model has been taken from our previous work. The MOF/GO interface has been further built and detailed analysis of the MOF/GO interfaces has been generated. A systematic computational exploration of the impact of the nature of the MOFs as well as of the functionalization of GO has been further deployed. Subsequently, the adsorption and separation performances were modelled for these MOF/GO systems using Monte Carlo simulations. These computational findings were supported by experimental data collected within the frame of the H2020 EU GRAMOFON and paves way towards a more rationale development of mixed matrix membranes

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Wang, Qian. "Carbon-based materials : application in electrochemical sensing." Thesis, Lille 1, 2016. http://www.theses.fr/2016LIL10079/document.

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Abstract:

Les nanomatériaux à base de carbone ont suscité un intérêt considérable en raison de leurs applications potentielles dans divers domaines. Ces matériaux sont également considérés comme des matrices idéales pour le développement de capteurs/biocapteurs électrochimiques avec une grande sensibilité. Au cours de ce travail de thèse, on a utilisé des nanotubes de carbone alignés verticalement dopés à l'azote (VA-NCNT), des électrodes d’or modifiées avec des nanofibres de carbone/hydroxyde de cobalt (CNFs/Co(OH)2) par dépôt électrophorétique, ou avec des nanoparticules de cuivre /oxyde de graphène réduit (Cu NPs/rGO), ainsi que des électrodes de carbone vitreux modifiées avec des nanoparticules d'or/rGO (Au NPs/rGO), et évalué leurs caractéristiques électrochimiques pour la construction de capteurs/biocapteurs. La modification des électrodes de VA-NCNT avec des aptamères lysozyme a permis une détection sensible (du l’ordre du femtomolaire) de lysozyme dans le sérum. Cette méthode a été appliquée avec succès pour la détection de lysozyme chez des personnes atteintes de la maladie inflammatoire de l'intestin (IBD). Les électrodes d'or modifiés par rGO/Cu NPs et CNFs/Co(OH)2 ont montré un excellent comportement pour l’oxydation électro-catalytique du glucose. Ils ont été utilisés pour la détection non enzymatique du glucose dans des solutions tampons de façon sélective mais aussi pour la détermination du glucose dans le sérum humain. La détection non enzymatique du peroxyde d'hydrogène a également été réalisée sur des électrodes modifiés par rGO/Au NPs, ce dernier a été préparé en utilisant la tyrosine pour la réduction d'oxyde de graphène (GO) et le sel d’Au
Carbon-based nanomaterials have attracted tremendous interest because of their potential applications in various fields. These materials are also considered ideal matrixes for the development of highly sensitive electrochemical based sensing platforms. In this thesis, vertically aligned nitrogen-doped carbon nanotube (VA-NCNT) electrodes, gold electrodes modified with cobalt hydroxide embedded carbon nanofibers (CNFs/Co(OH)2) through electrophoretic deposition, or copper nanoparticles loaded reduced graphene oxide (rGO/Cu NPs), as well as chemically formed gold nanoparticle decorated rGO (rGO/Au NPs) modified glassy carbon electrodes were developed, and their electrochemical and sensing capabilities were investigated. Modification of VA-NCNT electrodes with lysozyme aptamers resulted in a sensor with femtomolar sensitivity to lysozyme in serum and was successfully applied for the differentiation of healthy patients and inflammatory bowel disease (IBD) affected ones. rGO/Cu NPs and CNFs/Co(OH)2 coated gold electrodes showed excellent electro-catalytic oxidation behavior towards glucose and were employed as non-enzymatic glucose sensors for glucose determination in human serum. Non-enzymatic hydrogen peroxide detection was also achieved on rGO/Au NPs modified electrodes, where the matrix was formed using tyrosine as dual reductant of graphene oxide (GO) and Au salt

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Nesser, Hussein. "Fabrication et caractérisation des MEMS composite pour la récupération d'énergie mécanique." Thesis, Bordeaux, 2016. http://www.theses.fr/2016BORD0269/document.

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Abstract:

Les récents progrès dans le domaine des MEMS organiques suscitent un intérêt croissant dans la substitution de micropoutres inorganiques par des micropoutres organiques pour diverses applications. N’ayant été étudiée qu’en mode statique, la réponse électrostrictive des MEMS organiques est présentée pour la première fois en mode dynamique. L’une des originalités de ce travail est de fabriquer un micro-récupérateur d’énergie mécanique avec une approche « tout-organique ». Dans cette thèse, des matériaux nanocomposites à base d’oxyde de graphène réduit (rGO) dispersé dans du poly-dimethyl siloxane (PDMS), sont utilisés pour la récupération de l'énergie mécanique vibratoire avec une transduction électrostrictive. Le dispositif génère une densité de puissance électrique de 8,15 W/cm3 pour une accélération de 1 g au premier mode de résonance (≈ 17 Hz)
Recent advances in the field of organic MEMS have generated interest in the substitution of inorganic microbeams by organic ones for various applications. Until now, the use of electrostrictive materials is limited to the MEMS operating mostly in static mode. The electrostrictive response of organic MEMS is presented here for the first time in dynamic mode. One of the originality of this work is to produce a micro-mechanical energy harvester fabricated in an all-organic approach. In this thesis, strain sensitive nanocomposite materials based on reduced graphene oxide (rGO) dispersed in polydimethylsiloxane (PDMS) are used for mechanical vibratory energy harvesting with an electrostrictive transducer. With an acceleration of 1 g of the microcantilever base, actuation at the first resonant mode (≈ 17 Hz) generates an electrical power density of 8.15 μW/cm3

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Föllmer, Marie. "Lignin fibres prepared by coagulation : a promising precursor for carbon fibres." Thesis, Bordeaux, 2018. http://www.theses.fr/2018BORD0238/document.

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Abstract:

Les fibres de carbone sont actuellement utilisées dans les matériaux composites pour les secteurs de l'aérospatiale, l’aéronautique et les sports de compétition. Leur application sur les marchés de grande consommation est toutefois entravée par le coût élevé des matières premières et le procédé de carbonisation, notamment l’étape de stabilisation. Par conséquent,les matériaux précurseurs alternatifs et peu coûteux sont très demandés. La lignine, une ressource naturelle très abondante contenant de grandes quantités de carbone, est considérée comme un bon candidat. Jusqu'à présent, les fibres de lignine ont été principalement préparées par filage en voie fondue et en mélange avec des polymères thermoplastiques pour améliorer leur aptitude au filage et leurs propriétés mécaniques, mais en réduisant fortement leurs rendements de carbonisation et en augmentant leur prix. Nous proposons dans cette thèse des fibres précurseur à base de lignine obtenues par un procédé de filage en continu par coagulation. En combinaison avec de petites proportions d'alcool polyvinylique, on obtient des fibres composites hautement flexibles et infusibles, contenant jusqu'à 70-90 % de lignine industrielle. Notre développement nous permet de fabriquer des fibres de carbone avec des rendements de l’ordre de 30 % qui présentent des propriétés prometteuses. Jusqu'à présent, les fibres de carbone à base de lignine mentionnées dans la littérature n'atteignent pas les propriétés mécaniques requises pour des applications à hautes performances en raison de leur structure de carbone amorphe. Cependant, en incorporant des cristaux liquides de feuillets d'oxyde de graphène ou des nanocristaux de cellulose dans nos fibres précurseurs de lignine, nous pouvons améliorer l'orientation des plans de carbone obtenus après la carbonisation. Nos systèmes de fibres à base de lignine avec une structuration améliorée représentent donc une étape importante vers la mise en oeuvre industrielle de la lignine en tant que matériau précurseur «vert» pour les fibres de carbone à faible coût et à haute résistance
Carbon fibres are currently used in composite materials for the aerospace, transportation and energy sectors. Their application in mass markets however is hindered by the high cost of the fibre raw materials. Therefore, alternative and inexpensive precursor materials are in high demand. Especially lignin, a widely abundant natural resource containing high quantities of carbon, is considered as an important candidate. So far, lignin fibres have mostly been prepared by melt-spinning and by blending with thermoplastic polymers to enhance their spinnability and mechanical properties, but strongly lowering their carbonization yields and raising their price. We propose lignin-based precursor fibres obtained through a continuous wet-spinning process. In combination with only small ratios of polyvinyl alcohol, highly flexible and infusible composite fibres, containing up to 70-90 % of industrial lignin, can be obtained.Our development enables us to manufacture carbon fibres in high yields which exhibit promising properties. Until now, lignin-based carbon fibres reported in literature do not reach the mechanical properties required for high-performance applications due to their amorphous carbon structure. However, by incorporation of liquid crystalline graphene oxide flakes or cellulose nanocrystals into our lignin precursor fibres, we are able to improve the orientation of the carbon planes obtained after carbonization. Our lignin-based fibre systems with enhanced structuration thus represent an important step towards the industrial implementation of lignin as “green” precursor material for low-cost and high-strength carbon fibres

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Nesser, Hussein. "Fabrication et caractérisation des MEMS composite pour la récupération d'énergie mécanique." Electronic Thesis or Diss., Bordeaux, 2016. http://www.theses.fr/2016BORD0269.

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Abstract:

Les récents progrès dans le domaine des MEMS organiques suscitent un intérêt croissant dans la substitution de micropoutres inorganiques par des micropoutres organiques pour diverses applications. N’ayant été étudiée qu’en mode statique, la réponse électrostrictive des MEMS organiques est présentée pour la première fois en mode dynamique. L’une des originalités de ce travail est de fabriquer un micro-récupérateur d’énergie mécanique avec une approche « tout-organique ». Dans cette thèse, des matériaux nanocomposites à base d’oxyde de graphène réduit (rGO) dispersé dans du poly-dimethyl siloxane (PDMS), sont utilisés pour la récupération de l'énergie mécanique vibratoire avec une transduction électrostrictive. Le dispositif génère une densité de puissance électrique de 8,15 W/cm3 pour une accélération de 1 g au premier mode de résonance (≈ 17 Hz)
Recent advances in the field of organic MEMS have generated interest in the substitution of inorganic microbeams by organic ones for various applications. Until now, the use of electrostrictive materials is limited to the MEMS operating mostly in static mode. The electrostrictive response of organic MEMS is presented here for the first time in dynamic mode. One of the originality of this work is to produce a micro-mechanical energy harvester fabricated in an all-organic approach. In this thesis, strain sensitive nanocomposite materials based on reduced graphene oxide (rGO) dispersed in polydimethylsiloxane (PDMS) are used for mechanical vibratory energy harvesting with an electrostrictive transducer. With an acceleration of 1 g of the microcantilever base, actuation at the first resonant mode (≈ 17 Hz) generates an electrical power density of 8.15 μW/cm3

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Cazayus-Claverie, Emmanuelle. "Matériaux pour les batteries Li-AIR : nouvelles approches vers des nano-hétérostructures spinelles/graphène pour électrode à air." Electronic Thesis or Diss., Paris 6, 2017. https://accesdistant.sorbonne-universite.fr/login?url=https://theses-intra.sorbonne-universite.fr/2017PA066508.pdf.

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Abstract:

Ces travaux de thèse portent sur la synthèse et la caractérisation de nanoparticules d’oxyde spinelle à base de cobalt, déposée à la surface de feuillets d’oxyde de graphène réduit. Ces nanocomposites ont pour but de servir de catalyseurs bifonctionnels intégrés à l’électrode à air des batteries lithium-air. La particularité des synthèses présentées repose sur le chauffage micro-onde des précurseurs en milieu aqueux entre 100 et 200 °C. Cette approche originale de chimie douce permet en outre la création de l’interface entre les nanoparticules d’oxyde et les feuillets de graphène directement pendant la synthèse des particules, au lieu de nécessiter une étape supplémentaire de greffage. L’oxyde de cobalt Co3O4 a servi de matériau modèle pour optimiser les différents paramètres de synthèse puis le protocole a été adapté à une série d’oxydes binaires en substituant une partie des atomes de cobalt par du nickel, du manganèse ou encore du fer. La co-précipitation des cations de métaux de transition au sein d’une même phase a été rendue possible grâce à la compréhension des diagrammes de Pourbaix pour ajuster les conditions redox et acido-basiques.Enfin, les propriétés électrocatalytiques des catalyseurs composites vis-à-vis des deux réactions inverses d’ORR et OER ont été testées. L’écart entre les potentiels d’OER et ORR a été diminué de manière significative grâce à la présence des nanoparticules de Co3O4 sur feuillets d’oxyde de graphène réduit, montrant ainsi la réversibilité du catalyseur.Des caractérisations structurales et morphologiques qui ont permis d’établir certains liens entre synthèse, nanostructure et activité électrocatalytique complètent ce travail
This research work is focused on the design and characterisation of cobalt based oxides nanospinels anchored onto the surface of reduced graphene oxides (RGO) nanosheet, which will serve as bifunctional catalysts for the new generation lithium-air batteries. Whereas nanospinels are relatively simple to synthesize by conventional colloidal routes as nanoparticles dispersed into an aqueous solution, the synthesis we developed relies on a hydrothermal microwave treatment in the 100°C-200°C range. The main challenges of this nano-heterostructures synthesis was to create the interface between the nanoparticles and the RGO directly during the nanoparticles nucleation. RGO are very efficient microwave absorbers and could then convert microwave irradiation into heat in order to trigger precipitation of the spinel at the surface of the RGO sheet.Starting from Co3O4 as proof-of-concept material, the synthesis protocol has been successfully adapted to address binary oxides by substituting cobalt with first row transition metals such as nickel, manganese or iron. The precipitation of binary and ternary oxides was achievable thanks to a good understanding of the Pourbaix diagrams of all cations to adjust the acido-basic and redox conditions.Finally, the electrocatalytic activity of these supported spinel oxides was measured for both the oxygen reduction and oxygen evolution reactions (ORR and OER). The gap between the ORR and the OER potentials was significantly lowered by the presence of Co3O4 nanoparticles on the RGO, thus assuring the reversibility of this catalytic system, which is to be integrated in future scale-up test

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Vacchi, Isabella Anna. "Controlled chemical functionalization of graphene oxide." Thesis, Strasbourg, 2017. http://www.theses.fr/2017STRAF053.

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Abstract:

L’oxyde de graphène est un nanomatériau prometteur grâce à ses caractéristiques physicochimiques. Cependant, jusqu’à aujourd’hui, sa composition exacte reste encore inconnue. Ceci est dû à la complexité et au caractère non-stoechiométrique de ce matériau. Nous avons commencé par étudier sa composition de surface et sa réactivité. Nous avons utilisé des échantillons synthétisés de manière différente pour explorer la relation entre la méthode de synthèse et la composition de surface. En outre, nous avons préparé un dérivé fonctionnalisé avec un agent chélatant de radionucléides pour étudier sa biodistribution et l’impact de la taille latérale.Par la suite, nous avons essayé plusieurs stratégies de multi-fonctionnalisation. L’avantage est de pouvoir combiner différentes propriétés. Nous avons observé que, souvent après la fonctionnalisation, la dispersabilité de l’oxyde de graphène diminue. Ainsi, nous avons développé un échantillon fonctionnalisé par un polymère soluble dans l’eau. Enfin, nous avons exploré et amélioré les méthodes de caractérisation de l’oxyde de graphène. Une caractérisation approfondie par différentes techniques est fondamentale pour comprendre les modifications que le matériau a subies
Graphene oxide is a promising nanomaterial thanks to its physicochemical characteristics. However, until today its exact composition remains still unknown. This is due to the complexity and non-stoichiometric character of this material.We started by investigating the surface composition of graphene oxide and its reactivity. We used differently synthesized samples to explore the relationship between the synthesis method and the surface composition. Furthermore, we functionalized graphene oxide with a chelating agent of radionuclides to study its biodistribution, and the impact of the lateral size. Afterwards, we tried different strategies for multifunctionalization with the aim to combine different properties. We observed that the dispersibility of graphene oxide often decreased after functionalization. Thus, we developed a highly water-stable graphene oxide sample by grafting awater-soluble polymer on its surface. Finally, we explored and improved the characterization methods for graphene oxide. Athorough investigation using different characterization techniques is fundamental to understand the modifications that the material underwent

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Binti, Mohd Firdaus Achutan Rabita. "Graphène chimiquement modifié et auto-assemblé comme adsorbant pour des applications en environnement." Electronic Thesis or Diss., Université de Lorraine, 2022. http://www.theses.fr/2022LORR0275.

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Abstract:

Le graphène idéal est une couche d'épaisseur atomique composé exclusivement d'atomes de carbone hybridés sp². En outre, le graphène peut également être vu sous d'autres formes dites dérivés du graphène, y compris l'oxyde de graphène (GO) et l'oxyde de graphène réduit (rGO). Notre étude a démontré que le GO peut être utilisé comme matériau de départ et être activé chimiquement et physiquement pour être utilisé comme adsorbant pour la capture du CO₂. De plus, des matériaux à base de graphène tridimensionnels (3D) ont récemment suscité beaucoup d'intérêt en raison de leur capacité à préserver les propriétés intrinsèques des feuilles de graphène 2D tout en offrant des fonctions avancées qui améliorent les performances dans un large champ d'applications, en particulier la dépollution. Ainsi, la section suivante de cette étude décrit le processus de développement de monolithes à base de graphène 3D (GBM) et la modification chimique des GBM 3D poreux préparés en utilisant un dépôt par Atomic Layer Deposition (ALD) d'alumine (Al₂O₃). L’ALD offre des avantages tels que la bonne diffusion des précurseurs au sein des porosités, l’absence de contamination, le contrôle de phase déposée et la possibilité de déposer des nanoparticules ou des nanofilms selon l’interaction des précurseurs avec la surface à couvrir. De plus, pour mieux comprendre les caractéristiques des matériaux développés, des techniques de caractérisation standards couplées avec des approches technologiques avancées (par exemple ; TEM/STEM/EELS sur des lamelles minces préparées par FIB) ont été mises en oeuvre pour étudier la chimie de surface et les propriétés structurelles des GBM 3D chimiquement modifiés. Enfin, l'hybride 3D Al₂O₃ / GBM développé par ALD a été testé pour l'adsorption du colorant rouge Congo, et il a montré une capacité d'adsorption accrue par rapport aux GBM 3D vierges, en raison des interactions favorables entre la surface d'alumine et le rouge Congo
Ideal or pristine graphene is a single atom-thick layer of sp² hybridized carbon atoms. Besides, graphene can also be seen in other forms as graphene derivatives, including graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (rGO). Our study demonstrated that GO is suitable to be used as starting material and can also be chemically and physically activated to be used as an adsorbent for CO₂ capture. In addition, three-dimensional (3D) graphene materials have recently gained a great deal of interest due to their ability to preserve the intrinsic properties of 2D graphene sheets while providing advanced functions that improve performance in a wide range of applications, especially, environmental remediation. Thus, the next section of this study describes the process of developing 3D graphene based monoliths (GBMs) and chemically modified the prepared porous 3D GBMs by using atomic layer deposition (ALD) of alumina (Al₂O₃), which offers advantages such as precursor diffusion, no contamination, phase control, and the ability to deposit nanoparticles or nanofilms. Further, to better understand the characteristics of the developed materials, some standard and advanced characterization techniques (e.g.; TEM/STEM/EELS on thin lamellas prepared by FIB) have been selected to study the surface chemistry and structural properties of the chemically modified 3D GBM hybrids. Lastly, the 3D Al₂O₃ / GBM hybrid developed by ALD was tested for Congo red dye adsorption, and it showed increased adsorption capacity than pristine 3D GBMs, owing to the favourable interactions between the alumina surface and Congo red

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Diot, Guillaume. "Étude de l'interface oxyde de graphène / 1-eicosyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethylsulfonyl)imide par la procédure des films de Langmuir : influence de l'ajout d'or dans la sous-phase." Electronic Thesis or Diss., Sorbonne université, 2023. http://www.theses.fr/2023SORUS628.

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Abstract:

Les supercondensateurs à base de liquide ionique (LI) comme électrolyte et de graphène comme électrode sont des dispositifs prometteurs. Ils possèdent une grande densité de puissance mais souffrent d’une faible densité de stockage de l’énergie comparé au batterie actuelles. L’ajout de nanoparticules d’or entre les feuillets de graphène et le LI semble prometteur pour améliorer ces propriétés. Nous utilisons la méthode des films de Langmuir, une procédure permettant d’élaborer et d’étudier des monocouches et des interfaces sur une surface d’eau sous diverses conditions physico-chimiques, pour étudier l’interface oxyde de graphène (GO)/LI. Nous utilisons le liquide ionique [C20mim]+[NTf2]- et l’oxyde de graphène (capables de former un film stable à la surface de l’eau). Nous utilisons l’irradiation de la surface par des rayons X couplée à l’ajout de sel d’or HAuCl4·3H2O dans la sous phase pour former par radiolyse des nanoparticules d’or (AuNPs) sous le film organique. L’objectif de cette thèse est d’étudier la formation de l’interface entre l’OG et le liquide ionique sans et en présence de AuNPs aux interfaces. Pour ce faire, nous utilisons un solvant commun aux deux espèces : le NMP. Ensuite, déposant le film sur une sous-phase formée par une solution d’or, nous utilisons la radiolyse de surface par rayons X pour produire des nanoparticules d’or en contact avec ce film. Nous avons donc tout d’abord étudié l’influence du solvant NMP sur les films purs de liquide ionique et d’oxyde de graphène. La présence de NMP résiduel dans la couche de liquide ionique influence les structures formées. Le NMP est un solvant capable de former une couche stable d’oxyde de graphène à l’interface air/eau. Ainsi, le NMP est à prendre en compte dans l’organisation des interfaces pour le mélange mixte. Nous avons ensuite étudié les films mixtes de LI et GO. Nous avons montré que l’organisation du LI dépendait de la nature des deux interfaces qui entourent sa monocouche. A basse pression de surface, les feuillets de GO recouvrent partiellement la monocouche de LI adsorbée à la surface de l’eau. La monocouche de LI est dans une phase désordonnée qu’elle soit ou non recouverte par ces feuillets. A haute pression, une partie du liquide ionique migre au-dessus des feuillets de GO. On voit apparaitre une coexistence entre deux structures formées par le LI, une structure monocouche hexagonal 2D et une structure multicouche organisée en un réseau monoclinique. Nous avons ensuite utilisé la radiolyse de surface pour former des AuNPs en contact avec le film organique. La sous-phase utilisée est alors une solution d’ions d’or. Nous montrons qu’il existe deux régimes en fonction de la quantité d’or en sous-phase. Pour une quantité d’ions d’or inférieure à 500 fois celle de molécules de LI déposées en surface, nous observons la formation de AuNPs. Pour une quantité d’or supérieure ou égale à 500 fois la quantité de molécules de liquide ionique, la formation de AuNPs n’a lieu qu’à des pressions de surface inférieures à celle du collapse du film . Au-dessus de cette pression de surface, on n’observe plus la formation des AuNPs mais l’apparition d’une structure triclinique. Celle-ci résulte de la substitution de l’anion du liquide ionique par l’ion d’or. Enfin nous avons étudié les effets de l’irradiation sur un film mixte de GO-LI déposé sur une solution d’or. Le film adopte alors une combinaison des comportements observés sur les films mixtes LI-GO déposés sur eau et des films purs de LI et d’OG sur solution d’or. A basse pression, on retrouve le comportement structural observé sur eau pure mais la présence de NMP résiduel induit la formation de AuNPs. A haute pression, les molécules de LI ne recouvrent plus les feuillets de GO. On observe l’apparition de la structure triclinique ainsi que de AuNPs toujours attribuées à la présence du NMP résiduel
Supercapacitors based on ionic liquid (IL) as electrolyte and graphene as electrode are promising devices. They have a large number of charge-discharge cycles much faster than the current batteries but suffer from low energy storage density. The addition of gold nanoparticles between graphene sheets and IL appears promising to improve their performances. We use the Langmuir film method, a procedure for studying layers and interfaces on a water surface under various physico-chemical conditions, to study the graphene oxide (GO)/IL interface. We use the ionic liquid [C20mim]+[NTf2]- and graphene oxide (capable of forming a stable film on the surface of the water). We use irradiation of the surface by X-rays coupled with the addition of HAuCl4 3H2O gold salt in the sub-phase to form by radiolysis gold nanoparticles under the organic film. The objective of this thesis is to study the formation of the interface between graphene oxide and ionic liquid without and in the presence of gold nanoparticles at the interfaces. In this goal, we use a solvent common to both species: NMP. Then, depositing the film on a sub-phase formed by a solution of gold, we use surface radiolysis by X-rays to form gold nanoparticles in contact with this film. We therefore first studied the influence of the solvent NMP on pure films of ionic liquid and graphene oxide. We have demonstrated the presence of residual NMP in the IL film that influences the formed structures. NMP was shown to be a solvent capable of forming a stable film of graphene oxide at the air/water interface. Thus, the NMP will be considered in the organization of the interfaces for the mixed film. We then studied the mixed films of IL and GO. We showed that the organization of the IL depended on the nature of the two interfaces surrounding its monolayer. At low surface pressure, the GO sheets partially cover the IL monolayer adsorbed to the water surface. IL monolayer is in a disorderly phase whether or not it is covered by GO sheets. At high pressure, part of the IL migrates above the GO sheets. We see a coexistence between two structures formed by the IL, a hexagonal 2D monolayer structure and a multilayer structure organized in a monoclinic network. We then used surface radiolysis to form gold nanoparticles in contact with the organic film. The sub-phase used is then a solution of gold ions. We show that there are two regimes depending on the quantity of gold in the sub-phase. For a quantity of gold ions less than 500 times that of IL molecules deposited on the surface, we observe the formation of gold nanoparticles. For a quantity of gold greater than or equal to 500 times the quantity of molecules of IL, the formation of gold nanoparticles takes place only at surface pressures lower than that of the collapse of the film. Above this surface pressure, we no longer observe the formation of gold nanoparticles but the appearance of a triclinic structure. This results from the substitution of the anion of the IL by the gold ion. Finally, we studied the effects of irradiation on a mixed GO-IL film deposited on a gold solution. The film adopts a combination of the behaviors observed on mixed IL-GO films deposited on water and pure IL and OG films on gold solution. At low pressure, we find the structural behaviour observed on pure water but the presence of residual NMP induces the formation of gold nanoparticles. At high pressure, IL molecules no longer cover GO sheets. We observe the appearance of the triclinic structure as well as gold nanoparticles always attributed to the presence of residual NMP

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Mathur, Shashank. "Croissance et structure à l'échelle atomique d'un nouveau matériau cristallin bidimensionnel à base de silicium et d'oxygène." Thesis, Université Grenoble Alpes (ComUE), 2016. http://www.theses.fr/2016GREAY019/document.

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L'oxyde de silicium est un composé très largement abondant qui existe sous différentes phases, cristallines ou amorphes, qui se présentent sous la forme de structures poreuses ou de films minces. Il s'agit d'un diélectrique traditionnel pour la microélectronique et d'un support de choix pour des nanoparticules dans des systèmes catalytiques. Sa structure, amorphe ou tridimensionnelle et complexe, rend difficile la compréhension des propriétés jusqu'aux échelles les plus élémentaires. Les films utra-minces épitaxiés, parfois nommés « silice bidimensionelle » se prêtent au contraire à des caractérisation fines de la structure et des propriétés.Cette thèse avait pour objectif de préparer une telle phase d'oxide de silicium. A l'aide de sondes de sciences des surfaces, la microscopie à effet tunnel (STM), la diffraction d'électrons rapides en réflexion (RHEED), dont les analyses ont été confrontées aux résultats de calculs en théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), la structure de cette phase à pu être résolue jusqu'à l'échelle atomique. Nous avons mis en évidence l'arrangement hexagonal de tétraèdres de [SiO4], chimisorbés sur la surface (0001) du ruthenium en des sites spécifiques. Une phase d'oxygène diluée, reconstruite sur le Ru(0001), a été observée, qui coexiste avec l'oxide de silicium.La croissance de l'oxyde de silicium, a également été étudiée, par un suivi in operando, en temps réel pendant la croissance, par RHEED. Une évolution marquée de taille de domaines et/ou de l'accumulation et de la relaxation de déformations a été observée alors que l'oxyde de silicium crystallise. Un mécanisme de croissance a été proposé sur la base de ces observations, selon lequel les espèces chimiques à la surface se réorganisent par des déplacements latéraux élémentaires. Ce mécanisme s'accompagne de la formation, inévitable, de lignes de défauts uni-dimensionnelles, dont la structure a été déterminée à l'échelle atomique par STM
Silicon oxide is a widely abundant compound existing in various forms from amorphous to crystalline, bulk to porous and thin films. It is a common dielectric in microelectronics and widely used host for nanoparticles in heterogenous catalysis. Its amorphous nature and the ill-defined complex three dimensional structure is a hurdle to the understanding of its properties down to the smallest scales. Resorting to epitaxially grown ultra-thin phase (also called a two-dimensional material) can help overcome these issues and provide clear-cut information regarding the structure and properties of the material.In this thesis, studies were aimed at growing this promising novel phase of silicon oxide. Using surface science tools, including scanning tunelling microscopy (STM) and reflection high energy electron diffraction (RHEED) supported by density functional theory calculations, the atomic structure was resolved to high resolution. The monolayer was found to have a hexagonal arrangement of the [SiO4] tetrahedra chemisorbed on the surface of Ru(0001) into specific sites. This lattice of monolayer silicon oxide was also found to coexist with an oxygen reconstruction of the bare Ru(0001) inside each silicon oxide cell.The growth of this monolayer was monitored in real-time by in operando RHEED studies. These experiments provided with insights the domain size evolution and the build up/release of strain field during the growth that. Based on the experimental observations, a growth mechanism leading to the formation of monolayer silicon oxide could be proposed in terms of geometrical translations of the atomic species on the surface of Ru(0001) support. This mechanism results in unavoidable formation of one-dimensional line-defects that were precisely resolved by the STM

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Gao, Zhengfeng. "Multifunctional 2D nanomaterials for antibacterial and anticancer applications." Electronic Thesis or Diss., Strasbourg, 2024. http://www.theses.fr/2024STRAF033.

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L’oxyde de graphène (GO) et le δ-FeOOH, réputés pour leur biocompatibilité, leurs grandes surfaces spécifiques et leur facilité de fonctionnalisation, présentent un potentiel prometteur pour des applications biomédicales, notamment dans la lutte contre les infections bactériennes et le traitement du cancer.Cette thèse a exploré la synthèse, la fonctionnalisation et les applications de ces matériaux bidimensionnels (2D). Le premier projet a consisté à fonctionnaliser le GO avec des peptides antimicrobiens (AMPs) en utilisant la chimie Click pour améliorer son activité antibactérienne, une stratégie utilisant des polymères ramifiés s’étant avérée particulièrement efficace pour améliorer l’activité antibactérienne. Le deuxième projet a tenté d'accroître l’efficacité antibactérienne du GO en liant à sa structure des composés d'ammonium quaternaire (QACs). Cependant, cette approche n’a pas réussi à surpasser l’efficacité des composants individuels. Le troisième projet a exploré l’utilisation du δ-FeOOH et de ses dérivés dans des réactions de type Fenton pour des thérapies potentielles contre le cancer. Globalement, la recherche menée dans cette Thèse souligne la nécessité d'optimiser les stratégies de fonctionnalisation afin d'équilibrer la biocompatibilité et l’efficacité, tout en explorant les capacités des nouveaux matériaux ferreux 2D dans les applications biomédicales
Graphene oxide (GO) and δ-FeOOH, notable for their biocompatibility, high surface area, and ease of functionalization, show promising potential for biomedical applications, specifically in combating bacterial infections and treating cancer.This thesis explored the synthesis, functionalization, and applications of these two-dimensional (2D) materials. The first project concerned functionalizing GO with antimicrobial peptides (AMPs) using the Click chemistry to enhance its antibacterial activity, with one strategy using branched polymers proving to be particularly effective in enhancing the antibacterial efficacy. The second project attempted to improve the antibacterial effectiveness of GO by attaching to its structure quaternary ammonium compounds (QACs). However, this approach failed to exceed the efficacy of the single individual components. The third project explored the use of δ-FeOOH and its derivatives in Fentonlike reactions for potential cancer therapies. Overall, the research explored in this Thesis emphasizes the need to optimize the functionalization strategies to balance the biocompatibility and the efficiency, while also exploring the capabilities of novel iron-based 2D materials in biomedical application

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Ries, Lucie. "Functionalized two-dimensional (2D) MoS2 nanosheets as building blocks for water purification membranes." Thesis, Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie, 2019. http://www.theses.fr/2019ENCM0009.

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Les technologies de séparation par membranes jouent un rôle important dans divers domaines tels que le traitement de l’eau, la séparation de produits chimiques et de gaz dans de nombreux domaines industriels ou encore l’industrie alimentaire. L’accent a récemment été mis sur les matériaux bidimensionnels(2D) pour les applications membranaires, car leur épaisseur atomique et leur espacement limité entre les couches pourraient théoriquement améliorer les performances de séparation. Les nanofeuillets eux-mêmes ou l’empilement de plusieurs feuillets peuvent former des membranes sélectives. L’empilement multicouche de monofeuillets sous forme de membrane nanolaminée crée des capillaires 2D (ou nanocanaux) capables de tamiser efficacement les espèces chimiques en fonction de leur taille. Des exemples récents ont été rapportés dans la littérature démontrant le potentiel des matériaux 2D en tant que membranes multicouches ou monocouches pour le tamisage moléculaire (222; 260; 466; 204), la séparation de gaz (219; 246; 190),la production d’énergie (467) et le dessalement de l’eau de mer (198; 194). Parmi les différentes membranes 2D nanolaminées, l’oxyde de graphène (GO) est le matériau le plus étudié, et le tamisage moléculaire au sein de sa structure est principalement dicté par la taille de ses capillaires 2D (222). Malheureusement,l’hydrophilie importante des nanofeuillets rend les membranes de GO instables en milieu aqueux, et la difficulté de contrôler la largeur des capillaires entre les nanofeuillets limite l’utilisation de ces membranes pour le traitement des eaux. D’autres matériaux 2D tels que les nanofeuillets exfoliées de dichalcogénures de métaux de transition (TMD) constituent des plateformes attrayantes pour la réalisation de membranes nanolaminées.Des travaux récents menés sur des membranes nanolaminées en disulfure de molybdène (MoS2) ont montré sa stabilité améliorée (3). Dans le cadre de cette thèse, nous avons étudié les performances d’un nouveau type de membranes nanolaminées en MoS2 pour lesquelles la chimie de surface des feuillets est précisément contrôlée (14). Afin d’évaluer le rôle de la chimie de surface,nous avons exploré l’impact de la fonctionnalisation covalente sur le tamisage moléculaire pour la purification de l’eau (plus particulièrement le dessalement et l’élimination des micropolluants) (14). Nos résultats ouvrent de nouvelles voies pour ajuster avec précision les capacités de séparation des membranes à base de matériaux 2D
Membrane separation technology plays an important role in various fields including water treatment, chemicals and gas separation for numerous industrial fields, and food processing. There has been a renewed focus on two-dimensional(2D) materials for membrane application since their atomic thicknessand confined interlayer spacing could theoretically lead to enhanced separative performances. Either the single nanosheets themselves, or the stackingof multiple sheets can form selective membranes. The multilayer assembly of single nanosheets – forming nanolaminate membranes – creates 2D capillaries(or nanochannels) that can efficiently sieve chemical species depending ontheir size.Recent examples have been reported in the literature demonstrating the potential of 2D materials as multi- or single-layer membranes for molecular sieving(222; 260; 466; 204), gas separation (219; 246; 190), energy harvesting (467)and water desalination (198; 194).Among the different building blocks of nanolaminate membranes made of two-dimensional materials (2D), graphene oxide (GO) has been studied as a candidate for molecular sieving via size-limited diffusion in the 2D capillaries (222). Unfortunately the high hydrophilicity of GO nanosheets makes GO membranes unstable in water, while the poor control of the capillary width between the nanosheets limits the water permeance of the membranes. Other 2D materials such as exfoliated nanosheets of transition metal dichalcogenides (TMDs)constitute attractive platforms for the realization of nanolaminate membranes.Recent works carried out on nanolaminate membranes made of molybdenum disulfide (MoS2) have demonstrated improved stability (3). Within this thesis we have studied the performance of a novel type of MoS2 nanolaminate membranes with well-controlled surface chemistry of the nanosheets (14). Inorder to assess the role of surface chemistry, we explored the impact of covalent functionalization on molecular sieving toward water purification (i.e. desalination and micropollutant removal) (14). Our results open novel directions to finely tune the sieving behavior of membranes based on 2D materials

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Guemiza, Hazar. "Electrodes à base d'oxyde de graphène réduit - Polymères (liquides ioniques) pour des supercondensateurs performants." Electronic Thesis or Diss., CY Cergy Paris Université, 2024. http://www.theses.fr/2024CYUN1293.

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Ces travaux de thèse visent à développer des supercondensateurs flexibles tout solide pour les utiliser dans le cadre de l'énergie comme matériaux d’électrode de supercondensateurs. Pour ce faire, l’oxyde de graphène réduit a été choisi comme matériaux d’électrode et associer à différents poly(liquide ioniques) (PIL) dans des composites rGO-PIL. La première partie de cette étude se concentre sur l'élaboration d'électrodes rGO-PIL à l'aide d'électrolytes conventionnels (EMImTFSI). Les mesures électrochimiques montrent que la présence de 10 wt% de PIL augmente la capacité à 80 F.g-1. La deuxième partie de cette étude se concentre sur le développement de SCs tout solide. Ainsi, des PILs et une nouvelle famille de polyélectrolytes obtenus par la coaservation PIL de charges opposées, nommé gels ioniques dynamiques (DIGs), ont été mises au point. Ce type de DIGs peut être un candidat potentiel en tant qu'électrolyte tout solide, ainsi qu'en tant qu'agent intercalant ionique/polymérique pour les matériaux 2D en couches, assurant une continuité conductrice à travers le dispositif. L'élaboration d'électrodes rGO-PIL, rGO-DIG et leur association avec des électrolytes PIL et DIG ont été élaborés. Les meilleures performances ont été obtenues en utilisant le DIGs comme électrolyte. Le supercondensateur élaboré peut fonctionner efficacement à des températures supérieures à 80°C (28 F.g-1) avec une forte augmentation de la capacité spécifique par rapport aux valeurs à température ambiante (10 F.g-1) et sans risque de fuite du liquide ionique, ce qui n'est pas couramment le cas avec les électrolytes conventionnels. Enfin, les supercondensateurs ont été fabriqués sur des collecteurs de courants flexibles et différentes mesures de flexibilité ont été élaborées. Tous ces électrolytes solides peuvent opérer à une fenêtre de potentiel élevée (2 V). Ce travail a aussi démontré un grand potentiel d’utilisation des électrolytes tout solides, sans risque de fuite même à hautes températures
This thesis aims to develop flexible all-solid-state supercapacitors (SCs) for energy storage systems. For this purpose, reduced graphene oxide was selected to be used as an active material and associated with different poly(ionic liquid) (PIL) in rGO-PIL composites. The first part of this study focuses on the elaboration of rGO-PIL electrodes using conventional liquid electrolytes. Electrochemical measurements show that the presence of 10% of PIL enhances the capacitance to 80 F.g-1. The second part of this study focuses on the development of solid-state SCs. Hence PILs and a new family of polyelectrolytes obtained via the complex conservation of oppositely charged PILs called Dynamic Ion Gels was developed. Such DIGs can be a potential candidate as a safe and solid-state electrolyte as well as an ionic/polymeric intercalant agent for layered 2D materials., ensuring highly conducting continuity through the hole device. The elaboration of rGO-PIL, rGO-DIG electrodes and their association with PIL and DIGs electrolyte was elaborated. The best performances were obtained when using DIGs as electrolyte. The fabricated cell can efficiently operate at high temperatures above 80°C (28 F.g-1) with the strong enhancement of specific capacitance compared to the values at room temperature (10 F.g-1) and without any risk of liquid leakage which is not commonly obtained with conventional solvent. All these solid electrolytes can operate at an elevated potential window (2 V). Finally, the supercapacitors were made on flexible current collectors and different bending measurements were elaborated at elevated temperatures. This work demonstrated the great potential of using solid-state electrolytes which ensures safety and good performance at elevated temperatures

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Ibrahim, Helen. "Study of (C20mim) + (NTf2) - ionic liquid Langmuir films mixed with graphene oxide sheets or deposited on aqueous gold ion subphases and irradiated by grazing incidence X-rays." Electronic Thesis or Diss., Sorbonne université, 2020. http://www.theses.fr/2020SORUS109.

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Les supercondensateurs à base d’oxyde de graphène (GO) et du liquide ionique (IL) émergent comme dispositifs de stockage d’énergie. Toutefois, en raison de l’accès restreint des ions de l’électrolyte (IL) à l’électrode (GO), leur densité d’énergie est limitée. Dans ce contexte, nous avons cherché à déterminer les conditions physico-chimiques à l’origine de la formation de l’interface IL/GO. Nous avons utilisé la procédure de Langmuir pour former une telle interface et l’avons étudiée via des isothermesπ-A, microscope à force atomique et diffusion des rayons X de surface. Nous montrons que le film se forme spontanément en une pile de 2 couches L1/L2 à l’interface eau-air. L1 est en contact avec l’eau et est formée par des molécules d’IL tiltées et du solvant. L2 est en contact avec l’air et est formée par des feuillets de GO recouvertes de molécules d’IL couchées. En comprimant le film, des molécules d’IL migrent vers L2 et s’organisent en un réseau 2D. Ces résultats montrent que l’interaction IL/GO n’est pas unique mais dépend de l’interaction d’IL avec l’interface sur laquelle il est situé (eau, air...). L’ajout des nanoparticules (NPs) d’or aux supercondensateurs ont prouvé qu’elles améliorent leur performance. Nous avons donc étudié le film d’IL déposé sur des sous phases aqueuses contenant des ions d’or et avons tenté de former des nanostructures d’or par radiolyse de surface aux rayons X en utilisant le film comme moule. Nous montrons qu’il y a un seuil de concentration pour l’apparition d’une surstructure. Celle-ci empêche la réduction des ions d’or. Les conditions de sa formation restent incertaines. En dessous du seuil, des NPs d’or de taille de 15 nm se forment
Supercapacitors based on graphene oxide (GO) and ionic liquid (IL) are emerging as promising devices for energy storage. However, due to the limited access of electrolyte ions (IL) to the electrode (GO), they still lack the desired energy density. In this context, we aimed to determine the physico-chemical conditions for the formation of the IL/GO(electrolyte/electrode) interface. We used Langmuir procedure to form such an interface, study it by π-A isotherms, atomic force microscopy, and surface X-ray scattering. We show that the film is spontaneously formed of the stacking of two layers L1/L2 on the air-water interface. L1 is in contact with water and is formed of tilted IL molecules. L2 is in contact with air and is formed of GO sheets covered with lying IL molecules. Through the film’s compression, some IL molecules migrate from L1 to L2and get organized in a 2D lattice. The results show that the configuration of the IL/GO interface in L1 differs from that in L2. This finding indicates that the IL/GO interaction is not unique but depends on the interaction of IL with the interface on which it is located (air, water...). The introduction of gold nanoparticles (NPs) to supercapacitors proved to improve their performance. We therefore studied the IL film deposited on aqueous subphases containing gold ions and attempted to form gold nanostructures by surface X-ray radiolysis using the film as a template. We show that there is a threshold concentration of gold ions for the appearance of a superstructure. Its formation prevents the reduction of ions. The conditions for its appearance remain unclear. Below the threshold concentration, 15 nm gold NPs are formed

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Muschi, Mégane. "Composites à base de metal-organic frameworks pour la capture du CO2." Electronic Thesis or Diss., Paris Sciences et Lettres (ComUE), 2019. https://pastel.hal.science/tel-03003433.

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Abstract:

Pour faire face au réchauffement climatique, la capture du CO2 anthropogénique apparaît comme une solution indispensable étant donné l’utilisation toujours prédominante d’énergies fossiles. Pour y parvenir, de nombreuses solutions sont à l’étude, dont l’utilisation d’adsorbants solides. Parmi ceux-ci, les metal-organic frameworks (MOFs) offrent des propriétés de choix comme leur bonne affinité pour ce gaz. Dans les procédés industriels, une fois le CO2 adsorbé, il est nécessaire de régénérer le matériau pour rendre le procédé économiquement viable. Cette étape de régénération est réalisée par chauffage et conduit au relargage des molécules adsorbées mais impacte le bilan énergétique global. Afin de minimiser cela, la régénération doit être la plus rapide possible, sans altérer les propriétés du matériau poreux. Au cours de cette thèse, nous avons développé de nouveaux composites microporeux MOF/oxyde de graphène qui permettent à la fois de capturer le CO2 et d’être régénérés efficacement sous irradiation micro-ondes. Celles-ci permettent d’atteindre beaucoup plus rapidement les températures de désorption que le chauffage conventionnel tout en évitant de dégrader les adsorbants. Enfin, de nouveaux matériaux de type cœur-coquilles à base de MOFs flexibles ont été obtenus afin de limiter l’effet négatif de la vapeur d’eau sur les performances de capture du CO2
In order to face global warming, the capture of anthropogenic CO2 is of prime importance as renewable energies cannot yet satisfy our current energy needs. Several technologies are being studied, such as the use of solid sorbents. Among these, metal-organic frameworks (MOFs) offer interesting properties including their good affinity for CO2. In industrial processes, once CO2 has been captured, a regeneration of the material is needed to make the overall process economically viable. This regeneration step is usually achieved by heating the material, leading to CO2 desorption, however this is a high energy process. To minimize the energy required, the regeneration should be as fast as possible without hampering the sorbent’s properties. During this thesis, the main objective was to develop new MOF/graphene oxide microporous composites as efficient CO2 sorbents that can be easily regenerated under microwave irradiation. Microwave irradiation enables to reach the required desorption temperature much faster and limits the risk of degradation of the porous materials. Additionally, new core-shells of flexible MOFs have been synthesized for an optimized CO2 capture under wet conditions

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Gomez, Cano Francisco Javier. "Influence of graphene oxide (GO) on TiO2-GO nanostructures applied to water pollution control." Electronic Thesis or Diss., Le Mans, 2024. http://www.theses.fr/2024LEMA1011.

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Abstract:

Les préoccupations croissantes en matière de préservation de l’environnement ont orienté les efforts de la recherche vers le développement de nanomatériaux adaptés aux applications à la dépollution de l'eau. Dans ce contexte, des oxydes de graphène (GO) et leurs nanostructures hybrides associant des nanoparticules de TiO2 ont été synthétisés en vue d’exploiter des processus tels que l'adsorption et la photocatalyse pour l'élimination des polluants organiques dans l'eau. Les travaux menés ont permis d’étudier l’influence des propriétés physicochimiques des GO et en particulier leurs degrés d’oxydation sur les propriétés structurales, électronique et de photoactivité des nanocomposites hybrides TiO2-GO. La fabrication de nanostructures hybrides à base de TiO2 et de GO par broyage à haute énergie et par photosonication a été mise en oeuvre ainsi que des techniques de caractérisations complémentaires telles que la diffraction de RX, la spectrométrie Raman, la microscopie électronique SEM/TEM, la spectroscopie FT-IR, XPS et de résonance paramagnétique électronique RPE. L’analyse approfondie des résultats obtenus sur une variante de nanocomposites TiO2-GO a mis en évidence l'évolution des propriétés physico-chimiques et morphologiques des nanostructures en fonction des conditions d'oxydation contrôlées du GO. En complément, des études théoriques par DFT ont révélé la corrélation entre les variations de la bande électronique interdite et la concentration des groupes fonctionnels dans le matériau GO. Les phénomènes d’adsorption et de photocatalyse des différentes compositions TiO2-GO ont été étudiés à travers l’élimination du bleu de méthylène (MB) avec des efficacités remarquables. La même approche expérimentale qui a été ensuite explorée sur des organismes biologiques tels que des microalgues à travers la dégradation de sous-produits associés, souligne le caractère interdisciplinaire de ces travaux. Ainsi, en explorant systématiquement les degrés d'oxydation du GO et les techniques de fabrication des nanocomposites, les études effectuées contribuent à la compréhension et l'optimisation des propriétés et caractéristiques des nanostructures hybrides à base de TiO2 et de GO pour une meilleure efficacité de leur utilisation pour la dépollution de l'eau
Growing environmental concerns have focused research efforts on the development of nanomaterials suitable for water pollution control applications. In this context, graphene oxides (GOs) and their hybrid nanostructures combining TiO2 nanoparticles have been synthesized to exploit processes such as adsorption and photocatalysis for the removal of organic pollutants from water. The work carried out analyses the influence of the physicochemical properties of GOs, and in particular their oxidation degree, on the structural, electronic, and photoactivity properties of TiO2-GO hybrid nanocomposites. Hybrid nanostructures based on TiO2 and GO were prepared by high-energy milling and photosonication, and complementary characterization techniques such as X-ray diffraction, Raman spectrometry, SEM/TEM electron microscopy, FT-IR, XPS, and EPR electron paramagnetic resonance spectroscopy were applied. An in-depth analysis of the experimental results obtained on selective TiO2-GO nanocomposites highlighted the evolution of the physicochemical and morphological properties of the nanostructures as a function of the controlled GO oxidation conditions. Furthermore, theoretical studies using DFT revealed the correlation between the variations of the electronic bandgap and the concentration of functional groups in the GO material. The adsorption and photocatalysis phenomena of the different TiO2-GO compositions were investigated by degradation of methylene blue (MB) dyes with remarkable efficiency. The same experimental approach, which was then studied on biological organisms such as microalgae through the degradation of associated by-products, underlines the interdisciplinary nature of this work. Thus, by systematically studying the oxidation levels of GO and the techniques used to prepare nanocomposites, the work carried out contributes to a deeper understanding of the physicochemical characteristics of TiO2-GO nanocomposites and optimizes their properties and characteristics for efficient photocatalytic activity applied to water purification
La creciente preocupación por el medio ambiente ha centrado los esfuerzos de investigación en el desarrollo de nanomateriales adecuados para aplicaciones de control de la contaminación del agua. En este contexto, se han sintetizado óxidos de grafeno (GOs) y sus nanoestructuras híbridas combinando nanopartículas de TiO2 para explorar procesos como la adsorción y la fotocatálisis para la eliminación de contaminantes orgánicos del agua. El trabajo realizado analiza la influencia de las propiedades fisicoquímicas de los GOs, y en particular su grado de oxidación, sobre las propiedades estructurales, electrónicas y de fotoactividad de los nanocomposites híbridos TiO2-GO. Las nanoestructuras híbridas basadas en TiO2 y GO se prepararon mediante molienda de alta energía y fotosonicasión, y se aplicaron técnicas complementarias de caracterización como difracción de rayos X, espectrometría Raman, microscopía electrónica SEM/TEM, FT-IR, XPS y espectroscopia de resonancia paramagnética electrónica EPR. Un análisis en profundidad de los resultados experimentales obtenidos sobre nanocompuestos selectivos de TiO2-GO puso de manifiesto la evolución de las propiedades fisicoquímicas y morfológicas de las nanoestructuras en función de las condiciones de oxidación controlada del GO. Además, los estudios teóricos mediante DFT revelaron la correlación entre las variaciones del bandgap y la concentración de grupos funcionales en el GO. Los fenómenos de adsorción y fotocatálisis de las diferentes composiciones de TiO2-GO se investigaron mediante la degradación de colorantes azul de metileno (MB) con notable eficacia. El mismo enfoque experimental, que luego se estudió en organismos biológicos como las microalgas mediante la degradación de los subproductos asociados, subraya el carácter interdisciplinario de este trabajo. Así, mediante el estudio sistemático de los niveles de oxidación del GO y de las técnicas empleadas para la preparación de nanocomposites, el trabajo realizado contribuye a profundizar en el conocimiento de las características fisicoquímicas de los nanocomposites TiO2-GO y a optimizar sus propiedades y características para una eficiente actividad fotocatalítica aplicada a la depuración de aguas

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Bonatout, Nathalie. "Etude des films de Langmuir d'oxyde de graphène, de liquides ioniques et des systèmes mixtes." Electronic Thesis or Diss., Paris 6, 2017. https://accesdistant.sorbonne-universite.fr/login?url=https://theses-intra.sorbonne-universite.fr/2017PA066291.pdf.

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Abstract:

Les liquides ioniques et le graphène sont intensivement étudiés, respectivement en tant qu’électrolyte et électrode, pour le développement des supercondensateurs. Dans ce cadre, il est primordial de caractériser l’interface entre les deux espèces. Pour ce faire, nous avons réalisé ce type d’interface par la procédure des films de Langmuir que nous avons observés à différentes échelles via des mesures d’isothermes, de microscopies à angle de Brewster et à force atomique ainsi que par diffusion des rayons X de surface. Nous avons étudié des films formés par des liquides ioniques, de l’oxyde de graphène et enfin d’un mélange de ces deux espèces. L’étude sur les liquides ioniques purs montre que le cation joue un rôle non négligeable sur l’organisation des films à l’interface air-eau, aussi bien en monocouche que lors du passage en phase tridimensionnelle. Par ailleurs, nous avons montré que les films d’oxyde de graphène forment spontanément une bicouche de feuillets à l’interface eau-air même pour de faibles densités superficielles. Enfin concernant les films mixtes, nous avons observé une ségrégation verticale des espèces quand la pression de surface devient suffisamment élevée. Le film est alors composé d’une première couche en contact avec l'eau, majoritairement composée de feuillets d’oxyde de graphène parallèles à l’interface, sur laquelle se superpose une seconde couche formée des domaines de liquide ionique désorganisé
Graphene and ionic liquids are intensively studied, respectively as electrolyte and as electrode materials, for the development of supercapacitors. In this framework, the characterization between the two species is essential. We realized such kind of interfaces through the Langmuir film procedure and characterized them at different scales, using isotherm measurements, Brewster Angle and Atomic Force Microscopies, and surface X-ray scattering. We studied films formed by different ionic liquids, by graphene oxide and finally by a mixture of the two species. The study on the pure ionic liquids evidences the role of the cation on the film organization at the air-water interface, for the monolayer as well as for the tridimensional phase. Moreover, we showed that the graphene oxide films are composed of a bilayer of sheets à the interface, even at low surface densities. Finally, regarding the mixed film, we observed a vertical segregation of the species for high enough surface pressures. The film is formed by a first layer in contact with the water surface, mostly composed of graphene oxide sheets parallel to the interface, on which a second layer is superimposed, composed of disorganized ionic liquid domains

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Squillaci, Marco. "Supramolecular engineering of optoelectronic sensing devices." Thesis, Strasbourg, 2017. http://www.theses.fr/2017STRAF051/document.

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Abstract:

Cette thèse explore l’utilisation des principes de la chimie supramoléculaire afin de fabriquer des dispositifs senseurs de gaz novateurs et à haute performance, avec une lecture (opto)-électronique. Parmi les différentes sections, divers échafaudages tels que des réseaux hybrides bi- et tridimensionnels de particules d’or et des nanofibres supramoléculaires sont utilisés comme matériaux actifs pour la détection quantitative de l’humidité. Au sein de la dernière section, des couches 2D d’oxyde de graphène sont fabriquées par exposition à un laser IR, puis comme validation de principe, exploitées comme matériau actif pour la détection d’ozone à une concentration ppm. Chacun des échafauds présentés est basé sur un mécanisme de transduction différent, mais dans tous les cas, les interactions entre récepteurs et analytes sont basés sur des liaisons dynamiques non covalentes
This thesis explores the use of supramolecular chemistry principles to fabricate novel and high performances gas sensing devices, featuring (opto)-electronic readouts. Within the different sections, diverse scaffolds such as 2D and 3D hybrid networks of gold nanoparticles and 1D supramolecular nanofibers are exploited as active materials for the quantitative detection of environmental humidity. In the last section, 2D layers of reduced graphene oxide are fabricated by IR laser exposure and, as a proof-of-concept application, they are exploited as active materials for the detection of ozone in ppm concentration. Each of the presented scaffolds rely on a different transduction mechanism but, in all the cases, the interactions between the receptors and the analytes are based on dynamic non-covalent bonds

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Khomarloo, Niloufar. "Development of nanofiber-based gas sensors for the detection of respiratory diseases." Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2022-....), 2024. http://www.theses.fr/2024ULILN024.

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Abstract:

Les capteurs de gaz sont conçus pour détecter la présence ou la concentration de divers gaz dans l'atmosphère. L'oxyde de zinc est un semi-conducteur d'oxyde métallique largement utilisé pour les capteurs de gaz, en particulier pour la détection des oxydes d'azote (NO et NO2) dans l'air. Ces défis incluent la nécessité de températures de fonctionnement élevées. Les MOGs montrent souvent une faible sélectivité pour le NO et le NO2 en raison de leur sensibilité aux interférences d'autres gaz présents dans l'environnement. De plus, ils peuvent présenter une faible sensibilité lors de la détection de gaz à faibles concentrations, ce qui affecte leur efficacité dans les scénarios nécessitant des mesures précises. Un autre problème notable est le temps de réponse et de récupération relativement lent des MOGs, ce qui affecte leur réactivité en temps réel. Des préoccupations ont également été soulevées concernant la faible stabilité et la fiabilité de ces capteurs sur de longues périodes. La communauté scientifique s'attaque activement à ces défis en recherchant des moyens d'améliorer l'efficacité opérationnelle, la sélectivité, la sensibilité et la stabilité à long terme des MOGs. Ces efforts sont cruciaux pour faire progresser l'application de ces capteurs dans divers domaines, de la surveillance environnementale au diagnostic médical et à la sécurité industrielle. L'électrofilage est une technique prometteuse pour produire des structures en nanofibres, ce qui augmente la surface disponible pour l'interaction avec les gaz. Cette technique améliore la sensibilité et la sélectivité grâce à la structure spéciale des nanofibres. La morphologie des nanofibres favorise l'adsorption des molécules de gaz sur la surface, améliorant ainsi la réponse du capteur même à des concentrations de gaz plus faibles. La production de matériaux composites à base de ZnO est une stratégie prometteuse pour améliorer les performances de détection. Cette approche améliore la sensibilité et la sélectivité pour des gaz spécifiques grâce à l'effet synergique entre les composites et réduit la température de fonctionnement des MOG. Cela est réalisé en facilitant le transfert de charge et les mécanismes de détection des gaz au niveau de la jonction p-n. Les matériaux composites améliorent également la stabilité et la répétabilité des MOG en atténuant l'influence de l'humidité, de l'oxygène et d'autres gaz interférents. Malgré les diverses méthodologies employées pour améliorer les MOG, il existe encore un manque notable de recherche sur l'exploration des changements morphologiques dans les structures de nanofibres de ZnO pour la détection du NO et du NO2 et leur impact sur l'amélioration des performances des MOG. La présente étude a poursuivi deux objectifs spécifiques pour affiner les capacités de détection. Premièrement, l'enquête s'est concentrée sur le rôle de la structure des nanofibres de ZnO, en examinant spécifiquement des paramètres tels que le diamètre et l'épaisseur. L'objectif était d'améliorer la sensibilité au NO en mettant en évidence comment les variations de ces attributs structurels influencent les performances de détection. Deuxièmement, l'étude visait à réduire la température de fonctionnement des MOG. Cet objectif a été atteint en introduisant de l'oxyde de graphène réduit comme matériau composite avec le ZnO. L'objectif principal était non seulement de réduire la température de fonctionnement, mais aussi de maintenir des temps de réponse et de récupération optimaux. L'utilisation de rGO avec ZnO visait à trouver un équilibre, assurant une sensibilité accrue au NO et au NO2 sans compromettre la capacité du capteur à fournir des réponses rapides et précises. Cette approche duale vise à faire progresser les technologies de détection des gaz, en se concentrant sur l'optimisation des structures de nanofibres de ZnO et l'utilisation de matériaux composites pour améliorer les performances des MOG
Gas sensors are designed to detect the presence or concentration of various gases in the atmosphere. They are used in environmental monitoring, industrial safety, medical diagnostics, and smart home devices. Gas sensors utilize various methods to measure gas concentrations, including optical, electrochemical, catalytic, and semiconductor techniques. The shape and size of gas sensors can vary depending on factors such as the type of gas they are designed to detect, sensitivity, selectivity, and energy consumption.Zinc oxide (ZnO) is a widely used metal oxide semiconductor for gas sensors, particularly for detecting nitrogen oxides (NO and NO2) in the air.Despite decades of research, several challenges remain in detecting gases using metal oxides like ZnO. These challenges include the need for high operating temperatures (typically between 300 and 500°C) to activate the gas detection mechanism. MOGs often exhibit low selectivity for NO and NO2 due to sensitivity to interference from other gases in the environment. Additionally, they may have low sensitivity when detecting gases at low concentrations, affecting their effectiveness in scenarios requiring precise measurements. Another notable issue is the relatively slow response and recovery times of MOGs, affecting their real-time reactivity. Concerns have also been raised about the poor stability and reliability of these sensors over long periods. The scientific community is actively addressing these challenges by researching ways to improve the operational efficiency, selectivity, sensitivity, and long-term stability of MOGs. These efforts are crucial for advancing the application of these sensors in various fields, from environmental monitoring to medical diagnostics and industrial safety. Electrospinning is a promising technique for producing nanofiber structures, which enhances the surface area available for gas interaction. This technique improves sensitivity and selectivity due to the special structure of nanofibers. The morphology of nanofibers promotes gas molecule adsorption on the surface, enhancing sensor response even at lower gas concentrations. Producing ZnO-based composite materials is a promising strategy to enhance detection performance. This approach improves sensitivity and selectivity for specific gases through the synergistic effect between the composites and reduces the operating temperature of the MOG. This is achieved by facilitating charge transfer and gas detection mechanisms at the p-n junction. Composite materials also enhance the stability and repeatability of MOGs by mitigating the influence of humidity, oxygen, and other interfering gases. Despite the various methodologies employed to improve MOGs, there remains a notable research gap in exploring morphological changes in ZnO nanofiber structures for NO and NO2 detection and their impact on enhancing MOG performance. The present study pursued two specific objectives to refine detection capabilities. First, the investigation focused on the role of ZnO nanofiber structure, specifically examining parameters such as diameter and thickness. The aim was to enhance NO sensitivity by highlighting how variations in these structural attributes influence detection performance.Second, the study aimed to reduce the operating temperature of MOGs. This goal was achieved by introducing reduced graphene oxide (rGO) as a composite material alongside ZnO. The primary objective was not only to lower the operating temperature but also to maintain optimal response and recovery times. Using rGO with ZnO aimed to balance, ensuring enhanced sensitivity to NO and NO2 without compromising the sensor's ability to provide rapid and accurate responses.This dual approach aims to advance gas detection technologies, focusing on optimizing ZnO nanofiber structures and utilizing composite materials to enhance MOG performance

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Bonatout, Nathalie. "Etude des films de Langmuir d'oxyde de graphène, de liquides ioniques et des systèmes mixtes." Thesis, Paris 6, 2017. http://www.theses.fr/2017PA066291/document.

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Abstract:

Les liquides ioniques et le graphène sont intensivement étudiés, respectivement en tant qu’électrolyte et électrode, pour le développement des supercondensateurs. Dans ce cadre, il est primordial de caractériser l’interface entre les deux espèces. Pour ce faire, nous avons réalisé ce type d’interface par la procédure des films de Langmuir que nous avons observés à différentes échelles via des mesures d’isothermes, de microscopies à angle de Brewster et à force atomique ainsi que par diffusion des rayons X de surface. Nous avons étudié des films formés par des liquides ioniques, de l’oxyde de graphène et enfin d’un mélange de ces deux espèces. L’étude sur les liquides ioniques purs montre que le cation joue un rôle non négligeable sur l’organisation des films à l’interface air-eau, aussi bien en monocouche que lors du passage en phase tridimensionnelle. Par ailleurs, nous avons montré que les films d’oxyde de graphène forment spontanément une bicouche de feuillets à l’interface eau-air même pour de faibles densités superficielles. Enfin concernant les films mixtes, nous avons observé une ségrégation verticale des espèces quand la pression de surface devient suffisamment élevée. Le film est alors composé d’une première couche en contact avec l'eau, majoritairement composée de feuillets d’oxyde de graphène parallèles à l’interface, sur laquelle se superpose une seconde couche formée des domaines de liquide ionique désorganisé
Graphene and ionic liquids are intensively studied, respectively as electrolyte and as electrode materials, for the development of supercapacitors. In this framework, the characterization between the two species is essential. We realized such kind of interfaces through the Langmuir film procedure and characterized them at different scales, using isotherm measurements, Brewster Angle and Atomic Force Microscopies, and surface X-ray scattering. We studied films formed by different ionic liquids, by graphene oxide and finally by a mixture of the two species. The study on the pure ionic liquids evidences the role of the cation on the film organization at the air-water interface, for the monolayer as well as for the tridimensional phase. Moreover, we showed that the graphene oxide films are composed of a bilayer of sheets à the interface, even at low surface densities. Finally, regarding the mixed film, we observed a vertical segregation of the species for high enough surface pressures. The film is formed by a first layer in contact with the water surface, mostly composed of graphene oxide sheets parallel to the interface, on which a second layer is superimposed, composed of disorganized ionic liquid domains

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Leite, Rubim Rafael. "Graphene oxide sheets confined within anisotropic fluid matrices." Thesis, Bordeaux, 2018. http://www.theses.fr/2018BORD0209/document.

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Abstract:

Dès sa découverte, le graphène oxydé (GO), le plus accessible des précurseurs du graphène, a été largement utilisé pour des applications en science et technologie. La motivation de ce travail est d'étudier, d'un point de vue fondamental, le couplage entre des bicouches amphiphiles auto-associées (lesquelles peuvent être vues comme une matrice anisotrope formée d'objets bidimensionnels) et un objet lui-même bidimensionnel, en l'occurrence le feuillet de graphène oxydé, quand ils sont dispersés dans un solvant commun. La compétition entre les élasticités intrinsèques des bicouches et des feuillets de GO, ainsi que les interactions directes bicouche-bicouche, bicouche-GO et GO-GO, permet d'envisager un riche polymorphisme en fonction de la composition du système. Après avoir développé une procédure destinée à contrôler, dans une gamme étendue de teneur en GO, le système binaire GO-eau, le domaine confiné des dispersions aqueuses de GO a été exploré et, par la suite, le diagramme de phases ternaire a été construit. Les systèmes obtenus ont été caractérisés par des techniques comme la microscopie optique et la diffusion du rayonnement (diffusion dynamique de la lumière et diffusion des rayons-X aux petits angles). Les propriétés élastiques et thermodynamiques ont été décrites par l'application de modèles initialement conçus pour les phases lamellaires à deux constituants et adaptés dans le cadre de cette étude
Since the discovery of graphene oxide (GO), the most accessible of the precursors of graphene, this material has been widely studied for applications in science and technology. The motivation of this work is to study with a fundamental perspective the coupling between amphiphilic bilayers, which can be seen as an anisotropic matrix formed of two-dimensional objects, and another two-dimensional object, namely the graphene oxide sheet when they are dispersed in a common solvent. The competition between the intrinsic elasticities of the bilayers and GO sheets, as well as between direct bilayer-bilayer, bilayer-GO and GO-GO interactions allows us to envisage a rich polymorphism, depending on the composition of the system. Following the development of a dedicated procedure for controlling in an extended range of GO content the binary GO-water system, the confined domain of aqueous GO dispersions was first investigated, and the ternary phase diagram then constructed. The obtained systems have been characterised, using techniques such as optical microscopy, light and x-ray scattering. Elastic and thermodynamic properties have been described by applying, and adapting to the scope of this study, models for two-component lamellar stacks
Desde sua descoberta, o grafeno oxidado (GO), o mais acessível dos precursores do grafeno,tem sido amplamente utilizado para aplicações na ciéncia e tecnologia. A motivação destetrabalho é de estudar, de um ponto de vista fundamental, o acoplamento entre bicamadas anfifílicas auto-organizadas (que podem ser vistas como uma matriz anisotrópica formada por objetos bidimensionais) e um objeto ele mesmo bidimensional, neste caso a folha de óxido de grafeno, quando estão dispersados em um solvente comum.A competição entre as elasticidades intrínsecas das bicamas e das folhas de GO, assimcomo as interaçãoes diretas bicamada-bicamada, bicamada-GO e GO-GO, permitem esperar um rico polimorfismo em função da composição do sistema. Seguindo o desenvolvimento de um procedimento destinado ao controle, em um intervalo extendido da quantidade de GO, o sistema binário GO-água, o domínio confinado de dispersões aquosas de GO foi explorado e, em seguida, o diagrama de fases ternário contruído.Os sistemas obtidos foram caracterizados por t_ecnicas como microscopia ótica, espalhamento dinâmico de luz e espalhamento de raios-x à baixos ângulos. As propriedadeselásticas e termodinâmicas foram descritas pela aplicação de modelos inicialmente concebidos para fases lamelares à dois constituintes e adaptados ao escopo deste estudo

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Loczechin, Aleksandra. "Les nanomatériaux en carbone : des alternatives antibactériennes et antivirales." Thesis, Lille 1, 2019. http://www.theses.fr/2019LIL1I117.

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Abstract:

La résistance croissante aux antibiotiques et les limitations dans le développement de nouveaux médicaments nécessitent la recherche de stratégies alternatives afin d’éradiquer les infections bactériennes. Des problèmes semblables apparaissent dans le développement de thérapeutiques antivirales, en raison de l’émergence constante de nouveaux virus et leur capacité à contourner les thérapies par des mutations génétiques. Ce travail de recherche examine la potentielle activité antibactérienne et/ou antivirale de nanostructures à base de carbone telles que les nanoparticules de diamant et les points quantiques carbonés (carbon quantum dots, CQDs), ainsi que l’oxyde de graphène réduit (reduced graphene oxide, rGO) combiné à des cryogels. Les CQDs produits par synthèse hydrothermale à partir de l’acide 4-aminophénylboronique comme précurseur carboné se sont montrés efficace en tant qu’inhibiteurs de l’attachement du coronavirus humain HCoV-229E-Luc aux cellules avec une EC50 de 5,2±0.7 µg mL-1. Les études mécanistiques suggèrent que les CQDs agissent lors des tout premiers stades de l’infection virale ainsi que lors de l’étape de réplication du virus. En parallèle, nous avons tiré parti du caractère multivalent des CQDs et des nanodiamants pour les modifier en y fixant de courts peptides synthétiques antimicrobiens (antimicrobial peptides, AMPs). Ces nanostructures ont été testées contre des bactéries pathogènes à Gram positif Staphylococcus aureus et à Gram négatif Escherichia coli et ont montré une activité antibactérienne plus élevée que celle des AMPs seuls. Dans le cas du rGO combiné à des cryogels chargés en AMPs, l’éradication des bactéries a été réalisée efficacement et à la demande en utilisant une irradiation infrarouge comme activateur externe permettant le relargage des AMPs
Increasing antibiotic resistance and limited development of new drugs necessitate the search for alternative strategies to eradicate bacterial infections. Similar problems are faced in the development of antiviral therapeutics, due to the constant emergence of new viruses and their ability to escape therapy by genetic mutations. This work investigates the potential antibacterial and/or antiviral activity of carbon-based nanostructures such as diamond nanoparticles and carbon quantum dots (CQDs) as well as reduced graphene oxide (rGO) in combination with cryogels. CQDs formed by hydrothermal synthesis from 4-aminophenylboronic acid as the carbon precursor showed to be efficient in the inhibition of the viral attachment of human coronavirus HCoV-229E-Luc to cells with an EC50 of 5.2±0.7 µg mL-1. Mechanistic studies suggest that the CQDs are acting at the early stage of virus infection as well at the viral replication step. In parallel, we took advantage of the multivalent character of CQDs as well as nanodiamonds and modified them with short synthetic antimicrobial peptides (AMPs). Tests of these nanostructures against Gram-positive Staphylococcus aureus and Gram-negative Escherichia coli pathogens showed increased antibacterial activity when compared to AMPs alone. In the case of rGO combined with cryogels loaded with AMPs, bacterial eradication was achieved efficiently and on-demand using near-infrared light as external trigger to release AMPs

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Gonzalez, Ortiz Dánae. "DEVELOPMENT OF POROUS MEMBRANES FROM EMULSIONS STABILIZED BY 2D NANOPARTICLES (h-BNNS)." Thesis, Montpellier, Ecole nationale supérieure de chimie, 2018. http://www.theses.fr/2018ENCM0006/document.

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Abstract:

De nos jours, les émulsions stabilisées par adsorption de particules colloïdales à l'interface liquide-liquide (émulsions de Pickering) présentent un intérêt pour une grande variété d'applications allant des produits pharmaceutiques ou alimentaires aux modèles pour la préparation de nouveaux matériaux. Dans cette thèse, des émulsions huile-dans-eau (H/E) et eau-dans-huile (E/H) ont été efficacement stabilisées grâce à des particules inorganiques colloïdales (oxyde de graphène (GO) et nanofeuillets de nitrure de bore (h-BNNS)). L'adsorption de particules à l'interface huile-eau est induite par l'ajustement de la mouillabilité des particules dans les milieux liquides. Deux types d'émulsions, H/E et E/H, sont formées en utilisant des matériaux bidimensionnels qui possèdent des comportements hydrophiles différents. Les conditions requises pour atteindre l'émulsion la plus stable sont étudiées en variant la formulation de l’émulsion pour chaque type de particules. Les microstructures finales des émulsions peuvent être modifiées en ajustant leur composition initiale. L'utilisation d'une concentration élevée de particules améliore la stabilité des émulsions. Des émulsions à base de h-BNNS ont été rapportées dans ce travail pour la première fois et leur comportement a été profondément étudié. De plus, une nouvelle approche verte pour obtenir des membranes poreuses à base d'alcool polyvinylique (PVA) a été rapportée. Dans ce cas, l'ajout de PVA à l'émulsion augmente sa stabilité à long terme et permet sa mise en forme à l'aide de technologies conventionnelles telles que l’étalement. Les composites polymères obtenus à partir d'émulsions Pickering présentent une microporosité de 0,19 ± 0,03 µm ou 1,1 ± 0,3 µm en fonction du temps de séchage. Les membranes poreuses obtenues présentent de bonnes performances en matière de perméabilité à l'eau et de rejet des particules. Pour des membranes ayant une taille de pores d'environ 1,1 µm et une perméabilité à l'eau d'environ 2000 L / h / m2, un taux de rejection de 86% a été mesuré avec des particules de la même taille que les pores
Emulsions stabilized through the adsorption of colloidal particles at the liquid-liquid interface have been of interest in a wide variety of applications, ranging from pharmaceutical or food products to templates for the preparation of new materials. In this thesis, oil-in-water (O/W) and water-in-oil (W/O) emulsions are efficiently stabilized using colloidal inorganic particles (graphene oxide (GO) and hexagonal boron nitride nanosheets (h-BNNS)). The adsorption of particles to the oil-water interface is induced by adjusting the particle wetting behavior in the liquid media. Two types of emulsions, O/W and W/O are formed by using two-dimensional materials possessing different hydrophilic behaviors. The conditions required to reach the most stable emulsion using two different types of particles at different formulations are investigated. The final microstructures of the mixtures are tailored by adjusting the initial composition of emulsion. The use of high concentration of particles leads to enhanced stability of particles-stabilized emulsions. h-BNNS based emulsions were reported in this work for the first time and their behavior was deeply investigated. Furthermore, a novel green approach to obtain polyvinyl alcohol (PVA)-based porous membranes was reported. In this case, the addition of PVA to the emulsion increases its long term stability and allows its shaping using conventional technologies such as casting. The polymer composites obtained from emulsions stabilized with inorganic particles exhibit microporosity, showing typical pore dimensions of 0.19 ± 0.03 µm or 1.1 ± 0.3 µm depending on the curing time. These obtained porous membranes display good performance in water permeability and particle rejection. Membranes displaying a pore size about 1.1 µm showed water permeability about 2000 L/h m2 bar, and a rejection rate of 86 % with particles of the same size than the pores

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Paradisi, Andrea. "Ultra-high carrier modulation in two dimensions through space charge doping : graphene and zinc oxide." Thesis, Paris 6, 2016. http://www.theses.fr/2016PA066297/document.

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Abstract:

La modulation de la densité de charge est un aspect important de l'étude de les transitions de phase électroniques ainsi que des propriétés électroniques des matériaux et il est à la base de plusieurs applications dans la micro-électronique. L'ajustement de la densité des porteurs de charge (dopage) peut être fait par voie chimique, en ajoutant des atomes étrangers au réseau cristallin du matériau ou électrostatiquement, en créant un accumulation de charge comme dans un Transistor é Effet de Champ. Cette dernier m ethode est réversible et particuliérement appropriée pour les matériaux bidimensionnels (2D) ou pour des couches ultra-minces. Le Dopage par Charge d'Espace est une nouvelle technique inventée et développée au cours de ce travail de thèse pour le dopage electrostatique de matériaux déposés sur la surface du verre. Une charge d'espace est créée à la surface en provoquant le mouvement des ions sodium présents dans le verre sous l'effet de la chaleur et d'un champ électrique extérieur. Cette espace de charge induit une accumulation de charge dans le matériau déposé sur la surface du verre, ce qui peut être supérieure à 10^14/cm^2. Une caractérisation détaillée faite avec mesures de transport, effet Hall, mesures Raman et mesures de Microscopie a Force Atomique (AFM) montrent que le dopage est réversible, bipolaire et il ne provoque pas des modifications chimiques. Cette technique peut être appliquée a des grandes surfaces, comme il est montré pour le cas du graph ene CVD. Dans une deuxiéme partie le dopage par espace de charge est appliqué à des couches ultra-minces (< 40 nm) de ZnO_(1-x). Le résultat est un abaissement de la résistance par carré de 5 ordres de grandeur. Les mesures de magnéto-transport faites à basse température montrent que les électrons dop es sont confinés en deux dimensions. Une transition remarquable de la localisation faible à l'anti-localisation est observée en fonction du dopage et de la température et des conclusions sont tirées à propos des phénoménes de diffusion qui gouverne le transport électronique dans des diff erentes conditions dans ce matériau
Carrier modulation is an important parameter in the study of the electronic phase transitions and the electronic properties of materials and at the basis for many applications in microelectronics. The tuning of charge carrier density (doping) can be achieved chemically, by adding foreign atoms to the crystal structure of the material or electrostatically, by inducing a charge accumulation like in a Field Eect Transistor device. The latter method is reversible and particularly indicated for use in two dimensional (2D) materials or ultra-thin films. Space Charge Doping is a new technique invented and developed during this thesis for the electrostatic doping of such materials deposited on a glass surface. A space charge is created at the surface by causing sodium ions contained in glass to drift under the Eect of heat and an external electric field. This space charge in turn induces a charge accumulation in the material deposited on the glass surface which can be higher than 10^14/cm^2. Detailed characterization using transport, Hall effect, Raman and AFM measurements shows that the doping is reversible, ambipolar and does not induce chemical changes. It can be applied to large areas as shown with CVD graphene. In a second phase the space charge doping method is applied to polycrystalline ultra-thin films (< 40 nm) of ZnO_(1-x). A lowering of sheet resistance over 5 orders of magnitude is obtained. Low temperature magneto-transport measurements reveal that doped electrons are confined in two dimensions. A remarkable transition between weak localization and anti-localization isobserved as a function of doping and temperature and conclusions are drawn concerning the scattering phenomena governing electronic transport under different conditions in this material

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Miranda, Munoz Cristian David. "Heterogeneous acid catalysts in the etherification of glycerol with tert-butyl alcohol and isoamyl alcohol." Thesis, Poitiers, 2019. http://www.theses.fr/2019POIT2272.

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Différents solides acides hétérogènes à base de zéolithes et d'oxydes de graphène sulfonés ont été évalués en tant que catalyseurs dans l'éthérification du glycérol avec de l'alcool tert-butylique. Les zeolites utilisés dans cette étude telle que la mordénite, la faujasite, le bêta et l’H-ZSM5, ont été comparés afin d’étudier l’effet de la structure et de la taille des pores ainsi que la taille des cristaux sur la conversion du glycérol et la sélectivité en di et tri-tert-butyle éthers du glycérol. Les résultats ont montré que, dans une réaction en phase liquide sensible aux limitations diffusionnelles, le réseau poreux de la zéolite n'est pas suffisant pour prédire l'activité, la sélectivité et la stabilité, l'accessibilité au volume interne doit être prise en compte. Les zéolithes *BEA et MFI présentent les volumes poreux similaires mais la différence d’ouverture de pores (supérieure à 1 Å) est suffisante pour générer de fortes limitations diffusionnelles dans le cas de la zéolite à pores moyens. L'activité de la zéolithe *HBEA est proportionnelle à la concentration en site acide de Brønsted à condition que la taille des cristaux soit inférieure à 100 nm (absence de limitation de diffusion interne). Dans le cas de la faujasite présentant des supercages, une éthérification successive est privilégiée.Dans la deuxième série de catalyseurs, l'oxyde de graphène a été obtenu par la méthode d’Hummers modifiée puis grâce à une réduction ultérieure effectuée par trois voies différentes: i - hydrazine, ii - Zn/HCl et iii - acide ascorbique, l’oxyde de graphène présente un rapport C/O différent à la surface. Enfin, ces derniers solides ont été fonctionnalisés à l'aide d'acide sulfanilique, générant de nouveaux sites acides de Brønsted. Les tests catalytiques ont montré que, quel que soit l’oxyde de graphène, la conversion du glycérol est supérieure à celle obtenue avec l’Amberlyst® (A-15), qui est le catalyseur de référence pour cette réaction. La sélectivité après 10 heures de réaction est également comparable à celle de l’A-15. Cette étude a montré que le contrôle de la balance hydrophile/lipophile est très importante est qu’elle est dépendante du nombre de groupes oxygénés en surface.En ce qui concerne le mécanisme réactionnel, il s’est avéré qu’il était différent dans les deux cas, Eley-Rideal (ER) étant celui qui est favorisé dans la réaction avec les zéolithes, alors que dans le cas des oxydes de graphène, c’est un mécanisme de type Langmuir-Hinshelwood (LH) qui est prépondérant. Enfin, la zéolite Beta, Amberlyst® 15 et l'oxyde de graphène sulfoné ont été évalués en tant que catalyseurs dans l'éthérification du glycérol avec de l'alcool isoamylique, mais les premiers résultats montrent que l’activation de l’alcool primaire est difficile dans les conditions "modérées" de la réaction. En revanche, il a été trouvé que l'auto-éthérification de l'alcool isoamylique (pour former de l'éther isoamylique) est favorisée par rapport à celle du glycérol
Different heterogeneous acid solids based on zeolites and sulfonated graphene oxides have been evaluated as catalysts in the etherification of glycerol with tert-butyl alcohol. The zeolites used in this study, such as mordenite, faujasite, beta and H-ZSM5, were compared to study the effect of pore structure and size, as well as the size of the crystal in the conversion of glycerol and the selectivity towards the di and tri-tert-butyl ether of glycerol. The results showed that, in a liquid phase reaction sensitive to diffusion limitations, the porous zeolite network is not sufficient to predict activity, selectivity and stability. The accessibility to the pore must be taken into account according to its internal volume. The zeolites *BEA and MFI have similar pore volumes, but the difference in the opening of the pores (more than 1 Å) is sufficient to generate strong diffusion limitations in the case of the medium pore zeolite. The activity of the zeolite * H-BEA is proportional to the concentration of the Brønsted acid site as long as the size of the crystals is less than 100 nm (without limitation of internal diffusion). In the case of faujasite with supercages, successive etherification is preferred.In the second series of catalysts, the graphene oxide was obtained by the modified Hummers method and its subsequent reduction by three different routes: i - hydrazine, ii - Zn/HCl and iii - ascorbic acid. Graphene oxide has a different C/O ratio at the surface. Finally, these last solids were functionalized using sulfanilic acid, generating new Brønsted acid sites. Catalytic tests have shown that, regardless of the graphene oxide, the conversion of glycerol is greater than that obtained with Amberlyst® (A-15), which is the reference catalyst for this reaction. The selectivity after 10 hours of reaction is also comparable to that of A-15. This study has shown that the control of the hydrophilic/hydrophobic balance is very important because it depends on the amount of oxygenated groups on the surface.Regarding the mechanism of reaction, it turned out to be different in both cases, favoring Eley-Rideal (ER) in the reaction with zeolites, whereas, in the case of graphene oxides, a mechanism of type Langmuir-Hinshelwood (LH) predominates. Finally, zeolite Beta, Amberlyst® 15 and sulfonated graphene oxide have been evaluated as catalysts in the etherification of glycerol with isoamyl alcohol. The results show that the activation of the primary alcohol is more difficult in the "moderate" conditions of the reaction studied than with that of tert-butyl alcohol. On the other hand, it has been found that the self-etherification of isoamyl alcohol (to form isoamyl ether) favors the etherification of glycerol

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Paradisi, Andrea. "Ultra-high carrier modulation in two dimensions through space charge doping : graphene and zinc oxide." Electronic Thesis or Diss., Paris 6, 2016. http://www.theses.fr/2016PA066297.

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Abstract:

La modulation de la densité de charge est un aspect important de l'étude de les transitions de phase électroniques ainsi que des propriétés électroniques des matériaux et il est à la base de plusieurs applications dans la micro-électronique. L'ajustement de la densité des porteurs de charge (dopage) peut être fait par voie chimique, en ajoutant des atomes étrangers au réseau cristallin du matériau ou électrostatiquement, en créant un accumulation de charge comme dans un Transistor é Effet de Champ. Cette dernier m ethode est réversible et particuliérement appropriée pour les matériaux bidimensionnels (2D) ou pour des couches ultra-minces. Le Dopage par Charge d'Espace est une nouvelle technique inventée et développée au cours de ce travail de thèse pour le dopage electrostatique de matériaux déposés sur la surface du verre. Une charge d'espace est créée à la surface en provoquant le mouvement des ions sodium présents dans le verre sous l'effet de la chaleur et d'un champ électrique extérieur. Cette espace de charge induit une accumulation de charge dans le matériau déposé sur la surface du verre, ce qui peut être supérieure à 10^14/cm^2. Une caractérisation détaillée faite avec mesures de transport, effet Hall, mesures Raman et mesures de Microscopie a Force Atomique (AFM) montrent que le dopage est réversible, bipolaire et il ne provoque pas des modifications chimiques. Cette technique peut être appliquée a des grandes surfaces, comme il est montré pour le cas du graph ene CVD. Dans une deuxiéme partie le dopage par espace de charge est appliqué à des couches ultra-minces (< 40 nm) de ZnO_(1-x). Le résultat est un abaissement de la résistance par carré de 5 ordres de grandeur. Les mesures de magnéto-transport faites à basse température montrent que les électrons dop es sont confinés en deux dimensions. Une transition remarquable de la localisation faible à l'anti-localisation est observée en fonction du dopage et de la température et des conclusions sont tirées à propos des phénoménes de diffusion qui gouverne le transport électronique dans des diff erentes conditions dans ce matériau
Carrier modulation is an important parameter in the study of the electronic phase transitions and the electronic properties of materials and at the basis for many applications in microelectronics. The tuning of charge carrier density (doping) can be achieved chemically, by adding foreign atoms to the crystal structure of the material or electrostatically, by inducing a charge accumulation like in a Field Eect Transistor device. The latter method is reversible and particularly indicated for use in two dimensional (2D) materials or ultra-thin films. Space Charge Doping is a new technique invented and developed during this thesis for the electrostatic doping of such materials deposited on a glass surface. A space charge is created at the surface by causing sodium ions contained in glass to drift under the Eect of heat and an external electric field. This space charge in turn induces a charge accumulation in the material deposited on the glass surface which can be higher than 10^14/cm^2. Detailed characterization using transport, Hall effect, Raman and AFM measurements shows that the doping is reversible, ambipolar and does not induce chemical changes. It can be applied to large areas as shown with CVD graphene. In a second phase the space charge doping method is applied to polycrystalline ultra-thin films (< 40 nm) of ZnO_(1-x). A lowering of sheet resistance over 5 orders of magnitude is obtained. Low temperature magneto-transport measurements reveal that doped electrons are confined in two dimensions. A remarkable transition between weak localization and anti-localization isobserved as a function of doping and temperature and conclusions are drawn concerning the scattering phenomena governing electronic transport under different conditions in this material

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Adán, Mas Alberto. "Advanced metal graphene composite electrodes for a new generation of electrochemical energy storage devices." Thesis, Bordeaux, 2018. http://www.theses.fr/2018BORD0181/document.

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Abstract:

Actuellement, les supercondensateurs sont au centre de beaucoup de recherches. Ils offrent une solution potentielle pour le stockage réversible de l´énergie que ce soit pour le domaine spatial, aéronautique ou encore le transport (véhicules hybrides). Un axe de recherche important, visant à augmenter les densités d'énergie et de puissance, est consacré aux systèmes oxydes de métaux de transition /charbon actif (C) asymétriques. Les systèmes à base de RuO2 présentent les capacités les plus élevées, supérieures à 700 F/g, mais leur coût et leur toxicité limitent leur application aux petits appareils électroniques. Des oxydes moins coûteux tels que les oxydes de cobalt (notamment Co3O4), MnO2, V2O5, Fe3O4, NiO, Ni(OH)2, ainsi que des polymères conducteurs électroniques, ont été étudiés de manière approfondie au cours des dernières décennies jusqu’à être utilisés, pour certains, dans des dispositifs commerciaux. Mais aucun système n’a été aussi étudié que le C / MnO2. En effet, il a été démontré que ce dernier est particulièrement intéressant car il peut fonctionner dans des milieux aqueux à des tensions pouvant aller jusqu’à 2V tout en gardant une bonne stabilité électrochimique durant le vieillissement. Néanmoins, les performances du système, en particulier en termes de densité de puissance, sont limitées à cause de la mauvaise conductivité électronique du MnO2. Il est possible de surmonter ce problème en ajoutant à l’oxyde de manganèse, des matériaux conducteurs à base de carbone (noir de carbone, nanotubes de carbone…) ou encore, en développant des stratégies de greffage ou de décoration plus élaborées. La combinaison d’oxydes avec des espèces carbonées est très largement rapportée dans la littérature alors que le mélange d’oxydes de différente nature l’est beaucoup moins. Nous proposons dans ce projet de synthétiser et de développer des matériaux originaux améliorant, par un effet synergique, les propriétés intéressantes du manganèse, du cobalt et de l'oxyde / hydroxyde de nickel. Les inconvénients de chaque composant étant compensés par les bonnes propriétés complémentaires des autres. Nous cherchons à réunir en un seul matériau (ou composite), le bon comportement pseudocapacitif du manganèse, la bonne conductivité électronique associée aux oxydes de cobalt, la grande capacité de l'hydroxyde de nickel ainsi que les propriétés de conduction du carbone. Ce projet de doctorat vise à concevoir et à fabriquer de nouvelles classes d'électrodes composites hybrides basées sur des assemblages de graphène (pour la capacitance renforcée à double couche) et d'oxydes poreux de métaux de transition (pour une capacité faradique supplémentaire due à de multiples processus rédox réversibles). Les avantages combinés du graphène et des oxydes de métaux de transition permettront aux supercondensateurs à haute densité d'énergie de travailler dans des électrolytes aqueux respectueux de l'environnement ce qui est, aujourd’hui, un besoin reconnu
Supercapacitors are the focus of much research at the present time. They offer a potential solution for reversible energy storage in the fields of space, aircrafts or transportation (hybrid vehicles). An important research line, aiming at increasing both energy and power densities, is devoted to asymmetric transition metal oxides / activated carbon (C) systems. RuO2-based devices exhibit the highest capacitance, more than 700 F/g, but their cost limits the applications to small electronic devices. Less expensive oxides such as cobalt oxides (especially Co3O4), MnO2, V2O5, Fe3O4, NiO, Ni(OH)2, as well as electrically conducting polymers, have been extensively studied in the past decades, or used in commercial devices; they EACH exhibit each drawbacks and advantages with regard to applications. But no system has been investigated as much as the C/MnO2 one, which is particularly interesting because it can work in aqueous media at tensions up to 2 V, and high stability in ageing has been demonstrated. Nevertheless, the performances of the system, especially in terms of power density, are limited by the poor electronic conductivity of MnO2. This problem is usually solved by simply mixing conductive carbon materials (carbon black, CNTs…) with MnO2 or by developing more elaborated grafting or decoration strategies. The combination of oxide and carbonaceous species is widely reported in the literature, whereas combining oxides with different natures is less frequently encountered. We propose in this project to synthesize and develop original materials enhancing, through a synergistic effect, the interesting properties of manganese, cobalt and nickel oxide/hydroxide, the drawbacks of each component being overbalanced by the good complementary properties of the other components. We aim at gathering in one single material (or composite), the good pseudocapacitive behavior of manganese, the good electronic conductivity associated to cobalt oxides, the high capacity of nickel hydroxide, as well as the enhanced conduction properties of carbon. The present PhD project aims at designing and manufacturing new classes of hybrid composite electrodes based on assemblies of graphene (for enhanced double layer capacitance) and porous transition metals oxides (for additional faradaic capacitance due to multiple reversible redox processes) directly applied on metallic current collectors. The combined advantages of graphene with those of transition metals oxides will enable supercapacitors with high energy density, working in environmentally friendly aqueous electrolytes, which are an acknowledged need
A procura crescente de energia em setores distintos, como residencial, transporte e industrial, bem como a proliferação de fontes renováveis de produção de energia, exigem novos e mais eficientes dispositivos de armazenamento de energia. Consequentemente, tem-se observado um interesse crescente na produção e engenharia de materiais para armazenamento de energia. Muito dos esforços de R&D estão centrados no desenvolvimento de materiais nanoestruturados que possam responder aos requisitos da aplicação, tais como densidade de energia, densidade de potência e estabilidade face à ciclagem do dispositivo. Presentemente são muitos os materiais investigados como potenciais candidatos para elétrodos para dispositivos de armazenamento de energia por via eletroquímia, nomeadamente baterias, condensadores, pseudocondensadores ou supercondensadores. O objetivo do presente trabalho é produzir e estudar novos materiais com uma resposta eletroquímica intermédia entre um elétrodo típico de supercondensador e um elétrodo típico de bateria, também conhecidos como elétrodos híbridos. Por essa razão, selecionaram-se hidróxidos e óxidos de níquel e cobalto devido à sua elevada atividade eletroquímica e baixo custo. Estes materiais foram combinados com derivados de grafeno, que exibem alta condutividade e elevada área superficial ativa. Portanto, este trabalho foca a síntese e caracterização fisico química e eletroquímica de hidróxidos e óxidos de níquel-cobalto nanoestruturados e sua combinação com óxido de grafeno reduzido para aplicações de armazenamento de energia. A síntese foi efectuada por duas vias distintas: eletrodeposição e exfoliação. A eletrodeposição é usada para obter hidróxidos e óxidos de níquel-cobalto em combinação com óxido de grafeno reduzido. Os resultados evidenciam um efeito sinérgico quando o óxido de grafeno reduzido é combinado com o (hidr)óxido de níquel- cobalto, isto é, um aumento na capacidade, condutividade e estabilidade do compósito quando comparado com o (hidr)óxido de níquel-cobalto. Neste trabalho é dada especial atenção à espectroscopia de impedância eletroquímica que foi utilizada para avaliar os fenômenos que ocorrem durante a carga e descarga contínua e compreender os processos que ocorrem no material ativo e que resultam na sua degradação. O hidróxido de níquel-cobalto é também preparado por exfoliação, em meio aquoso, por meio da intercalação de lactato, enquanto o tetra-butilamónio é utilizado na exfoliação do óxido de níquel-cobalto. A resposta eletroquímica é avaliada em diferentes eletrólitos após reconstrução. Os resultados revelam a influência das espécies intercaladas durante o processo de exfoliação: quando a exfoliação é realizada para fins de armazenamento de energia, as espécies intercaladas e a força da interação com o material ativo devem ser consideradas de antemão para evitar o bloqueio superficial ou inibição da interação elétrodo-eletrólito. Os resultados mostraram que a exfoliação é uma rota promissora para aumentar a área de superfície ativa dos materiais, um parâmetro crítico no desempenho eletroquímico dos materiais dos eletrodos. Nesta dissertação é também estudado o mecanismo de carga-descarga do hidróxido de níquel-cobalto, que ainda não está completamente entendido. Assim, compreender esse mecanismo é um passo crítico para otimizar a morfologia e o desempenho do material e para projetar futuros dispositivos de armazenamento de energia. Para esclarecer os processos que ocorrem durante a carga, aplica-se o modelo de Mott-Schottky foi aplicado parade modo a avaliar a variação da conductividade do material e da sua capacidade na interface elétrodo-eletrólito. [...]

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Guimont, Aline. "Greffage de polydimethylsiloxane et de polyéthylène sur des feuillets de graphène oxydé : application à la synthèse de (nano)composites conducteurs." Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10028/document.

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Abstract:

L'objectif de la thèse est d'expérimenter et de valider de nouvelles voies d'exfoliation des feuillets de graphène dans des élastomères de type silicone (PDMS) et des thermoplastiques de type polyéthylène (PE). Ce projet s'appuie sur des étapes de modifications chimiques des feuillets de graphite oxydé (GO) dont la polarité initiale n'offre pas une compatibilité satisfaisante avec les matrices étudiées. Différentes approches ont été explorées : la synthèse du GO greffé PDMS a été réalisée avec succès par greffage directe d'un PDMS fonctionnalisé triéthoxysilane et par une réaction d'hydrosilylation catalytique de GO modifiés vinyltriméthoxysilane en présence de polyméthylhydrogénosiloxane. Une étude des propriétés viscoélastiques de suspensions de GO et GO modifié/PDMS a montré l'importance de l'interaction charge-charge sur la formation d'un réseau percolant. Le seuil de percolation rhéologique du GO a été obtenu à 1,75 %wt avec Af~60. En se basant sur le greffage radicalaire du pentadécane par abstraction d'atomes d'H par un peroxyde à haute température, il a été possible d'extrapoler cette réaction pour procéder au greffage d'un PE de faible masse molaire (Mn~2000). De plus, des PE fonctionnalisés thiol et azoture de Mn similaire ont aussi été greffés sur des dérivés du graphite par addition radicalaire et de Michael. Après sélection d'une charge présentant une conductivité en poudre proche du graphite et une bonne affinité pour les milieux alcanes, un nano-composite à base de PEBD présentant des propriétés électriques convenables pour une application de blindage électromagnétique (4.105 Ω.cm à 25%wt) a été réalisé et ceci sans utiliser d'agents réducteurs toxiques
The aim of this thesis was to experiment and validate new means of graphene exfoliation in an elastomer matrix such as silicone (PDMS) and a thermoplastic matrix such as polyethylene (PE). Because of the low affinity of graphene oxide for these matrices due to its high polarity, its chemical modification was carried out. Different approaches were explored: the grafting of PDMS onto GO was carried out with success by a direct functionalization with a PDMS terminated triethoxysilane and by a catalytic hydrosilation reaction of a PDMS terminated Si-H onto vinyltrimethoxysilane modified GO. The viscoelastic behavior of GO and modified GO/PDMS suspensions showed the importance of the filler-filler interaction on the formation of a percolating network. The rheological percolation threshold of the GO/PDMS suspension was obtained at ~1.75 wt% with an aspect ratio (Af) of ~60. In addition, the grafting of PE onto GO was studied with the high temperature radical grafting of pentadecane formed by a hydrogen atom abstraction with a peroxide, which was then extrapolated to a low molecular PE (Mn~2000). Moreover, thio and azide functionnalized PE with a similar Mn were also grafted onto graphite derivatives by a radical and a Michael addition. After choosing the filler which presented the closest electrical conductivity to the one of graphite powder and a good affinity for a heptane media, a LDPE based nano-composite that presented suitable electrical properties for an electromagnetic shielding application (4 105 Ω.cm at 25 wt%) was obtained and this without any use of toxic reducing agents

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Kahlouche, Karima. "Microsystème pour la nanomédecine : application aux maladies nosocomiales et à la détection des agents pathogènes." Thesis, Bourgogne Franche-Comté, 2018. http://www.theses.fr/2018UBFCD069/document.

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Abstract:

Ce travail a pour objet l’étude et le développement d’un capteur électrochimique pour la détection sélective quantitative des analytes biologiques à l’échelle nano. Il se divise en deux parties après une présentation de l’état de l’art sur les maladies nosocomiales et les capteurs électrochimiques. Tout d’abord, nous avons développé un protocole spécifique qui repose sur la fonctionnalisation localisée de la microélectrode de travail par dépôt électrophorétique d'oxyde de graphène réduit/polyéthylènimine (rGO/PEI) pour amplifier le signal de détection. Le microsystème réalisé en salle blanche, a été exploité avec succès pour la détection sélective de la dopamine avec une limite de détection de 50 nM.Ensuite, nous avons utilisé la même plateforme constituée d’électrodes de plus grande taille (mm) pour la réalisation d’un capteur immunologique. Il a démontré son efficacité, de manière spécifique et sélective, pour discriminer la souche sauvage E. Coli UTI89 de UTI89 Δfim (sans opéron), avec une limite de détection de 10 cfu mL−1. En outre, le concept d’utilisation d’une électrode modifiée par rGO/PEI par la modification covalente avec des anticorps pathogènes est général. Il peut être facilement adapté à toute autre espèce pathogène, rendant l’approche générique. Le capteur a donc abouti à des résultats intéressants en milieu aqueux, sérique et urinaire, ce qui est essentiel pour son utilisation potentielle pour le diagnostic clinique des maladies pathogènes
The purpose of this work concerns the study and development of an electrochemical sensor for both quantitative and selective detection of biological analytes at the nanoscale. It is divided into two parts after a presentation of the state of the art on nosocomial diseases and electrochemical sensors. First, we have developed a specific protocol based on the localized functionalization of the working microelectrode by electrophoretic deposition. The strategy is based on the localizedfunctionalization of the working microelectrode by electrophoretic deposition of reduced graphène oxide / polyethyleneimine (rGO / PEI) to amplify the detection signal. The microsystem built in a clean room has been successfully tested for the selective detection of dopamine with a detection limit of 50 nM. In addition, the microsystem showed good performance in detecting dopamine levels.Then, we have also used the same electrode platform at a larger scale (mm) for the specific and selective detection of the immunological sensor which has demonstrated its effectiveness in distinguishing the UTI89 E. Coli wild-type strain of UTI89 Δfim (without operon), with a detection limit of 10. cfu mL-1. In addition, the concept of rGO / PEI modified electrode by covalent modification with pathogenic antibodies is general and can be easily transposed to any other pathogenic species, making the approach very versatile and generic.The sensor works in aqueous, serum and urinary media, which is essential for its potential use in clinical diagnosis of pathogenic diseases

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Nyangiwe, Nangamso Nathaniel. "Graphene based nano-coatings: synthesis and physical-chemical investigations." Thesis, UWC, 2012. http://hdl.handle.net/11394/3237.

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Abstract:

Magister Scientiae - MSc
It is well known that a lead pencil is made of graphite, a naturally form of carbon, this is important but not very exciting. The exciting part is that graphite contains stacked layers of graphene and each and every layer is one atom thick. Scientists believed that these graphene layers could not be isolated from graphite because they were thought to be thermodynamically unstable on their own and taking them out from the parent graphite crystal will lead them to collapse and not forming a layer. The question arose, how thin one could make graphite. Two scientists from University of Manchester answered this question by peeling layers from a graphite crystal by using sticky tape and then rubbing them onto a silicon dioxide surface. They managed to isolate just one atom thick layer from graphite for the first time using a method called micromechanical cleavage or scotch tape. In this thesis chemical method also known as Hummers method has been used to fabricate graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide. GO was synthesized through the oxidation of graphite to graphene oxide in the presence of concentrated sulphuric acid, hydrochloric acid and potassium permanganate. A strong reducing agent known as hydrazine hydrate has also been used to reduce GO to rGO by removing oxygen functional groups, but unfortunately not all oxygen functional groups have been removed, that is why the final product is named rGO. GO and rGO solutions were then deposited on silicon substrates separately. Several characterization techniques in this work have been used to investigate the optical properties, the morphology, crystallography and vibrational properties of GO and rGO.

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Ferrah, Djawhar. "Etude des propriétés physico-chimiques d'interfaces par photoémission." Thesis, Ecully, Ecole centrale de Lyon, 2013. http://www.theses.fr/2013ECDL0048/document.

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Abstract:

L'objectif de cette thèse est d'étudier les propriétés physico-chimiques des surfaces et des interfaces des couches minces par spectroscopie de photoémission (XPS), diffraction des photoélectrons (XPD), et la photoémission résolue en temps (PTR). Les expériences sont réalisées en utilisant une source standard des rayons X AlKa à l'INL ou les rayons X mous auprès du synchrotron Soleil. La première étude sur le système Pt/ Gd203/ Si(111) a montré que le transfert de charge entre le Pt et 0 à l'interface Pt/Gd203 implique un déplacement chimique de niveau Pt4f sans modification des caractéristiques de la composante métallique des spectres XPS. L'étude XPD montre que Pt se cristallise partiellement en deux domaines : [110] Pt(111) // [110] Gd203 (111) et [101] Pt(111) / / [110] Gd203 (111). De plus, une autre phase ordonnée d'oxyde de platine Pt02 à l'interface a été observée. A travers la caractérisation de la morphologie déterminée par la technique AFM et XPD, nous avons discuté l'adhésion aux interfaces métal/oxyde. La deuxième étude traite l'évolution d'interface d'un système modèle : métal non réactive/ semi-conducteur, dépendent fortement des conditions thermodynamiques. Nous avons étudié la couche mince d'Au déposée sur le substrat Si(001) par photoémission résolue en temps (TEMPO- synchrotron Soleil). L'étude XPS, montre avant le recuit la formation de l'oxyde native Si02 sur l'heterostructure à température ambiante. La désorption de cet oxyde se produit à faible température et induit une décroissance de l'intensité des photoélectrons durant le temps de recuit. La désorption de l'oxyde Si02 et la formation de l'alliage AuSi sont responsables de la gravure et la formation des puits de forme cubique à la surface de Si due à l'activité catalytique de l'Au. La troisième étude concerne la croissance du graphène à partir de cristal de SiC(0001)- face Si par décomposition thermique. Le niveau de coeur C1s résolu en trois composantes principales sont associées au carbone de 6H-SiC, de graphène, et l'interface graphène/ 6H-SiC (0001). L'intensité de chaque composante est rapportée en fonction de l'angle polaire (azimutale) pour différents angles azimutales (polaire). Les mesures XPD fournissent des informations cristallographiques qui indiquent clairement que les feuillets de graphène sont organisés en structure graphite sur le substrat 6H-SiC (0001). Cette organisation résulte de l’effondrement de la maille de substrat. Enfin, le découplage à l'interface graphène/ 6H-SiC (0001) par l'oxygène a été étudié par XPS. La dernière étude concerne la croissance du film mince d'InP par MBE sur le substrat SrTi03 (001). L'intégration des semi-conducteurs III-V sur le Si, en utilisant la couche tampon d'oxyde SrTi03 est l'objet des intenses recherches, en raison des applications prometteuses dans le domaine de nano-optoélectronique. Les niveaux de coeur O1s, Sr3d, Ti2p, In3d, P2p ont été analysés et rapportés en fonction de l'angle azimutale à différents angles polaires. La comparaison des courbes XPD azimutales de Sr3d et In3d montre que les ilots InP sont orientées (001) avec la relation d'épitaxie; [110]InP(001 )/ / [100]! SrTi03 (001). La caractérisation morphologique par AFM montre des ilots InP facettés régulièrement dispersée à la surface
The main objective of this thesis is to study the chemical and physical properties at the surface or at the interface between thin layers by photoemission spectroscopy (XPS), photoelectron diffraction (XPD), and time resolved photoemission (PTR) . The experiments were conducted using an Alka source at INL or soft -X ray synchrotron radiation at Soleil, the French national Synchrotron facility. The first photoemission study has been performed on platinum deposited on thin Gd2(h layers grown by Molecular Bearn Epitaxy (MBE) on Si (111) substrate. The charge transfer between Pt and 0 at the interface causes a chemical shift to higher binding energies without changing the characteristic shape of the metal XPS peak. The XPD study shows that Pt is partially crystallized into two (111)-oriented do mains on Gd20 3 (111) with the in-plane epitaxial relationships [11 0] Pt (111) / / [11 0] Gd203 (111) and [101] Pt(111)/ / [11 0] Gd20 3 (111). In addition to bi-domains formation of platinum Pt (111) on Gd20 3 (111), a new ordered phase of platinum oxide Pt02 at the Pt/ Gd203 interface have been observed. The study of the background of the polar curves depending of the morphology has shown, that the film of Pt does not wet on the oxide, due to the low energy of interaction at the interface compared to the Pt thin layer. The second study has been interested to the photoemission time-resolved study of non-reactive metal / semiconductor model system. We have studied the thin layer gold (Au) growth on silicon (Si) substrate before and during annealing in TEMPO beam line (synchrotron Soleil).The XPS study, shows before annealing the formation of silicon native oxide on heterostructure at ambient temperature. The desorption of silicon oxide during annealing at low temperature induce photoemission intensity decreases with time. The desorption of oxide and alloy formation (AuSi) induce distribution of pits with cubic form at silicon surface due to gold etching activity. The third photoemission study has concerned thin films of a few layers of graphene obtained by solid-state graphitization from 6H-SiC (0001) substrates have been studied by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and X-ray photoelectron diffraction (XPD). The Cls core-level has been resolved into components, which have been associated with carbon from bulk SiC, carbon from graphene and carbon at the interface graphene/ 6H-SiC (0001). Then, the intensity of each of these components has been recorded as a function of polar (azimuth) angle for several azimuth (polar) angles. These XPD measurements provide crystallographic information which clearly indicates that the graphene sheets are organized in graphite-like structure on 6H-SiC(0001), an organization that results of the shrinking of the 6H-SiC (0001) lattice after Si depletion. Finally the decoupling of graphene from 6H-SiC (0001) substrate by oxygen intercalation has been studied from the XPS point of view. Finally, photoemission study has concerned thin film of InP (phosphor indium ) islands grown by Molecular Bearn Epitaxy (MBE) on SrTi03 (001) bulk substrate have been investigated by X-ray photoelectron spectroscopy and diffraction (XPS/ XPD).Integration of III-V semi-conductor on silicon wafer, via SrTi03 buffer is currently the subject of intense research because of its potentially interesting applications in future nano-optoelectronics. The Ols, Sr3d, Ti2p, In3d, and P 2p core level area have been studied as function of azimuth angle for different polar angles. Comparison of the XPD azimuth curves of Sr3d and In3d shows that islands InP are oriented (001) with an in-plane epitaxial relationship [110] InP(001 ) // [100] SrTi03 (001). AFM images shows that InP islands are regularly dispersed on the surface. Their shape is a regularly facetted half-sphere

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Arbuzov, A. A., V. E. Muradyan, and B. P. Tarasov. "Synthesis of Few-layer Graphene Sheets via Chemical and Thermal Reduction of Graphite Oxide." Thesis, Sumy State University, 2012. http://essuir.sumdu.edu.ua/handle/123456789/35063.

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Abstract:

Few-layer graphene sheets were produced from graphite oxide (GO) chemical and thermal reduction. For the chemical reduction of GO as reducing agents were used hydrazine hydrate, hydroxylammonium chloride, sodium borohydride and sodium sulfite. The reduced material was characterized by elemental analysis, thermo-gravimetric analysis, scanning electron microscopy, X-ray diffraction, Fourier transform infrared and Raman spectroscopy. A comparison of the deoxygenation efficiency of graphene oxide suspension by different method or reductants has been made, revealing that the highest degree of reduction was achieved by thermal reduction and using hydrazine hydrate and hydroxylammonium chloride as a reducing agents. When you are citing the document, use the following link http://essuir.sumdu.edu.ua/handle/123456789/35063

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Sokolov, Denis A. "Investigation of Graphene Formation from Graphite Oxide and Silicon Carbide." Diss., Georgia Institute of Technology, 2013. http://hdl.handle.net/1853/53642.

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Abstract:

Graphene is a novel two dimensional material that is revolutionizing many areas of science and it is no surprise that a significant amount of effort is dedicated to its investigation. One of the major areas of graphene research is the development of procedures for large scale production. Among many recently developed methodologies, graphene oxide reduction stands out as a straightforward and scalable procedure for producing final material with properties similar to those of graphene. Laser reduction of graphite oxide is one of the novel approaches for producing multilayer graphene, and this work describes a viable approach in detail. It is determined that a material which is comprised of a combination of laser reduced graphite oxide-coupled to an unreduced graphite oxide layers beneath it, produces a broadband photosensitive material. The efficiency of light conversion into electrical current is greatly dependent upon the oxygen content of the underlying graphite oxide. Developing novel ways for reducing graphite oxide is an ongoing effort. This work also presents a new method for achieving complete reduction of graphite oxide for producing predominantly sp2 hybridized material. This approach is based on the irradiation of graphite oxide with a high flux 3 keV Ar ion beam in vacuum. It is determined that the angle of irradiation greatly influences the final surface morphology of reduced graphite oxide. Also, multilayer epitaxial graphene growth on silicon carbide in ultra-high vacuum was investigated with quadrupole mass spectrometry (QMS). Subliming molecular and atomic species were monitored as a function of temperature and heating time. The grown films were characterized with X-ray photoelectron spectroscopy coupled with Ar ion depth profiling.

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Dissertations / Theses on the topic 'Oxyde de graphène'

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