Academic literature on the topic 'Photoluminescence - Nanostructures'

Les boîtes quantiques soulèvent actuellement un vif intérêt dans le domaine du traitement quantique de l'information qui nécessite l'utilisation de photons uniques pour la cryptographie ou le calcul quantique. Il est donc nécessaire de comprendre la physique des boîtes quantiques uniques InAs/GaAs et InAs/InP émettant dans la gamme spectrale 1,3 à 1,5 µm, longueurs d'onde adaptées pour la transmission dans les fibres optiques. Dans cette thèse, nous avons étudié le système exciton-biexciton, la structure fine, l'impact de la température ainsi que les excitons chargés pour une boîte quantique unique. Les études en fonction de la température ont montré que les largeurs à mi-hauteur sont de l'ordre du meV à la température de l'azote liquide et se situent entre 10 et 15 meV à température ambiante pour les boîtes InAs/GaAs. De plus, nous avons observé l'évolution de l'énergie de lisaison du biexciton et de la structure fine en fonction de la taille des boîtes InAs/InP<br>Quantum dots are very promising in the field of quantum information which requires the use of single photons for quantum cryptography or quantum calculation. Thus, it is necessary to understand the physic of single InAs/GaAs and InAs/InP quantul dots emitting in 1. 3 to 1. 5 micrometer spectral range, wavelengths adapted for the transmission through optical fibres. In this thesis, we studied the exciton-biexciton complex, the fine structure splitting, the impact of the temperature and charged excitons in single quantum dots. We observed the dependence of the biexciton binding energy and of the fine structure splitting as a function of the InAs/InP quantum dot size. Moreover, the studies as a function of the temperature showed that the linewidth of the exciton recombination is in the meV range nitrogen temperature and in the 10-15 me V range at room temperature for the InAs/GaAs dots

Low-dimensional semiconductor structures, such as one-dimensional nanowires (NWs) and zerodimensional quantum dots (QDs), are materials with novel fundamental physical properties and a great potential for a wide range of nanoscale device applications. Here, especially promising are direct bandgap II-VI and III-V compounds and related alloys with a broad selection of compositions and band structures. For examples, NWs based on dilute nitride alloys, i.e. GaNAs and GaNP, provide both an optical active medium and well-shaped cavity and, therefore, can be used in a variety of advanced optoelectronic devices including intermediate band solar cells and efficient light-emitters. Self-assembled InAs QDs formed in the GaAs matrix are proposed as building blocks for entangled photon sources for quantum cryptography and quantum information processing as well as for spin light emitting devices. ZnO NWs can be utilized in a variety of applications including efficient UV lasers and gas sensors. In order to fully explore advantages of nanostructured materials, their electronic properties and lattice structure need to be comprehensively characterized and fully understood, which is not yet achieved in the case of aforementioned material systems. The research work presented this thesis addresses a selection of open issues via comprehensive optical characterization of individual nanostructures using micro-Raman ( -Raman) and micro-photoluminescence ( -PL) spectroscopies. In paper 1 we study polarization properties of individual GaNP and GaP/GaNP core/shell NWs using polarization resolved μ-PL spectroscopy. Near band-edge emission in these structures is found to be strongly polarized (up to 60% at 150K) in the orthogonal direction to the NW axis, in spite of their zinc blende (ZB) structure. This polarization response, which is unusual for ZB NWs, is attributed to the local strain in the vicinity of the N-related centers participating in the radiative recombination and to their preferential alignment along the growth direction, presumably caused by the presence of planar defects. Our findings therefore show that defect engineering via alloying with nitrogen provides an additional degree of freedom to control the polarization anisotropy of III-V nanowires, advantageous for their applications as a nanoscale source of polarized light. Structural and optical properties of novel coaxial GaAs/Ga(N)As NWs grown on Si substrates, were evaluated in papers 2-4. In paper 2 we show by using -Raman spectroscopy that, though nitrogen incorporation shortens a phonon correlation length, the GaNAs shell with [N]&lt;0.6% has a low degree of alloy disorder and weak residual strain. Additionally, Raman scattering by the GaAs-like and GaNlike phonons is found to be enhanced when the excitation energy approaches the E+ transition energy. This effect was attributed the involvement of intermediate states that were created by N-related clusters in proximity to the E+ subband. Recombination processes in these structures were studied in paper 3 by means of μ-PL, μ-PL excitation (μ-PLE), and time-resolved PL spectroscopies. At low temperatures, the alloy disorder is found to localize photo-excited carriers leading to predominance of localized exciton (LE) transitions in the PL spectra. Some of the local fluctuations in N composition are suggested to create three-dimensional confining potentials equivalent to that for QDs, based on the observation of sharp PL lines within the LE contour. In paper 4 we show that the formation of these QD-like confinement potentials is somewhat facilitated in spatial regions of the NWs with a high density of structural defects, based on correlative spatially-resolved structural and optical studies. It is also concluded the principal axis of these QD-like local potentials is mainly oriented along the growth direction and emit light that is linearly polarized in the direction orthogonal to the NW axis. At room temperature, the PL emission is found to be dominated by recombination of free carriers/excitons and their lifetime is governed by non-radiative recombination via surface states. The surface recombination is found to become less severe upon N incorporation due to N-induced modification of the surface states, possibly due to partial surface nitridation. All these findings suggest that the GaNAs/GaAs hetero-structures with the onedimensional geometry are promising for fabrication of novel optoelectronic devices on foreign substrates (e.g. Si). Fine-structure splitting (FSS) of excitons in semiconductor nanostructures has significant implications in photon entanglement, relevant to quantum information technology and spintronics. In paper 5 we study FSS in various laterally-arranged single quantum molecular structures (QMSs), including double QDs (DQDs), quantum rings (QRs), and QD-clusters (QCs), by means of polarization resolved μ-PL spectroscopy. It is found that FSS strongly depends on the geometric arrangements of the QMSs, which can effectively tune the degree of asymmetry in the lateral confinement potential of the excitons and can reduce FSS even in a strained QD system to a limit similar to strain-free QDs. Fabrication of nanostructured ZnO-based devices involves, as a compulsory step, deposition of thin metallic layers. In paper 6 we investigate impact of metallization by Ni on structural quality of ZnO NWs by means of Raman spectroscopy. We show that Ni coating of ZnO NWs causes passivation of surface states responsible for the enhanced intensity of the A1(LO) in the bare ZnO NWs. From the resonant Raman studies, strong enhancement of the multiline Raman signal involving A1(LO) in the ZnO/Ni NWs is revealed and is attributed to the combined effects of the Fröhlich interaction and plasmonic coupling. The latter effect is also suggested to allow detection of carbon-related species absorbed at the surface of a single ZnO/Ni NW, promising for utilizing such structures as efficient nano-sized gas sensors.

Les travaux rapportés ont pour objet la caractérisation des propriétés structurales et de photoluminescence d'une série d'hybrides organiques-inorganiques. Leurs matrices comportent des groupements urée capables d'autoassemblage reliant le réseau silicate et un fragment organique. L'origine et les transferts d'énergie conduisant à l'émission de lumière ont été étudiés dans le cas des hybrides à base de polyéthers, contenant ou non des ions métalliques Eu3+ et préalablement caractérisés au laboratoire, afin de dresser une toile de fond théorique pour aider l'interprétation des données expérimentales et la conception de nouveaux matériaux hybrides. L'effet de la morphologie sur les propriétés de photoluminescence a ensuite été étudié : des hybrides comportant un fragment central alkyle avec des morphologies différentes ont été obtenus à partir d'un précurseur unique en utilisant des conditions acide ou nucléophile, en présence ou non d'ions Eu3+. Des matériaux hybrides lamellaires ou amorphes ont été obtenus et la comparaison des propriétés de photoluminescence a montré que ces derniers possèdent de meilleurs rendements quantiques. Des matériaux hybrides comportant un fragment bipyridine ont été synthétisés. Ceux sans métal sont stables dans le temps, excitables avec des LEDs commerciales et bon marché, et ont un très bon rendement quantique (0. 18 et 0. 22±0. 02) pour des excitations dans le long UV/bleu. Les mêmes hybrides synthétisés en présence de sels d'Eu3+, Gd3+ et/ou Tb3+ ont aussi été synthétisés et le rôle clef joué par la lumière émise par l'hôte dans la luminescence de ces hybrides a été démontré<br>The present work focus on the characterization of the structural and photoluminescence properties of a series of organic-inorganic hybrids. The matrix of these materials includes urea crosslinks between a siliceous backbone and an organic chain (polyether, alkylene and bipyridine based). The origin and energy transfer processes behind the emission features was studied for the polyether-based organic/inorganic hybrids lacking metal activator and incorporating Eu3+ (that were well characterized in previous works) in order to have a theoretical scheme that will be useful in guiding the interpretation of experimental data and in the design of new organic/inorganic hybrids. The effect of the morphology on the photoluminescence features of hybrids was also studied; alkyl-based hybrids with different morphologies were obtained from the same precursor (designated P12) using acidic or nucleophilic catalysis, in the presence of Eu3+, giving lamellar and amorphous hybrids lamellar materials and the respective structural and luminescence features compared. Two amorphous bipyridine-based materials were synthesized exhibiting high stability over time and high emission quantum yield values (0. 18±0. 02 and 0. 22±0. 02) for excitation in the long UV/blue regions using a commercial light emitting diode (LED). These bipyridine-based hybrids incorporating Eu3+, Gd3+, and/or Tb3+ ions were also synthesized and the key role played by the light emitted by the hybrid host in the luminescence of the corresponding Ln3+-based hybrids was demonstrated

Le silicium est reconnu comme étant un mauvais émetteur de lumière à cause de son gap indirect. Diverses stratégies ont été développées pour améliorer son rendement d'émission, le Si constituant le matériau de choix pour la photonique. Ce manuscrit présente l'élaboration et la caractérisation de matériaux originaux à base de silicium afin de proposer des solutions alternatives pour améliorer les propriétés d'émission de lumière du Si. Ce travail est divisé en 4 parties avec tout d'abord une revue de l'état de l'art de l'émission de lumière dans le Si et les bases sur les mécanismes de recombinaison dans le Si. Une seconde partie se concentre sur l'élaboration et l'étude de dispositifs électroluminescents à base de Si comportant un réseau de dislocations enterrées un niveau d'une jonction PN obtenu par collage moléculaire. L'émission de lumière située vers 1,1 et 1,5 µm (1,1 et 0,8 eV) est attribuée à la recombinaison des porteurs sur les états piège induits par des précipités de bore et d'oxyde dans le voisinage de dislocations (E^phonon_Bore vers 1.1eV et Dp~0.8eV) et des états de défauts localisés à l'intersection du réseau carré de dislocations vis (D1~0.8eV). Une troisième partie traite de l'élaboration et des propriétés optique d'ions Er3 + couplés avec des nanostructures de Si dans des films minces de SRO (Silicon-Rich Oxide) obtenus par co-évaporation de SiO et d'Er. Dans cette matrice, l'efficacité d'excitation indirecte de l'Er à 1,5 µm via les nanostructures est démontrée par la mesure de sections efficaces effectives d'excitation de l'Er entre 2x10-16 cm2 et 5x10-15 cm2 en fonction du flux d'excitation et des paramètres d'élaboration. Le principal résultat est la forte diminution avec la température de recuit de la fraction d'ions Er3+ émetteurs susceptible d'être inversée. Des expériences EXAFS révèlent que ce comportement est en corrélation avec l'évolution de l'ordre chimique local autour des atomes d'Er. Dans une dernière partie est présentée l'élaboration de nanostructures de Si de type nanofils cœur-coquille Si/SiO2. Ces structures cœur-coquille sont obtenues par trois méthodes différentes. Les structures obtenues par dépôt d'oxyde sur la surface de nanofils de silicium CVD catalysées avec de l'Au présentent une émission autour de 500 nm efficace à température ambiante due à la recombinaison des porteurs photo-générés au niveau des états de défauts dans la couche d'oxyde et à l'interface Si/SiO2. L'intensité de PL collectée est de plus d'un ordre de grandeur supérieure à celle mesurée sur des films minces de SiO2 similaires déposés sur des substrats de Si. En outre, la passivation des nanofils de Si CVD par un procédé d'oxydation thermique permet de neutraliser les états de surface qui dominent dans de telles structures. La mesure des vitesses de recombinaison de surface semble indiquer que ces nanofils ainsi passivés présentent des propriétés électroniques de volume similaires à celles du Si standard de microélectronique. Enfin, une nouvelle méthode pour l'élaboration in situ de nanofils cœur-coquille Si/SiO2 basée sur l'évaporation d'une source solide SiO avec l'Au et le Cu comme catalyseurs est détaillée. La croissance des fils catalysés par l'Au se produit dans le mode de croissance VLS (Vapor-Liquid-Solid comme en CVD) donnnat des nanofils présentant un cœur de Si cristallin et une coquille amorphe d'oxyde. En revanche, la croissance des nanofils catalysée par le Cu semble se produire préférentiellement à plus basse température en mode VSS (Vapeur-Solide-Solide) expliquant pourquoi ces NFs présentent une forte densité de défauts cristallins dans la cœur de Si contrairement aux fils catalysés Au<br>Silicon is known as a poor light emitter due to its indirect band gap. Various strategies have been developed to overcome its poor emission efficiency since it is the material of choice for photonics. In this manuscript are detailed the elaboration and characterization of original silicon-based materials in order to propose alternatives solutions to improve Si light emission properties. This work is divided in 4 parts with a first one describing the state of the art of light emission in Si and the basics of recombination mechanisms in Si. A second part focuses on the elaboration and study of electroluminescent devices based on bulk Si with a buried dislocation network at a PN junction obtained by wafer bonding. The light emission near 1.1 and 1.5 µm (1.1 and 0.8 eV) is attributed to the recombination of carriers on trap states induced by boron and oxide precipitates in the vicinity of dislocations (E^phonon_Bore near 1.1eV and Dp~0.8eV) and defects traps at the intersection of the square network of screw dislocations (D1~0.8eV). In a third part is showed the elaboration and the optical properties of Er3+ ions coupled with Si nanostructures in Si-Rich Silicon Oxide (SRO) thin films obtained by co-evaporation of SiO and Er. We demonstrate the efficient indirect excitation of Er at 1.5 µm with high effective cross sections between 2x10-16 cm2 and 5x10-15 cm2 as a function of the excitation flux and the elaboration parameters. The main result is the drastic decrease of the number of Er3+ emitting ions coupled to Si with the annealing temperature. EXAFS experiments revealed that this behavior is correlated with the evolution of the local chemical order around Er atoms. In a last part is presented the elaboration of Si nanostructures based on core-shell Si/SiO2 nanowires. These core-shell structures are obtained by three different methods. Core-shell nanowires obtained by oxide deposition on the surface of CVD Au-catalyzed Si nanowires exhibit an efficient room temperature emission around 500 nm due to the recombination of photo generated carriers in defects states in the oxide layer and at the Si/SiO2 interface. The collected PL intensity is more than one order of magnitude higher than similar SiO2 thin films deposited on Si substrates. Moreover, the passivation of CVD-growth Si nanowires by a thermal oxidation procedure allows neutralizing the surface states which are predominant in such structures. As a result, the measurement of surface recombination velocities seems to indicate that such passivated nanowires present similar volume electronic properties than standard microelectronic bulk Si. Finally, a new method for the elaboration of in situ core-shell Si/SiO2 nanowires based on the evaporation of a solid SiO source with Au and Cu as catalysts is presented. The Au-catalyzed growth occurs in the VLS mode (Vapor-Liquid-Solid like in CVD-growth) leading to the growth of nanowires with a crystalline Si core surrounded by an amorphous oxide shell. But Cu-catalyzed nanowires growth seems to appear preferentially at lower temperatures in the VSS (Vapour-Solid-Solid) mode explaining why these nanowiress exhibit a high density of crystalline defects in the Si core compared to Au-catalyzed wires

Nous étudions par dynamique moléculaire la présence des hétérogénéités dynamiques dans l'eau surfondue. Nous utilisons le récent modèle TIP5P de Mahoney et Jorgensen qui est aujourd'hui le potentiel qui reproduit le mieux les propriétés de l'eau que nous étudions. Les résultats de nos simulations sont en bon accord avec ceux obtenus expérimentalement ce qui nous a permis de valider notre programme. Par la suite, nous montrons l'existence d'hétérogénéités dynamiques dans l'eau surfondue. Nous avons étudié les agrégations dynamiques des molécules de mobilités différentes. Nous observons l'agrégation dynamique des molécules les plus mobiles ainsi que leurs mouvements sous forme de chaînes d'hétérogénéités. Les molécules les moins mobiles quant à elles forment des groupements dont la taille augmente lorsque la température baisse. Nous observons la présence de deux temps caractéristiques associés au deux types d'hétérogénéités et évoluant différemment. Nous montrons la présence d'effets de taille finie dans l'eau surfondue qui s'accroissent lorsque la température baisse. Dans l'autre partie de ce travail, nous avons étudié les propriétés des porteurs de charges dans les nano structures de type OD, 1D, 3D. Nous effectuons des calculs théoriques des caractéristiques (énergie et masse) du (bi)polaron dans les nanostructures à l'aide de la méthode variationnelle de Feynman. Nous obtenons la relation entre ces caractéristiques, le rayon, l'anisotropie et la constante de couplage électron-phonon de Fröhlich. Par optimisation numérique, nous montrons l'évolution de ces caractéristiques au fondamental de niveaux d'énergies. Nous développons une théorie de photoluminescence assisté par des phonons dans un nano cristal sphérique pour différents mécanismes d'interaction entre les électrons et les phonons<br>We investigate the presence of dynamical heterogeneities in supercooled water with molecular dynamics simulation. The new water model TIP5P proposed by Mahoney and Jorgensen which reproduces well water properties is used. We validate our simulation by a compartive study of our results and those obtained in experiments. Thereafter, We show the existence of dynamic heterogeneities in supercooled water. We then studied dynamic aggregations of the molecules of different mobilities and find a string-like dynamics for the most mobile molecules and also dynamical aggregation of the least mobile molecules. The two kinds of dynamical aggregation appear however to be very different. We observes two different times characteristic associated to the two types of heterogeneities. Many sizes of boxes are used for simulations and we show the finite size effect on static and dynamic properties of supercooled water. In the second part of this work, we studied the properties of the charge carriers in mesoscopic structures type OD, 1D, 3D. Using Feynman variational method we carry out theoretical calculations of the characteristics (energy and mass) of the (bi)polaron in nanostructures. We obtain the relation between these characteristics, radius, anisotropy and the Fröhlich electron-phonon coupling constant. By numerical optimization, we obtained that the ground state energy and mass of (bi)polaron increase with the coupling constant and confinement frequency. We developed a theory of photoluminescence assisted by phonons in a spherical nano crystal for various mechanisms of interaction between the electrons and the phonons