Dissertations / Theses: 'Polymerbürste'

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Romeis, Dirk. "Conformational Transitions in Polymer Brushes." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2014. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-139354.

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Abstract:

A polymer brush is formed by densely grafting the chain ends of polymers onto a surface. This tethering of the long macromolecules has considerable influence on the surface properties, which can be additionally modified by changing the environmental conditions. In this context it is of special interest to understand and control the behavior of the grafted layer and to create surfaces that display a desired response to external stimulation. The present work studies densely grafted polymer brushes and the effects that such an environment imposes on an individual chain molecule in the grafted layer. For this purpose we developed a new self-consistent field approach to describe mixtures of heterogeneous chains comprised of differently sized hard spheres. Applying this method to the case of polymer brushes we consider a fraction of grafted molecules to be different from the majority brush chains. The modification of these chains includes a variation in the degree of polymerization, a different solvent selectivity behavior and a variable size of the free end-monomer. Due to the computational efficiency of the present approach, as compared for example to direct simulation methods, we can study the conformations of the modified 'guest' chains systematically in dependence of the relevant parameters. With respect to brush profile and the distribution of the free chain ends the new method shows very good quantitative agreement with corresponding simulation results. We also confirm the observation that these 'guest' chains can undergo a conformational transition depending on the type of modification and the solvent quality. For the cases studied in the present work we analyze the conditions to achieve a most sensitive behavior of this conformational switching. In addition, an analytical model is proposed to describe this effect. We compare its predictions to the numerical results and find good agreement.

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Schneider, Maximilian. "Funktionelle Schichten aus Polymerbürsten." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2016. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-214998.

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Abstract:

Die Synthese von oberflächengepfropften Polypeptoidbürsten durch die Oberflächeninitiierte Ringoffnungspolmerisation von N-substituierten N-carboxyanhydriden wird beschrieben. Die entstehenden Schichten werden durch Zelladhäsionsexperimente und Oberflächenplasmonenresonanzspektroskopie auf ihre Antibiofouling-Eigenschaften untersucht. UV-Lithographie und Mikrokontaktdrucken wird zur Herstellung von strukturierten Oberflächen verwendet. Eine Funktionalisierung der Strukturen wird mit Fluoreszenzmikroskopie und Fluoreszenzmapping nachgewiesen. Ein zweiter Schwerpunkt befasst sich mit der Synthese von Kompositschichten. Oberflächengepropfte polykationische Polymerbürsten dienen als Einlagerungsmedium für negativ geladene Nanopartikel. Durch calcinieren werden poröse Schichten erhalten. Die Anwendung des Verfahrens auf ein Partikelsystem generiert poröse Core-Shell-Partikel.

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Shagolsem, Lenin S., and Jens-Uwe Sommer. "Diblock copolymer–selective nanoparticle mixtures in the lamellar phase confined between two parallel walls: a mean field model." Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2014. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-139324.

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Abstract:

We present a mean field model for a mixture of AB diblock-copolymers and A-block selective nanoparticles confined between two identical non-selective walls. A horizontally symmetric lamellar structure of the nanocomposite is considered where nanoparticles are allowed to segregate between the polymer–wall interfaces. For a fixed value of wall separation, we study changes in the free energy as a function of the number of lamellar layers and the amount of nanoparticle uptake in the A-phase denoted by y = ϕx with 0 ≤ x ≤ 1 for a given value of ϕ, where ϕ is the overall nanoparticle volume fraction. The absorption isotherm for nanoparticle uptake in the A-phase as a function of ϕ shows saturation beyond a threshold value ϕs, and the optimal value of uptake y increases with increasing strength of monomer–nanoparticle attractive interaction. Increasing ϕ above ϕs produces a decrease in the optimal number of lamellar layers which is related to a jump-like transition of the chain extension. The effect of varying film thickness is also studied. By considering A-block selective walls we also investigated a wetting transition of the copolymer film and found the transition to be discontinuous. A corresponding phase diagram is constructed
Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich

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Biehlig, Ekaterina. "Design of Smart Polymeric Materials with Responsive / Adaptive Adhesion Properties." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2013. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-118293.

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Abstract:

Adhesion between different objects is happening everywhere. Without it, simple procedures like walking or holding something in a hand or attaching a postage stamp would be impossible. The life itself depends on adhesion on all levels, starting from the interactions between the living cells. Adhesion between two substrates is a complex phenomenon, which at present is still not well understood. There are several factors determining the strength of adhesion: (i) molecular interactions at interface, (ii) mechanical properties of adhesive, and (iii) area of contact between adhesive and probing surface. Two surfaces are tacky when they possess the right balance between these factors. Controlling the adhesion of materials is important in many fields ranging from industrial purposes to biomedical applications and everyday usage. There is a demand for “smart” materials with integrated functionalities that make them responsive, switchable, biocompatible, anti-bacterial, more energy efficient, or autonomous. In particular, materials for such cutting-edge applications like cell culture, drug delivery, tissue engineering, biosensors, anti/biofouling, microfluidics, climbing robots, sport equipment and many others require adjustable/tuneable adhesive properties. Many efforts were directed towards fabrication of materials with either weak or strong adhesion depending on the field of application. However, design of “smart” surfaces with reversibly switchable/controllable adhesion is still a highly challenging task. Therefore, the thesis aims on design of smart polymeric materials with responsive / adaptive adhesion properties. For this, fabrication and investigation of two types of switchable polymer layers based on stimuli-responsive polymer brushes will be performed. The first group is dealing with thermoresponsive polymer brushes: poly-(N-isopropylacrylamide) and two types of biocompatible polyethylene glycol-based systems. These polymer layers undergo phase transition below and above LCST between hydrophilic and hydrophobic states. The second part of the work is related to solvent-responsive comb-like and block copolymer brushes consisted of hydrophilic PEG and hydrophobic PDMS biocompatible and biodegradable polymers.

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Bunk, Juliane K. G. "Verhalten funktionalisierter Nanopartikel an Grenzschichten mit Polymerbürsten." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2012. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-97359.

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Abstract:

Die vorliegende Arbeit liefert einen Beitrag zum Verständnis der komplexen Wechselwirkungen zwischen Nanopartikeln und Polymeren in dünnen Schichtsystemen. Dazu wurden in einem geeignetem Modellsystem drei verschiedene Einflussparameter auf die Nanopartikelverteilung im Polymer und zwischen einer hydrophilen und einer hydrophoben Grenzfläche analysiert. Für eine erste Abschätzung der Verträglichkeit der einzelnen Komponenten wurden Wechselwirkungsparameter, binäre und ternäre Phasendiagramme ermittelt. Die experimentelle Charakterisierung der Nanopartikelverteilung erfolgte mittels Rasterkraftmikroskopie, Rasterelektronenmikroskopie und Transmissionselektronenmikroskopie. Die erhaltenen Ergebnisse wurden mit denen der theoretischen Vorbetrachtungen verglichen um herauszufinden, ob Vorhersagen zur Nanopartikelverteilung in einem Polymer möglich sind. In dieser Arbeit konnte gezeigt werden, dass die Nanopartikelverteilung im Polymer mit den untersuchten Parametern gezielt beeinflusst werden kann.

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Rauch, Sebastian. "Entwicklung von funktionellen Polymerbürsten mit modularen Eigenschaften." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2013. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-119752.

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Abstract:

Im Rahmen dieser Arbeit wurden neuartige, temperatursensitive Polymerbürsten mit terminaler Click-Funktionalität hergestellt, die nicht nur im Detail untersucht bzw. charakterisiert wurden, sondern deren Eigenschaften zusätzlich durch die polymeranaloge Umsetzung mit einem entsprechend modifizierten Fluoreszenzfarbstoff, Polymer oder mit superparamagnetischen Nanopartikeln erweitert werden konnten. Mittels kontrolliert radikalischer Polymerisation wurde mono- und bi-funktionalisiertes Poly(N-isopropylacrylamid) mit unterschiedlichen Endgruppen und Molekulargewichten synthetisiert und über das "grafting to"-Verfahren an eine Modeloberfläche angebunden. Die kovalente Anbindung der entsprechenden Komponenten erfolgte entweder durch die Kupfer-katalysierte oder thermisch induzierte Alkin-Azid-Cycloaddition. Neben den physiko-chemischen Eigenschaften wurde im Besonderen das temperaturabhängige Schaltverhalten dieser funktionellen Polymerbürsten in situ untersucht, wobei neben der spektroskopischen Ellipsometrie als Hauptmethode, zusätzlich Rasterkraftmikroskopie, UV/VIS- und Fluoreszenzspektroskopie, sowie Elektronenmikroskopie verwendet wurden. Im Fall der Farbstoff-modifizierten Polymerbürsten zeigte sich, dass nicht nur die Eigenschaften des Farbstoffs durch das Polymer beeinflussbar sind, sondern auch das Quellverhalten der Polymerbürsten durch den Farbstoff. Die mit Nanopartikeln modifizierten Polymerbürsten zeigten eine homogene Verteilung der Partikel auf der Oberfläche, sowie eine veränderte Schaltcharakteristik, die durch das Auftreten eine dynamischen Wechselwirkungszone zwischen den Polymerbürsten und den Nanopartikeln erklärt werden kann. Mit Hilfe der thermisch induzierten Azid-Alkin-Cycloaddition konnten erstmalig definierte Kettenverlängerungen an Polymerbürsten durchgeführt und gleichzeitig der Nachteil der limitierten Pfropfungsdichte der „grafting to“-Methode überwunden werden. Darüber hinaus konnte der temperaturinduzierte Schalteffekt nicht nur erhalten bleiben, sondern in Bezug auf die Schaltamplitude auch signifikant vergrößert werden und ergab ein sensitiveres, verbessertes Polymerbürstensystem.

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Shagolsem, Lenin S., and Jens-Uwe Sommer. "Diblock copolymer–selective nanoparticle mixtures in the lamellar phase confined between two parallel walls: a mean field model." Royal Society of Chemistry, 2012. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A26773.

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Abstract:

We present a mean field model for a mixture of AB diblock-copolymers and A-block selective nanoparticles confined between two identical non-selective walls. A horizontally symmetric lamellar structure of the nanocomposite is considered where nanoparticles are allowed to segregate between the polymer–wall interfaces. For a fixed value of wall separation, we study changes in the free energy as a function of the number of lamellar layers and the amount of nanoparticle uptake in the A-phase denoted by y = ϕx with 0 ≤ x ≤ 1 for a given value of ϕ, where ϕ is the overall nanoparticle volume fraction. The absorption isotherm for nanoparticle uptake in the A-phase as a function of ϕ shows saturation beyond a threshold value ϕs, and the optimal value of uptake y increases with increasing strength of monomer–nanoparticle attractive interaction. Increasing ϕ above ϕs produces a decrease in the optimal number of lamellar layers which is related to a jump-like transition of the chain extension. The effect of varying film thickness is also studied. By considering A-block selective walls we also investigated a wetting transition of the copolymer film and found the transition to be discontinuous. A corresponding phase diagram is constructed.
Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

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Mazurowski, Markus [Verfasser], Matthias [Akademischer Betreuer] Rehahn, and Markus [Akademischer Betreuer] Biesalski. "Polymerbürsten-dekorierte Nanopartikel / Markus Mazurowski. Betreuer: Matthias Rehahn ; Markus Biesalski." Darmstadt : Universitäts- und Landesbibliothek Darmstadt, 2016. http://d-nb.info/1112333185/34.

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Emmanuele, Ferrarotto [Verfasser]. "Silbernanopartikel in sphärischen Polymerbürsten : Synthese, Charakterisierung und Ummantelung mit Silica / Ferrarotto Emmanuele." Paderborn : Universitätsbibliothek, 2020. http://d-nb.info/1210026465/34.

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Schneider, Maximilian Verfasser], Rainer [Akademischer Betreuer] Jordan, and Eike [Gutachter] [Brunner. "Funktionelle Schichten aus Polymerbürsten / Maximilian Schneider ; Gutachter: Eike Brunner ; Betreuer: Rainer Jordan." Dresden : Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2016. http://d-nb.info/1121500781/34.

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Thomas, Marc [Verfasser], and Nils [Akademischer Betreuer] Hartmann. "Einfluss von Proteinen auf das Schaltverhalten stimuliresponsiver Polymerbürsten / Marc Thomas ; Betreuer: Nils Hartmann." Duisburg, 2018. http://d-nb.info/1169572049/34.

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Reinhardt, Matthias. "Functional interfaces." Doctoral thesis, Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I, 2014. http://dx.doi.org/10.18452/16942.

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Abstract:

Verankerte Polymere können die Funktionalität einer Oberfläche beeinflussen. Der Schwerpunkt dieser Arbeit liegt auf der Untersuchung von Polymerbürsten aus Polyacrylsäure (PAA) und Poly(N,N-dimethylaminoethyl methacrylat) (PDMAEMA). Auf Oberflächen, die mit PAA Bürsten beschichtet sind, können Proteine im nativen Zustand immobilisiert werden. Für PDMAEMA ist eine Reaktion auf externe Reize bekannt. So kann dessen untere kritische Lösungstemperatur (LCST) zur Einstellung der Hydrophobizität von Oberflächen verwendet werden. Erstmalig im Rahmen dieser Arbeit wurde untersucht, wie sich hydrostatischer Druck von bis zu 1000 bar auf die Funktionalität der verwendeten Polymerbürsten auswirkt. Aus Diblock-Kopolymeren wurden Langmuir-Filme unterschiedlicher Ankerdichte mit der Langmuir-Schäfer Technik auf feste Substrate übertragen. Die Funktionalität der PAA Bürsten wurde vor und nach der Adsorption von Rinderserumalbumin (BSA) in gepufferter D2O-Lösung mit Hilfe der Neutronenreflektometrie (NR) bei 1 bar und 900 bar an der fest-flüssig Grenzfläche untersucht. Es wurden Volumenfraktionsprofile der PAA Bürste und adsorbierten BSA extrahiert, woraus sich eine lineare Abhängigkeit zwischen Ankerdichte und Menge an adsorbiertem Protein feststellen ließ. Erhöhung des hydrostatischen Druckes auf 900 bar veränderte weder die PAA Volumenprofile noch die Immobilisierung von BSA. Die PDMAEMA Bürsten wurden mittels NR bei Temperaturen von 20-60 °C und Drücken von 1-1000 bar untersucht. Zur Analyse der Daten wurde ein neuartiges Dichteprofil-Modell verwendet. Temperaturerhöhung führt zur stetigen Abnahme der Bürstendicke. Dies lässt sich durch den LCST induzierten Phasenübergang der Polymere vom hydrophilen in einen hydrophoben Zustand erklären. Es wurde gefunden, dass eine Erhöhung des hydrostatischen Druckes diesem Prozess entgegenwirkt. Strukturänderungen der Polymerbürsten bei Erhöhung der Temperatur um 10 K ließen sich durch Erhöhung des Druckes um 1000 bar rückgängig machen.
The functionality of an interface can be modified by polymer brushes. The focus of this work is on brushes of either polyacrylic acid (PAA) or poly(N,N-dimethylaminoethyl methacrylate) (PDMAEMA). PAA brushes provide a soft interface that prevents the denaturation of adsorbed proteins. PDMAEMA is known to respond to external stimuli. The lower critical solution temperature (LCST) of PDMAEMA can be used to tune the hydrophobicity of the interface with temperature. For the first time, the effect of elevated hydrostatic pressure, up to 1000 bar, on the functionality of these systems is investigated. Planar PAA and PDMAEMA brushes are prepared from precursor diblock copolymer Langmuir layers with varied grafting density utilizing the Langmuir-Schäfer transfer technique. For solvent-swollen PAA brushes, neutron reflectivity (NR) measurements are conducted at the solid-liquid interface after incubation in buffered D2O and after the adsorption of bovine serum albumin (BSA) from the aqueous liquid phase at 1 bar and 900 bar. Detailed volume fraction profiles of the PAA brush and adsorbed BSA proteins are extracted. The amount of adsorbed BSA is found to scale linearly with grafting density. An elevated hydrostatic pressure of 900 bar is found to have no impact on the structure of the PAA brush and its capability to bind BSA proteins. The PDMAEMA brushes are investigated by NR at the solid-liquid interface in a temperature range of 20 to 60 °C for hydrostatic pressures from 1 to 1000 bar. A novel theoretical model of the brush density profile is used to fit the experimental NR data. Increasing the temperature causes a continuous decrease of the polymer brush thickness due to a hydrophobic coil to globule transition of the polymer chains when crossing the LCST. Hydrostatic pressure is found to act antagonistic to temperature. The hydrophobic collapse of the PDMAEMA brush caused by a temperature increase of 10 K is counterbalanced by a pressure increase of 1000 bar.

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Teuchert, Christian Verfasser], and Gerhard [Akademischer Betreuer] [Wenz. "Synthese und Charakterisierung von Polymerbürsten auf Basis von Polyrotaxanen / Christian Teuchert. Betreuer: Gerhard Wenz." Saarbrücken : Saarländische Universitäts- und Landesbibliothek, 2013. http://d-nb.info/1053682093/34.

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Teppner, Randolf. "Adsorptionsschichten an fluiden Grenzflächen : Skalengesetze und Ionenverteilungen." Phd thesis, Universität Potsdam, 2000. http://opus.kobv.de/ubp/volltexte/2005/16/.

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Abstract:

In dieser Arbeit wurden zwei Themenbereiche bearbeitet:
1. Ellipsometrie an Adsorpionsschichten niedermolekularer Tenside an der Wasser/Luft-Grenzfläche (Ellipsometrie ist geeignet, adsorbierte Mengen von nicht- und zwitterionischen Tensiden zu messen, bei ionischen werden zusätzlich die Gegenionen mit erfaßt; Ellipsometrie mißt sich ändernde Gegenionenverteilung).
2. Ellipsometrische Untersuchung von endadsorbierten Polymerbürsten an der Wasser/Öl-Grenzfläche (Ellipsometrie ist nicht in der Lage, verschiedene Segmentkonzentrationsprofile innerhalb der Bürste aufzulösen, ist aber sehr wohl geeignet, Skalengesetze für Dicken und Drücke in Abhängigkeit von Ankerdichte und Kettenlänge der Polymere zu überprüfen; für in Heptan gequollene Poly-isobuten-Bürsten konnte gezeigt werden, daß sie sich entsprechend den theoretischen Vorhersagen für Bürsten in einem theta-Lösungsmittel verhalten)
In this publication two subjects are dealt with:
1. Ellipsometry on adsorption layers of low molecular weight surfactants at the air/water-interface (Ellipsometry is suitable to measure adsorbed amounts of non-ionic surfactants, whereas this is impossible for ionic surfactants; in the latter case the ellipsometric signal is strongly influenced by the counter ion distribution; ellipsometry can measure changes in the counter ion distribution)
2. Ellipsometric investigation of polymer brushes anchored to the oil/water-interface (Ellipsometry is not able to distinguish between different segmental concentration profiles within the brush, but it is nevertheless suitable to check scaling laws for brush height and pressure in dependence on anchor density and degree of polymerization of the polymers; it could be shown, that brushes of poly-isobutylene swollen in heptane behave as predicted for brushes in a theta-solvent)

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Rauch, Sebastian [Verfasser], Manfred [Akademischer Betreuer] Stamm, and Dirk [Akademischer Betreuer] Kuckling. "Entwicklung von funktionellen Polymerbürsten mit modularen Eigenschaften / Sebastian Rauch. Gutachter: Manfred Stamm ; Dirk Kuckling. Betreuer: Manfred Stamm." Dresden : Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2013. http://d-nb.info/1068153482/34.

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Amiri, Naini Crispin [Verfasser], Nils [Akademischer Betreuer] Hartmann, Mathias [Akademischer Betreuer] Ulbricht, and Dirk [Akademischer Betreuer] Kuckling. "Intrinsische Schaltkinetik und Thermodynamik thermoresponsiver Polymerbürsten / Crispin Amiri Naini. Gutachter: Mathias Ulbricht ; Dirk Kuckling. Betreuer: Nils Hartmann." Duisburg, 2015. http://d-nb.info/106705524X/34.

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Rauch, Sebastian, Klaus-Jochen Eichhorn, Ulrich Oertel, Manfred Stamm, Dirk Kuckling, and Petra Uhlmann. "Temperature responsive polymer brushes with clicked rhodamine B: synthesis, characterization and swelling dynamics studied by spectroscopic ellipsometry." Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2014. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-139314.

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Abstract:

Here, we report on a new temperature responsive polymer brush system with a terminal “click” functionality. Bifunctionalized poly(N-isopropylacrylamide) (PNiPAAm) with distinct functional end groups was synthesized by atom transfer radical polymerization (ATRP) and grafted to a modified silicon substrate. The presence of the active terminal alkyne functionality is validated using an azide-modified rhodamine B (N3-RhB) via copper(I) catalyzed alkyne–azide cycloaddition (CuAAC). The optical properties and swelling dynamics of an N3-RhB modified PNiPAAm brush are analyzed in dry state and in situ by VIS-spectroscopic ellipsometry (SE). The best-fit results are obtained using a Gaussian oscillator model and are confirmed by UV/VIS-spectroscopy. We observed evidence of interactions between the aromatic residues of the dye and the PNiPAAm amide groups, which significantly affect the swelling behavior of the modified polymer brush
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Ionov, Leonid. "Synthese und Charakterisierung von Polymerbürsten-Oberflächen mit Gradienten und Strukturierung (Synthesis and characterization of patterned and gradient polymer brush surfaces)." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2005. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:swb:14-1112359473069-77092.

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Abstract:

The thesis is devoted to the development of general methods of preparation of tethered polymer layers with laterally changing properties and investigation of their properties with focus on controlled adsorption and liquid flow. The temperature dependent character of the grafting reaction is used for the design of mono- and bicomponent gradient polymer grafted layers. For this purpose, a special stage providing a lateral temperature gradient is designed. The stage consists of two elements, one heating and one cooling, between which the experimental sample is situated. The versatility of these approaches for both fundamental research and practical applications is demonstrated. In general, the gradient approach is proved to be useful for the combinatorial-like investigations of ultrathin polymer films. The systematic study allowed detailed investigation of the grafting kinetics, the morphologies of the grafted polymer layers, the switching mechanism of the mixed polymer brushes, adsorption of colloid particles. The second approach for the preparation of laterally resolved tethered layers consists of a novel strategy for reversible environment-responsive lithography. This strategy implies local fixation of the morphology of mixed polymer brushes via photocrosslinking by UV irradiation. Irradiated areas lose the ability to switch. Exposure to selective and non-selective solvent allows visualization or erasing of the written information, respectively. It is demonstrated that developed approaches are promising for design of smart sensors, microfluidics devices, combinatorial study of the adsorption (separation and identification) of protein molecules and colloids and for other applications.

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Ionov, Leonid. "Synthese und Charakterisierung von Polymerbürsten-Oberflächen mit Gradienten und Strukturierung (Synthesis and characterization of patterned and gradient polymer brush surfaces)." Doctoral thesis, Technische Universität Dresden, 2004. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A24476.

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Abstract:

The thesis is devoted to the development of general methods of preparation of tethered polymer layers with laterally changing properties and investigation of their properties with focus on controlled adsorption and liquid flow. The temperature dependent character of the grafting reaction is used for the design of mono- and bicomponent gradient polymer grafted layers. For this purpose, a special stage providing a lateral temperature gradient is designed. The stage consists of two elements, one heating and one cooling, between which the experimental sample is situated. The versatility of these approaches for both fundamental research and practical applications is demonstrated. In general, the gradient approach is proved to be useful for the combinatorial-like investigations of ultrathin polymer films. The systematic study allowed detailed investigation of the grafting kinetics, the morphologies of the grafted polymer layers, the switching mechanism of the mixed polymer brushes, adsorption of colloid particles. The second approach for the preparation of laterally resolved tethered layers consists of a novel strategy for reversible environment-responsive lithography. This strategy implies local fixation of the morphology of mixed polymer brushes via photocrosslinking by UV irradiation. Irradiated areas lose the ability to switch. Exposure to selective and non-selective solvent allows visualization or erasing of the written information, respectively. It is demonstrated that developed approaches are promising for design of smart sensors, microfluidics devices, combinatorial study of the adsorption (separation and identification) of protein molecules and colloids and for other applications.

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Rauch, Sebastian, Klaus-Jochen Eichhorn, Ulrich Oertel, Manfred Stamm, Dirk Kuckling, and Petra Uhlmann. "Temperature responsive polymer brushes with clicked rhodamine B: synthesis, characterization and swelling dynamics studied by spectroscopic ellipsometry." Royal Society of Chemistry, 2012. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A27823.

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Abstract:

Here, we report on a new temperature responsive polymer brush system with a terminal “click” functionality. Bifunctionalized poly(N-isopropylacrylamide) (PNiPAAm) with distinct functional end groups was synthesized by atom transfer radical polymerization (ATRP) and grafted to a modified silicon substrate. The presence of the active terminal alkyne functionality is validated using an azide-modified rhodamine B (N3-RhB) via copper(I) catalyzed alkyne–azide cycloaddition (CuAAC). The optical properties and swelling dynamics of an N3-RhB modified PNiPAAm brush are analyzed in dry state and in situ by VIS-spectroscopic ellipsometry (SE). The best-fit results are obtained using a Gaussian oscillator model and are confirmed by UV/VIS-spectroscopy. We observed evidence of interactions between the aromatic residues of the dye and the PNiPAAm amide groups, which significantly affect the swelling behavior of the modified polymer brush.
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Bunk, Juliane K. G. [Verfasser], Manfred [Akademischer Betreuer] Stamm, and Reinhold [Akademischer Betreuer] Rennekamp. "Verhalten funktionalisierter Nanopartikel an Grenzschichten mit Polymerbürsten / Juliane K. G. Bunk. Gutachter: Manfred Stamm ; Reinhold Rennekamp. Betreuer: Manfred Stamm ; Reinhold Rennekamp." Dresden : Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2012. http://d-nb.info/1068148179/34.

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Gupta, Smrati. "Immobilization of Inorganic Nanoparticles on Responsive Polymer Brushes." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2008. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-ds-1222086844714-55891.

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Abstract:

Exploitation of well defined responsive polymer brushes for direct and controlled immobilization of metal/semiconductor nanoparticles on macroscopic surfaces has been demonstrated. The employed approach offers the possibility of the organization of a variety of inorganic nanoparticles by irreversible bonding and homogenous distribution on an underlying substrate. The immobilization process has been realized by chemical grafting of a variety of polymer brushes on a suitable substrate followed by the attachment of pre-/in-situ formed nanoparticles exploiting the chemical/physical interactions between surface functionalities of nanoparticles and polymer chain segments. A number of polymer brushes including poly (acrylic acid), polystyrene, poly (2-vinyl pyridine) and poly (N-isopropyl acrylamide) brushes have been prepared on silicon substrate by the “grafting to” approach. A variety of inorganic nanoparticles such as quantum dots (CdTe) noble metals (gold and silver) and magnetic (Fe3O4) were immobilized on macroscopic surfaces to impart them photo luminescent, catalytic or magnetic properties. In addition, responsiveness of grafted polymer brushes in terms of variation in thickness (due to changes in chain conformation) as a function of external stimuli such as solvent and pH allowed to use the resulting polymer brush-nanoparticles nanoassemblies in the fabrication of nanosensors. The design of fabricated nanosensors is based on the modulation in the interparticle distance of immobilized nanoparticles due to swelling/deswelling of underlined polymer brushes in response to some external trigger.

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Usov, Denys. "Switching of surface composition and morphology of binary polymer brushes." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2004. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:swb:14-1085656171515-51343.

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Abstract:

Switching of surface composition and morphology of binary polymer brushes in response to changes in solvent selectivity, heating above glass transition temperatures, and contact with a rubbery stamp was studied. The binary brushes: polystyrene/poly(2-vinyl pyridine) (PS/P2VP), poly(styrene-co-2,3,4,5,6-pentafluorostyrene)/poly(methyl (meth)acrylate) (PSF/P(M)MA), and PS/PMMA were synthesized via two-step surface-initiated radical polymerization. Wetting experiments show that switching of brushes? surface composition upon exposure to solvents of various thermodynamic quality occurs faster than in 6 s. It takes longer time (5-10 min), if rate of solvent diffusion into the brush film is low. Discontinuous switching of surface composition of binary brushes is found upon exposure to binary solvents with gradually changed selectivity. X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) shows quantitatively that the top brush layer (1) is dominated by respective favourite polymers after exposure to solvents of opposite selectivity and (2) comprises both brush constituents in almost symmetric ratio after exposure to non-selective solvents. Morphologies of binary brushes obtained after exposure to the solvents were studied with Atomic Force Microscopy (AFM). Local top layer composition was sensed with X-ray Photoemission Electron Microscopy (XPEEM). The morphologies are relevant to the particular solvents, reproducible, and independent on previous solvents. Phase segregation beneath the brush top layers was visualized with plasma etching. Qualitative agreement of the experimentally observed morphologies and predicted with self-consistent field theory is found. Enrichment of a binary brush top layer with the polymer providing lower surface energy takes place after annealing. Perpendicular segregation of binary brush constituents was sensed with XPEEM on perpendicular walls of imprinted elevations after wet microcontact printing.

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Usov, Denys. "Switching of surface composition and morphology of binary polymer brushes." Doctoral thesis, Technische Universität Dresden, 2003. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A24340.

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Abstract:

Switching of surface composition and morphology of binary polymer brushes in response to changes in solvent selectivity, heating above glass transition temperatures, and contact with a rubbery stamp was studied. The binary brushes: polystyrene/poly(2-vinyl pyridine) (PS/P2VP), poly(styrene-co-2,3,4,5,6-pentafluorostyrene)/poly(methyl (meth)acrylate) (PSF/P(M)MA), and PS/PMMA were synthesized via two-step surface-initiated radical polymerization. Wetting experiments show that switching of brushes? surface composition upon exposure to solvents of various thermodynamic quality occurs faster than in 6 s. It takes longer time (5-10 min), if rate of solvent diffusion into the brush film is low. Discontinuous switching of surface composition of binary brushes is found upon exposure to binary solvents with gradually changed selectivity. X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) shows quantitatively that the top brush layer (1) is dominated by respective favourite polymers after exposure to solvents of opposite selectivity and (2) comprises both brush constituents in almost symmetric ratio after exposure to non-selective solvents. Morphologies of binary brushes obtained after exposure to the solvents were studied with Atomic Force Microscopy (AFM). Local top layer composition was sensed with X-ray Photoemission Electron Microscopy (XPEEM). The morphologies are relevant to the particular solvents, reproducible, and independent on previous solvents. Phase segregation beneath the brush top layers was visualized with plasma etching. Qualitative agreement of the experimentally observed morphologies and predicted with self-consistent field theory is found. Enrichment of a binary brush top layer with the polymer providing lower surface energy takes place after annealing. Perpendicular segregation of binary brush constituents was sensed with XPEEM on perpendicular walls of imprinted elevations after wet microcontact printing.

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Bittrich, Eva. "Design of new responsive materials based on functional polymer brushes." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2010. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-62669.

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Abstract:

For the development of smart surfaces high attention is focused on stimuli-responsive polymers. Since type and rate of response to environmental stimuli can be regulated by chain length, composition, architecture and topology, polymer films offer a variety of opportunities to develop such stimuli-responsive surfaces. Here polymer brush surfaces designed for a controlled adsorption of proteins and a switchable activity of immobilized enzymes are presented. The work is focused on temperature as well as pH-sensitive binary brushes, consisting of poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAAm) and poly(acrylic acid) (PAA), and their swelling behavior as well as their protein adsorption affinity is compared to the corresponding homopolymer brushes. All polymer brushes are covalently grafted by ester bonds to an anchoring layer of poly(glycidyl methacrylate), that itself is grafted via ether bonds to a silicon surface. Methodical investigations of layer thickness and refractive index of the brushes in the swollen state and after protein adsorption are carried out with in-situ spectroscopic ellipsometry, varying the brush composition and the solution parameters pH, salt concentration and temperature. The ellipsometric findings are correlated to results of contact angle, atomic force microscopy and zeta-potential measurements as well as colorimetric assays of enzyme activities at the brush surface. Furthermore the swelling of PNIPAAm brushes and protein adsorption at PAA Guiselin brushes are investigated in more detail with attenuated total reflexion Fourier-transform infrared spectroscopy and quartz crystal microbalance with dissipation, respectively.

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Schellkopf, Leonard. "Investigation of Polymer Systems in Solutions with Electron Microscopy and Scattering Methods." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2015. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-167948.

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Abstract:

This work is focused on the visualization and thus in the aid in finding explanations for the behavior of polymer structures as they exist in solution. For this aim, preparation and imaging techniques based on cryo-TEM protocols were developed for a large variety of polymeric specimens using new commercially available devices and the results were compared with the findings of other means of structural investigations. The systems used in this work were chosen, as their investigations can be adapted to other polymer systems by slight adaptation of the preparation procedures.

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Psarra, Evmorfia. "Biofunctionalization of Polymer Brush Surfaces." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2015. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-184411.

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Abstract:

Surface engineering of tailored materials with adjustable characteristics in relation to biological environment, is one of the main prerequisites for biotechnological applications. In recent years, advanced surface coatings in the nanometer range have drawn big attention. A special category of this group are stimuli responsive polymers tethered by one functional end to the surface. When the surface grafting density is big enough, the polymer chains are forced to stretch away from the interface due to excluded volume effects, creating a so called polymer brush. Nano-scaled polymer brushes are advantageous due to their nanostructure, which can be comparable to biological species, and their collaborative response to external stimuli. Moreover, the material design parameters such as chemistry, surface topography, charge, and surface wettability can be adjusted by using the appropriate polymer, or a combination of polymers with respect to the desired material performance. In case of binary polymer brushes, the materials' properties are switched between the properties of two constituent polymers. Besides, upon switching of external stimuli, biomodified binary polymer brushes can hide or expose biofunctionalities, on demand. Hence, they are classified as smart biomaterials' surface coatings.

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König, Meike. "Functional Coatings with Polymer Brushes." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2013. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-126365.

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Abstract:

The scope of this work is to fathom different possibilities to create functional coatings with polymer brushes. The immobilization of nanoparticles and enzymes is investigated, as well as the affection of their properties by the stimuli-responsiveness of the brushes. Another aspect is the coating of 3D-nanostructures by polymer brushes and the investigation of the resulting functional properties of the hybrid material. The polymer brush coatings are characterized by a variety of microscopic and spectroscopic techniques, with a special emphasis on the establishment of the combinatorial quartz crystal microbalance/spectroscopic ellipsometry technique as a tool to characterize the functional properties of the polymer brush systems insitu. The pH-responsive swelling of the polyelectrolyte brushes poly(acrylic acid) and poly(2-vinylpyridine), as well as the thermoresponsive swelling of poly(N-isopropylacryl amide) is studied in detail by this technique. Poly(2-vinylpyridine) and binary poly(N-isopropylacryl amide)-poly (2-vinylpyridine) brushes are used as templates for the insitu-synthesis of palladium and platinum nanoparticles with catalytic activity. As an example for the use of polymer brushes to immobilize enzymes, the model enzyme glucose oxidase is physically adsorbed to poly (2-vinylpyridine) and poly (acrylic acid) brushes and also covalently bound to poly (acrylic acid) brushes. In the last part of this thesis, sculptured thin films are coated with poly (acrylic acid) and poly (N-isopropylacryl amide) brushes and the swelling characteristics as well as the adsorption behavior of the model protein bovine serum albumin are investigated.

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Nitsche, David. "Dissipative Prozesse an Oberflächen." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2013. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-112747.

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Thiessen, Wladimir. "Polymere und Nanopartikel - Verfahren für die Chemische Nanotechnologie." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2011. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-65374.

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Abstract:

In der vorliegenden Arbeit soll das weit gefächerte Thema der chemischen Nanotechnologie um neue Resultate bereichert werden. Im Einzelnen handelt es sich um neue Synthesemethoden für magnetische Nanorods (Nanoteilchen mit länglicher Form) und Nanoshells (oxidische Nanokristalle mit einer Hülle aus Edelmetall), ein Verfahren zur Modifizierung diverser Oberflächen mit heterogenen Polymerbürsten durch kontrollierte binäre radikalische Polymerisation, neuartige Copolymere zur Stabilisierung und Funktionalisierung von Nanopartikeln und Herstellung von amphiphilen Nanopartikeln durch Oberflächenbehandlung mit Niotensiden. Es sollen ferner die möglichen Anwendungen diskutiert werden. Die Abb. 1 illustriert die Zusammenhänge der bearbeiteten Thematik.

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Motornov, Mikhail. "Fabrication and Study of Switchable Polymer Layers with Hydrophobic/Hydrophilic Behavior." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2004. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:swb:14-1101369711031-72233.

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Abstract:

The framework of this thesis aims to fabricate materials, which change surface characteristics in response to environmental conditions. This response may be employed to improve material characteristics as adhesion, wettability, interaction with cells etc. The mixed brushes introduce adaptive and switching behavior in different surrounding media. Two main approaches were employed to fabricate mixed polymer brushes: "grafting to" and "grafting from". Mixed PS/PVP polymer brushes were synthesized via step-by-step grafting of these two polymers from polyamide (PA) surfaces. NH3 plasma was used for the introduction of amino and OH functionalities on PA surfaces with following attachment of azo initiator of radical polymerizaton. The mixed brushes prepared on the surface of PA textiles combine both the switching effect and effect of composite surface (i.e. micrometer scale roughness) which substantially amplifies the switching range. Mixed polymer brushes prepared from P(S-b-2VP-b-EO) and P(S-b-4VP) block copolymers were grafted to both the flat surface of Si wafers and to the surface of silica nanoparticles via quaternization reaction of the pyridine nitrogen. This one step grafting technique has a substantial advantage over the multistep grafting of mixed polymer brushes. We have demonstrated that combination of the two level hierarchical organization of polymer films at macroscopic and nanoscopic levels resulted in the formation of self adaptive surfaces switchable in controlled environment from ultra-hydrophobic to hydrophilic energetic states. The PFS/PVP mixed brush was grafted onto the pre-treated PTFE surface (plasma etching) with the needle like topography. The size of vertical needles was at micron scale. If the brush is switched to the hydrophobic state the layer has shown a unique ultra-hydrophobic behavior (complete non-wetting) with the contact angle approaching value of 160o. If the mixed brush was switched into the hydrophilic state the surface became completely wetted due to the capillary forces in the pores formed by the needle like structure. Thus, the surface can be either highly wettable or completely non-wettable with the self cleaning properties.

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Hoffmann, Frank. "Photochemische Fixierung von Strukturen in Grenzflächen mit polymeren Bürsten." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2008. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-ds-1202481743602-80877.

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Abstract:

Binäre Polymerbürsten bestehen aus zwei verschiedenen Polymertypen, die nebeneinander auf dem gleichen Trägermaterial verankert sind. Wenn diese Polymere unterschiedliche Benetzungseigenschaften haben, können damit schaltbare Oberflächen produziert werden. Abhängig vom Lösungsmittel, dem man die binäre Polymerbürste aussetzt, streckt sich entweder das hydrophile oder das hydrophobe Polymer zum Lösungsmittel hin, während die zweite Komponente nahe der Oberfläche verbleibt. Durch diese vertikale Phasenseparation kann temporär eine bestimmte Oberflächeneigenschaft erzeugt werden. Allerdings verschwindet diese sofort wieder, wenn ein anderes Lösungsmittel die binäre Bürste benetzt, sei es durch direkten Kontakt oder über die Gasphase. In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht, ob es möglich ist, neuartige schaltbare binäre Polymerbürsten bestehend aus einem hydrophilen und einem hydrophoben Polymer angebunden auf Siliziumwafern herzustellen, deren Schaltfähigkeit durch photochemische Vernetzung unterbunden werden kann. Geprüft worden ist unter anderem, inwiefern sich hydrophober und hydrophiler Zustand der Schicht fixieren lassen und ob daraus resultierend, eine entsprechende Strukturierung der Oberfläche nach Bestrahlung durch eine geeignete Fotomaske oder durch fokussiertes Licht nachweisbar ist. Als hydrophobe Komponente wurden photovernetzbare Styren/2-(4’-Styryl)-inden-Copolymere verwendet, als hydrophile Komponente kam Polyvinylpyridin zum Einsatz. Mit einem speziellen Oberflächeninitiator konnten durch „Grafting from“ binäre Polymerbürsten mit bis zu 300 nm Schichtdicke erzeugt werden. Es ist gelungen, diese schaltbaren Schichten durch selektive photochemische Vernetzung einer der Bürstenkomponenten im hydrophilen oder im hydrophoben Zustand zu fixieren, was durch Kontaktwinkelmessung nachgewiesen werden konnte. Wie beabsichtigt, verlieren dabei die vernetzten Bereiche ihre Schaltfähigkeit. Es ließen sich feine Oberflächenstrukturen mittels Bestrahlung durch eine Fotomaske erzeugen, die sichtbar werden, wenn man sie mit Wasser benetzt bzw. Wasserdampf aussetzt.

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Hoffmann, Frank. "Photochemische Fixierung von Strukturen in Grenzflächen mit polymeren Bürsten." Doctoral thesis, Technische Universität Dresden, 2007. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A24051.

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Abstract:

Binäre Polymerbürsten bestehen aus zwei verschiedenen Polymertypen, die nebeneinander auf dem gleichen Trägermaterial verankert sind. Wenn diese Polymere unterschiedliche Benetzungseigenschaften haben, können damit schaltbare Oberflächen produziert werden. Abhängig vom Lösungsmittel, dem man die binäre Polymerbürste aussetzt, streckt sich entweder das hydrophile oder das hydrophobe Polymer zum Lösungsmittel hin, während die zweite Komponente nahe der Oberfläche verbleibt. Durch diese vertikale Phasenseparation kann temporär eine bestimmte Oberflächeneigenschaft erzeugt werden. Allerdings verschwindet diese sofort wieder, wenn ein anderes Lösungsmittel die binäre Bürste benetzt, sei es durch direkten Kontakt oder über die Gasphase. In der vorliegenden Arbeit wurde untersucht, ob es möglich ist, neuartige schaltbare binäre Polymerbürsten bestehend aus einem hydrophilen und einem hydrophoben Polymer angebunden auf Siliziumwafern herzustellen, deren Schaltfähigkeit durch photochemische Vernetzung unterbunden werden kann. Geprüft worden ist unter anderem, inwiefern sich hydrophober und hydrophiler Zustand der Schicht fixieren lassen und ob daraus resultierend, eine entsprechende Strukturierung der Oberfläche nach Bestrahlung durch eine geeignete Fotomaske oder durch fokussiertes Licht nachweisbar ist. Als hydrophobe Komponente wurden photovernetzbare Styren/2-(4’-Styryl)-inden-Copolymere verwendet, als hydrophile Komponente kam Polyvinylpyridin zum Einsatz. Mit einem speziellen Oberflächeninitiator konnten durch „Grafting from“ binäre Polymerbürsten mit bis zu 300 nm Schichtdicke erzeugt werden. Es ist gelungen, diese schaltbaren Schichten durch selektive photochemische Vernetzung einer der Bürstenkomponenten im hydrophilen oder im hydrophoben Zustand zu fixieren, was durch Kontaktwinkelmessung nachgewiesen werden konnte. Wie beabsichtigt, verlieren dabei die vernetzten Bereiche ihre Schaltfähigkeit. Es ließen sich feine Oberflächenstrukturen mittels Bestrahlung durch eine Fotomaske erzeugen, die sichtbar werden, wenn man sie mit Wasser benetzt bzw. Wasserdampf aussetzt.

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Adam, Stefan. "Entwicklung von neuartigen thermoresponsiven Oberflächenbeschichtungen auf der Basis von Poly-2-oxazolinen." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2016. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-211563.

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Abstract:

Im Rahmen dieser Arbeit wurden für die Herstellung neuartiger funktioneller Oberflächenbeschichtungen Polymerbürstensysteme basierend auf linearen, thermoresponsiven Poly-2-oxazolinen (POX) entwickelt und ausführlich charakterisiert. Als Grundbaustein für die Herstellung von POX-Bürsten wurden drei endfunktionalisierte thermoresponsive POX mittels kationisch ringöffnender Polymerisation synthetisiert, wobei jeweils 2-Cyclopropyl-2-oxazolin (cPrOX) als thermoresponsive Wiederholungseinheit und 2-Methyl-2-oxazolin (MeOX) als hydrophiles Comonomer zu verschiedenen Anteilen verwendet wurden. Mittels VIS-spektroskopischen Trübungsmessungen wurde für alle POX in Wasser ein LCST-Entmischungsverhalten mit einem reversiblen und scharfen Phasenübergang nachgewiesen, wobei die Trübungstemperaturen stark von der Polymerhydrophilie sowie der Molmasse und der Polymerkonzentration in Lösung abhingen. Die Herstellung der POX-Polymerbürsten auf der Basis der synthetisierten POX erfolgte über einen „grafting to“-Ansatz, bei welchem die Polymere in einem thermisch initiierten Prozess über ein funktionalisiertes Kettenende kovalent an ein Substrat angebunden wurden. Als Hauptmethode zur Charakterisierung der physikochemischen Eigenschaften der hergestellten Schichten, insbesondere deren temperaturabhängiges Schaltverhalten in Wasser, wurde spektroskopische Ellipsometrie verwendet. Zusätzlich kamen Rasterkraftmikroskopie, Kontaktwinkel und Quarzkristallmikrowaage mit Dissipationsaufzeichnung zum Einsatz. Im Gegensatz zum sehr scharfen, diskontinuierlichen Phasenübergang der POX in Lösung konnte für alle POX-Bürsten ein kontinuierlicher Übergang von einem gestreckten Bürstenzustand bei niedrigen Temperaturen in einen kollabierten Zustand bei hohen Temperaturen bestimmt werden, wobei das Quellvermögen und die temperaturabhängigen Quellkurvenverläufe durch die Polymereigenschaften und die Bürstenparameter beeinflussbar waren. Durch die Kombination eines POX mit Polyacrylsäure (PAA) als zweite Komponente konnten zudem neuartige binäre Polymerbürstensysteme hergestellt werden, welche ein komplexes pH- und temperaturabhängiges Schaltverhalten sowie ein steuerbares Proteinadsorptionsvermögen in Abhängigkeit von der Bürstenpräparationsmethodik, der POX-PAA-Zusammensetzung sowie der Temperatur und dem pH-Wert der umgebenden Pufferlösung aufwiesen. Zur ausführlichen Charakterisierung der Schichteigenschaften wurde neben den bereits benannten Methoden der spektroskopischen Ellipsometrie, Rasterkraftmikroskopie und der Kontaktwinkelmessung auch Röntgenphotoelektronenspektroskopie genutzt. Abschließende Zelladhäsionsexperimente mit humanen mesenchymalen Stammzellen auf den bürstenmodifizierte Oberflächen unter physiologischen Bedingungen offenbarten deutliche Unterschiede in der Affinität der Zellen zur Adhäsion auf POX-Homopolymerbürsten in Abhängigkeit der Bürstenhydrophilie. Darüber hinaus konnte die Zelladhäsion auch auf POX-PAA-Mischbürstensystemen gesteuert werden.

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Hutter, Naima A., Marin Steenackers, Andreas Reitinger, Oliver A. Williams, Jose A. Garrido, and Rainer Jordan. "Nanostructured polymer brushes and protein density gradients on diamond by carbon templating." Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2014. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-138812.

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Abstract:

Micro- and nanostructured polymer brushes on diamond can be directly prepared by carbon templating and amplification of the latent structures by photografting of a broad variety of vinyl monomers such as styrenes, acrylates and methacrylates. Even template structures with lateral dimensions as small as 5 nm can be selectively amplified and defined polymer brush gradients of a variety of functional polymers are realizable by this technique. Furthermore, conjugation with a model protein (GFP) results in protein density gradients of high loading and improved chemical stability. The effective functionalization of chemically and biologically inert diamond surfaces with stable functional polymer brushes, the possibility of structuring by the carbon templating technique and the direct biofunctionalization are crucial steps for the development of diamond based biosensors
Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich

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Hutter, Naima A., Marin Steenackers, Andreas Reitinger, Oliver A. Williams, Jose A. Garrido, and Rainer Jordan. "Nanostructured polymer brushes and protein density gradients on diamond by carbon templating." Royal Society of Chemistry, 2011. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A27783.

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Abstract:

Micro- and nanostructured polymer brushes on diamond can be directly prepared by carbon templating and amplification of the latent structures by photografting of a broad variety of vinyl monomers such as styrenes, acrylates and methacrylates. Even template structures with lateral dimensions as small as 5 nm can be selectively amplified and defined polymer brush gradients of a variety of functional polymers are realizable by this technique. Furthermore, conjugation with a model protein (GFP) results in protein density gradients of high loading and improved chemical stability. The effective functionalization of chemically and biologically inert diamond surfaces with stable functional polymer brushes, the possibility of structuring by the carbon templating technique and the direct biofunctionalization are crucial steps for the development of diamond based biosensors.
Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

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Burkert, Sina. "Sensitive Polymeroberflächen zur Steuerung der Adsorption von Biomolekülen." Doctoral thesis, Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2010. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-26105.

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Abstract:

Diese Arbeit liefert die Grundlage für intelligente Beschichtungen aus kovalent gebundenen Polymeren, sogenannten Polymerbürsten, mit Schichtdicken von wenigen Nanometern. Durch ihre Fähigkeit die Oberflächeneigenschaften je nach Umgebungstemperatur, pH Wert und Zusammensetzung zu ändern, kann die Adsorption von Biomolekülen auf eine einzigartige Art und Weise kontrolliert und reguliert werden. Die zusätzliche Modifizierung der Polymerbürsten mit Elektronenstrahlen ermöglicht die Generierung von Gradienten und erweitert die Anwendungsmöglichkeiten in vielfältigen Bereichen der interdisziplinären Forschung, wie z.B. in Hinblick auf das Lab-on-Chip Design oder die Biomedizin
Polymer brushes represent sensitive coatings with thicknesses of few nanometres and are interesting for interdisciplinary scientific research, e.g. for intelligent lab-on-chip design or biotechnology. It is demonstrated in this work, that polymer brushes are able to change their surface properties depending on the ambient conditions like solvent quality, temperature or pH value. This sensitivity highly influenced the adsorption of bio molecules. Especially mixed polymer brushes enabled the tuning of the adsorbed amount of various proteins and cells. To create surface gradients or structures in the different polymer brush surfaces, controlled electron beam modification was applied

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Chen, Tao, Ihsan Amin, and Rainer Jordan. "Patterned polymer brushes." Saechsische Landesbibliothek- Staats- und Universitaetsbibliothek Dresden, 2014. http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:bsz:14-qucosa-138928.

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Abstract:

This critical review summarizes recent developments in the fabrication of patterned polymer brushes. As top-down lithography reaches the length scale of a single macromolecule, the combination with the bottom-up synthesis of polymer brushes by surface-initiated polymerization becomes one main avenue to design new materials for nanotechnology. Recent developments in surface-initiated polymerizations are highlighted along with diverse strategies to create patterned polymer brushes on all length scales based on irradiation (photo- and interference lithography, electron-beam lithography), mechanical contact (scanning probe lithography, soft lithography, nanoimprinting lithography) and on surface forces (capillary force lithography, colloidal lithography, Langmuir–Blodgett lithography) (116 references)
Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich

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Chen, Tao, Ihsan Amin, and Rainer Jordan. "Patterned polymer brushes." Royal Society of Chemistry, 2012. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A27793.

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Abstract:

This critical review summarizes recent developments in the fabrication of patterned polymer brushes. As top-down lithography reaches the length scale of a single macromolecule, the combination with the bottom-up synthesis of polymer brushes by surface-initiated polymerization becomes one main avenue to design new materials for nanotechnology. Recent developments in surface-initiated polymerizations are highlighted along with diverse strategies to create patterned polymer brushes on all length scales based on irradiation (photo- and interference lithography, electron-beam lithography), mechanical contact (scanning probe lithography, soft lithography, nanoimprinting lithography) and on surface forces (capillary force lithography, colloidal lithography, Langmuir–Blodgett lithography) (116 references).
Dieser Beitrag ist mit Zustimmung des Rechteinhabers aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.

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Mazurowski, Markus. "Polymerbürsten-dekorierte Nanopartikel." Phd thesis, 2016. https://tuprints.ulb.tu-darmstadt.de/5624/1/Dissertation_Markus%20Mazurowski.pdf.

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Abstract:

Gegenstand dieser Arbeit war die Synthese von Polymerbürsten-dekorierten organischen Nanopartikel. Hierbei wurde diese Materialklasse hinsichtlich zweier unterschiedlicher Gesichtspunkte betrachtet. Zum einen wurden durch Oberflächen-initiierte kontrolliert radikalische Polymerisationsmethoden perdeuterierte Polystyrol-Partikel mit protonierten Polystyrol-Bürsten synthetisiert. Die beschriebene Partikelmorphologie diente als Modellsystem für die Analyse von Grenzflächenphänomenen an Nanopartikeln via Neutronenstreuung. Insbesondere durch die in Abstand und Länge variablen gepfropften Ketten wurde die Untersuchung des Eigenschaftsprofils von Polymerbürsten-dekorierten Nanopartikel ermöglicht. Ergänzend wurde die entwickelte Syntheseroute auf die Synthese von neuartigen, an Oberflächen-gebundenen Ferrocen-haltigen Polymeren übertragen. Hierdurch ging eine neuartige Klasse an immobilisierten Redox-aktiven Polymeren auf Nanopartikel hervor.

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Romeis, Dirk. "Conformational Transitions in Polymer Brushes: A Self-Consistent Field Study." Doctoral thesis, 2013. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A27826.

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Abstract:

A polymer brush is formed by densely grafting the chain ends of polymers onto a surface. This tethering of the long macromolecules has considerable influence on the surface properties, which can be additionally modified by changing the environmental conditions. In this context it is of special interest to understand and control the behavior of the grafted layer and to create surfaces that display a desired response to external stimulation. The present work studies densely grafted polymer brushes and the effects that such an environment imposes on an individual chain molecule in the grafted layer. For this purpose we developed a new self-consistent field approach to describe mixtures of heterogeneous chains comprised of differently sized hard spheres. Applying this method to the case of polymer brushes we consider a fraction of grafted molecules to be different from the majority brush chains. The modification of these chains includes a variation in the degree of polymerization, a different solvent selectivity behavior and a variable size of the free end-monomer. Due to the computational efficiency of the present approach, as compared for example to direct simulation methods, we can study the conformations of the modified 'guest' chains systematically in dependence of the relevant parameters. With respect to brush profile and the distribution of the free chain ends the new method shows very good quantitative agreement with corresponding simulation results. We also confirm the observation that these 'guest' chains can undergo a conformational transition depending on the type of modification and the solvent quality. For the cases studied in the present work we analyze the conditions to achieve a most sensitive behavior of this conformational switching. In addition, an analytical model is proposed to describe this effect. We compare its predictions to the numerical results and find good agreement.

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Biehlig, Ekaterina. "Design of Smart Polymeric Materials with Responsive / Adaptive Adhesion Properties." Doctoral thesis, 2012. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A27050.

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Abstract:

Adhesion between different objects is happening everywhere. Without it, simple procedures like walking or holding something in a hand or attaching a postage stamp would be impossible. The life itself depends on adhesion on all levels, starting from the interactions between the living cells. Adhesion between two substrates is a complex phenomenon, which at present is still not well understood. There are several factors determining the strength of adhesion: (i) molecular interactions at interface, (ii) mechanical properties of adhesive, and (iii) area of contact between adhesive and probing surface. Two surfaces are tacky when they possess the right balance between these factors. Controlling the adhesion of materials is important in many fields ranging from industrial purposes to biomedical applications and everyday usage. There is a demand for “smart” materials with integrated functionalities that make them responsive, switchable, biocompatible, anti-bacterial, more energy efficient, or autonomous. In particular, materials for such cutting-edge applications like cell culture, drug delivery, tissue engineering, biosensors, anti/biofouling, microfluidics, climbing robots, sport equipment and many others require adjustable/tuneable adhesive properties. Many efforts were directed towards fabrication of materials with either weak or strong adhesion depending on the field of application. However, design of “smart” surfaces with reversibly switchable/controllable adhesion is still a highly challenging task. Therefore, the thesis aims on design of smart polymeric materials with responsive / adaptive adhesion properties. For this, fabrication and investigation of two types of switchable polymer layers based on stimuli-responsive polymer brushes will be performed. The first group is dealing with thermoresponsive polymer brushes: poly-(N-isopropylacrylamide) and two types of biocompatible polyethylene glycol-based systems. These polymer layers undergo phase transition below and above LCST between hydrophilic and hydrophobic states. The second part of the work is related to solvent-responsive comb-like and block copolymer brushes consisted of hydrophilic PEG and hydrophobic PDMS biocompatible and biodegradable polymers.

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Wenning, Ludger [Verfasser]. "Monte-Carlo-Simulationen zum Phasenverhalten binärer Polymerbürsten / vorgelegt von Ludger Wenning." 2005. http://d-nb.info/975952196/34.

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Ionov, Leonid [Verfasser]. "Synthese und Charakterisierung von Polymerbürsten-Oberflächen mit Gradienten und Strukturierung = (Synthesis and characterization of patterned and gradient polymer brush surfaces) / von Leonid Ionov." 2004. http://d-nb.info/974555584/34.

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Sheng, Wenbo. "Functionalization of two-dimensional materials with polymer brushes." 2019. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A38293.

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Abstract:

Polymer brushes can be used to tailor the physical and chemical properties of materials on demand to meet potential applications. Therefore, fabrication of polymer brushes with well-defined structure and functional groups enables the engineering of new materials with diverse functions. In addition, two-dimensional (2D) materials have their unique physical/chemical properties and potential applications in (opt)electronics, catalysis, energy storage, sensing, and other related fields. However, the dispersibility, chemical stability, charge transport behavior, mechanical properties of the 2D materials hinder their further applications. Therefore, combining polymer brushes and 2D materials may bring in new properties which are not available by either of them alone. This thesis focuses on brushing up 2D materials (from inorganic to organic) with universal photografting techniques. (1) The first chapter introduces the outline and research content of the thesis. (2) The second chapter describes the background of 2D materials and polymer brushes. In particular, this chapter analyzes mechanisms, drawbacks and benefits of different polymerization methods, and also summarizes the general approaches to grow polymer brushes on 2D material surfaces, coupling with potential applications of polymer functionalized 2D materials. (3) The third chapter shows the motivation and aim of this thesis. (4) The fourth chapter discusses the results of the functionalization of hexagonal boron nitride (hBN), MoS2, graphitic-carbon nitride (gCN), alkyl-polydopamine (alkyl-PDA), and conjugated 2D polymers (2DPs) with polymer brushes by the same self-initiated photografting and photopolymerization (SIPGP) method and their related applications in detail, respectively. First, the direct photopolymerization of vinyl monomers results in the formation of thick and homogeneous polymer brushes covalently bounded to hBN. The brush layer mechanically and chemically stabilizes the material and allows facile handling as well as long-term use in water splitting hydrogen evolution reactions. Second, the chapter demonstrates the MoS2 can be directly modified with polymer brushes by SIPGP. After modifying MoS2 with polymer brushes, the dispersibility of polymer brushes-modified MoS2 was obviously improved. Third, the polymer brushes functionalized gCN significantly improves the dispersibility. Application of polymer brush functionalized gCN as excellent recyclable substrates for an outstanding SERS as well as photocatalytic degradation of dyes is demonstrated. Fourth, to directly obtain the 2D materials with functional groups, the chapter proposes a facile method to prepare amphiphilic polymeric Janus nanosheets with hydrophilic PDA and hydrophobic alkyl chains at both sides. Benefiting from the Janus property of the alkyl-PDA nanosheets, the nanosheets can be grafted polymer brushes through photografting and be conjugated Fe3O4 nanoparticles selectively onto the PDA side. Finally, the chapter shows that various polymer brushes can be directly grafted onto 2DPs and freestanding system is also obtained. Moreover, it is found that the morphology of freestanding system quickly and reversibly responds to solvent quality by shrinking/stretching. (5) The fifth chapter addresses the general conclusion and future prospective of the whole work. (6) The sixth chapter describes the experiment part of the whole thesis.

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Yong, Huaisong. "Polymer Phase Separation in Competition Solvents." 2020. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A74795.

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Abstract:

Cononsolvency occurs if a mixture of two good solvents causes the collapse or demixing of polymers into a polymer-rich phase in a certain range of compositions of these two solvents. The better solvent is usually called cosolvent and another common solvent is called solvent. So far, the phase-transition mechanism behind cononsolvency is still rather controversially debated in literature. In this thesis, I experimentally investigated the cononsolvency effect of poly(N-isopropylacrylamide) (PNiPAAm) brushes with different grafting density in aqueous alcohol mixtures. I have used Vis-spectroscopic ellipsometry measurements and proved the hypothesis that the cononsolvency transition of PNiPAAm brushes consists of a volume phase-like equilibrium transition. I found a strong collapse transition in PNiPAAm brushes followed by a reentry behavior as observed by ellipsometry measurements. Using a series of alcohols with increasing alkyl-chain length I have demonstrated that the cononsolvency effect is enhanced and shifted to smaller volume fractions of the alcohol. Particularly for the alcohol with increasing hydrophobic property this is correlated with an increasing tendency of demixing between the cosolvent and water. This is apparently in contrast to the hypothesis of strongly associative solvents being the origin of the cononsolvency effect. The hypothesis of preferential adsorption, on the other hand, can account for this case by assuming an increasing hydrophobically driven adsorption of the cosolvent on the polymer chains. The recently proposed adsorption-attraction model based on the concept of preferential adsorption, can be used to predict the corresponding phase-transition behavior. In particularly the model predictions for variation of the grafting density is in agreement with the experimental findings. However, to reflect the imperfect mixing of the longer alcohols in water as well as finite miscibility of the polymers in the common solvent, extensions of the model have to be considered. I have shown that the simplest extension of the model taking into account the Flory-Huggins parameter for polymer and water can account for the qualitative changes observed for temperature changes in my experiments. Both a theoretical analysis and experimental observations show that the phase-transition mechanism of cononsolvency depends on the relative strengths of various interactions in the polymer solutions. A cononsolvency transition can be driven by a strong cosolvent-solvent attraction or by the preferential adsorption of cosolvent onto the polymer. By an extension of the adsorption-attraction model, I report on a comprehensive and quantitative theoretical study of the cononsolvency effect of neutral polymers such as PNiPAAm brushes, macro-gels and single long chains. The extended adsorption-attraction model is able to describe and predict the phase-transition behaviors of these systems in various aqueous alcohol solutions quantitatively. My analysis showed that besides the dominant role of polymer-cosolvent preferential adsorption and the monomer-cosolvent-monomer triple contacts (cosolvent-assisted temporary cross-linking effect) that define the strength of the collapse-transition in the cosolvent-poor region, other effects are shown to be of relevance: The non-ideal mixing between polymer and solvent plays a role in shifting the collapse transition to the lower-concentration region of cosolvent, and an increase of the demixing tendency between cosolvent and solvent on the polymer chains reduces the window width of the cononsolvency transition. Using data from my own experiments and literature I can show that the cononsolvency response of brushes, gels and single long polymer chain can be consistently described with the same model. The model parameters are consistent with their microscopic interpretation. In addition, weakening of the cononsolvency transition in cosolvent-poor aqueous solutions at high hydrostatic pressure can be explained by the suppression of demixing tendency between cosolvent and water, and between polymer and water in the case of PNiPAAm. An investigation of the grafting-density effect in the cononsolvency transition of grafted PNiPAAm polymer, showed that a decrease of grafting density at the collapse state as well as the temperature is fixed, the swollen polymer chains can show various morphologies not limited to collapse brush. In addition, my experimental results clearly showed that the strongest collapse state can be only realized by polymer brushes with moderate grafting densities. My results display the universal character of the cononsolvency effect with respect to series of cosolvents and show that PNiPAAm brushes display a well-defined and sharp collapse transition. This is most pronounced for 1-propanol as cosolvent which is still fully miscible in water. Potential applications are switches built from implementation of brushes in pores and similar concave geometries can be realized by harnessing the cononsolvency effect of stimuli-responsive polymers such as PNiPAAm. As an example of application of cononsolvency effect of grafted polymers, different molecular-weight PNiPAAm polymers are grafted around the rim of solid-state nanopores by using grafting-to method. I demonstrate that small amounts of ethanol admixed to an aqueous solution can trigger the translocation of fluorescence DNA through polymer-decorated nanopores. I can identify the cononsolvency effect as being responsible for this observation which causes an abrupt collapse of the brush by increasing the alcohol content of the aqueous solution followed by a reswelling at higher alcohol concentration. For the first time, I provide a quantitative method to estimate hydrodynamic thickness of a polymer layer which is grafted around the rim of nanopores. Regardless of the grafting density of a grafted PNiPAAm polymer layer around the rim of nanopores, in the alcohol-tris buffer mixtures, the polymer layer displays solvent-composition responsive behaviors in the range of metabolic pH values and room temperatures. Although in this study PNiPAAm was chosen as a model synthetic polymer, I believe in that the conclusions made for PNiPAAm can be also in general extended to other synthetic polymers as well as to biopolymers such as proteins. As a proof of concept of using synthetic polymers to mimic biological functions of cell-membrane channels, my study clearly transpired that cononsolvency effect of polymers can be used as a trigger to change the size of nanopores in analogy to the opening and closure of the gates of cell-membrane channels.:Chapter 1 Background and motivation 4 1.1 Liquid-liquid phase separation 4 1.2 Polymer phase separation in a pure solvent 5 1.3 Polymer phase separation in mixtures of two good solvents 10 1.4 Characterizing cononsolvency transition in experimental study 14 1.5 Research motivation 16 Chapter 2 Phase behaviors of PNiPAAm brushes in alcohol/water mixtures: A combined experimental and theoretical study 17 2.1 Introduction 17 2.2 Materials and Methods 17 2.2.1 Materials 17 2.2.2 Preparation of Polymer Brushes 18 2.2.3 VIS-Spectroscopic Ellipsometry Measurement 18 2.2.4 Determining a polymer brush’s overlap grafting density 19 2.2.5 Test of PNiPAAm solubility in short-chain polyols 20 2.3 The adsorption-attraction model 20 2.4 Equilibrium behavior of cononsolvency transition of PNiPAAm brushes 22 2.5 Role of volume of solvent molecules in the swelling of PNiPAAm brushes 24 2.6 Cononsolvency transition of PNiPAAm brushes in aqueous solutions of a series of alcohol 24 2.7 Isomer effect of alcohol in the cononsolvency transition of PNiPAAm brushes 27 2.8 Role of alcohol-water interaction in the cononsolvency transition of PNiPAAm polymers 28 2.9 Temperature effect in the cononsolvency transition of PNiPAAm brushes 30 2.10 Grafting-density effect in the cononsolvency transition of PNiPAAm brushes 33 2.11 Octopus-shape-micelle morphology of grafted PNiPAAm polymers 34 2.12 Chapter summary 35 2.13 Chapter appendix 37 2.13.1 Data extraction and reprocessing for the molar Gibbs free energy of mixing 37 2.13.2 Temperature effect in the cononsolvency transition of PNiPAAm gels 37 Chapter 3 The extended adsorption-attraction model 41 3.1 Introduction 41 3.2 An extension of the adsorption-attraction model 43 3.3 Numerical solution of the extended adsorption-attraction model 47 3.4 Validation of the extended adsorption-attraction model 50 3.4.1 Cononsolvency transition of polymer brushes and macro-gels in different alcohol-water mixtures 51 3.4.2 An analysis of the enthalpic interaction between cosolvent and solvent 57 3.4.3 The window width of the cononsolvency transition 60 3.4.4 Pressure effect in the cononsolvency transition of PNiPAAm polymers 61 3.4.5 Cononsolvency transition of a single long polymer 65 3.5 Chapter summary 66 3.6 Chapter appendix 67 3.6.1 Chemical potential change of mixing two components 67 3.6.2 The Enthalpic Wilson model 68 3.6.3 Estimation of effective Flory-interaction parameter 73 3.6.4 Crosslink-density effect in the cononsolvency transition of poly(N-isopropylacrylamide) micro-gel and macro-gel 74 3.6.5 Pressure effect on the dimensionless chemical potential change (μ) 75 3.6.6 Pressure effect on the cosolvent-solvent interaction (χcs) 76 3.6.7 Pressure effect on the polymer-solvent interaction (χps) 77 3.6.8 Chemical potential change of DMSO/water mixtures 78 Chapter 4 Gating the translocation of DNA through poly(N-isopropylacrylamide) decorated nanopores using the cononsolvency effect in aqueous environments 80 4.1 Introduction 80 4.2 Methods 80 4.2.1 Preparation of polymer-grafted gold membrane 80 4.2.2 Translocation experiments of fluorescence λ-DNA through nanopores 82 4.2.3 Method of identification and counting of DNA translocation events 84 4.3 Results and discussion 86 4.3.1 Grafting density effect on the swollen behaviors of PNiPAAm polymers around the rim of nanopores 86 4.3.2 Switching effect of polymer chains around the rim of nanopores in the tri-buffer/ethanol mixtures 88 4.3.3 Switching effect of polymer brushes on the flat surface in the tri-buffer/ethanol mixtures 92 4.3.4 An attempt of numerical fit of experimental data using the extended adsorption-attraction model 94 4.4 Chapter summary 95 4.5 Chapter appendix 96 4.5.1 An estimation of grafting density 96 4.5.2 The method of processing data 97 Chapter 5 Concluding remarks and outlooks 100 5.1 Concluding remarks 100 5.2 Outlooks: A preliminary discussion of the cononsolvency transition of polymer solutions 102 References and notes 108 List of figures 119 List of tables 128 Acknowledgements 130 List of publications 131 Erklärung 132

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Nitsche, David. "Dissipative Prozesse an Oberflächen." Doctoral thesis, 2012. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A26864.

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Thiessen, Wladimir. "Polymere und Nanopartikel - Verfahren für die Chemische Nanotechnologie." Doctoral thesis, 2010. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A25518.

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Abstract:

In der vorliegenden Arbeit soll das weit gefächerte Thema der chemischen Nanotechnologie um neue Resultate bereichert werden. Im Einzelnen handelt es sich um neue Synthesemethoden für magnetische Nanorods (Nanoteilchen mit länglicher Form) und Nanoshells (oxidische Nanokristalle mit einer Hülle aus Edelmetall), ein Verfahren zur Modifizierung diverser Oberflächen mit heterogenen Polymerbürsten durch kontrollierte binäre radikalische Polymerisation, neuartige Copolymere zur Stabilisierung und Funktionalisierung von Nanopartikeln und Herstellung von amphiphilen Nanopartikeln durch Oberflächenbehandlung mit Niotensiden. Es sollen ferner die möglichen Anwendungen diskutiert werden. Die Abb. 1 illustriert die Zusammenhänge der bearbeiteten Thematik.

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Hafner, Daniel. "Surface-initiated Polymerization and Janus Membrane Synthesis from Poly(dopamine) and Graphene." 2003. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A74893.

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Abstract:

In dieser Arbeit wurden verschiedene Materialien durch das Pfropfen von Polymerbürsten auf Poly(dopamin) (PDA) und Graphen (G) synthetisiert. Ein besonderes Augenmerk wurde dabei auf sog. strain-engineering von Graphen und Synthese von Janus-Membranen gelegt. Die Kombination aus PDA-Oberflächenchemie und oberflächeninitiierter Cu(0)-vermittelter kontrolliert radikalischer Polymerisation (SI-CuCRP) wurde als robuste und vielseitige Methode zur Synthese von Polymerbürsten etabliert. Dabei können Schichtdicken von einigen hundert Nanometern innerhalb 1 h erreicht werden. Die Zugänglichkeit der Endgruppen bleibt erhalten, was die Synthese von Pentablockcopolymerbürsten ermöglicht. Dies stellt die bis dato höchste Blockzahl für oberflächengebundenes Copolymer dar. Zudem erlaubt die SI-CuCRP eine einfache und hocheffiziente Synthese von Polymerbürsten mit definierten Gradienten und Strukturen sowie die Funktionalisierung von natürlichen Membranen. Im zweiten Teil der Arbeit wurde diese Methode zur Funktionalisierung von Graphen mit Polymerbürsten angewendet. Aufgrund des hohen sterischen Drucks innerhalb der Bürsten, sollte die resultierende chemisch-mechanische Beanspruchung zu einer Deformation des Graphens und einem straintronic-Effekt führen. Die Bewertung und Quantifizierung der chemisch-mechanisch induzierten Belastung ist jedoch problematisch. Vermutlich führt die induzierte mechanische Spannung zum Bruch bzw. Reißen der Graphenschicht, wenn die Pfropfungsdichte und Schichtdicke der Polymerbürsten zunimmt. Diese Annahme wird durch neueste Literatur gestützt. Dennoch wurde eine ganze Reihe von Polymermodifikationen auf Graphen erhalten, um (gerichtete) Faltenbildung verschiedener Größenordnungen zu erzielen. Im Zusammenhang der Materialsynthese wurden sowohl aus PDA als auch aus Graphen Janus-Membranen, sog. Janus polymer carpets, hergestellt. Hierzu wurde entweder sequentieller Transfer freistehender Polymerteppiche oder einseitige, sequentielle Polymerisation auf Graphen genutzt. Auf diesem Weg wurden Janus-Membranen hergestellt, die hydrophob/hydrophil, nicht-sensitiv/T sensitiv oder nicht sensitiv/pH sensitiv sind oder eine Polymerbürsten/Flaschenbürsten-Architektur besitzen. Diese kann allerdings Reihe auf einfache Weise erweitert werden. Alle hergestellten Janus polymer carpets weisen typischerweise eine Größe von ca. 1 cm² auf. Unter Berücksichtigung ihrer Gesamtdicken, die im Bereich von max. einigen hundert Nanometern liegen, betragen die Aspektverhältnisse zwischen 10000 und 100000. In Kombination mit der strukturellen Vielfalt von Polymerbürsten bieten die vorgestellten Methoden einen einzigartigen Weg zu einer ganzen Palette neuartiger 2D-Materialien mit einstellbaren Eigenschaften. Das hervorragende Faltverhalten von strukturierten Janus polymer carpets macht sie besonders interessant für gerichteten Transport und Bewegung oder kontrollierte Verformung.

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Hafner, Daniel. "Surface-initiated Polymerization and Janus Membrane Synthesis from Graphene and Poly(dopamine)." 2020. https://tud.qucosa.de/id/qucosa%3A74893.

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Abstract:

In dieser Arbeit wurden verschiedene Materialien durch das Pfropfen von Polymerbürsten auf Poly(dopamin) (PDA) und Graphen (G) synthetisiert. Ein besonderes Augenmerk wurde dabei auf sog. strain-engineering von Graphen und Synthese von Janus-Membranen gelegt. Die Kombination aus PDA-Oberflächenchemie und oberflächeninitiierter Cu(0)-vermittelter kontrolliert radikalischer Polymerisation (SI-CuCRP) wurde als robuste und vielseitige Methode zur Synthese von Polymerbürsten etabliert. Dabei können Schichtdicken von einigen hundert Nanometern innerhalb 1 h erreicht werden. Die Zugänglichkeit der Endgruppen bleibt erhalten, was die Synthese von Pentablockcopolymerbürsten ermöglicht. Dies stellt die bis dato höchste Blockzahl für oberflächengebundenes Copolymer dar. Zudem erlaubt die SI-CuCRP eine einfache und hocheffiziente Synthese von Polymerbürsten mit definierten Gradienten und Strukturen sowie die Funktionalisierung von natürlichen Membranen. Im zweiten Teil der Arbeit wurde diese Methode zur Funktionalisierung von Graphen mit Polymerbürsten angewendet. Aufgrund des hohen sterischen Drucks innerhalb der Bürsten, sollte die resultierende chemisch-mechanische Beanspruchung zu einer Deformation des Graphens und einem straintronic-Effekt führen. Die Bewertung und Quantifizierung der chemisch-mechanisch induzierten Belastung ist jedoch problematisch. Vermutlich führt die induzierte mechanische Spannung zum Bruch bzw. Reißen der Graphenschicht, wenn die Pfropfungsdichte und Schichtdicke der Polymerbürsten zunimmt. Diese Annahme wird durch neueste Literatur gestützt. Dennoch wurde eine ganze Reihe von Polymermodifikationen auf Graphen erhalten, um (gerichtete) Faltenbildung verschiedener Größenordnungen zu erzielen. Im Zusammenhang der Materialsynthese wurden sowohl aus PDA als auch aus Graphen Janus-Membranen, sog. Janus polymer carpets, hergestellt. Hierzu wurde entweder sequentieller Transfer freistehender Polymerteppiche oder einseitige, sequentielle Polymerisation auf Graphen genutzt. Auf diesem Weg wurden Janus-Membranen hergestellt, die hydrophob/hydrophil, nicht-sensitiv/T sensitiv oder nicht sensitiv/pH sensitiv sind oder eine Polymerbürsten/Flaschenbürsten-Architektur besitzen. Diese kann allerdings Reihe auf einfache Weise erweitert werden. Alle hergestellten Janus polymer carpets weisen typischerweise eine Größe von ca. 1 cm² auf. Unter Berücksichtigung ihrer Gesamtdicken, die im Bereich von max. einigen hundert Nanometern liegen, betragen die Aspektverhältnisse zwischen 10000 und 100000. In Kombination mit der strukturellen Vielfalt von Polymerbürsten bieten die vorgestellten Methoden einen einzigartigen Weg zu einer ganzen Palette neuartiger 2D-Materialien mit einstellbaren Eigenschaften. Das hervorragende Faltverhalten von strukturierten Janus polymer carpets macht sie besonders interessant für gerichteten Transport und Bewegung oder kontrollierte Verformung.

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Dissertations / Theses on the topic 'Polymerbürste'

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