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Dissertations / Theses on the topic 'Reaction chimique en solution'

Author: Grafiati

Published: 4 June 2021

Last updated: 1 February 2022

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1

Margulies, Monique. "Cristallisation en solution, structure et perméabilité à l'eau de membranes d'un copolymère d'acrylonitrile à applications biomédicales." Compiègne, 1997. http://www.theses.fr/1997COMP1088.

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Abstract:

Les membranes d'un copolymère d'acrylonitrile sont produites à des fins biomédicales (membranes d'hémodialyse). La motivation générale de mon travail de doctorat est de maitriser la perméabilité de ces membranes. On étudie tout d'abord les transformations thermodynamiques que peuvent subir des solutions du polymère. En effet, une membrane est formée à partir d'une solution du polymère dont l'état physique (la présence de domaines ordonnés par exemple) peut influencer la structure de la membrane obtenue et donc sa perméabilité aux fluides. Des mesures RMN et DSC permettent d'établir le diagramme de phase des solutions du polymère en solvant dimethylsulfoxyde, dans un intervalle de température ou à la fois le solvant et le polymère peuvent cristalliser. Des mesures RMN permettent également de suivre la mise en ordre isotherme du polymère, ou de poly acrylonitriles de différentes tacticités, en solution. On observe que l'augmentation de la concentration de la solution ou du pourcentage de triades iso tactiques du polymère accélère le processus de mise en ordre du polymère. Les cinétiques expérimentales de mise en ordre isotherme sont modélisées dans le cadre du modèle de la cristallisation des polymères d'Avrami et de Mandelkern. On montre alors que la croissance des domaines ordonnés de polymère est contrôlée par la diffusion des chaines vers la surface de ces domaines ordonnés. La taille des domaines ordonnés, perpendiculairement aux chaines polymères qui les constituent, est obtenue par diffraction des rayons X. On étudie d'autre part les membranes du polymère élaborées à partir de solutions en solvant dimethylformamide. On obtient deux lois reliant la perméabilité à l'eau (déterminée par mesures de débit d'ultrafiltration), la porosité ouverte et une grandeur caractéristique de la morphologie interne de ces membranes : la taille caractéristique des pores (déduite de mesures RMN) ou la taille des grains d'AN69 constituant les membranes.

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2

SAKELLARIOU, FARGUES REINE. "Reactivite chimique et photochimique d'alpha -enones dans les milieux organises." Toulouse 3, 1986. http://www.theses.fr/1986TOU30044.

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Abstract:

Dans une premiere partie on determine les zones monophasiques des diagrammes des phases pseudoternaires de plusieurs microemulsions. Dans l'une d'elles l'isophorone remplace l'huile. Ensuite les chapitres ii et iii sont consacres aux reactions de photocycloaddition (a+a, a+b) d'alpha -enones (isophorone, coumarine, dimethylthymine). On montre que les phenomenes observes sont lies aux differentes localisations possibles des substrats, aux mecanismes de reaction et aux structures des milieux. En conclusion, la localisation des reactifs a l'interface permet la combinaison des effets de concentration, d'organisation et de proximite et conduit a des rendements, des regio et des stereoselectivite eleves

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3

Berger, Pascal. "Etude du mecanisme de la dissolution par oxydoreduction chimique et electrochimique des bioxydes d'actinides (uo2, npo2, puo2, amo2) en milieu aqueux acide." Paris 6, 1988. http://www.theses.fr/1988PA066073.

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4

Tabti, Boufeldja. "Preparation de synthons lactoniques par reaction de diels-alder." Le Mans, 1987. http://www.theses.fr/1987LEMA1019.

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Abstract:

Reactions de diels alder en solution aqueuse d'alkyls-5 3h-furannones-2 et de cetosulfoxydes ou d'ester-sulfoxydes : obtention de lactones bicycliques utilisables pour la synthese de lactones sesquiterpeniques

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5

Matondo, Hubert. "Synthese de n-4 pyridylcarbamates a activite herbicide potentielle : etude cinetique de l'influence des solutions micellaires sur leur hydrolyse." Toulouse 3, 1987. http://www.theses.fr/1987TOU30026.

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6

LOREK, SERGE. "Etude de la modification de copolymeres d'olefines par des reactions d'echange et de condensation en milieu fondu." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1989. http://www.theses.fr/1989STR13053.

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Abstract:

Stabilisation de melanges de polymeres incompatibles (eva et polyamide 11 par des reactions de condensation interpolymeres. Modification chimique de copolymeres d'olefines a fonctions ester laterales par transesterification et aminolyse, en solution et a l'etat fondu, dans un malaxeur discontinu

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7

Cazin, Bernadette. "Contribution à l'étude de générateurs chimiques d'oxygène singulet en solution aqueuse." Paris 6, 1986. http://www.theses.fr/1986PA060049.

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Abstract:

Deux types de générateurs chimiques d'oxygène singulet en milieu aqueux ont été étudiés, en vue d'applications dans les domaines de la biologie et de la synthèse organique. Des substrats naphtaléniques, solubles dans l'eau, permettent de stocker l'oxygène singulet efficacement puisqu'ils fixent (1)O:(2) entre 0 et 20°c, et sont totalement régénérés par thermolyse à 40°c, en libérant l'oxygène dont 50% est à l'état singulet. Ce type de générateur constitue une source douce et "propre" de (1)O(2), permettant l'étude de l'intervention de (1)O:(2) dans les processus biologiques. La "décomposition" de H(2)O(2) par les ions molybdate constitue un moyen pour transformer efficacement H(2)O(2) en oxygène singulet (100%). Sur des considérations cinétiques, nous avons montré que la dismutation s'effectue via l'intermédiaire peroxo MoO(6)(2-). Cette source minérale peut remplacer avantageusement la photo-oxygénation et peut être utilisée pour "charger" en (1)O:(2) les substrats naphtaléniques décrits ci-dessus.

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8

BONCORPS, VAUCHERET PASCALE. "Etude par mesures d'impedances d'un mecanisme de depot electrolytique faisant intervenir des reactions d'adsorption et de desorption : application au cas du tellure." Paris 6, 1987. http://www.theses.fr/1987PA066039.

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Abstract:

Etude du mecanisme de depot cathodique dans lequel interviennent des reactions d'adsorption et de desorption. Calcul du courant et de l'impedance. Application a la reduction du tellure (iv) en tellure en presence d'ions potassium

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9

SEGUINEAU, PASCALE. "Les reactions de wittig et wittig-horner en milieu protique peu basique." Nantes, 1989. http://www.theses.fr/1989NANT2014.

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Abstract:

La reaction de wittig-horner realisee dans des conditions douces (milieu aqueux peu basique) a l'aide de composes dicarbonyles permet d'acceder par bisaldolisation a des cyclenols alpha -fonctionnalises. Grace a cette technique douce, la reaction de wittig-horner est chimioselective et ne s'effectue que sur les sites carbonyles tres actifs (aldehydes)

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10

Mourad, Abdel Hamid. "Comportement photo-oxydant d'heteropolytungstates de structure de keggin." Paris 6, 1987. http://www.theses.fr/1987PA066545.

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11

Duchatel, Xavier. "Dégradation thermo-oxydante du poly(fluorure de vinylidène)." Rouen, 1996. http://www.theses.fr/1996ROUES009.

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Abstract:

Le PVDF, réputé particulièrement stable chimiquement et thermiquement, est largement utilisé dans le domaine du forage pétrolier « off shore ». Dans ce type d'utilisation, la contrainte en température peut atteindre plus de 140°C. Or, jusqu'à présent, la plupart des études de dégradation menées ont été faites à des températures très supérieures. Nous avons étudié les différentes réactions de dégradation du PVDF sur une large gamme de température (400 à 140°C) dans des atmosphères neutres ou oxydantes. Il s'est avéré que la déhydrofluoration et la réticulation étaient les principaux phénomènes de dégradation, ainsi que l'oxydation en présence d'oxygène. La déhydrofluoration a tout particulièrement été étudiée et modélisée au début de la dégradation. Des différences de comportement entre l'état fondu et semi-cristallin ont permis de conclure que les zones cristallines étaient plus sensibles thermiquement que les zones amorphes ; chaque phase cristalline ayant sa propre cinétique. L'action dégradante du DMF et de différentes amines a également été étudiée. Il s'avère que la dégradation en solution se traduit majoritairement par une déhydrofluoration et des coupures de chaîne.

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12

Tihli, Mustapha. "Relations entre electrosorption et insertion electrochimique dans les carbones : application au stockage d'energie electrique." Reims, 1987. http://www.theses.fr/1987REIMS008.

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13

Azzouzi, Fouad. "Etude électrochimique de dihalogénomethylène bis (phosphonate de diéthyle) : action de l'anion formé in situ sur divers électrophiles et étude électrochimique des halogénovinylphosphonates formés." Rouen, 1989. http://www.theses.fr/1989ROUES026.

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14

Floner, Didier. "Oxydation électrocatalytique de l'hydrogène et de petites molécules organiques sur électrodes polycristallines et monocristallines de nickel." Poitiers, 1988. http://www.theses.fr/1988POIT2307.

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15

Serre, Christophe. "Contribution à l'étude des mécanismes responsables de la dissolution anodique du silicium en milieu acide fluorhydrique aqueux." Grenoble 1, 1992. http://www.theses.fr/1992GRE10189.

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Abstract:

Ce travail est consacre a l'etude de la dissolution electrochimique du silicium monocristallin en milieu acide fluorhydrique. Dans une premiere partie bibliographique, nous decrivons l'interface silicium/acide fluorhydrique et les differents regimes de dissolution anodique: suivant les conditions d'anodisation, la dissolution peut se produire de maniere localisee (silicium poreux) ou homogene (electropolissage). Nous rappelons ensuite les mecanismes proposes dans la litterature, qui sont extremement complexes et restent tres mal connus. Nous presentons en deuxieme partie une etude de l'influence de la composition de l'electrolyte et de l'influence du regime hydrodynamique sur les caracteristiques courant-tension. Cette etude, rendue possible grace a une electrode tournante et une methode de mesure de ph fiable, a permis de montrer le role preponderant mais indirect de l'espece non dissociee hf, et nous a amene a suspecter la formation d'une couche d'oxyde a la surface de l'electrode en cours d'electropolissage. Dans une troisieme partie, nous avons mene une etude originale et detaillee basee sur un phenomene de courant transitoire qui apparait a la fin de la dissolution sous faible polarisation des oxydes en milieu hf. Les resultats obtenus, appliques a l'etude de la couche d'electropolissage, nous ont alors permis de confirmer que l'on avait tres vraisemblablement affaire a un oxyde, et la vitesse de dissolution de cette couche. Nous avons enfin propose un mecanisme de dissolution mettant en jeu une competition entre la croissance electrochimique de l'oxyde et sa dissolution chimique par hf

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16

Shakirullah, Mohammad. "Oxygenation et degradation du polymere, decoloration du sensibilisateur lors de la photooxygenation du polybutadiene-1,4 cis sensibilisee par les colorants." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1987. http://www.theses.fr/1987STR13081.

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Abstract:

Sous l'influence conjuguee de la lumiere et de l'oxygene, une solution de polymere et de bleu de methylene subit plusieurs transformations. La photooxygenation conduit uniquement a des hydroperoxydes allergiques: interaction entre l'etat triplet du bleu de methylene et les groupes hydroperoxydes portes par les chaines macromoleculaires. Cinetique et mecanisme

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17

Sutter, Eliane. "Contribution a l'etude de la reactivite de la surface du titane en solution acide." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1987. http://www.theses.fr/1987STR13131.

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18

Prat, Denis. "Epoxydations stereoselectives d'alcools olefiniques par l'eau oxygene a 30% catalysees par l'acide tungstique en milieu tamponne." Paris 6, 1988. http://www.theses.fr/1988PA066493.

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Abstract:

Apres discussion de la nature des especes pertungstiques dans les conditions de catalyse, on interprete les stereoselectivites en supposant l'alcool olefinique ligand apical d'un peroxytungstate de structure bipyramide pentagonale, et une attaque perpendiculaire de l'olefine dans l'axe d'une liaison o-o; le mecanisme de la formation de l'enone est discute en faisant intervenir une espece vooh dans laquelle l'alcool olefinique est ligand du tungstene

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19

Caix, Chrystelle. "Propriétés électrochimiques des complexes du type ((eta5-Me5C5)M(L)Cl)+ (M=Ir(III), Rh(III)) en solution et immobilisés dans des films de polymère : application à l'électrocatalyse." Université Joseph Fourier (Grenoble), 1996. http://www.theses.fr/1996GRE10154.

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Abstract:

Ce memoire est consacre a l'evaluation des possibilites offertes par les complexes de coordination de rhodium (iii) et d'iridium (iii) du type (#5-me#5c#5)m(l)x#+ en electrocatalyse. Nous nous sommes plus particulierement interesses a leur application (en phase homogene ou immobilises a la surface d'une electrode sous forme de films polypyrroliques) a l'electroreduction catalytique des protons en hydrogene moleculaire, a l'hydrogenation electrocatalytique de substrats organiques insatures, et a la reduction electrocatalytique du dioxyde de carbone. Une partie de ce travail a consiste a etudier en detail les proprietes electrochimiques des complexes chlorure d'iridium et de rhodium du type (#5-me#5c#5)m(l)cl#+ et a determiner les conditions permettant d'electrogenerer quantitativement les complexes hydrure correspondants, intermediaires proposes dans de nombreux processus catalytiques. Une etude similaire a ete conduite sur des electrodes modifiees par electropolymerisation de ces complexes, et de nouveaux materiaux moleculaires d'electrodes contenant les complexes hydrure ont ainsi ete realises. Ces complexes hydrure ont ete caracterises, en particulier pour l'iridium, par differentes methodes spectroscopiques, aussi bien en solution que sur electrodes modifiees. Enfin ces complexes et plus specialement ceux du rhodium se sont averes etre de bons catalyseurs pour l'electroreduction des protons appliquee ou non a l'hydrogenation de substrats organiques insatures et a l'electrocatalyse de la reduction du co#2 en ions formiate en milieu hydroorganique. Nous avons montre par ailleurs que, pour ces deux dernieres applications, l'immobilisation du complexe dans un film de polymere defavorise la reaction d'insertion du substrat ou du co#2 dans la liaison metal-hydrure au profit de la reduction des protons

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20

Essis-Yei, L. Hortense. "Oxydation electrocatalytique du glucose sur le platine et l'or en milieu aqueux." Poitiers, 1987. http://www.theses.fr/1987POIT2277.

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21

Féasson, Christian. "Réduction électrochimique, sur cathode de mercure, de composés organostanniques en présence d'halogénures d'alkyle : étude du mécanisme et des intermédiaires réactionnels." Rouen, 1987. http://www.theses.fr/1987ROUES001.

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Abstract:

La réduction des halogénures d'alkyl(aryl)étain, en solution méthanolique sur cathode de mercure, procède par l'intermédiaire de divers composés organomercuriques. L'étude des mécanismes mis en jeu montre que la première étape est monoélectronique dans le cas des halogénures organostanniques trisubstitués et biélectroniques dans le cas des halogénures organostanniques mono et disubstitués

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22

Ango, Jean-Paul. "Electrooxydation du D-Sorbitol sur électrodes métalliques (Pt, Au) : comparaison avec la photooxydation aux interfaces semi-conducteur (TiO(2) / électrolyte." Poitiers, 1989. http://www.theses.fr/1989POIT2261.

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23

Géniès, Sylvie. "Étude de la passivation de l'électrode carbone-lithium." Grenoble INPG, 1998. http://www.theses.fr/1998INPG0008.

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Abstract:

Le phenomene de la passivation de l'electrode carbone-lithium utilisee comme pole negatif dans la batterie lithium-ion est d'une importance cruciale dans les caracteristiques du fonctionnement de cette electrode. Il en fixe la capacite reversible (ou utile), la duree de vie et le taux d'autodecharge. Ce travail est une contribution a la comprehension des processus chimiques et electrochimiques survenant a la surface de l'electrode au cours de l'echange du lithium avec une solution electrolytique a base d'un ou plusieurs solvant(s) organique(s) et d'un sel de lithium et conduisant a la formation d'un film de passivation. Apres une presentation bibliographique qui situe l'etude dans son contexte national et international, le travail experimental s'adresse dans un premier temps au role des parametres qui influent sur le processus de passivation tels que la nature de l'anion du sel de lithium et celle du materiau carbone ainsi que la composition de l'electrolyte. La caracterisation de ce film obtenu par des methodes chimiques ou electrochimiques utilise une large gamme de techniques : drx, meb, met, microscopie a champ proche (afm), ir-tf, rmn, esca, atg et dsc. Les techniques electrochimiques sont aussi variees : chronoamperometrie, chronopotentiometrie, impedance complexe et voltamperometrie cyclique. Les resultats obtenus sont pour la plupart originaux. Ainsi, les analyses de la composition chimique du film par esca et par ir-tf sont non seulement completes et nouvelles mais mettent en evidence pour la premiere fois le caractere polymere du film. Ce resultat devrait avoir des repercutions importantes sur l'elaboration ex situ du film pour une etude plus approfondie. L'observation du film forme sur un graphite hautement oriente par afm a permis d'obtenir les images les plus precises et les plus claires jamais publiees. L'etude electrochimique est completee par une synthese chimique du film par une methode originale. L'utilisation de ce film comme electrolyte de type plastifie a ete demontree.

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24

MAGALHAES, WELINGTON F. "Influence de parametres physico-chimiques sur les reactions du positonium en solution." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 1987. http://www.theses.fr/1987STR13218.

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25

MAURIZI, ANNE. "Reactivite chimique a haute temperature dans le systeme (u, zr, fe, o). Contribution a l'etude de la zircone comme recuperateur de corium." Paris 6, 1996. http://www.theses.fr/1996PA066617.

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Abstract:

Notre travail s'est inscrit dans le cadre d'un programme de gestion des accidents nucleaires envisageant de placer sous la cuve des reacteurs un recuperateur destine a confiner le corium resultant de la fusion du coeur. D'apres l'etude bibliographique que nous avons realisee, la zircone stabilisee semble le materiau refractaire le mieux adapte pour remplir ce role, compte tenu des contraintes physico-chimiques, mecaniques et thermiques imposees au recuperateur. Nos recherches ont permis d'etablir la nature des interactions zircone/fer a haute temperature, et de determiner certaines donnees experimentales sur le quaternaire (u, zr, fe, o), systeme modele du corium. Dans un premier temps, nous avons etabli par spectrometrie de masse a haute temperature la position du liquidus pour une composition proche du corium dans le systeme (u, zr, o) a 2000c. La solubilite de l'oxygene dans un alliage (u, zr, o) liquide avec u/zr = 1,5 est de l'ordre de 7 atome %. En atmosphere oxydante, la reaction entre la zircone et le fer se traduit par la formation d'une solution solide zircone stabilisee - oxyde de fer. L'incorporation d'une quantite pouvant atteindre 10 atome % de fer stabilise la zircone cubique et modifie les parametres de maille. La valence et la localisation des atomes de fer dans la structure de type fluorine ont ete etudiees par spectroscopie mossbauer. La penetration du fer dans la zircone a ete mesuree en fonction du temps et de la temperature entre 1500 et 2400c apres chauffage par induction haute frequence, a la fois sur des creusets de laboratoire et des briques commerciales. Le processus est regi par une energie d'activation de l'ordre de 80 kj/mol. Les resultats demontrent que la zircone est capable d'absorber de facon efficace le fer oxyde.

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Thibert, Emmanuel. "Thermodynamique et cinétique des solutions solides HCl-H2O et HNO3-H2O : implications atmosphériques." Phd thesis, Université Joseph Fourier (Grenoble), 1996. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00755697.

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Abstract:

Le but de notre travail est de contribuer à la compréhension des interactions entre les gaz acides et la glace, à la fois pendant la phase atmosphérique de la glace, c'est à dire dans les nuages, et dans la neige après dépôt au sol. Les gaz polaires en général, et les acides en particulier, interagissent fortement avec la glace dans la quelle ils peuvent se dissoudre. Dans les nuages, ces interactions peuvent modifier fortement la composition de l'air, et ce point reste une inconnue majeure en chimie atmosphérique. La compréhension de la relation entre la composition de l'air et celle de la glace, appelée fonction de transfert air-neige, est également indispensable pour reconstituer la composition des paléoatmosphères à partir des carottes de glace. Afin de contribuer à élucider ces problèmes, nous avons étudié l'incorporation dans la glace des composés gazeux HCI et HN03. Les compositions à l'équilibre thermodynamique des solutions solides HCl-glace et HN03-glace, en fonction de la température et de la pression partielle du gaz, ont été obtenues expérimentalement en mesurant les profils de diffusion du gaz dans des monocristaux de glace. A -15 °C, le coefficient de diffusion est de l'ordre de 10-12 cm2/s pour HCI et de 10-10 cm2/s pour HN03. A la même température, sous une pression de 6 x 10-3 Pa, HN03 est environ 25 fois moins soluble que HCI avec pour solubilité respectives de 2,2 x 10-7 et 5 x 10-6 fraction molaire. Ces données ont été appliquées à différents phénomènes d'intérêt atmosphérique. Dans le cadre de la fonction de transfert air-neige, nos résultats ont été comparés à des données de terrain obtenues au Groenland. Il apparaît que, dans les flocons de neige, HCI en solution solide n'est pas en équilibre avec HCI en phase gazeuse. La teneur en HCI dans la neige est déterminée par des facteurs cinétiques lors de la formation des cristaux. Les résultats concernant HN03 suggèrent en revanche que, dans les flocons analysés, HN03 est en équilibre avec la phase gazeuse sans doute grâce à sa cinétique de diffusion plus rapide. Suite à ces résultats, nous avons proposé un mécanisme d'incorporation des gaz dans la glace lors de la croissance des cristaux. Celui-ci suggère que la relation liant la composition atmosphérique à la composition de la glace des nuages est fortement influencée par la dynamique atmosphérique et, en particulier, par les paramètres température et vitesse de refroidissement lors de la phase de formation du nuage. Les données obtenues au laboratoire intéressent aussi le domaine de l'hydrologie appliqué à la composition des eaux de fonte des neiges. Les résultats sur les solubilités de HCI et de HN03 et leur localisation probable dans le névé en cas de sursaturation expliquent semi quantitativement le phénomène observé d'élution préférentielle de l'ion nitrate par rapport à l'ion chlorure.

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Coche, Liliane. "Préparation et étude électrochimique d'électrodes modifiées par des films de polymères rédox : application à la catalyse électrochimique rédox." Grenoble 1, 1987. http://www.theses.fr/1987GRE10046.

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Abstract:

Preparation d'electrodes de platine, palladium et rhodium modifiees par des films de polypyrrole et de poly (pyrrole-crologene). Application a la reduction electrochimique en milieu acetonitrile du dibromo-1,2 diphenyl-1,2 ethane

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Benzekri, Najoua. "Contribution au developpement de l'electrode disque-anneau en courant alternatif : applications aux mecanismes de dissolution et passivation anodique." Paris 6, 1988. http://www.theses.fr/1988PA066069.

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Abstract:

Developpement de la methode de l'electrode tournante a disque anneau en regime de perturbation sinusoidale du disque. Etude theorique de la cinetique des reactions electrodes. Faisabilite de la technique pour differents processus: corrosion dissolution active, passivation en milieu acide

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Charpentier, Langlois Patricia. "Transposition de N-tosyl oxirannes-méthanamines en N-tosyl aziridines-méthanols." Bordeaux 1, 1987. http://www.theses.fr/1987BOR10578.

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Theys, Bertrand. "Photoelectrochimie du seleniure d'indium." Paris 7, 1987. http://www.theses.fr/1987PA077165.

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Adami, Fatos. "Analyse infra-rouge in-situ de l'interface electrode metallique/solution par la methode mirftirs : mise au point et application de la technique a l'etude de l'electropolymerisation des phenols sur electrode de fer." Paris 7, 1987. http://www.theses.fr/1987PA077042.

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Choy, de Martinez Marisela. "Etude par méthodes électrochimiques et spectroscopiques (réflexion uv-visible et infrarouge) de la chimisorption de l'acide formique sur électrodes de rhodium en milieu aqueux." Poitiers, 1988. http://www.theses.fr/1988POIT2321.

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Abstract:

L'adsorption de l'acide formique a ete etudiee par voltammetrie cyclique, voltammetrie a potentiel programme, spectroscopie uv-visible de reflexion, et spectroscopie de reflexion infrarouge electro-modulee. Determination du nombre d'electrons par site necessaires a l'oxydation de la couche chimisorbee

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HADDAD-FAHED, OMAIMA. "Catalyse micellaire de reactions de substitution nucleophile aromatique comportant des reactifs electriquement charges." Paris 6, 1987. http://www.theses.fr/1987PA066419.

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Cochet, Jean-Marc. "Etude voltamperometrique des graphites noirs de carbone et charbons actives : application a l'etude des superconducteurs." Paris 6, 1988. http://www.theses.fr/1988PA066154.

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Gabouze, Noureddine. "Etude photoelectrochimique de gaas(n) et si(n) en milieu non aqueux ch::(3)oh et ch::(3)cn : etude et realisation de cellules photoelectrochimiques minces." Paris 6, 1988. http://www.theses.fr/1988PA066242.

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Abstract:

L'etude electrochimique et photoelectrochimique des jonctions semiconducteur-electrolyte non aqueux (ch::(3)oh et ch::(3)cn) de gaas et si permet de mettre en evidence les proprietes de surface de ces materiaux. Realisations des cellules minces (pec), gaas(ch::(3)oh)sno::(2) montrent des rendements de conversion de l'ordre de 12 a 13%

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Andolfatto, Françoise. "Electrolyse de l'eau à membrane : étude des électrodes et d'une cellule de test." Grenoble INPG, 1993. http://www.theses.fr/1993INPG0050.

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Abstract:

L'oxyde d'iridium a ete etudie comme catalyseur de degagement d'oxygene et d'hydrogene en milieu acide. Ce catalyseur est prepare par decomposition thermique d'un sel de chlorure d'iridium sous un courant d'air. Une etude bibliographique et experimentale des conditions de preparation a ete faite afin d'obtenir des performances optimales. Ses proprietes electrocatalytiques sont tres bonnes en degagement d'oxygene. Le mecanisme du degagement d'hydrogene sur ce catalyseur en milieu acide a ete determine a partir de courbes de tafel et de diagrammes d'impedance: il est du type volmer-heyrovsky, avec une possibilite de limitation par la diffusion de l'hydrogene moleculaire forme aux faibles densites de courant. Aux fortes densites de courant, la limitation est due a l'etape d'heyrovsky. Sa grande aire active et sa faible sensibilite a l'empoisonnement en presence de cations metalliques en font un catalyseur possible du degagement d'hydrogene en milieu acide (solution aqueuse ou membrane). Une etude theorique et experimentale de certaines proprietes des membranes echangeuses de cations a montre que ces proprietes ne sont pas sans consequence sur les performances d'un electrolyseur d'eau, utilisant une telle membrane comme electrolyte solide: une variation de la conductivite est possible en cours de fonctionnement et lors d'une utilisation en milieu pollue, on note un enrichissement de la membrane en cations polycharges. Les performances des catalyseurs, platine ou oxyde d'iridium sont similaires a celles en milieu sulfurique. Une cellule formee d'un composite iro#2/nafion a fonctionne pendant plus de 7000 heures en laboratoire, et sa comparaison avec une cellule a base de platine valide le choix de ce catalyseur pour l'electrolyse de l'eau. L'ensemble de ces travaux a permis d'etudier et d'optimiser un mini-pilote d'electrolyse de l'eau

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Abou-Chahine, Fawzi. "Chemical reaction dynamics in solution in chlorinated solvents." Thesis, University of Bristol, 2013. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.617705.

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Abstract:

This thesis investigates chemical reaction dynamics in solution in chlorinated solvents on ultrafast timescales. Ultraviolet (UV) photolysis of the chlorinated solvents at 266 nm produces Cl atoms, which react with 2,3-dimethylbut-2-cne (DMB). Experimental studies of this reaction address the question of how the energetic pathways and fundamental mechanisms of an isolated (i.e. gas phase) reaction change when it is occurs in the more condensed phase of a liquid environment. The data analysis and proposed reactive pathways are informed by the comparable reactions of Cl with propene in the gas phase and Cl with n-pentane in the condensed phase. A key observation is that - 15 - 30 % the Hel product of the reaction of Cl atoms with DMB is formed vibrationally hot (in v= I). This deduction is reinforced by separate measurements of the lifetime of vibrationally excited HCl in neat solvents, determined using infra-red (lR) pump and IR probe spectroscopy. These studies prompted a more complete study of the consequences of UV photoexcitation of the chlorinated solvents, and extensions to photochemical behaviour of solutions of 1,5- hexadiene (Hex) in CC14 and CDC13. Strong transient absorption bands centred around 330 nm and 500 nm were observed following 266-nm excitation of CC14, and a kinetic analysis supports assignment of these bands to CI-CC14 complexes and an isomeric form of the solvent, CI-CICC12, respectively. Similar assignments are made in the case of CD Ch. The loss of CI-CCI4 complexes, and thus the rates of decay of the transient absorption features, is accelerated upon addition of Hex to CCI4, because of reaction of Cl-CC14 with the Hex solute. Transient IR spectra obtained [or solutions of Hex in CCI4 and in CDCI) show evidence for formation of Hex cations following 2-phoLon excitation of the solvent. The assignments of the IR bands to the cations, instead of a range of other possible transient intermediates, are supported by computational calculations, at the B3L YP/6-31 G/2df,p level of theory.

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Ruggiero, Guiseppe D. "Theoretical modelling of organic reaction mechanisms in solution." Thesis, University of Bath, 1999. https://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.301536.

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Debleds, François. "Complexation d'électrophiles aromatiques par des bases hétérocycliques ambidentes : structure et réactivité d'adduits carbones et azotes pyrroliques indoliques et imidazoliques." Paris 6, 1987. http://www.theses.fr/1987PA066330.

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Abstract:

Structure et formation des complexes de Meisenheimer du trinitro-1,3,5 benzène avec divers indoles, pyrroles, imidazoles ; étude cinétique de la décomposition de ces complexes. Etude cinétique de la protonation du kryptopyrrole en solution aqueuse.

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JACCON, THIERRY. "Poudres ultra-fines de zircone : syntheses par voie chimique en solution." Limoges, 1990. http://www.theses.fr/1990LIMO0082.

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Abstract:

Des poudres ultra-fines de zircone ont ete realisees par deux methodes: 1) sol gel/aerogel. Des gels polymeriques sont prepares dans le systeme zr(oc#3h#7)#4-ch#3cooh-c#3h#7oh-h#2o. L'utilisation de l'acide acetique permet de controler le mecanisme d'hydrolyse-condensation durant la gelification. Wles mecanismes chimiques intervenant ont ete etudies par spectrometrie infrarouge (ftir). Nous pouvons decrire la formation d'un gel par un mecanisme a deux etapes: premierement, une reaction de carboxylation donne tres rapidement un precurseur modifie zr(opr)#4##x(ch#3coo)#x; deuxiemement, une reaction de condensation, entre les ligands acetates et propyles directement lies au zr, forme un oxyacetate. Les aerogels sont obtenus par une evacuation hypercritique du solvant des gels. Les aerogels, dont la surface specifique superieure a 400. 13#3 m#2/kg et une masse volumique de 100 a 1000 kg/m#3, peuvent etre consideres comme des poudres ceramiques ultra-fines. La microstructure determinee par diffusion centrale des rayons x depend de la concentration en zirconium de la solution gelifiante. L'aerogel amorphe cristallise en phase tetragonale. L'aerogel calcine consiste en un assemblage de particules spheriques formant des chaines interconnectees. 2) cristallisation hydrothermale. Des solutions colloidales de zircone cristallisee ont ete synthetisees par thermohydrolyse d'une solution d'acetate de zirconium. La formation peut etre decrite par un mecanisme a trois etapes: premierement, une gelification par agregation physique; deuxiemement l'hydrolyse instantanee des groupements acetates menant a une nucleation explosive; et une etape de croissance des cristallites

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Meral, Gulnihal. "Numerical Solution Of Nonlinear Reaction-diffusion And Wave Equations." Phd thesis, METU, 2009. http://etd.lib.metu.edu.tr/upload/3/12610568/index.pdf.

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Abstract:

In this thesis, the two-dimensional initial and boundary value problems (IBVPs) and the one-dimensional Cauchy problems defined by the nonlinear reaction- diffusion and wave equations are numerically solved. The dual reciprocity boundary element method (DRBEM) is used to discretize the IBVPs defined by single and system of nonlinear reaction-diffusion equations and nonlinear wave equation, spatially. The advantage of DRBEM for the exterior regions is made use of for the latter problem. The differential quadrature method (DQM) is used for the spatial discretization of IBVPs and Cauchy problems defined by the nonlinear reaction-diffusion and wave equations. The DRBEM and DQM applications result in first and second order system of ordinary differential equations in time. These systems are solved with three different time integration methods, the finite difference method (FDM), the least squares method (LSM) and the finite element method (FEM) and comparisons among the methods are made. In the FDM a relaxation parameter is used to smooth the solution between the consecutive time levels. It is found that DRBEM+FEM procedure gives better accuracy for the IBVPs defined by nonlinear reaction-diffusion equation. The DRBEM+LSM procedure with exponential and rational radial basis functions is found suitable for exterior wave problem. The same result is also valid when DQM is used for space discretization instead of DRBEM for Cauchy and IBVPs defined by nonlinear reaction-diffusion and wave equations.

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Morita, Akihiro. "Theoretical Study on Reaction Dynamics in Gas and Solution." 京都大学 (Kyoto University), 1995. http://hdl.handle.net/2433/160897.

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Abstract:

本文データは平成22年度国立国会図書館の学位論文(博士)のデジタル化実施により作成された画像ファイルを基にpdf変換したものである
Kyoto University (京都大学)
0048
新制・論文博士
博士(理学)
乙第8838号
論理博第1270号
新制||理||916(附属図書館)
UT51-95-D431
(主査)教授加藤重樹, 教授廣田襄, 教授梶本興亜
学位規則第4条第2項該当

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Van, Der Merwe Marianne Werle. "Solution combustion catalysts for the water-gas shift reaction." Master's thesis, Faculty of Engineering and the Built Environment, 2018. http://hdl.handle.net/11427/29988.

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Abstract:

In the context of a growing world population, more sustainable solutions for energy generation are required. Fuel cells supplied with hydrogen generated from fuel processing trains have emerged as a potential medium-term solution due to their improved efficiency and lower greenhouse gas-emissions. This study focuses on the development of a compact, efficient design for fuel processing trains. More specifically, reduction in the size of the largest component, the Water Gas-Shift (WGS) reactor, which could be achieved by an increase in the catalytic activity via alternative catalyst synthesis techniques. Solution combustion synthesis (SCS) is one such technique that could be used since it allows for the preparation of highly-dispersed Pt oxide particles on low surface area CeO2 with a reproducible metal loading and a defined Pt particle size. The aim of this study was to investigate the “conventional” impregnation approach of supports prepared via SCS versus the one-shot SCS approach (support and active metal prepared in one step) for the synthesis of 1 wt.% Pt/CeO2 catalysts for the WGS reaction using a reformate feed stream. It was hypothesized that the preferential formation of metallic Pt species supported on CeO2 can be achieved using a glycine-nitrate combustion system with excess glycine fuel (stoichiometric ratios of glycine to nitrate oxidants > 1) i.e. the Pt is reduced during the one-shot SCS approach. The catalysts were characterized by XRD, N2-physisorption, ICP-AES, TEM and XPS, and their activity towards the WGS reaction was evaluated with a synthetic reformate stream (50 % H2, 6.67 % CO, 6.67 % CO2, 33.3 % H2O, 3.36 % He). Initial characterization results of the catalysts prepared by the one-shot SCS approach confirmed the reproducible synthesis of Pt particles supported on nano-sized CeO2 with low surface areas. Furthermore, TEM and XPS results of the one-shot SCS prepared catalysts indicated that the Pt species were mainly present as Pt oxide particles on the surface of the CeO2 supports. However, for combustion systems with excess fuel, formation of some metallic Pt was observed together with the more prevalent Pt oxide particles. The catalysts prepared by the “conventional” impregnation approach had higher activities towards the WGS reaction than the one shot SCS catalysts. This was attributed to the smaller Pt particles achieved using this “conventional” synthesis approach (approximately 1 nm compared to 3 nm). One-shot SCS is a viable synthesis approach for the preparation of 1 wt.% Pt/CeO2 catalysts as this method allows for the preparation of highly-dispersed Pt oxide particles on low surface area CeO2 with a reproducible metal loading and a defined Pt particle size. However, the characterization results indicated that using a combustion system with excess fuel resulted in the preferential formation of Pt oxide phases as opposed to the desired metallic Pt phase, therefore refuting the hypothesis of this study. Nevertheless, it is recommended to repeat the synthesis of the 1 wt.% Pt/CeO2 catalysts in an inert atmosphere as this has shown to favour the formation of metallic species (Cross et al., 2014). This study was unsuccessful in preparing catalysts using a glycine-nitrate one-shot SCS system that were more active than the “conventionally” prepared catalysts. However, it is recommended that other fuel types, such as urea, also be investigated. These alternative fuel types could combine the good Pt dispersion achieved using the one-shot SCS approach with potentially smaller Pt particle sizes, thereby increasing the catalyst’s activity towards the WGS reaction (Vita et al., 2015a).

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Takky, Driss. "Effet de la structure moléculaire en electrocatalyse : étude mécanistique de l'oxydation des isomères du butanol en milieu aqueux sur diverses électrodes de metaux nobles." Poitiers, 1987. http://www.theses.fr/1987POIT2008.

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Bedioui, Fethi. "Etude électrochimique de complexes de métaux de transition (bases de Schiff et porphyrines) en solution et sous forme d'électrodes modifiées : application à la catalyse électroassistée de réactions organiques." Paris 6, 1986. http://www.theses.fr/1986PA066338.

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Abstract:

Les propriétés électrochimiques des complexes co-base de Schiff (phenylene-bis(salicylideneiminoto)-co, ou Co(II)saloph, et n-methylenepropylene-bis-(salicylideneiminoto)-co, ou co-selnmedpt) et de tetraphenylporphine-co, ou CoTPP, sont utilisées pour étudier la réduction électroassistée d'halogénures organiques, Rx, avec un catalyseur fixe sur support conducteur, en milieu organique. On étudie: 1) la réduction du chlorure de benzyle électrocatalysée par des électrodes de graphite modifiées par du co-saloph et 2) l'oxydation par l'oxygène moléculaire du di-tert-butylphenol, électrocatalysée par des films de polypyrrole contenant la porphyrine mntcpp.

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Creazzo, Fabrizio. "Oxygen evolution reaction at cobalt oxides/water interfaces : heterogeneous electrocatalysis by DFT-MD simulations & metadynamics Ab initio molecular dynamics study of an aqueous NaCl solution under an electric field Ionic diffusion and proton transfer in aqueous solutions of alkali metal salts Ionic Diffusion and Proton Transfer in Aqueous Solutions under an Electric Field: State-of-The-Art Ionic diffusion and proton transfer of MgCl2 and CaCl2 aqueous solutions: an ab initio study under electric field DFT-MD of the (110)-Co 3 O 4 cobalt oxide semiconductor in contact with liquid water, preliminary chemical and physical insights into the electrochemical environment Enhanced conductivity of water at the electrified air–water interface: a DFT-MD characterization Ions tune interfacial water structure and modulate hydrophobic interactions at silica surfaces." Thesis, université Paris-Saclay, 2020. http://www.theses.fr/2020UPASE012.

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Abstract:

Dans cette thèse, des simulations DFT-MD couplées à des techniques inno-vantes de métadynamique, sont appliquées pour acquérir une compréhensionglobale des interfaces aqueuses d'oxyde de cobalt Co3O4 et CoO(OH) dansla catalyse de la réaction d'évolution de l'oxygène (OER), et ainsi éventuellement aider à la conception de nouveaux catalyseurs basés sur des matériaux non précieux, un domaine clé de la recherche scientifique et technologique, particulièrement important pour l'économie de l'hydrogène, pour les technologies vertes dans une période de temps avec une demande toujours plus croissanteen énergie verte. Dans cette thèse, nous révélons étape par étape les mécanismes de l'OER sur les électrocatalyseurs aqueux d'oxyde de cobalt Co3O4 etCoO(OH) via de nouvelles techniques de métadynamique.Jusqu'à présent, la littérature n'a jamais pris en compte les modificationsau niveau atomique de la structure des électrodes ainsi que de l'eau interfaciale dans leur modélisation des processus OER. Ce manque de connaissances représente clairement un obstacle important au développement de catalyseurs améliorés, qui pourrait être surmonté en utilisant des méthodes capables de suivre les caractéristiques catalytiques de l'OER à l'échelle atomique. Pour la première fois, nous montrons combien il est important de prendre en considération la présence de l'environnement aqueux dans la caractérisation structurale des surfaces du catalyseur, c'est-à-dire (110)-Co3O4 et (0001)-CoO(OH) dans ce travail. Une caractérisation détaillée des propriétés chimiques et physiques des interfaces aqueuses est fournie (la structure, la dynamique, la spectroscopie, le champ électrique), pour les surfaces (110)-Co3O4 et (0001)-CoO(OH) en contact avec l'eau liquide.Une étude détaillée de l'OER est présentée non seulement du point de vue descatalyseurs, mais aussi en abordant le rôle de l'environnement de l'eau dans leprocessus catalytique, ce qui n'a pas été fait auparavant dans la littérature. En conséquence, l'OER en phase gazeuse et en phase liquide sont étudiés ici auxinterfaces aqueuses (110)-Co3O4 et (0001)-CoO(OH) en adoptant une nouvelleapproche de métadynamique d'échantillonnage amélioré, capable d'identifieret caractériser les mécanismes de réaction chimique et d'intégrer pleinement lerôle des degrés de liberté du solvant, permettant ainsi de dévoiler des réactivités chimiques d'une complexité remarquable. L'énergétique, la cinétique et la thermodynamique derrière l'OER sont donc trouvées à ces surfaces d'oxyde de cobalt à l'interface avec l'eau
In this thesis, DFT-MD simulations, coupled with state-of-the-art metadynamics techniques, are applied to gain a global understanding of Co3O4 and CoO(OH) cobalt oxide aqueous interfaces in catalyzing the oxygen evolution reaction (OER), and hence possibly help in the design of novel catalysts basedon non-precious materials, a current key field of research in science and technology, especially of importance for the hydrogen economy, for green technology in a period of time with an ever more growing demand in green-energy. In this thesis, we step-by-step reveal the OER mechanisms on spinel Co3O4 andCoO(OH) cobalt aqueous electrocatalysts carefully and rationally via novelmetadynamics techniques.Up to now, the literature has never taken into account the atomistic modifications on the electrode structure as well as on the interfacial water into their modeling of OER processes. Such lack of knowledge clearly represents a significant hurdle toward the development of improved catalysts, which couldbe overcome by employing methods able to track the catalytic features of theOER at the atomistic scale. For the first time, we show how important itis to take into consideration the presence of the liquid water environment inthe structural characterization of catalyst surfaces, i.e. for (110)-Co3O4 and(0001)-CoO(OH) in this work. A detailed characterization of chemical andphysical properties of the aqueous interfaces is provided (i.e. structure, dynamics, spectroscopy, electric field), for the (110)-Co3O4 and (0001)-CoO(OH)aqueous surfaces.A study of the OER is presented not only by looking at the catalysts, butalso by addressing the role of the water environment in the catalytic process,not done before in literature. Accordingly, both gas-phase and liquid-phaseOER are here investigated at the (110)-Co3O4 and (0001)-CoO(OH) adoptinga novel enhanced sampling metadynamics approach able to address a widerange of chemical reaction mechanisms and to fully include the role of thesolvent degrees of freedom, allowing to unveil reaction networks of remarkablecomplexity. The energetics, kinetics and thermodynamics behind the OER aretherefore found at these cobalt oxide surfaces

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Bennis, Khalil. "Etude de l'adsorption et de la reduction electrochimique sur electrode de mercure de quelques cetones en presence de tensio-actifs en milieu aqueux." Clermont-Ferrand 2, 1988. http://www.theses.fr/1988CLF2E406.

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Abstract:

Etude de la reduction electrochimique de l'acetophenone, l'oxyde de mesityle et l'ethylideneacetone en milieu aqueux en presence d'agents de surface anioniques (laurylsulfate de sodium), d'agents de surface cationiques (bromure de benzyltrimethylammonium et bromure de cetyltrimethylammonium) et d'agents de surface non ioniques (brij 35 et poly(oxyethylene))

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Moktadir, Zakaria. "Simulation de la gravure chimique anisotrope du silicium par une solution alcaline." Toulouse 3, 1997. http://www.theses.fr/1997TOU30017.

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Abstract:

Nous avons realise une modelisation et une simulation a l'echelle atomique de la gravure chimique anisotrope du silicium. Pour cela, nous avons mis au point deux modeles atomiques. Le premier fait l'hypothese que la desorption d'un atome s'opere en cassant simultanement toutes ses liaisons par excitation thermique. Ce modele ne rend pas totalement compte des observations experimentales car les rapports d'anisotropie <100>:<110> sont inverses. Cependant, le modele donne une explication formelle de l'anisotropie de la dissolution. Le second est fonde sur l'idee de casser liaison par liaison en considerant que l'energie necessaire pour en casser une depend de sa configuration, c'est a dire le nombre d'ions hydroxydes qui l'entourent. L'aspect dynamique temporel est assure dans les deux cas par la mise en uvre d'un algorithme monte carlo. La simulation nous permet de calculer les vitesses d'attaque suivant n'importe quelle direction . On peut donc construire un diagramme complet des vitesses d'attaque. Les resultats obtenus sont en accord avec l'experience. Notre analyse concerne les energies d'activation, les rapports d'anisotropies et une analyse qualitative de la rugosite microscopique

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Dimmock, Paul W. "Aqueous solution chemistry of mixed-metal cluster complexes." Thesis, University of Newcastle Upon Tyne, 1990. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.278725.

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Koyama, Daisuke. "Ultrafast photochemical reaction dynamics of aromatic sulfur compounds in solution." Thesis, University of Bristol, 2017. http://ethos.bl.uk/OrderDetails.do?uin=uk.bl.ethos.730850.

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