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Dissertations / Theses on the topic 'Stockage géologique du CO2'
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Chiquet, Pierre. "Mécanismes thermophysiques déterminant la sécurité du stockage géologique du CO2." Pau, 2006. http://www.theses.fr/2006PAUU3045.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 dont le but est de réduire les émissions anthropiques de gaz à effet de serre consiste à capter le CO2 produit au niveau des gros émetteurs et à l'injecter dans des formations géologiques profondes (aquifères ou réservoirs d'hydrocarbures). Nous évaluons les risques de fuite associés à ce type de stockage et estimons les quantités injectables. Deux types de fuites ont été envisagés, les fuites par rupture de l'étanchéité capillaire des couvertures et les fuites par diffusion. Le premier type de fuite repose sur les propriétés interfaciales du ternaire eau/CO2/roche : tension interfaciale saumure/CO2 et mouillabilité des roches en présence de CO2 dense. Le premier chapitre présente la mise en place d'un tensiomètre permettant de mesurer les tensions interfaciales eau/CO2 jusqu'à 45 MPa et 110°C. Les résultats, acquis suivant des isothermes, dévoilent une forte décroissance de la tension avec la pression jusqu'à 20 MPa puis, au-delà, une quasi-stagnation de ces valeurs entre 25 et 30 mN. M-1. Le second chapitre traite des propriétés de mouillabilité des roches. Un tensiomètre a été adapté de façon à mesurer en dynamique, jusqu'à 10 MPa, l'angle de contact d'une bulle de CO2 déposée en phase aqueuse sur des substrats modèles : mica et quartz. Les résultats montrent une altération de la mouillabilité avec la pression confirmée par une modélisation DLVO, des interactions entre roche, phase aqueuse et CO2. Des mesures directes de pressions d'entrée dans un échantillon argileux sont présentées dans le troisième chapitre. La diffusion, est traitée dans le quatrième chapitre. Un dispositif expérimental, basé sur la méthode de Taylor, a permis de mesurer D jusqu'à 40 MPa. Les résultats suggèrent des valeurs faibles, de l'ordre de 2. 10-9m2. S-1. Les conséquences sur le stockage des grandeurs précédemment mesurées sont discutées dans le cinquième chapitreCO2 underground storage as an option for reducing greenhouse gases emissions consists of trapping industrial CO2 and injecting it into deep geological formations such as saline aquifers and hydrocarbons reservoirs. This study aims at assessing leakage processes and evaluating storage capacities. To this end, two leakage phenomena were considered, caprock capillary breakthrough and diffusional transport. The former involves interfacial properties of the brine/CO2/mineral system: brine/CO2 interfacial tension and rock wettability under dense CO2. Chapter one presents a series of IFT measurements performed at temperatures and pressures up to 45 MPa-110°C. Results show a great decrease of IFT with pressure in the 0-to-20 MPa range beyond what it tends to stabilize at values in the order of 25-30 mN. M-1. Chapter two deals with rock wettability. Dynamic contact angles were measured on muscovite mica and quartz up to 10 MPa. Results highlight an alteration of wettability with pressure that was accounted for by means of a DLVO based model. Direct capillary entry pressures on a clay stone sample are proposed in chapter three. Diffusion, is treated in chapter four. We used the Taylor dispersion method to measure D up to 40 MPa. Results indicate low values in the order of 2. 10-9 m2. S-1. Chapter five discuses the consequences of the previous parameters in terms of storage capacity
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Issautier, Benoit. "Impact des hétérogénéités sédimentaires sur le stockage géologique du CO2." Thesis, Aix-Marseille 1, 2011. http://www.theses.fr/2011AIX10136.
Full textAbstract:
La démarche d’intégration des hétérogénéités dans les modèles réservoirs en est à ses prémices dans le domaine du stockage géologique de CO2. C’est dans ce contexte que s’inscrivent ces travaux de thèse. Un protocole d’analyse depuis l’étude de terrain jusqu’aux simulations réservoirs a été établi. La caractérisation du Minjur Sandstone (formation Triasique d’Arabie Centrale) met en avant le caractère crucial de la connectivité des corps dans l’architecture du réservoir, notamment en liant génétiquement leur nature, leur connectivité et leur position dans la séquence de dépôt. S’appuyant sur la connaissance de cette formation, un modèle conceptuel est construit, puis reproduit stochastiquement par un algorithme permettant l’élaboration de modèles conditionnés par une histoire sédimentaire. Le protocole prévoit la création de 50 scénarios illustrant divers degrés de connectivité ; chaque scénario étant composé de deux modèles de même architecture mais à remplissage sédimentaire différent. Cette approche permet d’appréhender (a) l’impact de la connectivité et (b) des hétérogénéités sédimentaires sur les performances réservoirs. L’estimation de capacité par l’approche statique des volumes disponibles estime une capacité moyenne d’environ 13Mt (aquifère semi-infini de 25 km par 25 km et 60m d’épaisseur à 1000 m de profondeur). Les hétérogénéités internes (sédiments argileux appelés oxbow lakes) entraînent une différence de capacité de 30%. Les simulations dynamiques confirment ces résultats et révèle une variabilité de capacité de 23% liée la connectivité des corps. De plus les hétérogénéités réduisent la migration verticale du gaz ce qui peut augmenter l’intégrité du stockageIn the CO2 storage context, heterogeneity has only been rarely considered in reservoir models to date. To address this key issue, the project aims at developing a workflow that manages the heterogeneity from the field observations up to the reservoir simulation. The characterisation of the Minjur Sandstone (a Triassic formation from Central Saudi Arabia) shows the crucial role of connectivity in the reservoir architecture, and the genetic link between the nature, location and connectivity of the sedimentary bodies in the sequence. Stemming from this study, a conceptual model was established and stochastically reproduced through an algorithm simulating models conditioned to a sedimentary history. Fifty scenarios were simulated, representing various connectivity degrees. Each of these scenarios is composed of two models, identical by their architecture but different in their internal sedimentary fill. This approach allows the study of the impact of the (a) reservoir bodies’ connectivity and (b) their internal sedimentary heterogeneity on the reservoir’s performances. The capacity estimates using a static calculation based on the available pore volumes reveals a mean capacity of 13 Mt (for a 25 x 25 km x 60 m semi finite aquifer at 1000m deep). The sedimentary heterogeneity (shaly deposits called oxbow lakes) is responsible for a 30% difference of capacity. The flow simulations confirm these results and show that the connectivity of the reservoir bodies creates a 23% capacity variation. Moreover, the heterogeneities tend to reduce the amount of CO2 able to reach the uppermost reservoir which may enhance the storage integrity
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Dupraz, Sébastien. "Implication des microorganismes dans les processus de stockage géologique du CO2." Paris, Institut de physique du globe, 2008. http://www.theses.fr/2008GLOB0009.
Full textAbstract:
Le premier acquis important de cette thèse est la construction et validation d'un système de circulation fermé nommé BCC (Biomineralization Control Cell). En plus de caractéristiques classiques d'un bioréacteur (compatibilité biologique, contrôle de la température et agitation, stérilisabilité), ce dispositif possède des modules permettant un suivi de la chimie du milieu (potentiel d'oxydo-réduction, pH, conductivité, mesures spectrophotométriques) ainsi qu'un système de percolation au travers d'une carotte de roche. Ce réacteur est une étape vers une modélisation analogique des interactions entre CO2 injecté et biosphère profonde. De plus, une nouvelle méthodologie de quantification des espèces réduites du soufre a été mise en place afin de pouvoir suivre plus efficacement les activités biologiques sulfato-réductrices. Dans ce contexte, quatre métabolismes intéressants dans une optique de bio-minéralisation ou d'assimilation biologique du CO2 ont été sélectionnés et testés : une souche uréolytique de référence carbonatogène et aérobie, Bacillus pasteurii, une bactérie sulfatoréductrice, Desulfovibrio longus, un consortium sulfato-réducteur (DVcons) et une bactérie homoacétogène, Acetobacterium carbinolicum. Le micro-organisme Bacillus pasteurii, choisi dans ce travail comme modèle de biominéralisation de carbonates, a permis de démontrer la faisabilité d'une modélisation analogique et numérique rigoureuse des processus biologiques de basification du milieu et de biominéralisation de carbonates dans des conditions physico-chimiques pertinentes pour un site de stockage de CO2, c'est à dire dans une eau reconstituée d'aquifère. Nous avons de plus démontré que la salinité jouait un rôle positif dans les capacités de piégeage minéral de CO2 par cette bactérie ; nous avons déterminé les limites du système en pression de CO2 et nous avons montré que les biocarbonates formés par nucléation sur des phosphates de calcium intra-cellulaires possédaient une signature reconnaissable en isotopes du carbone. Les souches de biosphère profonde étudiées (Desulfovibrio longus et Acetobacterium carbinolicum) ainsi que le consortium sulfato-réducteur promeuvent aussi des transformations de CO2 en carbonates solides bien réelles, mais beaucoup plus limitées. En revanche, inoculées dans l'eau d'aquifère reconstituée et associées à un flux de H2, Acetobacterium carbinolicum et le consortium sulfato-réducteur démontrent des possibilités importantes d'assimilation biologique du CO2 sous forme de biomasse cellulaire ou de polymères extracellulaires. Un sous produit intéressant de ces expériences a été de démontrer le très fort potentiel d'absorption de H2 par ces systèmes bactériens et la possibilité de le quantifier précisément. Le dispositif et la méthode mis au point ici pourront être adaptés à des études sur le devenir de H2 en sub-surfaceA first result of this thesis is the building and validation of a circulation reactor named BCC (Biomineralization Control Cell). The reactor has the functionality of a biological reactor and allows a monitoring of physico-chemical characteristics such as Eh, pH, electrical conductivity, spectrophotochemical parameters. It also has a capability of percolation through rock cores. It is a first step toward an analogical modeling of interactions between injected CO2 and deep biospheric components. Moreover, a new spectrophotochemical method for monitoring reduced sulfur species has been developed wich allows efficient monitoring of sulfate-reducing metabolisms. In the thesis, we have tested four metabolisms relevant to biomineralisation or biological assimilation of CO2: a reference ureolytic aerobic strain, Bacillus pasteurii, a sulfate-reducing bacterium, Desulfovibrio longus, a sulfate-reducing consortium (DVcons) and an homoacetogenic bacterium, Acetobacterium carbinolicum. In the case of Bacillus pasteurii, which is considered as a model for non photosynthetic prokaryotic carbonate biomineralization, we have demonstrated that the biological basification and carbonate biomineralization processes can be modelled acurately both analogically and numerically under conditions relevant to deep CO2storage, using a synthetic saline groundwater. We have shown that salinity has a positive effect on CO2 mineral trapping by this bacterium; we have measured the limits of the system in terms of CO2 pressure and we have shown that the carbonates that nucleate on intracellular calcium phosphates have specific carbon isotope signatures. The studied deep-subsurface strains (Desulfovibrio longus and Acetobacterium carbinolicum) as well as the sulfate-reducing consortium also have capabilities of converting CO2 into solid carbonates, much less efficent though than in the case of Bacillus pasteurii. However, once inoculated in synthetic saline groundwater and subjected to an H2/CO2 gas flow, Acetobacterium carbinolicum and the sulfate-reducing consortium show important capabilities of CO2 biological assimilation either as cellular biomass or as extra-cellular polymeric substances. These experiments also demonstrated the strong capabilites of H2 absorption by these bacterial systems, allowing a good quantitative measurement of this phenomenon in future studies about the fate of H2 in the subsurface
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Guy, Nicolas. "Modélisation probabiliste de l'endommagement des roches : application au stockage géologique du CO2." Phd thesis, École normale supérieure de Cachan - ENS Cachan, 2010. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00572783.
Full textAbstract:
Le stockage de CO2 dans les formations géologiques profondes est considéré comme un moyen envisageable de réduire les émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère. L'état des roches constituant le réservoir est un paramètre clé dont dépendent aussi bien la sûreté que l'efficacité du stockage. L'objectif de cette thèse est de caractériser les risques générés par une modification possible des propriétés mécaniques et de transfert des matériaux du sous-sol suite à une injection de CO2. Des simulations à grande échelle visant à représenter le processus d'injection de CO2 à l'état supercritique dans ut réservoir souterrain ont été réalisées. Une analyse des champs de contraintes obtenus met en évidence la possibilité de rencontrer pour d'importants débits d'injection divers régimes de détérioration des matériaux. Le travail est consacré à l'étude de l'apparition de fissures ouvertes. A la suite d'une étude analytique simplifiée de la formation et de ta propagation de fissures ouvertes dans le milieu considéré basée sur un modèle probabiliste on montre que la formation d'un réseau de fissures est possible. On s'attache alors à développer dans te Code_Aster un outil numérique permettant de simuler la formation de réseaux de fissures. Un modèle non local basé sur une régularisation des contraintes est proposé. Un critère portant sur le facteur d'intensité des contraintes est utilisé pour décrire la propagation des fissures. L'amorçage de nouvelles fissures est décrit par un modèle de Poisson-Weibull. Les paramètres utilisés sont identifiés par une campagne expérimentale menée sur des échantillons prélevés sur un site de stockage géologique de CO2. Le modèle développé est ensuite validé sur des cas numériques, puis par rapport à la campagne expérimentale réalisée.
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Le, Campion Paul. "Impact d'un stockage géologique de CO2 sur les écosystèmes profonds des basaltes." Paris 7, 2014. http://www.theses.fr/2014PA077204.
Full textAbstract:
Les basaltes sont reconnus pour abriter des populations microbiennes diverses et actives lorsque les températures associées sont compatibles avec leur développement. Toutefois celles-ci sont rarement considérées dans la mise en oeuvre de technologies de capture et stockage du carbone (CCS), alors qu'elles peuvent potentiellement modifier les conditions physico-chimiques du stockage et donc le devenir en profondeur du gaz stocké. Ce travail de doctorat consiste en la réalisation du premier suivi de la diversité microbienne dans un aquifère basaltique profond sur le site pilote de stockage de CO2 d'Hellisheidi en Islande. Les communautés microbiennes ont été décrites avant l'injection puis elles ont été suivies au cours de deux injections successives de 174,6 t de CO2 pur et de 65 t de CO2 + H2S + 2. Avant les injections, la réalisation d'une phylogénie suggère que la plupart des microorganismes détectés sont endémiques de l'aquifère. Les métabolismes inférés aux différentes OTUs identifiées sont en accord avec la géochimie de l'eau, un résultat renforcé par une analyse statistique pointant un lien potentiel entre le système carbonaté et la structure des populations microbiennes. Au cours des injections, les analyses permettent de mettre en évidence des variations de composition des communautés microbiennes, celles-ci semblant n'être impactées que par l'injection de CO2 pur. On enregistre notam ment un « bloom » d'une séquence affiliée à une bactérie autotrophe réalisant l'oxydation du Fe(II), Sideroxydans lithotrophicus, qui actualise la question de savoir si une partie du CO2 injecté a été convertie en biomasse, offrant une voie alternative au stockage de CO2Basaltics rocks harbor diverse and active microbial populations when associated temperatures are consistent with their development. However, they are rarely considered in engineering operations as carbon capture and storage technology (CCS), white they can potentially alter the storage conditions and hence the fate at depth of the injected gas. During this PhD work the first monitoring cf the microbial diversity hosted in a deep basait aquifer (400-800 m depth) was carried out on a CCS pilot site at Hellisheidi in Iceland. Microbial communities have been described before gas injection and their evolution was monitored during two successive injections of 174. 6t of pure CO2 and 65t of CO2+112S+H2. Before the injections, phylogenetic affiliations suggest that most of the detected microorganisms are endemic to the aquifer. Metabolisms inferred for the OTUs identified are consistent with the geochemistry of wi ter, a result reinforced by statistical analysis, pointing out a potentiel link between the carbonated system and the structure of the microbial populations. Over the injections, analyses highlight variations in the composition of microbial communities that seem to be impacted only by the injection of pure CO2. Particularly, it records a "bloom" of a sequence affiliated to an autotrophic bacterium oxidazing Fe(II), Sideroxydans lithotrophicus. The stimulation of autotrophic metabolisms during the injection of pure CO2 updates the question of whether some of the CO2 was converted into biomass in the subsurface, hence providing an alternative way for CO2 storage
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Ricci, Olivia. "Capture et stockage géologique du CO2 à partir de biomasse : quelles perspectives économiques ?" Thesis, Orléans, 2011. http://www.theses.fr/2011ORLE0506/document.
Full textAbstract:
Dans un contexte de croissance effrénée de la demande mondiale d'énergie et de pression environnementale pour lutter contre le réchauffement climatique, cette thèse étudie une des technologies envisagées pour réduire les émissions de dioxyde de carbone (CO2) : la capture et le stockage géologique du carbone (CSC). Nous étudions principalement l’application de cette technologie à la production des bioénergies (BCSC) car ce procédé permet d’épurer l’atmosphère tout en fournissant un substitut énergétique non polluant aux énergies fossiles. La première partie de ce travail analyse le potentiel économique et environnemental de la technologie de BCSC. Tout d'abord, une évaluation économique et environnementale de la BCSC dans le secteur de la production de bioéthanol en France est conduite.Ensuite, grâce à un modèle bottom-up d’optimisation TIAM-FR, nous étudions le potentiel global et régional de cette technologie dans le secteur de l'électricité. Enfin, les incitations économiques à mettre en place pour assurer son développement sont mises en évidences. Dans la deuxième partie, un modèle d'équilibre général calculable est utilisé pour évaluer les politiques environnementales. Nous construisons le modèle théorique en introduisant les technologies de CSC et de BCSC ainsi qu’une large variété d’instruments économiques. Le modèle est ensuite calibré pour comparer l’efficacité économique des instruments de politique environnementale à un niveau mondial et à un niveau françaisIn a context of unbridled growth of global energy demand and environmental pressure in the fight againstglobal warming, this thesis studies one of the proposed technologies to reduce carbon dioxide (CO2)emissions: carbon capture and geological storage (CCS). We therefore consider the application of thistechnology to the production of bioenergies (BCCS) because this technology allows purifying theatmosphere while providing a clean energy alternative to fossil fuels. The first part of this work analyzesthe economic and environmental potential of BCCS. First, an economic and environmental assessment ofBCCS in the bioethanol production in France is conducted. Then, using the bottom-up optimization modelTIAM-FR, we study the global and regional potential of this technology in the electricity sector. Finally,the economic incentives that need to be provided to ensure BCCS deployment are highlighted. In thesecond part, a general equilibrium model is used to evaluate environmental policies. We construct thetheoretical model by introducing the CCS and BCCS as well as a wide range of economic instruments.The model is then calibrated to compare the effectiveness of environmental policy instruments at a globallevel and at a French level
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Taquet, Noémie. "Monitoring géochimique de la géosphère et l'atmosphère : application au stockage géologique du CO2." Thesis, Université de Lorraine, 2012. http://www.theses.fr/2012LORR0252/document.
Full textAbstract:
Cette thèse touche à la problématique des échanges de gaz aux interfaces entre la géosphère, la biosphère, l'hydrosphère et l'atmosphère par l'intermédiaire du monitoring géochimique des gaz appliqué aux sites de stockage géologiques du CO2. Au niveau de l'axe « Métrologie », nous avons développé une plate-forme de monitoring géochimique continu, in situ et déportée par spectrométrie FTIR/Raman pour la mesure des gaz du sol (CO2, CH4, N2, O2, H2O). Des protocoles de quantification ont été développés pour la mesure par télédétection infrarouge terrestre en mode passif du CO2, CH4, SO2, H2S dans l'atmosphère. Au niveau des axes « Monitoring » et « Modélisation », les mesures de gaz du sol à proximité du puits d'injection de Rousse (Pilote CO2 Total, Lacq/Rousse, France) sur plus de sept cycles saisonniers ont montré une anti-corrélation entre la teneur en CO2 et les variations du niveau piézométrique de la nappe. Cette relation a permis de modéliser l'enveloppe de variabilité « naturelle » de la teneur en CO2 dans le sol, qui constitue un élément clé pour la surveillance des sites de stockage. Les variations majeures de teneur en CO2 sont attribuées à des processus de dissolution/libération de CO2 par la nappe, jouant un rôle de pompe à CO2. La concentration en CO2 en surface (+1m) serait gouvernée par les variations de teneur en CO2 du sol. Les mesures par télédétection FTIR des gaz dans l'atmosphère ont permis d'établir pour la première fois une simulation expérimentale 3D des enveloppes de CO2 à l'aplomb du site d'injection. Ces résultats constituent un premier pas vers la mise en place d'un outil de surveillance des panaches gazeux dans l'atmosphèreThis study is based on the problematic of gas exchanges at the interface between the geosphere, biosphere, hydrosphere and atmosphere through the geochemical monitoring of gas applied to CO2 geological storage sites. Concerning the "Metrological" aspect, we developed and implemented an in situ continuous geochemical monitoring station, based on coupling FTIR/ Raman spectrometry for measuring soil gas (O2, N2, CO2, CH4 and H2O) close to the injection wells of Rousse 1 (CCS Total pilot, Lacq-Rousse, France). We also developed protocols to identify and quantify CO2, CH4, SO2, H2S in the atmosphere (plume) by passive remote sensing FTIR. On the "Monitoring" and "Modelling" aspects, the continuous recording of soil CO2 concentration during more than 7 seasonal cycles indicate that CO2 concentration in the soil was anti-correlated with changes in piezometric level of the groundwater. This correlation was used to model the limits of natural variability of CO2 content in the soil, which is a key to CCS sites monitoring. The main fluctuations in soil CO2 content was assigned to a dissolution/release process of CO2 by the perched water table, acting as a CO2 pump. The CO2 concentration at the near surface (+ 1 m) would be governed by changes of the soil CO2 content. FITR remote sensing measurement of atmospheric gases allowed for the first time to perform an experimental 3D simulation of CO2 layers on the injection site. This type of experimental simulation is a first step for the monitoring of gases in the atmosphere
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Saber-Cherif, Walid. "Écoulements et rupture en milieu poreux déformable. Application au stockage géologique de CO2." Thesis, Paris 6, 2015. http://www.theses.fr/2015PA066535/document.
Full textAbstract:
Une des solutions visant à atténuer le changement climatique est le stockage géologique de CO2 dans des aquifères salins ou des réservoirs de pétrole - ou de gaz - en fin de vie. L'étanchéité des puits d'injection de CO2 doit cependant être garantie pour des durées séculaires. En théorie, le ciment coulé après le forage du puits entre le cuvelage en acier et la formation rocheuse a pour vocation de rétablir l'étanchéité naturelle entre les différentes couches géologiques traversées par le puits. Une fois pris, le ciment constitue une interface de quelques centimètres d'épaisseur entre la roche et le cuvelage. Cette interface cimentaire apparaît comme le point le plus critique vis-à-vis de l’étanchéité et du confinement CO2. En effet, le CO2 injecté étant sec et sous pression, la zone « proche puits » au niveau du point d'injection va s'assécher progressivement et s'étendre vers le toit du réservoir au fur et à mesure que le CO2 est injecté. L’interface se retrouve alors soumise à de fortes sollicitations hydriques induisant un séchage et de fortes contraintes mécaniques (réservoir de CO2). On s'attend donc à ce que ces contraintes engendrées par les incompatibilités de déformation entre les différents matériaux et les pressions d'injection soient par conséquent à l'origine d'une fissuration le long de l'interface et dans la zone proche puits. Dans ce contexte, nous nous intéressons à la manière dont le formalisme de la poromécanique doit être étendu en utilisant une approche énergétique de la mécanique de la rupture pour décrire ces phénomènes induit par l'injection de fluide sous pression dans un milieu poreux confiné. L’idée originale de cette démarche est de pouvoir décrire des écoulements couplés dans un milieu poreux élastique déformable et endommageable induits par une action combinée des gradients hydrauliques et de pressions imposés simultanément. Ce modèle devrait permettre une bonne compréhension, ainsi qu'une analyse théorique, de la physique mise en jeu dans ces processus complexes de transport pouvant provoquer la dégradation d’une structure. L’implémentation numérique s'appuie sur une discrétisation éléments finis standard et sur l’adaptation d’un modèle d'eigenerosion pour simuler l’apparition de fissuresUnderground carbon dioxyde (CO2) storage operation in deep geological formation like saline aquifers or gas reservoirs is considered to be a prospective solution to reduce the emission of greenhouse gases into the atmosphere. However CO2 sealing injection has to be assured for centuries. Once setting, the cement is a few centimeters thickness interface between the rock and the casing. This cementeous interface appears as the most critical point for the sealing and containment of CO2. A continuous stream of CO2 being injected into reservoir rock formation will cause in a region around the injection water desaturation and drying shrinkage of the reservoir and the cement paste and potentially hydraulic fracture. Therefore, the moisture balance with the CO2 reservoir induces water desaturation and drying shrinkage. Some local stresses are then expected because of the strain incompatibility between the cement and the steel casing and the high pressures levels. These stresses may result in a cracking process along the interface and in a secondary cracks network. In this context, we investigate how the poromechanical theory should be extended using a energy approach framework to describe the fracture mechanic induced by the fluid injection in a porous medium. The original idea of this approach consists in deriving the poro-mechanical equations introducing explicitly the multiphase flow. This model, aims at describing coupled flows in a damageable elastic porous medium, due to the combined influence of hydraulic and pressure gradients simultaneously imposed. The numerical implementation is based on a standard finite element discretization and adaptation of a eigenerosion model to simulate cracking
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Tillier, Elodie. "Couplage réactions-transport pour la modélisation et la simulation du stockage géologique de CO2." Phd thesis, Université de Marne la Vallée, 2007. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00206055.
Full textAbstract:
Cette thèse porte sur le couplage chimie-transport pour la modélisation et la simulation du stockage géologique de CO2. Nous présentons un modèle d'écoulement multiphasique et un modèle géochimique permettant de décrire un modèle couplé d'écoulement multiphasique réactif. Nous proposons ensuite deux méthodes de résolution, l'une est une méthode globale, l'autre est une méthode de splitting utilisée à l'IFP dans le logiciel COORES. Le splitting effectué pour cette méthode repose sur des hypothèses physiques. La méthode de couplage utilisée est une méthode de couplage non itérative dans laquelle l'erreur de splitting est corrigée à l'aide d'un terme de pénalisation. Une étude de convergence sur un cas simplifié permet de montrer que le schéma pénalisé est convergent vers la même solution que le schéma global. Une partie de cette thèse est consacrée à l'étude des phénomènes de diffusion-dispersion. On s'intéresse particulièrement à ce terme car il ne peut être intégré facilement dans un schéma de splitting si l'on souhaite résoudre le modèle de transport réactif de façon locale (nécessaire pour l'utilisation de sous-pas de temps locaux). Après avoir mis en évidence l'importance de ce terme sur un cas test représentatif, nous montrons la difficulté de l'intégrer dans le schéma de splitting. Finalement, on étudie un problème d'écoulement miscible en 1D d'un point de vue mathématique. Les difficultés proviennent de la non linéarité due à la solubilité non nulle du gaz dans l'eau. Nous proposons une définition d'une solution faible pour ce problème dont l'existence est montrée à l'aide de la convergence d'un schéma volumes finis de type Godunov.
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Tillier, Élodie. "Couplage réactions-transport pour la modélisation et la simulation du stockage géologique de CO2." Université de Marne-la-Vallée, 2007. http://www.theses.fr/2007MARN0359.
Full text
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Morais, Sandy. "Applications des laboratoires géologiques sur puce pour les problématiques du stockage du CO2." Thesis, Bordeaux, 2016. http://www.theses.fr/2016BORD0403/document.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 dans les aquifères salins représente une stratégie prometteuse pour la réduction des émissions de CO2 anthropiques. Ce type de stockage requiert des connaissances fondamentales afin d'évaluer les scénarios d'injection, d'estimer la capacité des réservoirs et les risques de fuite. C'est dans ce contexte que des outils microfluidiques haute pression/haute température ont été développés afin d'étudier différents mécanismes liés aux technologies de stockage de CO2. Les laboratoires géologiques sur puce (GLoCs) permettent de mener des expériences à des conditions de pression et de température typiques des réservoirs (25 < T < 50°C, 50 < p < 10 MPa) et d'en mimer des propriétés géologiques.Ce manuscrit présente dans un premier temps les stratégies de fabrication des GLoCs et l'accès à leurs caractéristiques (porosité et perméabilité). La détection du CO2 directement au sein de GLoCs grâce à l'implémentation de fibres optiques par spectroscopie infrarouge est ensuite présentée, ainsi que la mise en œuvre de la technique de laminographie X menées à l'ESRF pour le suivi de dissolution de carbonates dans des microcanaux. Le manuscrit explicite ensuite les investigations, menées avec des GLoCs concernant les différents mécanismes de piégeage du CO2 à l'échelle du pore. La visualisation directe et le traitement d'image ont permis de suivre l'évolution des phases de CO2 et des phases aqueuses au sein du GLoC et les mécanismes de déplacement et de saturation. Enfin, les travaux en cours sont exposés, comme les expériences de drainage avec des saumures réactives ou la formation d'hydrates au sein de milieux poreuxCO2 geological storage in deep saline aquifers represents a mediation solution for reducing the anthropogenic CO2 emissions. Consequently, this kind of storage requires adequate scientific knowledge to evaluate injection scenarios, estimate reservoir capacity and assess leakage risks. In this context, we have developed and used high pressure/high temperature microfluidic tools to investigate the different mechanisms associated with CO2 geological storage in deep saline aquifers. The silicon-Pyrex 2D porous networks (Geological Labs On Chips) can replicate the reservoir p,T conditions (25 < T < 50°C, 50 < p < 10 MPa), geological and topological properties. This thesis manuscript first highlights the strategies developed during this work to fabricate the GLoCs and to access to global characteristics of our porous media such as porosity and permeability, which are later compared to numerical modelling results. The carbon dioxide detection in GLoCs mimicking p,T conditions of geological reservoirs by using the direct integration of optical fiber for IR spectroscopy is presented. I then detail the strategies for following the dissolution of carbonates in GLoCs with X-rays laminography experiments.Then, the manuscript focuses on the use of GLoCs to investigate each CO2 trapping mechanism at the pore scale. The direct optical visualization and image processing allow us to follow the evolution of the injected CO2/aqueous phase within the reservoir, including displacement mechanisms and pore saturation levels.Eventually, I present the ongoing works such as experiments with reactive brines and hydrates formations in porous media
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Credoz, Anthony. "Réactivité des couvertures argileuses en présence de CO2 en conditions de stockage géologique profond : approche intégrée expérimentation-modélisation." Toulouse 3, 2009. http://thesesups.ups-tlse.fr/1747/.
Full textAbstract:
Ces travaux donnent une vision multi-échelle de la réactivité de roches de couvertures argileuses, formations de confinement et de scellement du CO2 dans le réservoir géologique profond. La stratégie mise en œuvre depuis l'échelle expérimentale sur phases argileuses purifiées jusqu'à la modélisation intégrative à grandes échelles de temps et d'espace nous a permis d'identifier les processus géochimiques prépondérants, de vérifier la cohérence entre expérience et modélisation et de souligner les impacts opérationnels sur l'intégrité des couvertures à long terme. L'altération des ciments carbonatés est susceptible d'ouvrir la porosité de la roche et de créer d'éventuels chemins préférentiels pour l'écoulement du fluide réactif. L'altération des phases argileuses, notamment au travers du processus d'illitisation, réduit le volume d'occupation de la fraction argileuse mais limite considérablement l'ouverture de porosité dans les premiers centimètres de la roche. Le processus d'illitisation en milieu acide, déterminé expérimentalement et modélisé à petite et grande échelle, s'accompagne de précipitation de silice. Plus fondamentalement, ces travaux apportent de nouveaux paramètres cinétiques sur les minéraux argileux et mettent en évidence de nouvelles transformations structurales. Plus largement, cette étude contribue à l'acquisition de données qualitatives (chemins réactionnels d'évolution de roches de couverture à long terme, réactivité couplée carbonates/argiles) et quantitatives (distance de pénétration du CO2 dans la couverture) répondant ainsi à une partie de l'évaluation générale de performance et de sûreté du stockage géologique de CO2This study offers a multi-scale vision of complex clayey caprocks reactivity and evolution. These formations are identified for the CO2 containment and sealing into the deep underground reservoir. From the experimental scale on purified clay minerals to integrative modeling at large space and time scales, the strategy developped allowed to identify the main geochemical processes, to check the good agreement between experiment and modeling, and to stress the operational impacts on long-term caprocks integrity. Carbonated cement alteration is likely to open caprock porosity and to create preferential reactive pathway for reactive fluid flow. Clay minerals alteration, including the illitization process, reduces the clay fraction volume but considerably limits the porosity increase. The illitization process in acidic conditions determined experimentally and by modeling at small and large scale, is coupled with silica precipitation. On the fundamental side, new kinetic parameters were determined for clay minerals and highlights new structural transformations. On the operational side, this study contributes to the acquisition of qualitative data (long-term reactive pathways of clayey caprocks, coupled carbonates/clays reactivity) and quantitative data (CO2 penetration distance into the caprock) to improve the performance and safety assessment of CO2 capture and geological storage
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Haeberlein, Florian. "Méthodes de décomposition de domaine espace temps pour le transport réactif --- Application au stockage géologique de CO2." Phd thesis, Université Paris-Nord - Paris XIII, 2011. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00634507.
Full textAbstract:
Les modèles de transport réactif sont un outil basique pour la modélisation de l'intéraction entre les réactions chimiques et l'écoulement du fluide dans un milieu poreux. Nous présentons un modèle de transport réactif multi-espèces totalement réduit incluant des réactions cinétiques et en équilibre. Une formulation structurée ainsi que différentes approches numériques sont proposées. Les méthodes de décomposition de domaine offrent la possibilité de diviser des problèmes de grande taille dans des problèmes plus petits dont la solution se fait en parallèle. Partant d'un point de vue géométrique, nous présentons la classe des méthodes de Schwarz ayant prouvé une haute performance dans de nombreuses applications. Des questions quant à la réalisation d'une décomposition de domaine et des conditions de transmission au niveau discret sont traitées dans le contexte des volumes finis. Nous proposons et validons numériquement un schéma de volumes finis hybrides pour l'opérateur d'advection-diffusion étant particulièrement adapté à l'utilisation dans le contexte d'une décomposition de domaine. Nous étudions théoriquement et numériquement des méthodes de Schwarz relaxation d'ondes en détail pour un système de deux espèces couplées de type transport réactif avec des termes de couplage linéaire et non-linéaire. Des résultats qualifiant le problème comme bien posé ainsi que la convergence des méthodes de décomposition de domaine sont développés et la sensibilité du comportement de convergence de l'algorithme de Schwarz par rapport au terme de couplage est étudiée. Finalement, nous appliquons une méthode de Schwarz relaxation d'ondes au modèle de transport réactif multi-espèces présenté.
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Portier, Sandrine. "Solubilité de co2 dans les saumures des bassins sédimentaires : Application au stockage de co2 (gaz à effet de serre)." Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008), 2005. https://publication-theses.unistra.fr/public/theses_doctorat/2005/PORTIER_Sandrine_2005.pdf.
Full text
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Nikoosokhan, Saeid. "Stockage géologique du dioxyde de carbone dans les veines de charbon : du matériau au réservoir." Phd thesis, Université Paris-Est, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00787962.
Full textAbstract:
Les émissions de CO2 dans l'atmosphère sont reconnues comme ayant un effet significatif sur le réchauffement climatique. Le stockage géologique de CO2 est largement considéré comme une approche essentielle pour réduire l'impact de telles émissions sur l'environnement. De plus, injecter du dioxyde de carbone dans les veines de charbon remplies de méthane présent naturellement facilite la récupération de ce méthane, un processus connu sous le nom de récupération assistée du méthane des veines de charbon (ECBM en anglais). Mais le gonflement de la matrice de charbon induite par l'adsorption préférentielle de dioxyde de carbone par rapport au méthane conduit à la fermeture du système de cleats (un ensemble de petites fractures naturelles) du réservoir et donc à une perte d'injectivité. Cette thèse de doctorat est consacrée à l'étude de comment cet injectivité évolue en présence de fluides. Nous dérivons deux modèles poromécaniques à double porosité pour une veine de charbon saturée par un liquide pur. Les équations constitutives obtenues permettent de mieux comprendre et modéliser le lien entre injectivité de la veine de charbon et gonflement du charbon induit par l'adsorption. Pour les deux modèles, on considère l'espace poreux du réservoir comme divisé en les cleats macroporeuses et les pores de la matrice de charbon. Les deux modèles diffèrent dans la manière dont l'adsorption de fluide est prise en compte : le premier modèle est limité à une adsorption surfacique, tandis que le deuxième modèle peut être appliqué à l'adsorption dans un milieu possédant un réseau poreux générique, et donc dans un milieu microporeux comme le charbon, pour lequel l'adsorption se déroule principalement par remplissage de micropores. Le second modèle est calibré sur deux charbons avec des propriétés de sorption et de gonflement différentes. Nous effectuons alors des simulations à différentes échelles (du Volume Élémentaire Représentatif, de l'échantillon de charbon, la veine de charbon). En particulier, nous validons notre modèle sur des données expérimentales de variations de perméabilité de charbon induites par l'adsorption. Nous effectuons aussi des simulations de veines dont le méthane serait produit (un processus connu sous le nom de CBM en anglais) ou de veines sans méthane dans lesquelles du CO2 serait injecté. Nous étudions l'effet de différents paramètres tels que les conditions aux limites, la compressibilité de la matrice de charbon, ou la cinétique de transfert de liquide entre les cleats et la matrice de charbon. Dans une dernière partie, le modèle dérivé est étendu aux cas pour lesquels le charbon est en présence de mélanges fluides binaires tels que les mélanges de méthane et le dioxyde de carbone. Nous calibrons entièrement calibré ce modèle étendu sur des données disponibles obtenues expérimentalement et par simulations moléculaires. Des calculs sont alors effectués à l'échelle d'un Volume Élémentaire Représentatif pour prévoir comment sa porosité et sa perméabilité varient en présence de mélanges fluides de méthane et de dioxyde de carbone
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Brochard, Laurent. "Poromécanique et adsorption : application au gonflement du charbon lors du stockage géologique du carbone." Phd thesis, Université Paris-Est, 2011. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00672319.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du carbone dans les veines de charbon est une solution transitoire pour lutter contre le réchauffement climatique. La faisabilité de ce stockage à un coût abordable reste incertaine, en particulier parce que l'injection de dioxide de carbone dans les veines de charbon est lente. Les projets pilotes ont montré que la perméabilité du réservoir diminue lors de l'injection, suite au gonflement du charbon induit par l'adsorption préférentielle du dioxyde de carbone par rapport au méthane présent naturellement. Ce mémoire de thèse est consacré à l'étude de ce gonflement. Un premier travail théorique a consisté à étendre les équations constitutives de poromécanique classique dans les cas où l'adsorption sur des surfaces ou dans des micropores devient significative. Nous avons montré que le comportement poromécanique du solide ne peut être compris que si la dépendance de l'adsorption en fonction de la déformation du milieu poreux est connue. Le couplage entre adsorption et déformation est peu étudié dans la littérature et difficile à mesurer expérimentalement. Dans ce travail, nous avons utilisé la simulation moléculaire qui permet facilement de contrôler indépendamment la pression du fluide adsorbé et la déformation du milieu poreux. A l'aide de simulations moléculaires d'adsorption dans des systèmes modèles unidimensionnels, nous avons validé les nouvelles équations consitutives. Nous avons montré également que l'adsorption peut dépendre de la déformation de façon complexe et qu'elle est très sensible à la structure des micropores. Les résultats de simulations moléculaires d'adsorption dans un modèle moléculaire réaliste de la matrice organique du charbon nous ont permis de montrer que le gonflement du charbon en présence de fluide peut être expliqué par l'adsorption dans les micropores, mais pas dans les mésopores. Nous avons étudié numériquement le couplage entre adsorption et déformation dans le charbon. Le gonflement estimé en associant les simulations moléculaires d'adsorption aux nouvelles équations constitutives de poromécaniques est en bon accord avec les mesures expérimentales. De même, nous avons simulé l'adsorption de mélanges de dioxide de carbone et de méthane dans le charbon à des températures et pressions représentatives des conditions souterraines. Le résultat de ces simulations a permis d'estimer le gonflement différentiel durant l'injection de carbone pour des veines de charbon à différentes profondeurs.
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Langlais, Carole. "Impacts géochimiques de la présence d’oxygène sur les saumures en conditions de stockage géologique de CO2 : caractérisation de solubilités." Thesis, Pau, 2013. http://www.theses.fr/2013PAUU3034/document.
Full textAbstract:
TOTAL a choisi la voie du stockage géologique de CO2 en Béarn pour les fumées issues du pilote d’oxycombustion qui sont injectées dans un réservoir déplété de gaz naturel. Cependant, la mise en œuvre de cette technologie nécessite une connaissance des processus physiques, physico-chimiques et des interactions entre les phases depuis le captage jusqu’au stockage, d’autant plus que le CO2 injecté n’est pas pur. Il peut contenir par exemple quelques pourcents d’oxygène. Nous étudions plus précisément l’impact de l’injection d’un mélange de gaz (CO2 + O2) sur les roches de réservoir et de couverture en présence de saumure. A cette fin, un pilote expérimental a été développé et instrumenté pour acquérir des données thermodynamiques (solubilités et masses volumiques) et cinétiques de dégradation des roches indispensables aux modélisations et simulations thermodynamiques et réactives du système triphasique (gaz-saumure-roches) dans les conditions de stockage (T < 150°C et P < 200 bar)TOTAL has chosen the path of geological storage of CO2 in Béarn flue gases from driver oxycombustion which are injected into a depleted natural gas reservoir. However, the implementation of this technology requires knowledge of physical processes and physico-chemical interactions between the phases from capture to storage, especially as the injected CO2 flow is not pure. It may contain a few percent of oxygen. The impact of the injection of a gas mixture (CO2 + O2) on reservoir rock and in the presence of coverage of brine is studied. An experimental pilot was developed and instrumented to acquire thermodynamic data (solubility and density) and kinetics of degradation of solids essential for modeling and simulations of thermodynamic and reactive three-phase system (gas-brine-rock) in storage conditions (T <150°C and P <200 bar)
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Jobard, Emmanuel. "Modélisation expérimentale du stockage géologique du CO2 : étude particulière des interfaces entre ciment de puits, roche reservoir et roche couverture." Thesis, Université de Lorraine, 2013. http://www.theses.fr/2013LORR0013/document.
Full textAbstract:
Dans le cadre du stockage géologique de gaz acides, il est impératif de garantir l'intégrité des matériaux sollicités afin d'assurer un confinement pérenne du fluide injecté. Le but de ce travail de thèse est d'étudier, par le biais de modélisations expérimentales, les phénomènes pouvant être responsables de la déstabilisation du système et qui peuvent conduire à des fuites du gaz stocké. Le premier modèle expérimental, appelé COTAGES a permis d'étudier les effets de la déstabilisation thermique provoquée par l'injection d'un gaz à température ambiante dans un réservoir chaud. Ce dispositif a permis de mettre en évidence un transfert de matière important depuis la zone froide (30°C) vers la zone chaude (100°C) conduisant à des modifications des propriétés pétrophysiques. Ces résultats soulignent l'importance de la température d'injection sur la conservation des propriétés d'injectivité du système. Le second modèle, appelé "Sandwich" a permis d'étudier le comportement de l?interface entre la roche couverture (argilite COX) et le ciment de puits. Les expériences batch du modèle Sandwich en présence de CO2 ont permis de mettre en évidence une fracturation de l'interface provoquée par la carbonatation précoce du ciment. Ces résultats soulignent l'importance de l'état initial de la roche couverture dans la séquestration du fluide injecté. Le troisième modèle expérimental est le modèle MIRAGES. Ce dispositif innovant permet d'injecter en continu un flux de CO2 dans un échantillon. Les résultats ont mis en évidence un colmatage partiel de la porosité inter-oolithe à proximité du puits d'injection, ainsi qu'une carbonatation du ciment sous la forme d'un assemblage calcite/aragoniteIn the framework of the CO2 storage, it is crucial to ensure the integrity of the solicited materials in order to guarantee the permanent confinement of the sequestrated fluids. Using experimental simulation the purpose of this work is to study the mechanisms which could be responsible for the system destabilization and could lead CO2 leakage from the injection well. The first experimental model, called COTAGES allows studying the effects of the thermal destabilisation caused by the injection of a fluid at 25°C in a hotter reservoir (submitted to the geothermal gradient). This device allows demonstrating an important matter transfer from the cold area (30°C) toward the hot area (100°C). These results highlight the importance of the injection temperature on the injectivity properties and on the possible petrophysical evolutions of the near well. The second model, called ?Sandwich?, allow studying the behaviour of the interface between caprock (COX argillite) and well cement. Indeed, interfaces between the different rock and the well materials represent a weakness area (differential reactivity, fracturing?). Batch experiments carried out with this device in presence of CO2 show the fracturing of the interface caused by the early carbonation of the cement. The third experimental model, called MIRAGES is an innovative device which allows injecting continuously CO2 in a core sample. Samples made of Lavoux limestone and well cement reproduce the injection well at 1/20 scale. Results show a partial filling of the inter-oolithic porosity close to the injection well, and also the carbonation of the cement according to an assemblage of calcite/aragonite
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Chahal, Radwan. "Capteurs optiques en fibres de verre de chalcogénure dopées terres rares appliqués à la surveillance du stockage géologique de CO2." Thesis, Rennes 1, 2015. http://www.theses.fr/2015REN1S066/document.
Full textAbstract:
L'augmentation des émissions de CO2 entraîne un réchauffement de la planète préjudiciable aux équilibres écologiques terrestres. Dans ce contexte, le stockage de CO2 dans des formations géologiques terrestres et sous-marines se pose comme un moyen intéressant de limiter les conséquences de ces émissions. Cependant cette solution nécessite une surveillance continue afin de détecter d'éventuelles fuites au niveau d'une zone de stockage. Les travaux de thèse présentés concernent le développement d'un capteur optique en fibre de chalcogénures pour la détection de CO2 gazeux fonctionnant dans le moyen infrarouge. Cette détection est basée sur un phénomène de luminescence, jouant le rôle de source déportée et partiellement absorbée en présence de CO2. Le développement de ces fibres optiques a demandé un important travail en sciences des matériaux et en caractérisation spectroscopique. Un prototype a été fabriqué et utilisé avec succès sur le terrain lors de campagnes de mesure menées in-situThe increase of CO2 emissions causes global warming harmful to ecological balances in earth. In this context, CO2 storage in geological formations is an interesting way to limit the consequences of these emissions. However, this solution requires continuous monitoring to detect possible leaks at storage area. The presented work involves the development of an optical fiber sensor based on chalcogenide glasses for the CO2 gas detection operating in the infrared. This detection is based on a luminescent phenomenon, acts as a remote source and partly absorbed in the presence of CO2. The development of these fiber optic asked important work in materials science and spectroscopic characterization. A prototype was manufactured and successfully used in the field during measurement campaigns in situ
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Ricardo, Rhenals Garrido David. "Impact de l'interaction CO2 supercritique/H2O sur la structure poreuse et les propriétés de transport d'un analogue de roche de couverture des sites de stockage géologique du CO2." Ecole nationale d'ingénieurs (Saint-Etienne), 2014. http://www.theses.fr/2014ENISE027.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO₂est une technique qui a pour vocation de réduire les grandes quantités de CO₂rejetées dans l'atmosphère par les activités humaines. L'efficacité de cette technique est principalement liée à la capacité de stockage ainsi qu'à sa sûreté. En ce qui concerne la sûreté de cette opération, celle-ci repose sur le maintien des propiétés intrinsèques de la roche de couverture qui évitent la migration de CO₂vers des formations sus-jacentes. Néanmoins, lorsque le CO₂supercritique atteint l'interface réservoir / couverture en raison des effets gravitationnels, l'interaction chimique entre le fluide interstitiel de la roche de couverture et le CO₂supercritique engendre une série de réactions géochimiques, qui peuvent altérer les propriétés de confinement de celle-ci caractérisée par ses faibles propriétés de transport. Ce travail de thèse est destiné à évaluer l'impact géochimique de l'interaction CO₂/H₂O sur la structure poreuse et les propriétés de transport d'un analogue de roche ce couverture à partir d'une approche intégrée expérimentation-modélisation. Des expérimentations en enceintes autoclaves en conditions thermodynamiques représentatives du stockage géologique (88 bar, 55°C), ont été menées à bien pour une durée maximale de 6. 87 mois. L'évaluation des changements de la structure poreuse et les propriétés de transport des échantillons avant et après interaction, a été suivie au moyen de techniques d'adsorption de gaz. L'analyse de la structure poreuse et les propriétés de transport ont été déterminées en utilisant des approches thermodynamiques classiques, ainsi que des approches probabilistes. Les résultats obtenus suggèrent une augmentation globale du volume poreux des échantillons tout au long des expériences de dégradation. Par ailleurs, l'approche probabiliste utilisée suggère que l'augmentation du volume poreux n'est pas directement corrélée à l'augmentation de la perméabilité. L'interprétation des résultats obtenus par modélisation géochimique des expériences de dégradation, suggère que l'effet combiné des réactions de dissolution et de précipitation serait à l'origine de ce phénomène. Enfin, l'évolution du volume poreux de nos échantillons a correctement été prédite par le modèle géochimique, qui suggère que l'augmentation du volume poreux est principalement due à la dissolution de calciteCO₂geological storage is considered as a technique which reduces large quantities of CO₂rejeted in the atmosphere because of many human activities. The effectiveness of this technique is mainly related to the storage capacity as well as its safety. The safety of this operation is primarily based on the conservation of petro-physical properties of the caprock, which prevents CO₂migration towards the surface. However, when CO₂reaches the reservoir / caprock interface due to buoyancy effects, the interaction between interstitial fluid and injected fluid creates a serie of geochemical reactions affecting the properties of containment of the caprock, which is generally characterized by low transport properties. This work aims to evaluate the geochemical impact of supercritical CO₂/H₂O interaction on the porous structure and transport properties by using a combined experimental and modeling approach. Batch experiments at representatives storage geological conditions have conducted for 6. 87 months. The assessment changes of the porous structure and the transport properties of the samples before and after degradation have been conducted by gas adsorption techniques. Porous structure and transport properties analysis have been conducted by using classical thermodynamics models and probabilistic approaches. The results suggest an overall increase of the porous volume of the samples during all degradation experiment. Otherwise, the serults obtained by the probabilistic approach suggest that the increase of the samples porous volume was not correlated with a permeability increase. The geochemical modeling interpretation of the degradation experiments suggests that a combination of dissolution and precipitation reactions was the primarily cause of this phenomenon. Finally, the evolution of the porous volume of our samples has been correctly predicted by geochemical modeling suggesting that the increase of the porous volume was mainly consequence of calcite dissolution
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Charrière, Delphine. "Caractérisation de la sorption de gaz sur les charbons. Application au stockage géologique du dioxyde de carbone dans les veines de charbon." Thesis, Toulouse, INPT, 2009. http://www.theses.fr/2009INPT026G/document.
Full textAbstract:
La sorption de CO2 et de CH4 dans des charbons a été caractérisée au laboratoire afin d'étudier la faisabilité du stockage géologique de CO2 dans les veines de charbon. La diffusion et la sorption de CO2 et de CH4 sur des charbons du bassin de Lorraine et du bassin de Gardanne ont été étudiées par une méthode gravimétrique jusqu'à une pression de 5 MPa et pour des températures variant de 283 à 333 K. La cinétique de sorption dépend du gaz utilisé, de la granulométrie, de la pression en gaz et de la température. Elle peut être représentée par un modèle unipore basé sur la loi de Fick. Le coefficient de diffusion de CO2 dans le charbon est supérieur à celui du CH4 et est d'environ 10–12 m2 s–1, valeur de diffusion assez faible. A l'équilibre, la température, la pression, le gaz utilisé, la composition des charbons et la teneur en eau sont des paramètres qui influencent la capacité de sorption sur les charbons. Le charbon du bassin de Lorraine possède une plus grande capacité de sorption de CO2 (1,6 mmol g–1, soit ~ 36 m3 t–1) que celle du charbon du bassin de Gardanne. Le modèle de Dubinin-Astakhov basé sur un remplissage volumique des pores, rend mieux compte de la sorption de CO2 et CH4 que les modèles de Dubinin-Radushkevich et de Langmuir. Par ailleurs, les mécanismes de sorption de l'eau sur le charbon ont été mis en évidence, permettant de mieux interpréter l'influence de l'eau sur la capacité de sorption des gaz. A partir de l'ensemble des résultats, une évaluation des possibilités de stockage est discutée. Il en ressort la nécessité d'études complémentaires dans le but d'améliorer la perméabilité de la veine à l'échelle du site de stockage pour permettre une meilleure injectivité du gazThe CO2 and CH4 sorption onto coals has been characterized in laboratory in order to study the feasibility of CO2 geological storage in coal seams. The diffusion and sorption of CO2 and CH4 on coals of Lorraine and Gardanne basins have been performed from a gravimetric method until a pressure of 5 MPa and for temperatures from 283 to 333 K. The kinetics of sorption depends on the nature of gas, the grain size of coal, the gas pressure and the temperature. It can be represented by a unipore model based on Fick's law. The CO2 diffusion coefficient on coal is higher than that of CH4 and is about 10–12 m2 s–1. At equilibrium, the temperature, pressure, nature of gas, composition of coal and water content are parameters that influence the sorption capacity of coals. The coal of Lorraine basin has a greater capacity for sorption of CO2 (1.6 mmol g–1, ~ 36 m3 t–1) than that of coal of Gardanne basin. The model of Dubinin-Astakhov based on a pore volume filling, has a best fit of sorption data that Dubinin-Radushkevich and Langmuir models. Finally, the different mechanisms of water sorption on coal have been identified and can better interpret the influence of moisture on the gas sorption capacity. From all results, an assessment of capacity storage is discussed. This indicates the need for further studies in order to improve the permeability of the coal seams across the storage site for better gas injectivity
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Rubert, Yolaine. "Contribution à la connaissance des migrations de CO2 naturel dans le Bassin du Sud-Est de la France : enseignements pour le stockage géologique du CO2 dans les réservoirs sédimentaires." Phd thesis, Université d'Orléans, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00452660.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 est un des enjeux scientifiques majeurs envisagés pour contrôler le réchauffement climatique lié aux gaz à effet de serre. Le stockage en domaine sédimentaire nécessite une connaissance des facteurs stabilisant/destabilisant les réservoirs, qui peut être apportée par l'étude d'analogues naturels. L'utilisation de méthodes pétrographiques, microthermométriques et géochimiques appliquées aux carottes du forage V.Mo.2 traversant le réservoir naturel de CO2 de Montmiral (France), permettent de suivre les migrations de CO2. Dans le socle Paléozoïque, les inclusions fluides carboniques témoignent de la démixtion sous forte couverture d'un fluide aquo-carbonique chaud, probablement à la fin du Crétacé ou au Paléogène, qui marquerait le remplissage du réservoir de Montmiral. L'étude des unités sédimentaires sus-jacentes montre que le CO2 est resté confiné dans les niveaux rhéto-sinémuriens sous les marnes du Domérien à l'Oxfordien Moyen. Ces marnes jouent le rôle de barrière étanche aux fluides au cours des principaux stades de circulations reconnus. Un premier stade lié à l'extension téthysienne affecte les séries sous-jacentes aux marnes. Un deuxième stade, rattaché à la compression pyrénéenne grâce à une étude de terrain, induit une karstification des séries sus-jacentes à l'écran marneux. A la base du forage, c'est à cette période que le réservoir fuit, mais cette fuite reste confinée sous l'écran marneux. La stabilité du réservoir de Montmiral est due à la présence de l'épais niveau marneux et à la structuration en blocs du bassin de Valence et de son socle limités par des failles jouant le rôle de barrière latérale.
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Rubert, Yolaine. "Contribution à la connaissance des migrations de CO2 naturel dans le Bassin du S-E de la France : enseignements pour le stockage géologique du CO2 dans les réservoirs sédimentaires." Phd thesis, Université d'Orléans, 2009. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00410996.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 est un des enjeux scientifiques majeurs envisagés pour contrôler le réchauffement climatique lié aux gaz à effet de serre. Le stockage en domaine sédimentaire nécessite une connaissance des facteurs stabilisant/destabilisant les réservoirs, qui peut être apportée par l'étude d'analogues naturels. L'utilisation de méthodes pétrographiques, microthermométriques et géochimiques appliquées aux carottes du forage V.Mo.2 traversant le réservoir naturel de CO2 de Montmiral (France), permettent de suivre les migrations de CO2. Dans le socle Paléozoïque, les inclusions fluides carboniques témoignent de la démixtion sous forte couverture d'un fluide aquo-carbonique chaud, probablement à la fin du Crétacé ou au Paléogène, qui marquerait le remplissage du réservoir de Montmiral. L'étude des unités sédimentaires sus-jacentes montre que le CO2 est resté confiné dans les niveaux rhéto-sinémuriens sous les marnes du Domérien à l'Oxfordien Moyen. Ces marnes jouent le rôle de barrière étanche aux fluides au cours des principaux stades de circulations reconnus. Un premier stade lié à l'extension téthysienne affecte les séries sous-jacentes aux marnes. Un deuxième stade, rattaché à la compression pyrénéenne grâce à une étude de terrain, induit une karstification des séries sus-jacentes à l'écran marneux. A la base du forage, c'est à cette période que le réservoir fuit, mais cette fuite reste confinée sous l'écran marneux. La stabilité du réservoir de Montmiral est due à la présence de l'épais niveau marneux et à la structuration en blocs du bassin de Valence et de son socle limités par des failles jouant le rôle de barrière latérale.
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Mangane, Papa Ousmane. "Caractérisation des changements dans les propriétés de réservoir carbonaté induits par une modification dans la structure des pores lors d'une injection de CO2 : application au stockage géologique de CO2." Thesis, Montpellier 2, 2013. http://www.theses.fr/2013MON20003/document.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 est l'une des diverses technologies étant explorées afin de réduire les émissions de carbone atmosphérique des processus industriels (i.e. combustion de l'énergie fossile). L'une des spécifiques caractéristiques de l'injection du CO2 en profondeur reste la possibilité de réactions géochimiques (dissolution-précipitation) entre la saumure réactive mobile (e.g. eau de formation enrichie en CO2) et la roche encaissante durant l'évolution spatiale et temporelle du CO2, conduisant à des modifications dans la structure des pores et par conséquent dans les propriétés d'écoulement du réservoir (e.g. la perméabilité k). Donc, ces changements structuraux peuvent largement contrôler l'injectivité, ainsi que le champ de pression dans le réservoir et aussi la propagation du CO2. Il demeure ainsi crucial d'explorer les changement dans les propriétés de réservoirs (e.g. structurales et hydrodynamiques) induits durant une injection de CO2 et explicitement les relations existantes entre eux (e.g. k ou surface réactive-Sr versus porosité- , k versus hétérogénéité de la roche), afin de développer des outils de modélisation prédictive des processus de transport et réactionnels se produisant durant une injection de CO2 et d'évaluer de façon fiable les risques. Dans le cas des réservoirs carbonatés, l'application des modèles prédictifs de transport réactif demeure toujours un enjeu, car contrainte par la forte hétérogénéité en leur sein ainsi que par l'incertitude dans la cinétique de réactions des minéraux carbonatés dans ce contexte. Dans cette optique, nous avons réalisé des expériences de percolation à travers des échantillons de roches carbonatées dans les conditions thermodynamiques de stockage en profondeur (T = 100°C et P =12 MPa). L'évolution de la perméabilité est suivie au cours des expériences ; et la variation de la porosité est calculée à partir des résultats d'analyses chimiques au ICP-AES des fluides de sortie échantillonnés. L'investigation des modifications apportées à la structure des pores est réalisée par le biais de la Micro-Tomographie haute résolution à rayon X, acquise au synchrotron de Grenoble (e.g. ESRF). Dépendant du régime de dissolution, contrôlé par la fabrique de la roche réservoir et la composition chimique de la saumuré chargée en CO2 (e.g. PCO2 engagée), on a observé qu'une modification de la structure de la roche peut soit améliorer soit détériorer (résultat atypique en contexte de dissolution) la valeur de la perméabilité k. Mots clés : Stockage géologique du CO2, transport, réactions géochimiques, structure des pores, propriétés hydrodynamiques, expériences de percolation de CO2, micro-tomographie à rayon XGeological storage of CO2 is one of diverse technologies being explored to reduce atmospheric carbon from industrial processes (i.e. fossil fuel combustion). One of the specific features of CO2 injection is the possibility of geochemical reactions (dissolution – precipitation) between mobile reactive brine (e.g. formation water enriched in CO2) and the host rock during the spatial and temporal evolution of CO2. That leads to modifications in the pore structure which in turn change the flow dynamics of the reservoir (e.g. the permeability k). Then, theses structural modifications can largely control the injectivity, so that the pressure field in the reservoir and also the CO2 propagation. Accordingly, it is crucial to explore the changes in the reservoir properties (e.g. structural and hydrodynamic) induced during a CO2 injection and specially the relationships between them (e.g. k or reactive surface-Sr versus porosity- , k versus rock heterogeneity), for developing predictive modelling tools of the transport and reaction processes occurring during a CO2 injection and reliable risk assessment. In the case of carbonate rocks, the application of the predictive models of transport and reaction is still challenging, because of their high heterogeneity so that the incertitude in the reaction kinetics of carbonate minerals. From this perspective, we realized brine-enriched in CO2 percolation experiments through carbonate rock samples in thermodynamic conditions expected during CO2 injection in deep reservoirs (T = 100°C et P =12 MPa). The permeability changes k(t) is monitored during the experiments and the porosity variation is calculated from chemical analyses of the sampled outlet fluids, using ICP-EAS. The pore structure modifications are investigated from high resolution X ray micro tomography images acquired from the synchrotron of Grenoble (ESRF). Depending to the dissolution regime, controlled by the reservoir rock fabric and the chemical composition of the brine (e.g. PCO2), we observed that a modification of pore structure can either improve (atypical result in dissolution context) or impair the value of the permeability k. Keywords: CO2 geological storage, transport, geochemical reactions, pore structure, hydrodynamic properties, brine enriched in CO2 percolation experiments, X ray microtomography
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Sissman, Olivier. "Séquestration minérale du CO2 dans les basaltes et les roches ultrabasiques : impact des phases secondaires silicatées sur le processus de carbonatation." Paris, Institut de physique du globe, 2013. http://www.theses.fr/2013GLOB0001.
Full textAbstract:
La formation de carbonates constitue une option pérenne de séquestration géologique du dioxyde de carbone (CO2), susceptible de participer significativement à la réduction des émissions d’origine anthropique. Or, notre compréhension du mécanisme de carbonatation, ainsi que des blocages cinétiques rencontrés au cours de cette réaction chimique, n’est encore que peu développée. Bien qu’il existe de nombreuses études portant sur les cinétiques de dissolution des silicates basiques et de précipitation de carbonates, peu de travaux se sont intéressés à l’impact que la formation de phases secondaires non carbonatées pouvait produire sur ces cinétiques réactionnelles. C’est le parti pris par ce travail de thèse, dans la mesure où seule une bonne connaissance du mécanisme global de carbonatation pourra rendre ce procédé prédictible et efficace. Des données expérimentales de dissolution et carbonatation en réacteur fermé ont ainsi été obtenues sur des minéraux et roches pertinents. Dans une première partie, nous nous intéressons à la carbonatation de l’olivine, phase majeure des péridotites et mineure des basaltes, à 90°C et sous une pression de CO2 de 280 bars. L’altération d’olivine de San Carlos (Mg1. 76Fe0. 24SiO4) est inhibée par la formation d’un gel de silice en surface du minéral, dès lors que le milieu atteint la saturation vis de la silice amorphe (SiO2am). Le transport des espèces, qui se poursuit par un mécanisme de diffusion intra-solide à travers la couche de silice, devient l’étape limitante, ralentissant le processus de dissolution de l’olivine de San Carlos de cinq ordres de grandeur. En revanche, cette passivation des surfaces ne se produit pas lors de l’altération de calcio-olivine (Ca2SiO4), malgré la formation d’une couche de silice. Cette comparaison démontre que ce n’est pas la structure du silicate primaire qui contrôle les propriétés de transport de la silice, mais sa composition chimique. Le second volet se focalise sur la dynamique de formation des phases secondaires, en explorant les effets produits par l’ajout de ligands organiques, ainsi que par des variations de température. L’ajout de citrate à 90°C accélère bien la dissolution d’olivine de San Carlos d’un ordre de grandeur, et permet de libérer du magnésium en concentration suffisante pour former des carbonates avant que la silice ne précipite depuis la solution et passive les surfaces de l’olivine. Une expérience à 120°C en eau pure met en évidence le rôle de la valence du fer (et donc de la fugacité d’oxygène du système) sur les propriétés de transport de la silice, et le fait qu’un environnement réduit doit être nécessaire pour rendre viable la carbonatation de l’olivine. Enfin, une expérience similaire à 170°C montre, par la formation d’un phyllosilicate ferreux en remplacement de la silice, que la minéralogie et les propriétés passivantes des couches interfaciales évoluent avec la température. Le troisième volet de ce travail s’intéresse à la carbonatation d’une roche totale, un basalte provenant d’un site pilote de stockage de CO2 (Hellisheidi, Islande), composé de plagioclases calciques, de pyroxènes, d’oxydes de fer et d’olivines ferromagnésiennes. L’analyse minéralogique et chimique des produits de réaction à 150°C montre que c’est essentiellement l’olivine qui se carbonate. Cette étude confirme le rôle de la fO2 dans la formation de phases passivantes transitoires, et montre que le fer, lorsqu’il ne se situe pas dans le silicate, peut agir efficacement pour réduire le système et initier la formation de carbonates ferromagnésiens.
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Bouquet, Sarah. "Étude des interférences entre injections multiples de CO2 dans un aquifère salin profond à l'échelle industrielle." Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2013. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00960619.
Full textAbstract:
Les injections de CO2 à l'échelle industrielle, dans les aquifères salins profonds, vont affecter le système naturel en induisant des perturbations des gradients de pression à court et à moyen terme.Des études prévisionnelles sont nécessaires pour évaluer les risques de contamination (fuites de CO2, déplacement des fluides natifs) et les risques d'interférences entre projets d'injection ou entre utilisations du sous-sol.Les aquifères salins étant généralement peu caractérisés, les incertitudes géologiques sont à considérer lors de l'étude de faisabilité du stockage et des risques associés puisque les paramètres géologiques influencent la réponse du système à l'injection.Nous nous sommes intéressés aux incertitudes résultantes en termes de prévisions de perturbations de pression et de migration de CO2 et à leurs conséquences sur la faisabilité des projets de stockage.Dans un premier temps, les incertitudes de modélisation (changement d'échelle, résolution de la variabilité spatiale des propriétés pétrophysiques) et géologiques (propriétés pétrophysiques de la formation d'injection et de la couverture) ont été étudiées sur des modèles 2D conceptuels. L'objectif étant de balayer les champ d'incertitudes pour des modèles peu coûteux en temps de calcul, pour ensuite, réduire les évaluations à effectuer dans le cadre de la modélisation 3D régionale du système souterrain et y appliquer des méthodes simplifiées, validées en deux dimensions.Des centaines de réalisations stochastiques sont utilisées pour évaluer l'influence de la variabilité spatiale de la perméabilité. Pour limiter le nombre de simulations d'écoulement à effectuer, des méthodes de sélection de réalisations, à partir de "proxy-response" (i.e. approximation de la réponse par une méthode de calcul simplifiée) ont été testées et validées.Ensuite, les modèles 3D sont construits à partir des données d'un modèle hydrogéologique du bassin parisien. Différents scénarios d'injection sont envisagés. La sensibilité de la réponse est étudiée principalement par rapport à la variabilité spatiale de la perméabilité et à la compressibilité des pores. Cette dernière étape permet de mieux appréhender les risques d'interférences en fonction des incertitudes majeures, d'une part des paramètres géologiques, et d'autre part des paramètres physiques liés à l'injection.
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Liu, Na. "Microfluidique supercritique pour la compréhension des systèmes CO2 / eau sous pression et en température : Application à la gestion durable de la filière CO2." Phd thesis, Université Sciences et Technologies - Bordeaux I, 2013. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00986265.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 est une stratégie prometteuse pour limiter la concentration de CO2anthropique dans l'atmosphère. Les aquifères salins (AS) ont été identifiés comme des optionsviables car ils possèdent de grandes capacités potentielles de stockage. Toutefois, les processusrelatifs au piégeage du CO2 souffrent d'un manque de connaissances fondamentales car il existe peude méthodes d'expérimentation rapides et reproductibles, travaillant dans les conditions du stockagegéologique. Ainsi, nous avons développé des microréacteurs haute pression, véritables laboratoiresgéologiques sur puce (GLoCs), recréant les conditions de porosité et de perméabilité des AS pour :(i) Mesurer la solubilité du CO2 dans l'eau et les saumures via un couplage microsystèmes /spectroscopie Raman ;(ii) Etudier les mécanismes d'invasion du CO2 dans les formations géologiques, incluantnotamment les écoulements diphasiques en milieux poreux, les séparations de phases etla précipitation des carbonates.
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Ndjaka, Ange. "THERMOPHYSICAL PROCESSES AND REACTIVE TRANSPORT MECHANISMS INDUCED BY CO2 INJECTION IN DEEP SALINE AQUIFERS." Electronic Thesis or Diss., Pau, 2022. http://www.theses.fr/2022PAUU3003.
Full textAbstract:
Le stockage du CO2 dans les aquifères salins profonds a été reconnu comme l'une des voies les plus prometteuses pour atténuer les émissions atmosphériques de CO2 et répondre ainsi aux enjeux du changement climatique. Cependant, l’injection du CO2 dans le milieu poreux perturbe considérablement son équilibre thermodynamique. La zone proche du puits d’injection est particulièrement impactée avec une forte réactivité géochimique associée à d’intenses échanges thermiques. Cela a un impact majeur sur l’injectivité du réservoir et l’intégrité du stockage. A ces effets s’ajoute une complexité supplémentaire liée à la présence de deux phases non miscibles : la saumure et le CO2. Ces effets conduisent à des processus Thermo-Hydro-Mécaniques-Chimiques (THMC) fortement couplés, dont les interprétations ne sont pas encore abouties ni formellement implémentées dans les modèles numériques.Ce travail de thèse, associant des mesures expérimentales et des modélisations numériques, porte sur l’étude du couplage entre les gradients thermiques et les processus diffusifs de transport réactif se déroulant dans les aquifères salins, notamment dans la zone proche du puits d’injection. Nous avons étudié les échanges entre une phase froide CO2 anhydre qui s’écoule dans des zones de forte perméabilité, et une phase aqueuse salée chaude piégée dans la porosité de la roche. La stratégie de l'étude commence par une approche simple en milieu libre sans flux de CO2 afin d'étudier la réactivité des solutions salines de différentes compositions chimiques et d’évaluer l'impact d'un gradient thermique sur ce réseau réactionnel.Nous avons développé une cellule expérimentale permettant de superposer 2 à 3 couches de solution de concentration et composition chimique différentes. L’analyse de la lumière diffusée par les fluctuations de non-équilibre de la concentration et de la température permet de remonter aux coefficients de diffusion des sels dans l’eau. Nos résultats sont en bon accord avec les valeurs de la littérature. Pour ce qui est de l’étude du transport réactif diffusif, l’analyse du contraste des images a permis de mettre en évidence le fait que la précipitation de minéral, par mise en contact de deux couches aqueuses de sels réactifs, s’accompagne d’une instabilité convective qui s’estompe dans le temps. La modélisation numérique des résultats expérimentaux avec PHREEQC par une approche de diffusion multi-espèce hétérogène permet de rendre compte des instabilités convectives. Différents gradients de température ont été appliqués au système réactif, tout en conservant une température moyenne de 25 °C. Les observations expérimentales et les interprétations numériques montrent que le gradient de température n'a pas d’influence significative sur le comportement du système.Ensuite, nous avons étudié numériquement le processus de dessiccation (évaporation de l’eau) à l’interface entre une saumure piégée dans la porosité de la roche et du CO2 circulant dans une structure porale drainante, simulant les conditions de l’aquifère du Dogger du bassin parisien. Un modèle couplant l’évaporation de l’eau dans le flux de CO2 et la diffusion multi-espèces hétérogène des sels prévoit l’apparition d’un assemblage minéral au niveau du front d’évaporation, principalement composé d’halite et d’anhydrite. La modélisation de ce phénomène à l’échelle du réservoir nécessite la prise en compte de la vitesse d’évaporation en fonction du taux d’injection du CO2 et de l’évolution de la porosité au niveau de l’interface.Ce travail de thèse a permis de mettre en évidence plusieurs phénomènes physico-chimiques, thermo-physiques et de transport diffusif aux interfaces de phase. Ce qui ouvre de nouvelles perspectives d’amélioration des approches numériques et de modélisation à grande échelle notamment du proche puits d’injection du CO2 et des réservoirs de stockage géologique et soutenir les futurs développements industriels et technologiques pour la transition écologiqueCO2 storage in deep saline aquifers has been recognised as one of the most promising ways to mitigate atmospheric CO2 emissions and thus respond to the challenges of climate change. However, the injection of CO2 into the porous medium considerabely disturbs its thermodynamic equilibrium. The near-well injection zone is particularly impacted with a strong geochemical reactivity associated with intense heat exchanges. This has a major impact on injectivity of the reservoir and the integrity of the storage. In addition to these effects, there is the added complexity of the presence of two immiscible phases: brine (wetting fluid) and CO2 (non-wetting fluid). These effects lead to highly coupled Thermo-Hydro-Mechanical-Chemical (THMC) processes, whose interpretations have not yet been completed nor formally implemented into the numerical models.This thesis work, combining experimental measurements and numerical modelling, focuses on the study of the coupling between the thermal gradients and the diffusive reactive transport processes taking place in the deep saline aquifers, particularly in the near-well injection zone. We studied the exchanges between a cold anhydrous CO2 phase flowing in high permeability zones, and a hot salty aqueous phase trapped in the porosity of the rock. The strategy of the study starts with a simple approach in a free medium without CO2 flow, in order to study the reactivity of saline solutions of different chemical compositions, and to evaluate the impact of a thermal gradient on this reaction network.We have developed an experimental cell that allow to superimpose 2 to 3 layers of solution of different concentration and chemical composition. The analysis of the light scattered by the non-equilibrium fluctuations of concentration and temperature allows to obtain the diffusion coefficients of salts in water. Our results are in good agreement with literature values. Regarding the study of diffusive reactive transport, the analysis of the contrast of the images allowed us to highlight the fact that the precipitation of minerals, obtained by superimposing two aqueous layers of reactive, is accompanied by a convective instability that fades with time. Numerical modelling of the experimental results with PHREEQC using a heterogeneous multicomponent diffusion approach has allowed us to account for these convective instabilities. Different temperature gradients were applied to the reactive system, while keeping a mean temperature of 25 °C. The experimental observations and numerical interpretations swhow that the temperature gradient has no significant influence on the behaviour of the system. Subsequently, we numerically studied the desiccation process (evaporation of water) at the interface between a brine trapped in the rock porosity and the CO2 flowing in a draining pore structure, simulating the conditions of the Dogger aquifer of the Paris basin. A model coupling the evaporation of water in the CO2 stream and the heterogeneous multicomponent diffusion of salts predicts the appearance of a mineral assemblage at the evaporation front, mainly composed by halite and anhydrite. Modelling this phenomenon at the reservoir scale would requires taking into account the evaporation rate as a function of the CO2 injection rate and the change in porosity at the interface.This thesis work has made it possible to highlight several physicochemical, thermophysical and diffusive transport phenomena at phase interfaces. This opens up new perspectives for improving numerical approaches and large-scale modelling, in particular of near-well injection of CO2 and geological storage reservoirs, and supports future industrial developments and technologies for the ecological transition
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Bernachot, Isabelle. "Utilisation des isotopes stables du chlore pour le traçage des processus générés par l'injection de CO2 au sein d'un réservoir géologique." Thesis, Sorbonne Paris Cité, 2017. http://www.theses.fr/2017USPCC016/document.
Full textAbstract:
L’injection de CO2 dans un réservoir géologique n’a rien d’un processus anodin : les impacts sur la roche hôte peuvent menacer l’intégrité du stockage suite à des modifications des propriétés pétrophysiques. Nous proposons ainsi d’envisager l’utilisation des isotopes stables du chlore comme indicateurs des processus physicochimiques générés par une injection de CO2. L’ion chlorure Cl- est en effet un élément conservatif et ubiquiste dans les eaux des réservoirs, et le rapport δ37Cl est connu pour être modifié par divers processus (diffusion, filtration ionique, précipitation de sel, changements de phase). La méthodologie adoptée a consisté à investiguer les effets de ces différents processus sur le signal isotopique du Cl en conditions P-T d’un réservoir de stockage. Des expériences en autoclaves ont montré que le Cl était solubilisé dans le CO2sc, mais en quantités suffisamment faibles pour ne pas impacter le signal isotopique dans les saumures si fractionnement isotopique il y a. Des expériences de migration d’une saumure réactive par advection (banc de percolation ICARE1, Université de Montpellier) et par diffusion (cellule développée à IFPEN) ont également été réalisées. Aucune évolution de δ37Cl n’a été mesurée au cours de la percolation (transport advectif conservatif) et les effets de la diffusion restent à évaluer et à mettre en relation avec les évolutions de porosité et perméabilité des roches. Les expériences de séchage et de précipitation de sel en milieu poreux ont montré que les concentrations en Cl et les valeurs de δ37Cl permettaient de caractériser les processus de transport en jeu. Ces résultats expérimentaux ont permis d’identifier des processus capables de modifier les abondances isotopiques de Cl et indiquent l’intérêt des isotopes pour le monitoring de site de stockage de CO2CO2 injection in a reservoir leads to physicochemical processes which can have harmful consequences on the reservoir integrity due to porosity and permeability alteration. In this work, we propose to test the possibility that stable chlorine isotopes could be used as a geochemical tool to assess these effects. Indeed, chloride is a conservative and a major component of reservoir brines, and it is already known that several processes can modify the ratio of its two stable isotopes δ37Cl (diffusion, ionic filtration, salt precipitation or phase change). To test this possibility, several types of experiments were performed to investigate the effects generated by a CO2 injection on Cl-isotopes. Autoclave experiments have shown that Cl can be solubilized in CO2SC, but the amounts would be too low to modify the isotopic signal of brines in case of any fractionation process. Reactive brine migration experiments by advection (ICARE1 percolation apparatus in Montpellier University) and diffusion (diffusion cell developed at IFPEN) were also conducted. No δ37Cl was observed during percolation (conservative advective transport) and the effects of diffusion remain to be investigated with regard to the evolution of rock porosity and permeability. Drying and salt precipitation experiments on porous media have shown that Cl concentrations and δ37Cl values can give information about transport processes during water evaporation. These experimental results allowed us to identify the processes capable of modifying the δ37Cl signal, and that Cl-isotopes can be of use for the monitoring of CO2 storage site
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Saliya, Kanssoune. "Modélisation des couplages chimio-poromécaniques appliquée au stockage de CO2 dans le charbon." Thesis, Université de Lorraine, 2014. http://www.theses.fr/2014LORR0102/document.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 dans des réservoirs aquifères de type calcaire et grès, du charbon non exploité est une des solutions envisagées pour réduire les émissions de gaz à effet de serre dans l’atmosphère. Cependant, l’injection de CO2 peut perturber les propriétés pétrophysiques (porosité et perméabilité), minéralogiques (transformations) et mécaniques (déformations, résistance à la rupture) des roches réservoir (calcaire, grès, charbon). Dans le cas du charbon, l’injection de CO2 peut également se traduire par des phénomènes de gonflement de la matrice liés au processus d’adsorption. L’objectif de ce travail de thèse est de traduire en termes de modèles phénoménologiques les comportements et les couplages chimio-poromécaniques des roches réservoir de type charbon. Dans ce travail, nous nous sommes focalisés en particulier sur l’étude de l’injection de CO2 dans le charbon. Pour cela, deux modèles homogénéisés de porosité du charbon ont été développés avec la prise en compte du phénomène d’adsorption, connu pour être le principal mécanisme de production ou de séquestration de CO2 dans de nombreux réservoir de charbon. Le premier modèle permet d’étudier le comportement poro-élastique du charbon pour une injection simple de CO2 et le second permet d’étudier le comportement poro-élastique du charbon pour une injection de CO2 avec une récupération assistée de méthane CH4. Le processus d’adsorption est classiquement modélisé à l’aide de l’isotherme d’adsorption de Langmuir (pour un gaz dans le premier modèle et pour deux gaz dans le second modèle). L’implantation de ces modèles dans le Code_Aster (code d’analyse de calcul de structures entièrement couplé THM, développé par Electricité De France - EDF) nous a permis de faire des simulations numériques de stockage de CO2 dans le charbon. Pour une injection simple du CO2 dans le charbon (premier modèle), la matrice du charbon s’est comportée de deux façons différentes : elle gonfle (ce qui induit une diminution de la porosité du charbon) avec la prise en compte du phénomène d’adsorption et se contracte (ce qui induit une augmentation de la porosité du charbon) dans le cas contraire. Etant en bon accord avec les résultats de la littérature spécialisée, cela montre la capacité du modèle à prédire le comportement poro-élastique du charbon durant l’injection de CO2. Toujours avec le premier modèle, nous avons en particulier étudié l’influence des propriétés hydro-mécaniques du charbon (coefficient de Biot, module de Young/module d’incompressibilité), les paramètres d’adsorption de Langmuir et la pression initiale du liquide interstitiel dans le charbon, sur la réponse du charbon à l’injection du CO2. Dans le cas d’une récupération assistée du méthane CH4 (le second modèle), un couplage du Code_Aster et un code de transport réactif HYTEC (HYdrological Transport coupled with Equilibrium Chemistry, développé par MINES Paris Tech) était nécessaire pour gérer surtout le calcul des pressions partielles des deux gaz (CO2 et CH4) à chaque pas de temps. Un travail de développement numérique sur les deux codes de calcul était alors nécessaire. Ce travail de thèse a proposé une méthode de couplage entre les deux codes (Code_Aster et HYTEC) dont les techniques sont largement décrites dans le manuscritThe geological storage of CO2 in aquifers reservoirs such as limestone and sandstone, coal is a possible way to reduce greenhouse gas emission into the atmosphere. However, the injection of CO2 may modify petrophysical (porosity and permeability), mineralogical (transformations) and mechanical (deformations, strength) properties of reservoir rocks (limestone, sandstone, coal). In the case of coal, the injection of CO2 can also induce matrix swelling due to adsorption processes. The focus of this thesis is to translate in terms of phenomenological models, the behaviors and chemo-poromechanical coupling of reservoir rocks of coal type. In this work, we focused particularly on the study of CO2 injection into coal. For this, two models of homogenized coal porosity have been developed by taking into account the adsorption phenomenon, known to be the main mechanism of production or sequestration of CO2 in many coal reservoirs. The first model allows the study of the poroelastic behavior of coal in the case of a single injection of CO2, and the second model allows the study of the poroelastic behavior of coal in the case of an injection of CO2 with methane CH4 recovery. The adsorption process is classically modelled using Langmuir’s isotherm (for one gas in the first model and for two gases in the second model). The implementation of these models in Code_Aster (a fully coupled Thermo-Hydro-Mechanical analysis code for structures calculations, developed by Electricity of France - EDF) allowed us to make numerical simulations of CO2 storage in coal. For a single injection of CO2 into coal (first model), the coal matrix behaved in two different ways: it swells (resulting in the decrease of coal porosity) when the adsorption phenomenon is taken into account and shrinks (resulting in the increase of coal porosity) otherwise. Being in good agreement with the results in specialized literature in this field, it shows the ability of the model to predict the poroelastic behaviour of coal to CO2 injection. Also with the first model, we studied particularly through numerical simulations the influence of coal’s hydro-mechanical properties (Biot’s coefficient, bulk modulus), Langmuir’s adsorption parameters and the initial liquid pressure in rock mass during CO2 injection in coal. In the case of methane recovery (second model), a coupling of Code_Aster and a reactive transport code, HYTEC (Hydrological Transport coupled with Equilibrium Chemistry, developed by Mines Paris Tech) was needed to handle the above calculation of partial pressures of the two gases (CO2 and CH4) at each time step. Digital development work on the two computers codes (Code_Aster and HYTEC) was then necessary. This thesis proposed a method of coupling between the two codes whose techniques are widely described in the manuscript
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Rillard, Jean. "CO2 perturbation in aquifers : reaction kinetics and metals behavior." Thesis, Lyon 1, 2013. http://www.theses.fr/2013LYO10033/document.
Full textAbstract:
Ce travail de thèse a porté sur l'étude des perturbations hydrogéochimiques potentiellement induites par le CO2 dans un aquifère salin profond. Dans un premier temps, cet aspect a été étudié à partir de sources hydrothermales naturellement riches en CO2. Une étude de la composition chimique des eaux en fonction de l'augmentation de leur teneur en CO2 a montré une baisse de pH et un enrichissement systématique en cations majeurs et en alcalinité en fonction de la teneur en CO2. Les réactions en jeu ont été étudiées par une approche cinétique afin d'estimer la réactivité des minéraux en fonction de la perturbation en CO2, par le calcul des variations de surfaces réactives. Les résultats obtenus ont montré que la surface réactive des minéraux pouvait varier de 2 à 4 ordres de grandeur en fonction de la perturbation en CO2. Dans un second temps, une expérience d'injection d'eau saturée en CO2 a été effectuée. Une analyse de la variation de la composition chimique des eaux de l'aquifère, avant et après injection, a permis d'étudier l'impact d'une perturbation par le CO2 sur la composition de l'eau. Une attention particulière a été portée sur le comportement des métaux dissous. Les résultats ont montré une baisse du pH (de 7.3 à 5.7), accompagnée d'un enrichissement en alcalinité, cation majeurs et métaux dissous (Fe, Zn, Mn et As). Les calculs d'indice de saturation ont montré qu'une dissolution des oxydes métalliques type ferrihydrite était corrélée à l'enrichissement en métaux dissous. Une approche de cinétique chimique sur la base des résultats expérimentaux a été proposée. Cela a montré que la dissolution des oxydes métalliques obéissait à des cinétiques d'ordre complexe. Ces résultats montrent que l'effet de la perturbation par le Co2 dans les conditions choisies, engendre un enrichissement en éléments dissous, avec un effet plus significatif sur les métaux. Ces phénomènes devront être regardés de près dans l'éventualité du développement de la technologie de stockage géologique du CO2, an aquifère salin profondThe aim of this thesis was to investigate hydrogeochemical perturbation induced by CO2 in natural aquifers. In a first step, we used chemical data from natural CO2-rich hydrothermal water. We studied variation of fluid chemical composition as a function of CO2 content in order to evaluate reactivity of minerals composing the initial reservoir. Fluid chemical analyses showed decrease in pH, and systematic enrichment in alkalinity and major cations correlated to increase in CO2 content. Chemical reaction was studied by kinetic approach to estimate variation of mineral reactive surface area as function of CO2 perturbation. Results showed that mineral reactive surface area could varied by two to four orders of magnitude as a function of CO2 perturbation. In a second step a field experiment of injection of water saturated with CO2 in aquifer has been carried out. Analysis of groundwater composition before and after injection allowed to study the impact of CO2 perturbation on water-rock interaction processes. A particular focus was made on dissolved metals behavior. Results showed a decrease in pH (from 7.3 to 5.7), involved with enrichment in alkalinity by a factor two, and by approximately one order of magnitude for dissolved metals (Fe, Mn, Zn) and by a factor two for As. Saturation index showed that dissolution of metals oxide such as ferrihydrite was correlated to iron release. These results showed that, in our field experimental conditions, CO2 perturbation induced an enrichment in dissolved elements with more significant effect on dissolved metals. These results highlight the importance of proper physic-chemical characterization of fluid and reservoir rock and in-situ kinetic of reaction in the eventual option of Co2 geological storage
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Bouquet, Sarah. "Étude des interférences entre injections multiples de CO2 dans un aquifère salin profond à l'échelle industrielle." Electronic Thesis or Diss., Paris, ENMP, 2013. http://www.theses.fr/2013ENMP0059.
Full textAbstract:
Les injections de CO2 à l'échelle industrielle, dans les aquifères salins profonds, vont affecter le système naturel en induisant des perturbations des gradients de pression à court et à moyen terme.Des études prévisionnelles sont nécessaires pour évaluer les risques de contamination (fuites de CO2, déplacement des fluides natifs) et les risques d'interférences entre projets d'injection ou entre utilisations du sous-sol.Les aquifères salins étant généralement peu caractérisés, les incertitudes géologiques sont à considérer lors de l'étude de faisabilité du stockage et des risques associés puisque les paramètres géologiques influencent la réponse du système à l'injection.Nous nous sommes intéressés aux incertitudes résultantes en termes de prévisions de perturbations de pression et de migration de CO2 et à leurs conséquences sur la faisabilité des projets de stockage.Dans un premier temps, les incertitudes de modélisation (changement d'échelle, résolution de la variabilité spatiale des propriétés pétrophysiques) et géologiques (propriétés pétrophysiques de la formation d'injection et de la couverture) ont été étudiées sur des modèles 2D conceptuels. L'objectif étant de balayer les champ d'incertitudes pour des modèles peu coûteux en temps de calcul, pour ensuite, réduire les évaluations à effectuer dans le cadre de la modélisation 3D régionale du système souterrain et y appliquer des méthodes simplifiées, validées en deux dimensions.Des centaines de réalisations stochastiques sont utilisées pour évaluer l'influence de la variabilité spatiale de la perméabilité. Pour limiter le nombre de simulations d'écoulement à effectuer, des méthodes de sélection de réalisations, à partir de "proxy-response" (i.e. approximation de la réponse par une méthode de calcul simplifiée) ont été testées et validées.Ensuite, les modèles 3D sont construits à partir des données d'un modèle hydrogéologique du bassin parisien. Différents scénarios d'injection sont envisagés. La sensibilité de la réponse est étudiée principalement par rapport à la variabilité spatiale de la perméabilité et à la compressibilité des pores. Cette dernière étape permet de mieux appréhender les risques d'interférences en fonction des incertitudes majeures, d'une part des paramètres géologiques, et d'autre part des paramètres physiques liés à l'injectionThis thesis studies the regional-scale response of an aquifer system to a massive CO2 injection. Industrial-scale CO2 injections into deep saline aquifers affect natural groundwater systems by generating short-term to medium-term pressure gradient perturbations. To evaluate contamination risks and interference risks between injection projects or other uses of underground space, modelling studies become necessary. The geological parameters of underground formations are also to be taken into consideration as they certainly influence the injection reponse. But, saline aquifers are generally poorly-characterized which adds uncertainties to an already complex system. This thesis aims to explore uncertainties in pressure perturbations and CO2 migration predictions, and their consequences in terms of CO2 storage feasibility studies. Firstly, modelling and geological uncertainties have been tested on 2D conceptual models. This step, based on simpler models than 3D ones, allows a fast uncertainties discrimination and save computational time. Hundreds of stochastic realizations are generated to define the influence of permeability spatial variability. To limit the number of flow simulations, selection procedures of realizations are applied and tested. Selections are derived from fast-calculations methods called "`proxy-response"'. Secondly, once these methods have been 2D tested and validated, and once a number of uncertainties have been eliminated, these methods and related ones are applied to the underground system 3D modelling. The 3D models have been built based on available data from an existing Paris Basin hydrogeological model. Several injection scenarios have been considered and tested. Permeability spatial variability and pore compressibility are the two main parameters chosen to evaluate the injection response. This last step allows a better definition of interference risks between the major uncertainties from geological parameters and injection-related physical parameters
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Regnault, Olivier. "Etude de la réactivité de minéraux purs en présence de CO2 supercritique. Mesure de la cinétique carbonatation de la portlandite." Paris, ENMP, 2008. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00004063.
Full textAbstract:
L'acceptabilité du stockage géologique de CO2 repose sur la démonstration de l'étanchéité à long terme des sites et requiert la caractérisation de la réactivité des couvertures et des ciments de scellement de fond de puits au contact du CO2. Ce mémoire présente les résultats d'expériences visant en particulier à décrire et à quantifier la réactivité de la portlandite, minéral clef des ciments riches en calcium, en présence de CO2 initialement anhydre ou d'un mélange CO2-H20. La cinétique de carbonatation de la portlandite a été mesurée à 80, 120 e 200° C et sous une pression de 160 bar. Il a également été montré que l'état de phase de fluide réactionnel (vapeur ou biphasique liquide-vapeur) contrôle le mode de réactivité et l'évolution cinétique de la réaction. Un modèle géochimique prenant en compte les spécificités de notre système réactionnel pauvre en eau a été développé pour simuler la carbonatation de la portlandite et à terme celle d'un ciment comple de type «fond de puits»He efficiency of geological CO2 storage will rely on trapping mechanisms and good sealing properties of the caprock and the eventual ac wells on the long term. A series of experiments has been devised to observe and quantify the reactivity of portlandite with supercritical CO2 The portlandite has been chosen as a key component of calcium-rich cement for its interest in borehole cement degradation. Initial carbona rates have been measured under different conditions: pressure 160 bar, temperatures 80, 120, and 200° C and with various amount of water SEM observations show that the reacting fluid state (absence or presence of liquid phase) controls strongly the carbonation behaviour an reaction path. A specific geochemical model has been developed in order to account for the particular conditions of our experiments. The results (portlandite carbonation rate and water-poor geochemical system modelling techniques) should be useful to simulate wellbor degradation
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Takla, Issam. "Comportement Thermo-Hydro-Mécanique d’un ciment pétrolier sous l’effet du CO2." Thesis, Lille 1, 2010. http://www.theses.fr/2010LIL10037/document.
Full textAbstract:
Parmi toutes les solutions proposées pour réduire les émissions de gaz à effet de serre dans l'atmosphère, la séquestration géologique du CO2 reste aujourd'hui l'alternative la plus sûre tant en terme de durée et de capacité de stockage qu'en terme de coût. Ce stockage de CO2 est une solution envisagée par l’industrie pétrolière. Ainsi, l’utilisation des puits de pétrole comme réservoirs géologiques est un nouveau domaine de recherche très important. Pour que la séquestration géologique soit efficace, il faut assurer la durabilité d’un tel type de stockage et vérifier ses risques éventuels à long terme. L’objet principal de cette étude est la caractérisation expérimentale des effets du CO2 et de dégradations chimiques, par fluides acides, sur le comportement mécanique multiaxial et sur les propriétés de transport d’un ciment pétrolier sous température (90°C). Elle s’intègre dans le cadre général du projet de séquestration des gaz acides (type CO2 et H2S) dans des réservoirs pétroliers. Cette action s’articule en particulier au sein du projet REGASEQ de TOTALAmong all proposed solutions for reducing the emission of greenhouse effect gases, geological sequestration of CO2 is still the best solution because of its high storage capacity and low cost. This storage of CO2 is an expected solution by oil industry: using the petroleum wells as geological reservoirs is a very important and new research field. Durability of such storage has an importance to be predicted. The main objective of this study is to obtain experimental characterisation of the effect of CO2 and chemical degradation by acid fluids on the multiaxial mechanical behaviour and on transport properties in oilwell cement under high temperature (90°C). This study is integrated in a general project “REGASEQ “ for the sequestration of acid gases (type CO2 and H2S) in oil reservoirs developed by TOTAL E&P
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Jacquemet, Nicolas. "Durabilité des matériaux de puits pétroliers dans le cadre d'une séquestration géologique de dioxyde de carbone et d'hydrogène sulfuré." Phd thesis, Université Henri Poincaré - Nancy I, 2006. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00084391.
Full textAbstract:
La séquestration géologique du dioxyde de carbone (CO2) et du sulfure d'hydrogène (H2S) est une solution envisagée par l'industrie pétrolière pour stocker durablement ces gaz indésirables. Elle consiste à les injecter via des puits dans des réservoirs géologiques profonds. Les puits, constitués par des tubes d'acier entourés d'une gaine de ciment, peuvent être dégradés et ainsi constituer un chemin de fuite des gaz vers la surface qui auraient des conséquences humaines et environnementales sérieuses. Diverses expérimentations en laboratoire ont simulé le vieillissement de ces deux matériaux dans des conditions de séquestration géologique. Pour ce faire, un protocole expérimental et analytique spécifique a été mis en place. La simulation numérique du vieillissement du ciment a également été abordée. Le ciment et l'acier ont été altérés au contact de diverses phases fluides à 500 bar-120°C et 500 bar-200°C : une saumure, une saumure chargée en H2S-CO2, un mélange saumure+phase supercritique à H2S-CO2 et une phase supercritique à H2S-CO2 en l'absence d'eau liquide. Dans tous ces cas, on observe deux réactions découplées : la carbonatation du ciment par le CO2 et la sulfuration de l'acier par le H2S. Il apparaît que la carbonatation est maximale et que la sulfuration est au contraire minimale au sein de la phase supercritique en l'absence d'eau liquide. Les propriétés texturales et de porosité du ciment sont peu ou pas affectées par tous les traitements à 120°C. La porosité est même réduite en présence de H2S-CO2. Par contre, à 200°C, ces propriétés sont affectées par le fait de la présence d'eau liquide dans le milieu. A cette température, seul le vieillissement du ciment au sein de la phase supercritique sans eau liquide améliore ses propriétés. Dans toutes les conditions testées, l'acier est toujours corrodé, il est donc le matériau le plus vulnérable des puits.
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Varloteaux, Clément. "Modélisation multi-échelles des mécanismes de transport réactif : impact sur les propriétés pétrophysiques des roches lors du stockage du CO2." Phd thesis, Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2012. http://tel.archives-ouvertes.fr/tel-00809288.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du dioxyde de carbone (CO2) est une des options envisagées à moyen terme pour limiter les émissions de gaz à effet de serre. Or, le CO2 n'est pas un gaz inerte et aura tendance à acidifier l'eau en place dans les sites de stockage. Cette acidification de l'eau est alors susceptible de modifier la structure de cette roche ainsi que les propriétés de transport des espèces chimiques. Le but de cette étude est de quantifier l'impact du transport réactif sur la répartition d'une espèce chimique et sur la modification de la structure du milieu poreux de l'échelle du pore à celle du réservoir. Nous nous sommes focalisés dans cette étude sur le transport réactif monophasique d'une espèce dissoute aux temps longs. Pour ce faire, nous avons opté pour une approche multi-échelles considérant successi- vement (i) l'échelle locale, où les phénomènes d'écoulement, de réaction et de transport sont connus ; (ii) l'échelle du pore, où le transport réactif est représenté par des équations issues de l'écriture moyennée des équations locales ; (iii) l'échelle de Darcy (ou échelle de la carotte), où la structure de la roche est retranscrite par un réseau tridimensionnel de pores interconnectés par des canaux ; et (iv) l'échelle du réservoir, où les phénomènes physiques, au sein de chaque maille constituant le modèle réservoir, sont pris en compte par l'introduction de coefficients macroscopiques issus de l'étude de ces même phénomènes à l'échelle de Darcy, comme par exemple la perméabilité, la vitesse de réaction apparente, la vitesse apparente du soluté et sa dispersion.
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Diouf, Abdou khadre. "Approches numériques et expérimentales pour l’étude des écoulements dans les laboratoires géologiques sur puce (GLoCs)." Thesis, Bordeaux, 2017. http://www.theses.fr/2017BORD0951/document.
Full textAbstract:
Ce travail de thèse s’inscrit dans le cadre du projet ANR CGS µLab, qui vise à appréhender lesmécanismes fondamentaux impliqués dans les procédés de stockage profond du CO2 à partir des laboratoiresgéologiques sur puce (GLoCs – geological labs on chip) pour reproduire les conditions depression et de température des milieux géologiques profonds. Au-delà de la compréhension expérimentale,l’apport des techniques de modélisations numériques apparaît essentiel afin de définir des modèlespermettant de prévoir notamment les capacités maximales de stockage à partir des caractéristiques duréservoir (porosité, perméabilité, température, pression, géochimie), et du procédé d’injection (débit,composition). Dans ce contexte, ce travail a principalement deux objectifs : (i) associer l’imagerie expérimentaleet la modélisation numérique pour simuler des écoulements non réactifs dans des GLoCset (ii) suivre expérimentalement les évolutions structurelles d’un milieu poreux 3D soumis à un écoulementréactif. Notre démarche comporte deux parties pour répondre à ces objectifs. Dans la premièrepartie, nous avons effectué la modélisation 3D des perméabilités des GLoCs par la prise de moyennevolumique. Pour ce faire, nous avons d’abord vérifié le comportement darcéen d’un GLoC en fonctionde son nombre de rangs de plots en étudiant un problème de diffusion sur un maillage emboîté quenous avons implémenté à partir d’une image binaire du GLoC pour réduire le temps de calcul. Puis,nous avons mis à jour notre code de perméabilité, qui résout le problème de fermeture de l’écoulement,en calculant analytiquement en 3D le critère de stabilité qui prend en compte l’anisotropie dela géométrie des GLoCs. Nous avons ensuite traité les images numériques 2D des GLoCs avant deprocéder à la génération de leurs volumes élémentaires représentatifs (VERs) 3D. Nous avons enfinsimulé les perméabilités des GLoCs avant de les confronter aux résultats expérimentaux et à ceuxobtenus avec le logiciel PHOENICS. Dans la deuxième partie, nous avons développé un montage expérimentalpermettant de recréer des milieux poreux réactifs en 3D au sein d’un canal microfluidique(lit fixe de microparticules de carbonates de calcium – CaCO3). Grâce à la laminographie X de la ligneID19 de l’ESRF, nous avons pu observer sur des coupes d’image 2D reconstruites les phénomènes dedissolution lors de l’injection successive de volumes constants de solution hors équilibre. Cette preuvede concept a ouvert de nouvelles perspectives d’utilisation de cette méthodologie pour acquérir desdonnées cinétiques sur des phénomènes de fronts réactifs dans les poreuxThis thesis work is included within the ANR CGS µLab projet, which aims to understand thefundamental mechanisms involved in the deep storage processes of CO2 from on-chip geological laboratories(GLoCs - geological labs on chip) to reproduce the pressure and temperature conditionsof deep geological environments. Besides experimental understanding, the contribution of numericalmodeling approaches appears essential in order to define models allowing to predict in particularthe maximum storage capacities based on the characteristics of the reservoirs (porosity, permeability,temperature, pressure, geochemistry), and the injection process (flow rate, composition). In thiscontext, this work has two main goals : (i) to associate experimental imaging and numerical modelingto simulate non-reactive flows in model porous media on chip ; and (ii) to follow experimentally thestructural evolution of a 3D porous medium undergoing a reactive flow. In order to address to thesegoals, the approach we have proposed is divided into two parts. In the first part, we carried out the3D modeling of the permeabilities of GLoCs by taking volume averaging. To do this, we first verifiedthe behavior of a GLoC according to its number of plots rows by studying a diffusion problem ona nested mesh that we have implemented from a GLoC binary image to reduce computation time.Then, we updated our permeability code, which solves the closure problem of flow, by analyticallycalculating in 3D the stability criterion that takes into account the anisotropy of GLoC geometry. Wethen processed the 2D digital images of the GLoCs before proceeding with the generation of their3D representative elementary volumes. Finally, we have simulated the permeabilities of GLoCs beforecomparing them with the experimental results and those obtained with the PHOENICS software. In asecond part, we have developed an experimental set-up to recreate 3D reactive porous media within amicrofluidic channel (fixed packed bed of calcium carbonate - CaCO3 microparticles). Using the X-raylaminography of the ESRF line ID19, we have observed on reconstructed 2D images the dissolutionphenomena occurring during the successive injection of constant volumes of non-equilibrium solution.This proof of concept has opened new possibilities for using this methodology to acquire kinetic dataon reactive front phenomena in porous media
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Assayag, Nelly. "Traçage isotopique des sources, puits et de la réactivité du C02 dans les réservoirs géologiques." Paris, Institut de physique du globe, 2006. http://www.theses.fr/2006GLOB0014.
Full textAbstract:
Le but de ces travaux de thèse fut de tester la performance des outils géochimiques (DIC(carbone inorganique dissous), delta13C, delta18O) afin de suivre le devenir du CO2 injecté dans des réservoirs géologiques. Dans un premier temps, un protocole analytique a été mis au point afin de mesurer l'outilDIC-delta13C, par spectrométrie de masse à flux continu. Le premier site d'étude était le lac Pavin (Massif Central, France) ; ses couches d'eaux profondes isolées, renferment d'importantes quantités de CO2. Cette particularité permet de l'assimiler à un réservoir géologique stockant d'importantes quantités de CO2 d'origine biogénique et magmatique (fournit par une source sous lacustre). L'outil DIC-delta13C a permisde montrer d'une part, que la réactivité et les sources et puits de DIC étaient essentiellementgouvernés par des processus biogéochimiques (photosynthèse, oxydation de la matièreorganique, méthanotrophie, méthanogénèse) et d'autre part, de détecter un transfert de CO2entre les couches d'eaux superficielles et profondes du lac. Le second était le site expérimental du Lamont Doherty (NY, USA) composé d'un puitsde forage instrumenté. Des injections de fluide saturé en CO2 ont été réalisées au niveau d'une zone perméable, à l'interface de roches basiques et sédimentaires. Après une pèrioded'incubation, l'évolution des compositions chimiques (DIC, Ca2+, Mg2+. . . ) et isotopiques(delta13C, delta18O) des fluides extraits ont mis en évidence des processus de mélange entre le fluideinjecté et l'eau de l'aquifère ainsi que des interactions CO2-eau-roche : principalement ladissolution de calcite, et à un ordre moindre la dissolution des minéraux silicatés. De même,l'outil delta13C-DIC a mis en évidence un dégazage de CO2, in situThe aim of this research works consisted in studying the behaviour of the carbonate system (dissolved inorganic carbon: DIC) following a CO2 injection (artificial or natural), in geological reservoirs. One part of the study consisted in improving an analytical protocol for the measurementof delta13CDIC and DIC, using a continuous flow mass spectrometer. As a first study, we have focused our attention on the Pavin Lake (Massif Central,France). Owing to its limnologic characteristics (meromictic lake) and a deep volcanic CO2contribution, it can be viewed as a natural analogue of reservoir storing important quantitiesof CO2 in the bottom part. Isotopic measurements (delta18O, delta13CDIC) allowed to better constrainthe dynamics of the lake (stratification, seasonal variations), the magnitudes of biologicalactivities (photosynthesis, organic matter decay, methane oxidation, methanogenesis), carbonsources (magmatic, methanogenetic), and the hydrological budgets (sublacustrine inputs). The second study was conducted on the Lamont-Doherty test well site (NY, USA). Itincludes an instrumental borehole which cuts through most of the section of the Palisades silland into the Newark Basin sediments. Single well push-pull tests were performed: a testsolution containing conservative tracers and a reactive tracer (CO2) was injected at apermeable depth interval located in basaltic and metasedimentary rocks. After an incubationperiod, the test solution/groundwater mixture was extracted from the hydraulically isolatedzone. Isotopic measurements (delta18O, delta13CDIC) confronted to chemical data (major elements)allowed to investigate the extent of in-situ CO2-water-rock interactions: essentially calcite dissolution and at a lesser extend silicate dissolution. . . And for one of the test, CO2 degassing
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Sin, Irina. "Modélisation numérique d’écoulement diphasique compressible et transport réactif en milieux poreux - Applications à l'étude de stockage de CO2 et de réservoir de gaz naturel." Electronic Thesis or Diss., Paris, ENMP, 2015. http://www.theses.fr/2015ENMP0058.
Full textAbstract:
Les activités humaines dans la subsurface se développent rapidement (stockage de déchets,nouvelles techniques minières, stockage à haute fréquence de l’énergie), alors que dans le même temps les attentes du public et des autorités s’intensifient. L’évaluation de chaque étape de ces opérations souterraines repose sur des études détaillées de la sûreté et des impacts environnementaux.Elles reposent sur des simulateurs élaborés et sur de la modélisation multiphysique. Avec leur approche orientée processus, les simulations en transport réactifs proposent une méthode efficace pour comprendre et prévoir le comportement de ces systèmes complexes, à différentes échelles de temps et d’espace.Le but de ce travail est d’intégrer la résolution de l’écoulement diphasique compressible dans le cadre de codes de transport réactifs à l’aide d’une méthode de séparation d’opérateurs. Un module multiphasique a été créé dans le code de transport réactif HYTEC. Une nouvelle approche a ensuite été développée pour coupler écoulement multicomposant multiphasique compressible, description de propriétés thermo-dynamiques complexes pour les fluides, avec des codes de transport réactif. La méthode a été intégrée dans HYTEC. Des cas de validation sont proposés, puis des exemples d’application pour la simulation du stockage souterrain de CO2 et des impuretés associéesHuman activity in the subsurface has rapidly been expanding and diversifying (waste disposal, new mining technologies, high-frequency storage of energy), while the public and regulatory expectations keep growing. The assessment of each step of underground operations requires careful safety and environmental impact evaluations. They rely on elaborate simulators and multiphysics modeling. With its process-based approach, reactive transport simulation provides an effective way to understand and predict the behavior of such complex systems at different time and spatial scale.This work aims at incorporating a compressible multiphase flow into conventional reactive transport framework by an operator splitting approach. A multiphase flow module is developed in the HYTEC reactive transport software. A new approach is then developed to fully couple multiphase multicomponent compressible flow, the complex thermodynamic description of the fluid properties, with existing reactive transport codes. The method is implemented in HYTEC. Some validation is provided, before application to the simulation of underground storage of CO2 and associated impurities
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Sáinz-García, Álvaro. "Dynamique de stockage souterrain de gaz : aperçu à partir de modèles numériques de dioxyde de carbone et d'hydrogène." Thesis, Toulouse 3, 2017. http://www.theses.fr/2017TOU30187/document.
Full textAbstract:
L'atténuation du changement climatique est l'un des défis majeurs de notre époque. Les émissions anthropiques de gaz à effet de serre ont augmenté de façon continue depuis la révolution industrielle, provoquant le réchauffement climatique. Un ensemble de technologies très diverses doivent être mises en œuvre pour respecter les accords internationaux relatifs aux émissions de gaz à effet de serre. Certaines d'entre elles ont recours au sous-sol pour le stockage de diverses substances. Cette thèse traite plus particulièrement de la dynamique du stockage souterrain du dioxyde de carbone (CO2) et de l'hydrogène (H2). Des modèles numériques de transport réactif et multiphasiques ont été élaborés pour mieux comprendre la migration et les interactions des fluides dans des milieux poreux de stockage souterrain. Ils fournissent des recommandations pour améliorer l'efficacité, la surveillance et la sécurité du stockage. Trois modèles sont présentés dans ce document, dont deux dans le domaine du captage et du stockage du CO2 (CCS pour Carbon Capture and Storage), et le troisième s'appliquant au stockage souterrain de l'hydrogène (UHS pour Underground Hydrogen Storage). Chacun d'entre eux traite plus spécifiquement un aspect de la recherche : Modèle multiphasique appliqué au CCS L'efficacité et la sécurité à long terme du stockage du CO2 dépend de la migration et du piégeage du panache de CO2 flottant. Les grandes différences d'échelles temporelles et spatiales concernées posent de gros problèmes pour évaluer les mécanismes de piégeage et leurs interactions. Dans cet article, un modèle numérique dynamique diphasique a été appliqué à une structure aquifère synclinale-anticlinale. Ce modèle est capable de rendre compte des effets de capillarité, de dissolution et de mélange convectif sur la migration du panache. Dans les aquifères anticlinaux, la pente de l'aquifère et la distance de l'injection à la crête de l'anticlinal déterminent la migration du courant gravitaire et, donc, les mécanismes de piégeage affectant le CO2. La structure anticlinale arrête le courant gravitaire et facilite l'accumulation du CO2 en phase libre, en dessous de la crête de l'anticlinal, ce qui stimule la mise en place d'une convection et accélère donc la dissolution du CO2. Les variations de vitesse du courant gravitaire en raison de la pente de l'anticlinal peuvent provoquer la division du panache et une durée différente de résorption du panache en phase libre, qui dépend de l'endroit de l'injectionClimate change mitigation is one of the major challenges of our time. The anthropogenic greenhouse gases emissions have continuously increased since industrial revolution leading to global warming. A broad portfolio of mitigation technologies has to be implemented to fulfill international greenhouse gas emissions agreements. Some of them comprises the use of the underground as a storage of various substances. In particular, this thesis addresses the dynamics of carbon dioxide (CO2) and hydrogen (H2) underground storage. Numerical models are a very useful tool to estimate the processes taking place at the subsurface. During this thesis, a solute transport in porous media module and various multiphase flow formulations have been implemented in COMSOL Multiphysics (Comsol, 2016). These numerical tools help to progress in the understanding of the migration and interaction of fluids in porous underground storages. Three models that provide recommendations to improve the efficiency, monitoring and safety of the storages are presented in this manuscript: two in the context of carbon capture and storage (CCS) and one applied to underground hydrogen storage (UHS). Each model focus on a specific research question: Multiphase model on CCS. The efficiency and long-term safety of underground CO2 storage depend on the migration and trapping of the buoyant CO2 plume. The wide range of temporal and spatial scales involved poses challenges in the assessment of the trapping mechanisms and the interaction between them. In this chapter a two-phase dynamic numerical model able to capture the effects of capillarity, dissolution and convective mixing on the plume migration is applied to a syncline-anticline aquifer structure. In anticline aquifers, the slope of the aquifer and the distance of injection to anticline crest determine the gravity current migration and, thus, the trapping mechanisms affecting the CO2. The anticline structure halts the gravity current and promotes free-phase CO2 accumulation beneath the anticline crest, stimulating the onset of convection and, thus, accelerating CO2 dissolution. Variations on the gravity current velocity due to the anticline slope can lead to plume splitting and different free-phase plume depletion time is observed depending on the injection location. Injection at short distances from the anticline crest minimizes the plume extent but retards CO2 immobilization. On the contrary, injection at large distances from anticline crest leads to large plume footprints and the splitting of the free-phase plume. The larger extension yields higher leakage risk than injection close to aquifer tip; however, capillary trapping is greatly enhanced, leading to faster free-phase CO2 immobilization. Reactive transport model on convective mixing in CCS. Dissolution of carbon-dioxide into formation fluids during carbon capture and storage (CCS) can generate an instability with a denser CO2-rich fluid located above the less dense native aquifer fluid. This instability promotes convective mixing, enhancing CO2 dissolution and favouring the storage safety
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Pacini-Petitjean, Claire. "Réactivité des hydrocarbures en réponse à une injection de CO2/O2 dans des conditions de réservoirs pétroliers déplétés : modélisations expérimentale et numérique." Thesis, Université de Lorraine, 2015. http://www.theses.fr/2015LORR0020/document.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du CO2 et/ou la récupération assistée de pétrole par injection de CO2 dans des réservoirs pétroliers, pourraient permettre de limiter le CO2 atmosphérique. Cependant, le CO2 peut être associé à de l’oxygène. Prédire l’évolution des hydrocarbures dans ces conditions, implique d’étudier les mécanismes de l’oxydation. Des expériences d’oxydation et des modélisations cinétiques détaillées ont été réalisées avec des composés modèles purs ou en mélange. La comparaison des résultats expérimentaux et de modélisation a permis la construction d’un mécanisme d’oxydation d’hydrocarbures, et a souligné les paramètres influençant l’apparition d’une auto-inflammation. La bonne cohérence des expérimentations et des modélisations, est prometteuse pour le développement d’un outil de prédiction afin de déterminer la limite d’auto-inflammation ainsi que l’évolution de la composition des hydrocarbures, pour estimer la stabilité d’un système pétrolier en contexte d’injection de CO2The geological storage of CO2 (CO2 Capture-Storage – CCS) and the Enhanced Oil Recovery (EOR) by CO2 injection into petroleum reservoirs could limit CO2 atmospheric accumulation. However, CO2 can be associated with oxygen. To predict the hydrocarbon evolution under these conditions involves the study of oxidation mechanisms. Oxidation experiment and kinetic detailed modeling were carried out with pure compounds. The comparison between experimental and modeling results led to the construction of a hydrocarbon oxidation kinetic model and emphasized the parameters leading to auto ignition. The good agreement between our experiments and modeling are promising for the development of a tool predicting the critical temperature leading to auto-ignition and the evolution of hydrocarbon composition, to estimate the stability of a petroleum system in CO2 injection context
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Brochard, Laurent. "Poromechanics and adsorption : application to coal swelling during carbon geological storage." Thesis, Paris Est, 2011. http://www.theses.fr/2011PEST1067/document.
Full textAbstract:
Le stockage géologique du carbone dans les veines de charbon est une solution transitoire pour lutter contre le réchauffement climatique. La faisabilité de ce stockage à un coût abordable reste incertaine, en particulier parce que l'injection de dioxide de carbone dans les veines de charbon est lente. Les projets pilotes ont montré que la perméabilité du réservoir diminue lors de l'injection, suite au gonflement du charbon induit par l'adsorption préférentielle du dioxyde de carbone par rapport au méthane présent naturellement. Ce mémoire de thèse est consacré à l'étude de ce gonflement. Un premier travail théorique a consisté à étendre les équations constitutives de poromécanique classique dans les cas où l'adsorption sur des surfaces ou dans des micropores devient significative. Nous avons montré que le comportement poromécanique du solide ne peut être compris que si la dépendance de l'adsorption en fonction de la déformation du milieu poreux est connue. Le couplage entre adsorption et déformation est peu étudié dans la littérature et difficile à mesurer expérimentalement. Dans ce travail, nous avons utilisé la simulation moléculaire qui permet facilement de contrôler indépendamment la pression du fluide adsorbé et la déformation du milieu poreux. A l'aide de simulations moléculaires d'adsorption dans des systèmes modèles unidimensionnels, nous avons validé les nouvelles équations consitutives. Nous avons montré également que l'adsorption peut dépendre de la déformation de façon complexe et qu'elle est très sensible à la structure des micropores. Les résultats de simulations moléculaires d'adsorption dans un modèle moléculaire réaliste de la matrice organique du charbon nous ont permis de montrer que le gonflement du charbon en présence de fluide peut être expliqué par l'adsorption dans les micropores, mais pas dans les mésopores. Nous avons étudié numériquement le couplage entre adsorption et déformation dans le charbon. Le gonflement estimé en associant les simulations moléculaires d'adsorption aux nouvelles équations constitutives de poromécaniques est en bon accord avec les mesures expérimentales. De même, nous avons simulé l'adsorption de mélanges de dioxide de carbone et de méthane dans le charbon à des températures et pressions représentatives des conditions souterraines. Le résultat de ces simulations a permis d'estimer le gonflement différentiel durant l'injection de carbone pour des veines de charbon à différentes profondeursPas de résumé en anglais
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Peuble, Steve. "Caractérisation expérimentale des processus d’hydratation et de carbonatation des roches basiques et ultra-basiques." Thesis, Montpellier 2, 2014. http://www.theses.fr/2014MON20017/document.
Full textAbstract:
Depuis le milieu des années 90, la minéralisation in situ du CO2 est envisagée comme une solution durable et efficace pour limiter ses émissions anthropiques vers l'atmosphère. Il s'agit de récupérer le CO2 émis par certaines industries pour le piéger en profondeur sous forme minérale (carbonates) dans les aquifères mafiques et ultramafiques naturels (de type basaltes et péridotites). La carbonatation du CO2 a été largement décrite dans les systèmes naturels où elle apparait à travers une série de réactions chimiques couplées au transport des espèces réactives dans le fluide. Plusieurs expériences en réacteurs fermés ont été menées depuis une quinzaine d'années afin de mieux comprendre les paramètres physico-chimiques contrôlant ces réactions. Mais très peu d'études n'ont encore caractérisé les processus de transport-réactif au cours de l'injection et de la minéralisation in situ du CO2 dans ces roches.Ces travaux visent à répondre à 3 principaux objectifs : (i) caractériser l'évolution des chemins réactifs lors de l'injection de CO2 dans des roches (ultra-)mafiques, (ii) mesurer les effets en retour des réactions sur les propriétés hydrodynamiques du milieu et (iii) quantifier le rendement et la pérennité des processus sur le long terme. Ils s'appuient sur le développement de protocoles expérimentaux pour (i) reproduire l'injection de CO2 dans les roches (ultra-)mafiques et (ii) caractériser les réactions à l'aide d'une série d'outils géochimiques et analytiques de l'échelle atomique à centimétrique. Trois séries d'expériences de percolation réactive ont été réalisé sur des agrégats (ultra-)mafiques relativement simples (olivines de San Carlos et d'Hawaii) et plus complexes (basaltes de Stapafell) dans des conditions de P-T-confinement in situ (Ptot=10-25 MPa ; T=180-185°C;Pconf=15-28 MPa).Les résultats obtenus ont permis de différencier plusieurs chemins réactifs dans ces systèmes en fonction du transport du fluide, de la porosité du milieu, des hétérogénéités locales de la roche, de la minéralogie et/ou des variations locales de la composition chimique du fluide. Les calculs du bilan de masse ont révélé une minéralisation efficace du CO2 contrôlée par les propriétés chimiques et hydrodynamiques du milieu. Mais certaines réactions associées à l'altération des roches (ultra-)mafiques (hydratation) ont des effets en retour négatifs sur les propriétés réservoirs de la roche (porosité, perméabilité) pouvant compromettre la pérennité du stockage du CO2 dans les aquifères naturels sur le long terme.Ces nouvelles données permettront aux modèles numériques de mieux simuler la carbonatation des roches (ultra-)mafiques en connaissant les propriétés hydrodynamiques du milieu et les hétérogénéités structurales du réservoir. Elles suggèrent aussi qu'un meilleur contrôle de certains paramètres d'injection, comme le débit ou la composition du fluide injecté (ex: pCO2), permettrait d'améliorer le taux et le rendement de la carbonatationSince the mid-90s, in situ mineralization of CO2 has been considered as a safe and efficient solution to mitigate its anthropogenic emissions to the atmosphere. It is to recover the CO2 emitted by some industries and trap it in the mineral form (carbonates) in mafic and ultramafic aquifers (e.g. basalts and peridotites). The carbonation of CO2 has been widely described in natural systems where it occurs through a series of complex chemical reactions coupled to the transport of reactive species in the fluid. Numerous experiments have been conducted in batch reactors over the past fifteen years to better understand the physico-chemical parameters controlling the carbonation of (ultra-)mafic rocks. But few studies have further characterized the coupling reactive-transport processes during the injection and in situ mineralization of CO2 in these rocks.This work aims to meet 3 main objectives: (i) characterize changes in reaction paths during the injection of CO2 in (ultra-)mafic systems, (ii) measure the feedbacks effects of chemical reactions on the hydrodynamic rock properties and (iii) quantify the efficiency and sustainability of such processes over long time periods. It is based on the development of experimental protocols to (i) reproduce the injection of CO2 into (ultra-)mafic rocks and (ii) characterize the reactions using a series of geochemical and analytical tools from the atomic to the centimetric scale. Three series of reactive percolation experiments have been performed on (ultra-)mafic aggregates from relatively simple (olivines from San Carlos and Hawaii) to more complex samples (basalts from Stapafell) under in situ P-T-containment conditions (Ptot=10-25 MPa; T=180-185°C; Pcont=15-28 MPa).The results allowed us to differentiate several reactions paths in these systems depending on the fluid transport, rock porosity, local hydrodynamic properties, mineralogy and/or local changes in the fluid composition. Mass balance calculations have revealed an efficient mineralization of CO2 in the samples. It is controlled by the chemical and the hydrodynamic properties of the rock at the pore scale. But some reactions associated with the alteration of (ultra-)mafic rocks (e.g. hydration) have negative feedbacks effects on the reservoir rock properties (porosity and permeability) that may compromise the sustainability of CO2 storage in natural aquifers in the long term.These new supporting data will allow numerical models to better simulate the carbonation of (ultra-)mafic rocks knowing the hydrodynamic properties and the structural heterogeneities of the reservoir. They also suggest that a better control of some injection parameters, such as the flow injection rate and the injected fluid composition (e.g. pCO2), would improve the rate and yield of CO2 mineralization in these systems
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Humez, Pauline. "Traçage des intrusions de CO2 dans les aquifères d'eau douce par les méthodes multi-isotopiques." Phd thesis, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2012. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00797525.
Full textAbstract:
Cette étude porte sur l'impact des fuites de CO2 provenant d'un réservoir géologique de stockage de CO2 sur un aquifère d'eau douce. Elle se distingue des autres études, réalisées sur le même thème, par la recherche et l'application, depuis l'échelle du laboratoire jusqu'à celle d'un site pilote, de nouveaux outils de monitoring et d'approche isotopique destinés à la détection précoce de fuite de CO2. Afin de tester ces outils, des échantillons solides et liquides provenant de l'aquifèrestratégique de l'Albien du Bassin de Paris ont été prélevés, analysés et utilisés pour une étude expérimentale en batch. Cette expérience permet de contraindre et de comprendre précisément les interactions eau-roche-CO2 et les réponses isotopiques. Une application grandeur nature en Norvège a permis de mettre en place ce programme isotopique et de suivre l'évolution de la composition isotopique en distinguant les processus et phénomènes naturels et les processus reliés à l'injection de CO2. Ces deux cas d'étude appliqués au contexte de détection de fuite de CO2 ont permis de choisir les outils isotopiques les meilleurs comme indicateurs indirects de la présence de CO2, dans le cas particulier des systèmes étudiés. L'efficience de ces outils isotopiques réside dans l'enregistrement de la trace laissée par la présence de CO2 au cours d'interactions eau/roche/CO2. L'utilisation de tels outils nécessite une méthodologie rigoureuse abordée dans ce manuscrit et nécessite d'être adaptée aux spécificités des sites envisagés.
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Rodriguez, Machine Carla Thais. "Raman spectroscopic study of CO2 capture and separation by semi-clathrate hydrates crystallization and investigation of exchange processes in hydrates." Electronic Thesis or Diss., Université de Lille (2018-2021), 2021. http://www.theses.fr/2021LILUR003.
Full textAbstract:
Aujourd’hui, les combustibles fossiles sont largement brûlés pour répondre aux besoins énergétiques croissants des populations humaines et aux enjeux industriels. De grandes quantités de gaz à effet de serre sont ainsi rejetées dans l’atmosphère et contribuent au réchauffement de la planète. Pour cette raison, des techniques d’atténuation du dioxyde de carbone (CO2) efficaces et respectueuses de l’environnement sont nécessaires, comme le captage et de stockage du carbone (CCS) en post-combustion, notamment à l’aide du processus de séparation à base d’hydrates (HBSP). Le HBSP consiste en l’encapsulation de petites molécules de gaz (e.g. CO2, azote (N2), méthane (CH4)) dans des composés cristallins semblables à de la glace, formant des hydrates de clathrate ou hydrates. Des travaux antérieurs ont montré que l’ajout de promoteurs tels que le bromure de tetrabutylammonium (TBAB) améliore considérablement le mécanisme de piégeage du gaz dans l’hydrate de semi-clathrate (sc). C’est pourquoi le HBSP peut s’avérer être une technique appropriée pour le captage sélectif du CO2 et la récupération d’énergie, bien qu’il soit encore nécessaire d’approfondir les connaissances fondamentales que nous avons des processus impliqués avant de pouvoir considérer un déploiement routinier à grande échelle. Ce travail vise à mieux comprendre les processus de séparation et de capture du CO2 à l’aide de l’hydrate sc, ainsi qu’à explorer les processus d’échange dans les hydrates de clathrate pour ouvrir une perspective vers les applications industrielles.Tout d’abord, une revisite des propriétés vibrationnelles de clathrates de CO2 est effectuée par spectroscopie Raman ex-situ à haute résolution pour révéler la distribution de cette molécule dans les hydrates en fonction des paramètres composition, pression et température. Seule une étude a rapporté la répartition des molécules de CO2 dans les petites et grandes cages des hydrates, mais avec une interprétation contestable, probablement due à l’effet de la résonance de Fermi qui en complique l’interprétation. Une des nouveautés de ce travail est l’identification des changements de fréquence en fonction de l’environnement structurel du CO2, améliorant ainsi notre connaissance des mécanismes d’encapsulation. De plus, des analyses Raman à haute résolution corroborées par mesures de diffraction de neutrons sont effectuées sur des sc de TBAB à base de CO2 à des fins de caractérisation.Par la suite, l’étude se concentre sur l’influence du protocole de formation (cristallisation rapide ou lente) sur les mécanismes d’encapsulation, la structure et la sélectivité de CO2+N2-TBAB par mesures Raman in-situ. Un nouveau point de dissociation est obtenu et nos résultats Raman mettent en évidence une performance variable du système sur la sélectivité en CO2 loin de ce point, alors qu’un meilleur résultat est obtenu proche de la dissociation. De même, les facteurs de séparation atteignent leurs plus grandes valeurs proches de la dissociation, en fonction toutefois de la structure du cristal de sc. La variation morphologique de la surface est suivie par microscopie optique et présente une transformation continue avec la température (cristaux polygonaux ou empilés évoluant en cristaux de TBAB-sc cylindriques). De plus, l’influence de la cinétique de formation sur la séparation et la sélectivité du CO2 est explorée.Enfin, une application potentielle de la séparation et du captage du CO2 par HBSP est abordée en étudiant le mécanisme d’échange lors de l’exposition d’un hydrate de clathrate de CO2 à l’azote gazeux. Même si les hydrates de CO2 et de N2 cristallisent respectivement dans les structures sI et sII, après injection de N2, ils forment une structure sI avec une occupation préférentielle des petites cages par les molécules de N2. Ensuite, la cinétique d’échange est analysée avec une perspective supplémentaire de récupération de méthane par injection de CO2 et de CO2+N2Nowadays, fossil fuels are constantly burnt to fulfill the increasing human and industrial demand in energy, and as a consequence, large quantities of greenhouse gases such as carbon dioxide (CO2) are released in the atmosphere and contribute to global warming. It is therefore pressing to develop efficient post-combustion CO2 mitigation techniques that are also efficient and environment-friendly, and as such, Carbon Capture and Storage (CCS) technologies involving the Hydrate-Based Separation Process (HBSP) have attracted a lot of attention. HBSP consists in encapsulating small gas molecules (e.g. CO2, nitrogen (N2), methane (CH4)) within crystalline ice-like compounds known as clathrate hydrates or hydrates. Previous works have shown that promoters like tetra-n-butyl ammonium bromide (TBAB) considerably improves the guest-gas trapping mechanism in semi-clathrate hydrate (sc). Hence, while HBSP proves to be a suitable technique for selective CO2 capture and energy recovery, advancing the fundamental understanding of processes at play is still needed before large-scale practical applications can be routinely considered. This work aims to better comprehend CO2 separation and capture processes using sc-hydrate technology, while also exploring exchange processes in hydrates to open a perspective towards industrial applications.First, the guest distribution in the hydrate phases of CO2¬-based clathrate hydrates as a function of parameters (initial composition, p, T) is revisited and elucidated by ex-situ high-resolution Raman spectroscopy. Up to now, there is a gap in the literature regarding the discrimination of the contribution of the small and large cages in CO2-based hydrates, mainly due to the Fermi resonance effect. So far, only a single study has attempted to distinguish these contributions in CO2-clathrates, however with a questionable interpretation. One of the novelties of the present work is to revisit the vibrational properties of CO2-clathrates to identify distinct frequency shifts depending on the structural environment of CO2 molecules, thereby improving our knowledge of CO2 encapsulation mechanisms in hydrates. High-resolution Raman analysis and neutron diffraction analyses are additionally performed in CO2-based TBAB-semi-clathrates for characterization purposes.Second, the influence of two different formation protocols (quick and slow crystallization protocols, commonly used in hydrate formation) on the encapsulation mechanisms, the structure, and the selectivity of CO2+N2-TBAB compounds is investigated by in-situ Raman spectroscopy. A new dissociation point (pressure and temperature) is obtained and our results highlight that slow hydrates formation rates exert a variable performance on CO2 selectivity at temperatures far from the dissociation point, while a better performance is observed when approaching dissociation. Similarly, separation factors reach their greatest values close to the dissociation, depending however on the sc crystal structure formed. Surface morphology variation is monitored by optical microscopy and exhibits a continuous transformation with temperature, starting from a rough surface coated with polygonal or stacked shaped crystals to the formation of columnar TBAB-sc crystals near dissociation. Moreover, the influence of the formation kinetics on CO2 separation and selectivity is explored.Finally, a potential application of CO2 separation and capture by HBSP is addressed through the investigation of the exchange mechanism when exposing CO2 clathrate hydrates to N2 gas. Even though CO2 and N2 hydrates crystallize in structure sI and sII, respectively, it is a CO2-N2 mixed hydrate with a preferential occupation of the small cages by N2 molecules that forms upon N2 injection. The exchange kinetics is analyzed from the perspective of methane recovery from CO2 and CO2+N2 injections
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Sin, Irina. "Modélisation numérique d’écoulement diphasique compressible et transport réactif en milieux poreux - Applications à l'étude de stockage de CO2 et de réservoir de gaz naturel." Thesis, Paris, ENMP, 2015. http://www.theses.fr/2015ENMP0058/document.
Full textAbstract:
Les activités humaines dans la subsurface se développent rapidement (stockage de déchets,nouvelles techniques minières, stockage à haute fréquence de l’énergie), alors que dans le même temps les attentes du public et des autorités s’intensifient. L’évaluation de chaque étape de ces opérations souterraines repose sur des études détaillées de la sûreté et des impacts environnementaux.Elles reposent sur des simulateurs élaborés et sur de la modélisation multiphysique. Avec leur approche orientée processus, les simulations en transport réactifs proposent une méthode efficace pour comprendre et prévoir le comportement de ces systèmes complexes, à différentes échelles de temps et d’espace.Le but de ce travail est d’intégrer la résolution de l’écoulement diphasique compressible dans le cadre de codes de transport réactifs à l’aide d’une méthode de séparation d’opérateurs. Un module multiphasique a été créé dans le code de transport réactif HYTEC. Une nouvelle approche a ensuite été développée pour coupler écoulement multicomposant multiphasique compressible, description de propriétés thermo-dynamiques complexes pour les fluides, avec des codes de transport réactif. La méthode a été intégrée dans HYTEC. Des cas de validation sont proposés, puis des exemples d’application pour la simulation du stockage souterrain de CO2 et des impuretés associéesHuman activity in the subsurface has rapidly been expanding and diversifying (waste disposal, new mining technologies, high-frequency storage of energy), while the public and regulatory expectations keep growing. The assessment of each step of underground operations requires careful safety and environmental impact evaluations. They rely on elaborate simulators and multiphysics modeling. With its process-based approach, reactive transport simulation provides an effective way to understand and predict the behavior of such complex systems at different time and spatial scale.This work aims at incorporating a compressible multiphase flow into conventional reactive transport framework by an operator splitting approach. A multiphase flow module is developed in the HYTEC reactive transport software. A new approach is then developed to fully couple multiphase multicomponent compressible flow, the complex thermodynamic description of the fluid properties, with existing reactive transport codes. The method is implemented in HYTEC. Some validation is provided, before application to the simulation of underground storage of CO2 and associated impurities
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Renner, Marie. "The Emergence of Carbon Capture and Storage Techniques in the Power Sector." Thesis, Paris 10, 2015. http://www.theses.fr/2015PA100045/document.
Full textAbstract:
La problématique de cette thèse porte sur les conditions technico-économiques et sociales d’émergence des techniques de Captage, transport et Stockage géologique du Carbone (CSC) dans le secteur électrique. Il existe effectivement un hiatus entre le niveau actuel de déploiement du CSC et son rôle dans les scénarii climatique de long terme. Les travaux s’appuient sur deux approches complémentaires ; l’approche positive met en exergue les déterminants économiques et sociaux nécessaires à l’émergence du CSC et répond à deux interrogations : pour quel prix du CO2 devient-il intéressant d’investir dans des centrales CSC ? Quand l’usage du CSC est-il socialement optimal ? Sur le plan normatif, diverses recommandations relatives au déploiement optimal du CSC sont apportées. Elles concernent notamment le portefeuille optimal d’instruments de soutien au CSC. Cette thèse s’articule en quatre chapitres. Dans l’optique de minimiser les coûts de la transition énergétique, les deux premiers chapitres embrassent la vision investisseur et mettent en évidence les déterminants économiques indispensables au déploiement commercial du CSC. Les deux derniers chapitres adoptent la vision de la puissance publique. Bien que compétitive, une technologie peut ne pas se développer du fait de problèmes d’acceptabilité sociale ; c’est l’objet du modèle du Chapitre 3. Le Chapitre 4 élargit le propos et intègre la problématique de décision dans le CSC en univers ambigu, en s’appuyant sur des simulations numériquesThis thesis analyses the techno-economic and social conditions required for the emergence of Carbon Capture and Storage (CCS) techniques in the power sector, in compliance with CCS role in long-term mitigation scenarios. The research combines two complementary approaches: the positive one deals with the economic and social determinants necessary to trigger CCS investments, and addresses two significant issues: (1) for which CO2 price is it worth investing in CCS plants, and (2) when is CCS use socially optimal? The normative approach gives recommendations on how CCS can best be deployed as part of a least cost approach to climate change mitigation. Notably, recommendations are provided about the optimal combination of CCS policy supports that should be implemented. This Ph.D. dissertation is composed of four chapters. The first two chapters embrace the investor’s vision and highlight the determinants necessary for CCS commercial emergence. The last two chapters embrace the public decision-makers’ vision. Based on the fact that, although cost-effective, one technology may not be deployed because of social acceptance issues, Chapter 3 deals with CCS public acceptance and optimal pollution. Chapter 4 goes further and addresses the optimal CCS investment under ambiguity by providing a decision criterion with simulations on the European Union’s 2050 Energy Roadmap
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Humez, Pauline. "Traçage des intrusions de CO2 dans les aquifères d'eau douce par les méthodes multi-isotopiques." Electronic Thesis or Diss., Paris, ENMP, 2012. http://www.theses.fr/2012ENMP0049.
Full textAbstract:
Cette étude porte sur l'impact des fuites de CO2 provenant d'un réservoir géologique de stockage de CO2 sur un aquifère d'eau douce. Elle se distingue des autres études, réalisées sur le même thème, par la recherche et l'application, depuis l'échelle du laboratoire jusqu'à celle d'un site pilote, de nouveaux outils de monitoring et d'approche isotopique destinés à la détection précoce de fuite de CO2. Afin de tester ces outils, des échantillons solides et liquides provenant de l'aquifèrestratégique de l'Albien du Bassin de Paris ont été prélevés, analysés et utilisés pour une étude expérimentale en batch. Cette expérience permet de contraindre et de comprendre précisément les interactions eau-roche-CO2 et les réponses isotopiques. Une application grandeur nature en Norvège a permis de mettre en place ce programme isotopique et de suivre l'évolution de la composition isotopique en distinguant les processus et phénomènes naturels et les processus reliés à l'injection de CO2. Ces deux cas d'étude appliqués au contexte de détection de fuite de CO2 ont permis de choisir les outils isotopiques les meilleurs comme indicateurs indirects de la présence de CO2, dans le cas particulier des systèmes étudiés. L'efficience de ces outils isotopiques réside dans l'enregistrement de la trace laissée par la présence de CO2 au cours d'interactions eau/roche/CO2. L'utilisation de tels outils nécessite une méthodologie rigoureuse abordée dans ce manuscrit et nécessite d'être adaptée aux spécificités des sites envisagésThis study deals with the impact of CO2 leakages out of geological storage into overlying freshwater aquifers. Compared to other existing studies, the major added value of this study lies, on the one hand, in the research of new monitoring tools and isotopic approach in the context of CCS aiming at early and sensitive detection of CO2 leakage and, on the other hand, in the application of these tools at the (limited) laboratory scale as well as at field scale. In order to test these tools, solid and liquid materials were sampled out of the major strategic drinking water Albian aquifer in the Paris Basin (France). We have then precisely characterized and used them within a batch experiment. This experiment yields interesting results which help understanding and constraining precisely the water-rock-CO2 interactions as well as the isotopic responses. A real scale application of the method was then performed in Norway. It was an opportunity to develop this isotopic program and to track the isotopic evolution composition, while differentiating the natural processes and the system response tothe CO2 injection. When applied to the detection of CO2 leakage context, the two case studies open the way for choosing the “best” isotopic tools as indirect indicators of CO2 presence in these specific systems. The efficiency of these isotopic tools comes from the recording of the CO2 footprint all along the water-rock-CO2 interactions. Using such tools imposes a rigorous methodology, which is tackled inthis manuscript. Furthermore, future application will require adapting to the specifics of a proposed site
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Yang, Wei. "Interactions de radionucléides et de CO2 avec les argiles : mécanismes à élucider à l’échelle nanométrique." Thesis, Lille 1, 2014. http://www.theses.fr/2014LIL10027/document.
Full textAbstract:
Afin de prévoir et réglementer l'impact environnemental des activités humaines telle que l'exploitation minière de l'uranium et des déchets radioactifs, il est nécessaire de comprendre le comportement des actinides, la migration des radionucléides dans l'environnement et analyser leur interaction avec l'argile minérale. Le comportement des actinides dans le sol concerne principalement les interactions et les adsorptions dans les surfaces qui changent les formes des éléments radioactifs et réduisent la mobilité des actinides dans les systèmes naturels. Par conséquent, il est important de comprendre comment les actinides interagissent avec l'argile minérale et étudier le processus fondamental de précipitation de surface.L'uranium est la teneur en métal lourd la plus prépondérante des déchets ultimes dans le cycle du combustible nucléaire ( > 95 % de UO2 ). En outre, l'uranium est un contaminant majeur dans le sol, le sous-sol et les eaux souterraines en raison de l'activité humaine. Dans des conditions environnementales standards, la forme chimique la plus stable de U ( VI ) est l' ion uranyle UO22+, qui est potentiellement très mobile et se combine facilement avec la matière organique et inorganique.D’un autre côté, le dioxyde de carbone est un important gaz à effet de serre, réchauffant la surface de la terre à une température plus élevée en réduisant vers l'extérieur le rayonnement. Toutefois, des problèmes peuvent se produire lorsque la concentration atmosphérique des gaz à effet de serre augmente. Des quantités importantes d'émissions de dioxyde de carbone ont été produites depuis la révolution industrielle, ce qui est derrière l’important réchauffement climatique et l’augmentation du niveau de la mer. Les minéraux argileux sont d'une grande importance pratique, particulièrement dans le stockage du dioxyde de carbone en raison de sa perméabilité hydraulique et sa capacité de conserver les particules mobiles. Nous avons choisi la kaolinite et la montmorillonite comme des prototypes de minéraux argileux de type 1:1 et 2:1. Les méthodes de Monte Carlo (MC) et la dynamique moléculaire (MD) ont été utilisées dans ce travail afin de comprendre le comportement d'adsorption des radionucléides et de dioxyde de carbone à la surface des argiles. Dans cette thèse, nous étudierons d'abord l'adsorption de l’uranyle à la surface de la kaolinite par le biais de la dynamique moléculaire et de la Monte Carlo. Plusieurs sites d'adsorption ont été modélisés en considérant des défauts de surface dans le but d'avoir des complexes inter ou externe-sphère. Ensuite, les adsorptions des particules d'uranyle sur des surfaces de la montmorillonite en présence des différents ions seront effectuées. L'énergie d'interaction entre des feuilles de montmorillonite et le travail d'adhérence entre le radionucléide et surface MMT seront également discutés. Enfin, nous présenterons l’étude du comportement d'adsorption de dioxyde de carbone dans le MMT, en détaillant au passage les propriétés thermodynamiques, structurales et dynamiquesIn order to predict and regulate the environmental impact of human activities such as uranium mining and radioactive waste disposal, it is necessary to understand the behavior of actinides in the environment because their interaction with clay mineral is an important factor to control the migration of radionuclide in the environment. The behavior of actinides in the soil is mainly the surface adsorption interactions, which change the forms of radioactive elements and reduces the mobility of actinides in the natural systems. Therefore, it is important to search how the actinides interact with clay mineral such as the fundamental process of surface precipitation. Uranium is the predominant heavy metal content of the final waste in the nuclear fuel cycle (>95% UO2). In addition, uranium is a major contaminant in the soil, subsurface and groundwater as a result of human activity. Under standard environmental conditions, the most stable chemical form of U(VI) is the uranyl ion UO22+, which is potentially very mobile and readily complexates with organic and inorganic matter. On the other hand, Carbon dioxide is an important greenhouse gas, warming the earth’s surface to a higher temperature by reducing outward radiation. However, problems may occur when the atmospheric concentration of greenhouse gases increases. Amounts of carbon dioxide were produced since the industrial revolution, which is behind the significant global warming and rising sea level. Clay minerals are of great practical importance here, in storage of carbon dioxide due to its hydraulic permeability and ability to retain mobile species. We have chosen kaolinite and montmorillonite as prototypes of clay minerals of 1:1 and 2:1. Classical Monte Carlo (MC) and molecular dynamics (MD) methods have been used in this work in order to understand the adsorption behaviour of radionuclide and carbon dioxide in clays surface. In this thesis, we will investigate –first- the adsorption of uranyl on kaolinite surface by means of Monte Carlo and Molecular Dynamics simulation methods. Several adsorption sites have been modeled by considering surface defects in order to have inner or outer-sphere complexes. Then, the adsorptions of uranyl species onto Montmorillonite surfaces in the presence of different counterions will be performed. Interaction energy between Montmorillonite sheets and work of adhesion between the radionuclide and MMT surface will be discussed as well. Finally, we will study the adsorption behavior of carbon dioxide in MMT, and investigate at the same time thermodynamics, structural and dynamical properties
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Neuville, Nadine. "Étude et modélisation de l'alteration physico-chimique de matériaux de cimentation des puits pétroliers." Phd thesis, École Nationale Supérieure des Mines de Paris, 2008. http://pastel.archives-ouvertes.fr/pastel-00563859.
Full textAbstract:
Les matériaux cimentaires sont utilisés dans l'industrie pétrolière pour la construction des puits. Le rôle principal de cette gaine de ciment est d'isoler entre elles les formations géologiques traversées par un puits pétrolier et ce, de manière permanente et pérenne. De nouveaux enjeux environnementaux pour l'industrie pétrolière (limitation des rejets de polluants hydrocarbonés, stockage géologique du CO2) impliquent une meilleure compréhension de la durabilité à long terme des matériaux utilisés pour la cimentation des puits pétroliers. Cette thèse a pour objectif principal de mieux comprendre le comportement de matériaux cimentaires soumis à la lixiviation en conditions de fond de puits et de prédire leur durabilité à long terme. Un montage expérimental a été mis au point permettant de simuler la dégradation de matériaux en température et pression, avec un renouvellement permanent du fluide agressif. Les tests de dégradation ont été effectués à 80°C-1 bar, 80°C-70 bars et 80°C-200 bars. Il a été montré lors de ces travaux que le mode de maturation de la pâte de ciment, correspondant à différentes localisations du matériau au sein d'un puits, influençait la cinétique de dégradation de la pâte de ciment durant sa lixiviation. De plus, la cinétique de dégradation des pâtes de ciments est plus élevée aux hautes pressions à cause, notamment, de différences de solubilité des minéraux. Les simulations effectuées à l'aide du code de transport réactif HYTEC ont permis de reproduire les principaux résultats expérimentaux. Cette thèse ouvre par conséquent de nouvelles perspectives de recherches sur la dégradation des matériaux cimentaires en conditions géologiques sévères.